海洋核污染與核素遷移

郭 皓，杜金秋

(1.大連海事大學 大連 116026;2.國家海洋環(huán)境監(jiān)測中心 大連 116023;3.國家海洋局近岸海域生態(tài)環(huán)境重點實驗室 大連 116023)

1 引言

海洋在人類社會發(fā)展中的地位越來越重要，在開發(fā)海洋、利用海洋的同時，保護海洋環(huán)境已經(jīng)成為人類面臨的一個重要議題。隨著核能的不斷開發(fā)和核技術(shù)的廣泛應(yīng)用，沿海核電站和船用核動力裝置排放的核廢物，以及核事故造成的核泄漏對海洋環(huán)境，甚至人類社會產(chǎn)生了巨大的破壞，其影響可長達幾百年乃至數(shù)千年，甚至更長的時間。因此，大部分國家都已把防止和控制海洋核污染作為人類面臨的一項重要任務(wù)。中國是世界上海岸線最長的國家之一，人民生活與海洋密切相關(guān)，海洋核污染問題更應(yīng)備受重視。

目前海洋中已檢測到的放射性核素有60多種，廣泛存在于海洋一切物質(zhì)之中。海水是放射性核素的首要接收介質(zhì)，海洋生物是海水中放射性核素的傳播媒介，沉積物是放射性核素的最終歸宿。進入海洋的放射性核素通過海水擴散，生物攝食、食物鏈傳遞和顆粒沉降等方式在海洋各介質(zhì)中發(fā)生遷移，對海洋生態(tài)環(huán)境造成污染。海洋是人類生存環(huán)境的重要組成部分，為人類提供各種資源，海洋核污染通過核素遷移不可避免地會影響到人類的健康與安全。因此，監(jiān)測放射性核素在海洋中的含量水平、研究放射性核素在海洋各介質(zhì)間的遷移狀況，對掌握海洋核污染現(xiàn)狀、評價核設(shè)施影響與核事故后果等有著重要意義。

2 海洋核污染現(xiàn)狀

海洋中的放射性物質(zhì)包含兩大類，即天然放射性核素和人工放射性核素。其中天然放射性核素是自然界中天然存在的，包括鈾系、釷系和錒系三大系列核素，宇生放射性核素，40K、87Rb等單獨存在于海洋中的長壽命核素。人們對海洋中的天然放射性核素的含量水平和分布規(guī)律已經(jīng)相當清楚，例如海水中238U的活度為40 Bq/m3，40K 的活度為 12.2Bq/L［1］，其整體上在海洋中的含量較穩(wěn)定而被視為環(huán)境本底，對海洋及人類影響不大，通常不作為海洋核污染的來源。

海洋中的人工放射性核素是指由于人類活動進入海洋的放射性核素，是海洋核污染的根源。海洋中不同人工放射性核素由于來源及環(huán)境行為不同，其含量水平差異很大，而且是隨時間變化的，唐森銘等［2］在研究近海輻射環(huán)境與生物多樣性保護時指出，海洋中的人工放射性核素主要有以下4個來源:①核爆炸產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物、活化產(chǎn)物和殘余物，包括137Cs、90Sr、131I、106Ru、35S 等，主要以放射性塵埃的形式進入海洋;②核動力艦船以及核電廠的放射性排放，包括137Cs、90Sr、66Mn、60Co 等，主要通過反應(yīng)堆冷卻水和廢液排放進入海洋;③ 中低水平放射性廢物的投放，主要是少數(shù)核大國在太平洋等深海域處置的放射性廢物;④ 核醫(yī)學、科學研究來源的放射性核素，包括131I、32P、3H、14C等，主要是研究中產(chǎn)生的含放射性的液態(tài)流出物的排放。近年來，由于核事故的發(fā)生，意外核泄漏事故已經(jīng)成為海洋核污染的另一主要來源。

