膠州灣地區(qū)水體中鐳同位素分布特征及其影響因素

王 博 郭占榮 袁曉婕 章 斌 馬志勇 劉 潔

（廈門大學海洋與地球?qū)W院 廈門 361102）

自然界的水體中廣泛分布著許多天然放射性同位素，研究它們的含量分布及運移特征是水文地球化學的重要內(nèi)容，同時它們也是揭示海洋學過程的重要工具。224Ra屬于232Th衰變系，半衰期為3.66 d，適合研究時間尺度為1?10 d的海洋學過程，是研究河流與河口水的交換、河口水與外海水的交換、沉積物間隙水與上覆水交換的理想示蹤劑；226Ra屬于238U衰變系，半衰期為1600 a，適合大尺度海洋學過程的研究，是研究大洋環(huán)流、大洋深層水運移的理想示蹤劑；224Ra和226Ra配合使用還可以用來研究混合擴散、海水停留時間等[1]；另外224Ra和226Ra也是研究海底地下水排泄(Submarine groundwater discharge, SGD)的理想示蹤劑。

天然狀態(tài)下，224Ra和226Ra來源于不溶于水但在沉積物或巖石中廣泛存在的、具有顆?；钚缘哪阁wTh的α衰變。某個地區(qū)沉積物中或者水體（地下水、地表水）中224Ra和226Ra的活度，根本上取決于該地區(qū)母巖的巖性。若母巖中232Th和238U的濃度較高，那么224Ra和226Ra的活度就相對較高。在地下水中，Ra的活度普遍較高，一般比地表水（河水、湖水、海水等）的活度高1?2個數(shù)量級，當?shù)叵滤虻乇硭a給時會引起地表水中的 Ra偏高。Burnett等[2]對Suwannee河及其河口的研究表明，地下水排泄是河水及墨西哥灣海水中 Ra的一個重要來源。在淡水環(huán)境中，224Ra和226Ra具有顆?；钚裕皆诠腆w顆粒物上[3]。在地下淡水含水層中，224Ra和226Ra通常吸附在含水層介質(zhì)表面；在地表淡水（河流、湖泊）中，224Ra和226Ra通常吸附在懸浮顆粒上。但是，當?shù)搅讼趟h(huán)境中，由于離子強度升高，224Ra和226Ra主要通過離子交換作用從顆粒表面解吸下來釋放到水體中。在入海河口區(qū)，河水與海水混合，河流懸浮顆粒上的224Ra和226Ra因水體鹽度升高而發(fā)生解吸，因此河口區(qū)咸淡水混合帶水體中224Ra和226Ra活度通常很高。Elsinger等[4]在 Winyah灣和 Delaware灣的研究表明，懸浮顆粒的解吸是導致水體中224Ra和226Ra呈不保守性的主要原因之一。

在海岸帶含水層中，地下淡水與海水發(fā)生混合，224Ra和226Ra從含水層介質(zhì)上解吸釋放至水體，因此海岸帶含水層咸淡水混合帶（地下河口）中224Ra和226Ra活度通常也很高。Hwang等[5]研究韓國Yeoja灣的海底地下水排泄時，發(fā)現(xiàn)海岸帶含水層中地下水的224Ra活度高達16.7?193.3 Bq·m?3，226Ra活度達到 4.5?14.5 Bq·m?3，地下水鹽度介于15.9?28.5。海水中224Ra和226Ra的來源主要有：河流溶解態(tài) Ra的輸入、河流懸浮顆粒的解吸、沉積物的擴散和SGD的輸入，由于來源主要集中于沿岸地區(qū)，因此近岸海水中224Ra和226Ra活度較高，之后由于核素的自身衰變以及外海水的混合稀釋，活度隨離岸距離的增加而呈下降趨勢，對半衰期較短的224Ra尤為明顯。Moore[6]在運用Ra同位素計算水體混合速率時，指出在以海底地下水排泄為主的近岸，短半衰期 Ra同位素隨著離岸距離增加活度呈指數(shù)衰減的特征。

本文主要研究膠州灣地區(qū)地下水、河水和海水中224Ra和226Ra活度的分布特征，同時結(jié)合224Ra和226Ra的地球化學行為，分析了影響其分布的主要因素，從而為進一步研究膠州灣的海底地下水排泄奠定基礎(chǔ)。