隨著海洋核污染問題的日漸突出，為探明核污染對海洋生態(tài)環(huán)境的影響，國內(nèi)外學者開展了諸多研究。研究對象包括進入海洋環(huán)境中的所有放射性核素以及海洋環(huán)境的各種介質(zhì)。從海洋核污染的來源來看，137Cs和90Sr是主要的人工放射性核素污染源，由于其半衰期較長，并且與生物體關(guān)系密切，遂成為海洋核污染的主要指標。從全球范圍來看，由于核工廠和核試驗場大都在北半球，所以整體上北半球海洋中的放射性水平高于南半球，而垂直分布上隨水深增加放射性核素含量逐漸降低［3］;2000年，大洋表層水137Cs和90Sr的活度為2 Bq/L，但由于核設(shè)施排放和核事故的影響，局部海域核污染情況顯著，致使一些邊緣海水體的137Cs和90Sr的活度可達幾十貝克每升［4］。Chambers［5］研究了法國西部核廢料處理站對周圍海區(qū)海洋生物攝入量的影響，分析了海水、沉積物和海洋生物中近90種核素，選取6類生物作參考，與UNSCEAR比較，其排放水平低于本底值。Jefferies等［6］研究英國近海海水中137Cs的分布情況，發(fā)現(xiàn)其受到愛爾蘭海東北部的BNFL核燃料公司影響，通過測量海水中137Cs的含量，發(fā)現(xiàn)離排污口最近處含量比入?？诟呱习俦?。Takashi等［7］研究日本海不同時間137Cs含量的差別，發(fā)現(xiàn)1993－1994年測得的表層水中137Cs含量為2.7～3.8 mBq/L，與北太平洋水平一致，而1986－1987年日本海表層水137Cs含量突增，之后下降，推測為切爾諾貝利事故的影響。2011年日本福島核事故發(fā)生后，Buesseler等［8］對獲得的排污點附近海水放射性核素數(shù)據(jù)進行分析，指出放射性污水的排放高峰期是在地震發(fā)生一個月后的4月初，但至7月放射性核素濃度仍然很高，7月海水137Cs的含量水平比2010年高10 000倍，而海產(chǎn)品的吸收富集情況有待進一步研究。

近年來我國沿海不斷建起新的核電站，近海海洋生態(tài)環(huán)境面臨著嚴峻的壓力與挑戰(zhàn)。為掌握海洋核污染的現(xiàn)狀和變化情況，國家海洋局每年都組織開展我國近海及各核電站鄰近海域放射性水平監(jiān)測。監(jiān)測結(jié)果顯示，截至目前，中國近岸海域海洋放射性水平處于海域放射性本底范圍內(nèi)［9］。劉廣山等［10］對大亞灣核電站鄰近海域海水、沉積物和海洋生物的137Cs和90Sr含量及富集情況進行過探討，測得1995年大亞灣海水的137Cs和90Sr含量平均為2.21 Bq/m3和1.80 Bq/m3，沉積物中的137Cs和90Sr含量平均為2.30 Bq/kg和1.10 Bq/kg，與1991年核電站運行前相比沒有明顯變化;不同海洋生物對137Cs和90Sr的濃集因子不同，但含量都處于本底水平。姚海云等［11］研究報道了1995－2009年中國近岸海域海水放射性核素監(jiān)測結(jié)果，給出了渤海、黃海、東海和南海海域，以及田灣、秦山和大亞灣核電站臨近海域的137Cs和90Sr等核素的含量，指出各海域放射性核素水平與參考值相比均在正常范圍內(nèi)。分析結(jié)果顯示，雖然沿海核電站及核泄漏存在潛在事故威脅，目前中國海洋環(huán)境尚未受到核污染的影響，但海洋核污染所面臨的形勢依然嚴峻，仍需進一步加強對海洋核污染的監(jiān)測和防范。

3 海洋中的核素遷移

目前，沿海核電建設(shè)不同程度地影響著近岸海域生態(tài)系統(tǒng)，海洋核污染的潛在風險不斷增加。一旦出現(xiàn)核泄露，進入海水中的放射性核素首先溶解于水或以懸浮狀態(tài)存在。懸浮于海洋中的放射性核素容易吸附于懸浮物體的表面并以顆粒態(tài)存在，而溶解態(tài)和顆粒態(tài)的放射性核素通過生物攝食或滲透等方式進入食物鏈，并在海洋食物鏈中傳遞，同時通過生物沉降、顆粒埋藏等作用被引向海底沉積物。海洋中放射性核素的遷移包括單一介質(zhì)中的擴散和不同介質(zhì)間的傳遞，最終將導(dǎo)致海洋核污染范圍和程度的加大。