1 研究區(qū)概況

膠州灣位于南黃海之西，山東半島南部，地理位置為北緯 35°55′N?36°18′N，東經(jīng) 120°04′E?120°23′E。膠州灣是一個典型的半封閉海灣，口窄腹大，呈葫蘆狀，灣口最窄處僅 3.14 km，平均潮位時水域覆蓋面積約 302.9 km2，灣內(nèi)平均水深為7.0 m，最大水深位于灣口附近，局部可達66.9 m。膠州灣潮汐類型為正規(guī)半日潮，潮汐周期約為12.42h，平均潮差為2.78 m，最大潮差為4.75 m。

膠州灣地處典型的東亞季風氣候區(qū)，年平均降水量為680.5 mm，7、8月份降水量最大，平均降水量達303.1 mm，占全年總降水量的45%，冬季降水量最小只有34 mm。膠州灣周邊丘陵地區(qū)河谷發(fā)育，所有河流均排泄入海。環(huán)膠州灣的主要河流有洋河、大沽河、墨水河、白沙河、李村河等，其中以大沽河徑流量最大。除了大沽河外，其他河流均屬于季節(jié)性河流。

膠州灣及周邊地區(qū)的地層可分為三大類巖系：太古界和元古界變質(zhì)巖系，中生代侏羅系、白堊系的火山碎屑巖系和河湖沉積巖、第四系松散沉積物[7]。膠州灣東部地區(qū)以花崗巖為主，西部以砂巖和礫巖為主，北部以火山巖為主，南部是花崗巖和火山巖交錯分布區(qū)，第四系松散沉積物則主要分布在各河流的中下游平原區(qū)。膠州灣地區(qū)地質(zhì)構(gòu)造走向以NE向為主，構(gòu)造類型主要有斷裂構(gòu)造、節(jié)理構(gòu)造、褶皺變形，以斷裂帶為主，其中即墨-流亭斷裂基本控制膠州灣的地質(zhì)地貌格局。

膠州灣地區(qū)地下水類型以第四系孔隙潛水為主，局部分布構(gòu)造基巖裂隙水。含水層以砂和砂礫石為主，透水性較好，上覆粘土層較薄，水位埋深較淺，主要接受大氣降水補給。地下水位動態(tài)變化受降水的季節(jié)性影響，8?9月地下水位達到全年最高。地下水徑流流向基本受地形控制，由山前平原向海灣地帶匯聚。地下水主要以蒸發(fā)、開采和向海灣排泄。

2 樣品采集及測量

2.1 水樣采集

2012年4?5月在環(huán)膠州灣地區(qū)采集地下水水樣39個，地下水水樣采自常年使用的水井，水樣采集體積為15 L；在環(huán)膠州灣的4個主要流域（李村河流域、白沙河-墨水河流域、大沽河流域、洋河流域）中下游平原采集河流水樣 40個，水樣采集體積為15 L；在膠州灣及其灣口采集表層海水樣35個，灣外采集開闊海域的海水樣品5個，水樣采自水下約1 m深度，海水樣采集體積為30 L。所有水樣現(xiàn)場測量鹽度和水溫(JENCO Model-3250)。

2.2 樣品測量

水樣運回室內(nèi)后，立即對水樣中的 Ra進行富集，富集材料為MnO2纖維，利用重力讓水樣流過MnO2纖維富集Ra，流速控制小于300 mL·min?1[8]。富集完成后，擠干錳纖維水分，然后裝入特制擴散管內(nèi)測量224Ra活度。測完224Ra后，將擴散管密封7 d以上再測定226Ra活度。測量Ra活度的儀器為FD-125氡釷儀（中核北京核儀器廠生產(chǎn)），224Ra活度的測量采用220Rn連續(xù)射氣閃爍計數(shù)法，226Ra活度的測量采用222Rn直接射氣閃爍計數(shù)法[9]。

3 結(jié)果與討論

3.1 地下水224Ra和226Ra活度分布特征及其影響因素

2012年4?5月環(huán)膠州灣地區(qū)地下水中224Ra活度 為 1.06?34.28 Bq·m?3， 平 均 值 為8.04±0.35Bq·m?3；226Ra活度為0.15?12.39 Bq·m?3，平均值為2.51±0.18 Bq·m?3。地下水224Ra和226Ra活度具體分布情況如圖1所示。

圖1 環(huán)膠州灣地區(qū)地下水224Ra和226Ra空間分布圖Fig.1 Spatial distributions of 224Ra and 226Ra in groundwater around Jiaozhou Bay.

由圖1，李村河(G2、G3、G22、G23)和白沙河-墨水河(G4、G5、G7)流域地下水中224Ra和226Ra均出現(xiàn)異常高值，推測可能與流域所在地區(qū)的巖性有一定的聯(lián)系。已知含水層中的224Ra和226Ra主要通過三種途徑進入地下水：地下水的溶解作用、含水層中放射性母體衰變時的α反沖作用以及含水層介質(zhì)顆粒表面的解吸作用，其中直接由母體衰變進入地下水的Ra占主要部分[10]?？梢?，地下水中224Ra和226Ra的活度與含水層巖石中232Th和238U的含量有著密切聯(lián)系。另一方面，由于鈾、釷含量在不同巖石中存在差異性，如花崗巖的鈾、釷含量普遍高于其他類型巖石，因此地下水中224Ra和226Ra的活度相應會受到含水層巖性的影響。根據(jù)徐磊等[11]對青島地區(qū)地表天然放射性調(diào)查的研究顯示，該地區(qū)放射性核素232Th和238U的濃度確實與巖性有密切關(guān)系(圖2)，232Th和238U的濃度在巖漿巖地區(qū)都比較高，特別在花崗巖地區(qū)尤為明顯，而在中-新生代沉積巖地區(qū)則相對較低。如圖1所示，李村河、白沙河-墨水河流域上游位于東部的嶗山山脈（圖1中符號γ代表的區(qū)域），該區(qū)域巖性為燕山晚期花崗巖并夾有部分青山組火山巖，同時巖體內(nèi)分布有大量酸性巖脈，其中232Th和238U濃度均較高，從而使得該區(qū)域地下水中224Ra和226Ra的活度總體偏高；相反，大沽河流域所在區(qū)域巖性主要為第四系松散沉積物（圖1中符號Q代表的區(qū)域），洋河流域所在區(qū)域巖性主要為中生代砂、礫巖（圖 1中符號Mz代表的區(qū)域），因而這兩條河流流域地下水中224Ra和226Ra的活度普遍較低。此外，環(huán)膠州灣地區(qū)地下水中224Ra活度普遍高于226Ra活度，這應當與環(huán)膠州灣地區(qū)巖石和地層富釷貧鈾有關(guān)，圖2所顯示的該地區(qū)巖層中232Th濃度相對238U濃度較高的結(jié)果也證實了這一點。

從圖1還反映出，近岸地區(qū)第四系松散沉積物地下水中224Ra和226Ra出現(xiàn)偏高的情況，其原因可能與近岸地下水的鹽度較高有關(guān)。白沙河-墨水河下游G26地下水鹽度為1.6，其224Ra和226Ra活度均大于地下水鹽度小于1的G24和G25(圖3)；大沽河流域G40地下水鹽度為1，其224Ra和226Ra活度也大于周邊地下水鹽度小于1的G11、G27和G29；洋河流域近岸采樣點G15和G17地下水鹽度分別為0.8和2.6，其地下水224Ra和226Ra活度均遠高于同流域其他采樣點；紅島地區(qū)采樣點G18、G19和G20地下水鹽度分別為1.5、1.5和1.2，其224Ra和226Ra活度均處于較高水平。由于在近岸地區(qū)中，海水入侵含水層，使得地下水鹽度升高，水體中離子強度變高，從而使吸附于含水層介質(zhì)表面上的224Ra和226Ra通過離子交換作用解吸進入到地下水中，最終導致地下水中224Ra和226Ra的活度升高[12]。

圖2 青島地區(qū)各種巖性的238U (a)和232Th (b)濃度平均值直方圖及范圍（修改自徐磊[11]，2011）Fig.2 Range and average of 238U (a), 232Th (b) concentrations of various rock in Qingdao (Modified from XU Lei, 2011).

圖3 環(huán)膠州灣近岸地區(qū)地下水224Ra (a)、226Ra (b)和鹽度關(guān)系圖Fig.3 Plots of 224Ra (a) and 226Ra (b) vs. salinity in groundwater in the coastal region of Jiaozhou Bay.

此外，在大沽河流域的棘洪灘水庫附近，采樣點G36和G38同樣出現(xiàn)224Ra、226Ra活度較高且鹽度較高的特征。盡管采樣點位置離海岸較遠，但根據(jù)張建偉等[13]的研究，白沙河、大沽河、洋河河口地區(qū)歷史上均有過不同程度的海水入侵，尤其以大沽河最為嚴重。20世紀80年代和90年代李哥莊地下水水源地嚴重超采，導致大沽河下游發(fā)生海水入侵，雖然1998年水源地下游修建了4 km長的地下水庫截滲墻阻止了海水的繼續(xù)入侵，但目前截滲墻上游含水層中局部地下水仍保持較高鹽度，海水入侵的后效應還在起作用[14]。G36和G38樣點所在含水層就是過去海水入侵曾經(jīng)到達的地方。