3.1 核素在海水中的遷移擴散

一般而言，放射性核素進入海洋后會與海水中的懸浮物質(zhì)發(fā)生理化反應(yīng)，如絮凝形成膠體、被浮游生物濃集等，并以顆粒態(tài)或離子態(tài)存在于海水中，隨著海流在水平或垂直方向上發(fā)生遷移擴散，造成放射性核素在海水中的分布出現(xiàn)明顯的梯度。離子態(tài)核素可以通過海水垂直交換和渦動擴散而滲透到數(shù)百至數(shù)千米深度［12］，導(dǎo)致海洋核污染出現(xiàn)橫向和縱向的擴展延伸。

137Cs是一種長壽命的人工放射性核素，半衰期為30.17年，在海水中以離子態(tài)存在，但容易和黏土性物質(zhì)結(jié)合在一起，海底沉積物是其最終歸宿。137Cs在海洋中分布的區(qū)域性較強，主要取決于海域的放射性污染情況。在海洋垂直分布上，風浪和海流等是主要影響因素，核素的存在形式以及生物過程的作用也有一定影響［13］。90Sr也是一種長壽命的人工放射性核素，半衰期為28.6年，在海水中主要以陽離子形式存在，不易被懸浮物吸附，在海水中的遷移擴散主要取決于水體運動。90Sr在海水中的分布規(guī)律與137Cs類似，但在近岸海水中需做具體的檢測分析。其他放射性核素在海水中的遷移擴散一方面取決于自身理化性質(zhì)，一方面也是受到風浪和海流等水體運行的影響。

3.2 核素在生物中的遷移富集

海洋生物通過海水、攝食和體表吸收等途徑吸收并富集放射性核素，成為海洋核污染的攜帶者和傳播者。一方面海洋生物通過洄游或漂流將放射性污染物質(zhì)帶到其他海區(qū);另一方面通過攝食和食物鏈傳遞最終將放射性核素富集到高營養(yǎng)級生物體中。需要注意的是，海洋食物鏈各環(huán)節(jié)的生物對放射性核素傳遞能力的高低并不簡單地以它在食物鏈中營養(yǎng)層次的高低為依據(jù)，而是受到多種因素的影響:一是捕食量;二是被捕食者對放射性核素的濃集量;三是不同組織結(jié)構(gòu)的生物被捕食之后，捕食者對其物質(zhì)的吸收程度;四是核素在不同生物體內(nèi)的存在形式等［14］。海洋植物和藻類對放射性核素有很強的濃集能力，如137Cs在藻類的濃度可高于周圍水體濃度的100～500倍。放射性核素通過攝食和滲透等方式在食物鏈之間遷移和累積，而通過水生生物殘骸等形式長期沉積于海底的放射性核素將不斷地釋放返回海洋［15］。

137Cs為核反應(yīng)的裂變產(chǎn)物，其毒性強、半衰期長。137Cs遍布于全世界，易被海洋生物攝取。137Cs在生物體中分布傾向于全身性的分布，其積累部位沒有明顯的關(guān)鍵器官。蔡福龍等［14，16］以大彈涂魚為對象，采用示蹤法研究它在兩棲生活的條件下富集137Cs的過程，指出大彈涂魚對137Cs的富集與時間呈指數(shù)上升關(guān)系，8天后就進入動態(tài)平衡，富集系數(shù)為21～23。在放射性核素引入6小時后，大彈涂魚的各組織器官就能檢測到137Cs，表明大彈涂魚對核素的吸收是迅速的，核素進入魚體的途徑也是多方面的。通過研究137Cs在海水及以扁藻、泥蚶、對蝦和羅非魚等生物組成的食物鏈網(wǎng)中的遷移規(guī)律，指出137Cs由海水向扁藻的遷移率的大小和藻類的長勢密切相關(guān)，與單位質(zhì)量藻類給予的核素量不成線性關(guān)系;泥蚶、對蝦和羅非魚攝取137Cs的主要途徑來自于海水，食物鏈對137Cs的遷移貢獻不大，純粹的食物遷移是微弱的。Sr不是生命必需的元素，但其化學性質(zhì)與Ca相似，是親骨性核素，容易在貝類的外殼和其他海洋生物的骨骼中沉積，劉廣山等［10］給出了大亞灣海域不同生物中90Sr的含量和濃集因子，指出魚骨對90Sr的濃集程度明顯高于魚肉和其他生物。