地下水中224Ra和226Ra活度除了受到巖性和鹽度的影響外，可能還受其他因素的影響。例如，大沽河流域G8和G30樣點出現(xiàn)226Ra活度偏高，但地下水鹽度不高而且區(qū)域巖性以第四系松散沉積物為主，其影響原因尚有待于進一步調(diào)查研究。

3.2 河水224Ra和226Ra活度分布特征及影響因素

2012年4?5月膠州灣地區(qū)河水中224Ra活度為0.19?15.71 Bq·m?3，平均值為 2.44±0.22 Bq·m?3；226Ra 活度為 0.02?5.50 Bq·m?3，平均值為1.27±0.16Bq·m?3。河水224Ra和226Ra活度空間分布情況如圖4所示。

圖4 環(huán)膠州灣地區(qū)河水224Ra和226Ra空間分布Fig.4 Spatial distributions of 224Ra and 226Ra in river water around Jiaozhou Bay.

河水中224Ra和226Ra活度較高的采樣點主要分布在李村河中上游以及各河流河口處。李村河河水224Ra和226Ra平均活度普遍高于其他河流，其原因可能由以下三方面構(gòu)成：(1) 該河流上游流經(jīng)含有較高232Th和238U濃度的花崗巖山地，有相對較多的224Ra和226Ra溶解于水體中；(2) 該河流流經(jīng)青島市工業(yè)和人口比較集中的地區(qū)，根據(jù)徐磊研究[11]表明，在人類活動改造自然環(huán)境的地段（如養(yǎng)殖場、居民生活區(qū)）其232Th和238U濃度要高于自然環(huán)境變化較少的地段（如林地）；(3) 最重要的是河流上游受到含有較高224Ra和226Ra活度的地下水的泄流補給。以R6和R1采樣點為例，在無地下水補給的情況下，這兩個點的河水224Ra和226Ra活度理論上應該受自身衰變影響而向下游逐漸降低，但是發(fā)現(xiàn)R6和R1活度反而比上游采樣點高，且它們的活度與附近地下水采樣點G22的活度較為接近，因此判斷R6和R1可能受到地下水的補給。類似的情況也發(fā)生在大沽河，R34采樣點其鹽度為5.6，且其224Ra和226Ra活度異常偏高，可能的原因是R34采樣點接受了附近地下水采樣點G36和G38的補給，因為G36和G38的地下水鹽度和活度均較高。

與地下水采樣點相似，各河流河口處采樣點同樣出現(xiàn)224Ra和226Ra高值，其原因可能與河口水體鹽度的升高有關(guān)。在河水中，224Ra和226Ra主要以溶解相和固相的形式存在。溶解相的 Ra來自于河流對Ra直接的溶解作用以及具有高活度Ra的地下水補給。然而溶解相的 Ra活度極為有限，主要是由于河水中懸浮顆粒對 Ra產(chǎn)生的吸附作用，使得大部分 Ra在河水中以固相形式存在。在河流的搬運作用下，當河流攜帶的懸浮顆粒到達河口區(qū)與海水相遇時，由于混合水體離子強度增大，使得大量吸附于懸浮顆粒上的224Ra和226Ra將通過離子交換作用解吸釋放至水體中，從而導致河口水中溶解相的Ra活度急劇升高[15]。結(jié)合圖5分析可知，李村河河口R8鹽度為21.0，其224Ra活度均大于上游鹽度小于1的R1和R2，而其226Ra活度雖未高出R1和R2但也處在較高水平；白沙河-墨水河河口R12、R36、R32和R13的鹽度分別為15.9、6.2、2.3和1.1，呈現(xiàn)出離河口距離越近鹽度越高的特征，同時224Ra和226Ra活度也相應有所增高；大沽河河口R43鹽度較高為24.7，其224Ra和226Ra活度均偏高；洋河河口采樣點R44鹽度最高為27.2，其224Ra和226Ra活度均大于同河流其他采樣點。

圖5 各河流河口區(qū)采樣點224Ra (a)、226Ra (b)活度與鹽度關(guān)系Fig.5 Relationships between 224Ra (a), 226Ra (b) activities and salinity in the estuaries.