3.3 核素在沉積物中的遷移轉(zhuǎn)化

海洋沉積物作為海洋環(huán)境的重要組成部分，與上覆海水和海洋生物等介質(zhì)相比穩(wěn)定性高，易于富集污染物，是海洋中放射性核素遷移的最終歸宿。懸浮顆粒物是放射性污染物在水相與沉積相之間遷移的主要媒介，除少部分可作為濾食性海洋生物的食餌外，大部分最終沉降于水底成為沉積物。

海水－沉積物界面是海洋中水相和沉積相之間的轉(zhuǎn)化區(qū)，放射性污染物在該界面的傳輸可以通過海水中的溶解態(tài)進行，也可以通過顆粒物上的吸附態(tài)進行。沉積物在海流和波浪的作用下發(fā)生水平與垂直運動，因此放射性核素在沉積物中的分布與水文運動有一定的相關(guān)性;在垂直分布上，放射性核素能夠滲入到相當?shù)纳疃?，并最終埋沒于深層沉積物中，同時穴居動物的活動造成核素的垂直運動，影響其遷移轉(zhuǎn)化。大量研究表明，沉積物是海洋中放射性核素的匯，同時可能由于海底熱液、生物擾動等過程將放射性核素重新釋放回海洋中。由于沉積物的這種特殊性質(zhì)，在海洋核污染調(diào)查和核電站放射性流出物對海洋環(huán)境的影響評價等工作中，放射性核素在沉積物中的遷移轉(zhuǎn)化研究就顯得十分重要。

沉積物中137Cs的遷移轉(zhuǎn)化過程包括各種化學反應(yīng)和物理沉降過程，前者是沉積物中發(fā)生的生物富集和溶出過程，沉積物對137Cs的吸附及解吸反應(yīng)等;后者主要是137Cs隨沉積物的沉積作用、介質(zhì)上137Cs自身的擴散作用及間隙水中137Cs對流和由于活度梯度而發(fā)生的擴散分配。陳家軍等［17］指出，沉積物中的137Cs有以下幾部分組成:一是沉積物本底值;二來自沉積物表層上覆水;三是沉降于表層懸浮物上吸附的137Cs;四是底棲生物遷移活動帶來的部分137Cs。同時還建立了定量模型，充分考慮海水與表層沉積物界面之間通過沉降、擴散、彌散、吸附、解吸等作用完成的物質(zhì)傳輸，結(jié)合水質(zhì)模型構(gòu)成137Cs在海水、沉積物體系中的準三維遷移模型，模擬分析和預(yù)測底質(zhì)中不同深度137Cs的活度。張俊麗等［18］參照水、土壤環(huán)境容量研究方法，對大亞灣沉積物中的137Cs環(huán)境容量進行了研究，計算得出大亞灣表層沉積物中137Cs環(huán)境容量接近于目前沉積物中137Cs年輸入量。由此可見，在控制年限內(nèi)，將輸入沉積物的核素量控制在環(huán)境容量范圍內(nèi)，是有效防范海洋核污染，保護海洋沉積環(huán)境的重要保障。

4 結(jié)束語

隨著社會經(jīng)濟發(fā)展的需要，沿海核能利用和核技術(shù)開發(fā)正步入高速發(fā)展時期，海洋核污染問題更加嚴峻。海洋在海水、懸浮物、生物和沉積物等介質(zhì)循環(huán)不息的交流中維持著動態(tài)平衡。研究海洋中放射性核素的遷移規(guī)律，不僅可以確定不同核素的傳播途徑，為制定核廢液排放標準，評價海洋環(huán)境質(zhì)量提供科學依據(jù)，而且是控制海洋核污染、保護海洋生物種群和人類健康的迫切需要。

對于加強海洋核污染防控，建議從以下幾個方面進行:①開展中國近海放射性全面調(diào)查，掌握現(xiàn)階段中國海洋放射性狀況;② 加大對沿海核電廠及其他核設(shè)施建設(shè)前期、運營和退役后海域放射性本底調(diào)查、環(huán)境容量調(diào)查和動態(tài)監(jiān)測，掌握海域輻射環(huán)境動態(tài);③ 加快建設(shè)海洋放射性監(jiān)測預(yù)警體系，培養(yǎng)相關(guān)技術(shù)人員;④增進與核電應(yīng)用大國的核與海洋領(lǐng)域交流，提升我國工程技術(shù)與科研能力;⑤ 明確海洋核污染目標核素、敏感生物類群和對人類的潛在影響，建立有效的評價體系，促進海洋與核事業(yè)的穩(wěn)定、和諧發(fā)展。

［1］劉廣山.同位素海洋學［M］.鄭州:鄭州大學出版社，2010:1－298.

［2］唐森銘，商照榮.近海輻射環(huán)境與生物多樣性保護［J］. 核安全，2009，2:1－10.

［3］劉廣山.海洋放射性監(jiān)測技術(shù)－現(xiàn)在與未來［J］.核化學與放射化學，2012，34(2):65－73.

［4］IAEA.Worldwide Marine Radioactivity Studies，IAEA－TECDOC －1429［R］.Vienna:International Atomic Energy Agency，2005:1 －187.

［5］CHAMBERSD.DOSESTOMARINE BIOTA ARISING FROM RADIOACTIVE DISCHARGESFROM CAPDE LA HAGUE［J］.Health Physics，2011，101(1):234 －242.

［6］JEFFERIES D F，STEELE A K，PRESTON A.Further studies on the distribution of137Cs in British coastalwaters—I.Irish Sea［J］.Deep Sea Research Part A.Oceanographic Research Papers，1982，29(6):713－738.

［7］MIYAOAL T，HIROSEAL K，AOYAMAAL M，et al.Temporal variation of137Cs and239，240Pu in the sea of Japan［J］.Journal of Environmental Radioactivity，1998，40(3):239－250.

［8］BUESSELER K，AOYAMA M，F(xiàn)UKASAWA M.Impacts of the Fukushima Nuclear Power Plants onMarineRadioactivity［J］.Environmental Science ＆ Technology，2011，45(23):9931 －9935.

［9］國家海洋局.2013年中國海洋環(huán)境狀況公報［Z］.2014.

［10］劉廣山，周彩蕓.大亞灣不同介質(zhì)中137Cs的90Sr的含量及行為特征［J］.臺灣海峽，2000，19(3):261－268.

［11］姚海云，朱玲，周滟，等.1995－2009年我國近岸海域海水中放射性核素水平監(jiān)測［J］.輻射防護通訊，2010，30(5):13－17.

［12］蔡福龍.海洋環(huán)境中的放射性及其影響［J］.輻射防護通訊，1993(6):52－54

［13］王海軍，王震濤，張凱，等.放射性核素在海洋中的遷移［J］.核電子學與探測技術(shù)，2012，32(9):1224－1227.

［14］蔡福龍，陳英，吳晉平，等.海水和海洋食物鏈網(wǎng)傳遞137Cs、60Co規(guī)律的研究 ［J］.海洋學報，1984，6(1):72－80.

［15］唐森銘，商照榮.中國近海海域環(huán)境放射性水平調(diào)查 ［J］.核安全，2005，2:21－30.

［16］蔡福龍，陳英，吳晉平，等.大彈涂魚濃集137Cs、134Cs、65Zn、60C0 的研究 ［J］. 海洋環(huán)境科學，1992，11(1):1－8.

［17］陳家軍，張俊麗，李源新，等.大亞灣沉積物中137Cs縱向遷移研究 ［J］.環(huán)境科學學報，2003，23(4):436－440.

［18］張俊麗，陳家軍.大亞灣沉積物中137Cs的環(huán)境容量研究 ［J］.環(huán)境科學研究，2005，18(3):11－14.