3.3 海水224Ra和226Ra活度分布特征及其影響因素

2012年 4?5月膠州灣海水中224Ra活度為0.94?7.25 Bq·m?3，平均值為4.07±0.18 Bq·m?3；226Ra活 度 為 1.89?3.86 Bq·m?3， 平 均 值 為3.19±0.14Bq·m?3。灣外海水224Ra平均活度為0.83±0.10Bq·m?3，226Ra 平 均 活 度 為2.96±0.13Bq·m?3。膠州灣內(nèi)海水224Ra活度、226Ra活度、鹽度和水溫分布情況如圖6所示。

根據(jù)圖6(a)可知，海水224Ra活度分布呈現(xiàn)出灣內(nèi)近岸地區(qū)較高，并隨著離岸距離增加而逐漸減少的特征，產(chǎn)生這一分布特征的原因是由海水中 Ra的來源與移除所決定的。研究表明，Ra在海灣或河口區(qū)具有非保守的添加行為，即灣內(nèi)海水的 Ra活度大多數(shù)落在外海水和河水的保守混合線上方，說明灣內(nèi)海水存在過剩的 Ra[16?17]。河口和海灣地區(qū)過剩 Ra主要來源于河流懸浮物顆粒的解吸和底部沉積物的擴散，而近年來更多研究者指出，SGD也是過剩Ra的另一個重要來源[18?19]。對比近岸地下水、河水以及外海水的224Ra活度可知(圖7)，近岸陸源淡水的224Ra活度較外海水高，因此高224Ra活度的陸源淡水輸入可能是造成近岸地區(qū)224Ra活度較高的原因，同時根據(jù)圖6(c)和圖6(d)中近岸海水呈現(xiàn)低鹽高溫的特征也都表征了沿岸存在陸源淡水的輸入。此外，224Ra活度隨著離岸距離增加而降低的原因可能受其移除途徑的影響，一方面是由于224Ra半衰期較短，在隨海水運移過程中自身發(fā)生衰變，另一方面膠州灣水道主要集中于灣中部并向四周輻散，低224Ra活度的外海水從灣口經(jīng)由水道進入灣內(nèi)，對灣內(nèi)高224Ra活度的海水產(chǎn)生混合稀釋效應，使得離岸較遠的海水中224Ra活度有所降低。

與224Ra活度分布特征不同，海水226Ra活度在整個灣內(nèi)基本保持一個較高水平，僅在個別區(qū)域存在低值(圖6(b))。如圖7所示，近岸地下水和河水以及外海水的226Ra活度基本處于同一水平，這可能是導致灣內(nèi)海水226Ra活度呈現(xiàn)該分布特征的主要原因。結(jié)合灣內(nèi)海水的溫鹽分布(圖 6(c)、(d))，近岸地區(qū)的海水由于接受陸源地下水和河水的輸入，226Ra活度依然較高；另一方面，高226Ra活度的外海水對灣內(nèi)海水不再表現(xiàn)為稀釋作用，相反則是凈添加作用，從而使得離岸較遠海水的226Ra活度依然保持較高水平。此外，由于226Ra半衰期較長，在灣內(nèi)水體滯留時間內(nèi)也不會因自身衰變發(fā)生大量損失，因此灣內(nèi)海水的226Ra活度整體上基本一致。而在灣內(nèi)S10和S19采樣點附近出現(xiàn)低值的原因，推測可能是附近226Ra活度相對較低的河水產(chǎn)生混合稀釋的結(jié)果。

圖6 膠州灣海水224Ra (a)、226Ra (b)、鹽度(c)和溫度(d)空間分布Fig.6 Spatial distributions of 224Ra (a), 226Ra (b), salinity (c) and temperature (d) in seawater of Jiaozhou Bay.

圖7 膠州灣地區(qū)近岸地下水、河水和外海水中224Ra和226Ra平均活度對比Fig.7 Comparison of the average activities of 224Ra and 226Ra in coastal groundwater, riverwater and offshore seawater around the Jiaozhou Bay area.

4 結(jié)語

(1) 環(huán)膠州灣地區(qū)地下水224Ra和226Ra活度較高的采樣點主要分布在李村河、白沙河-墨水河流域上游山地、丘陵區(qū)以及沿岸地帶。地下水224Ra和226Ra活度在流域上游山地和丘陵區(qū)較高的原因是受基底巖性的影響，東部的嶗山山脈巖性為燕山晚期花崗巖并夾有部分青山組火山巖，同時巖體內(nèi)分布有大量酸性巖脈，其中232Th和238U濃度均較高；而平原地區(qū)巖性主要為中生代砂、礫巖和第四系松散沉積物，232Th和238U濃度較低。地下水224Ra和226Ra活度在沿岸地帶較高的原因是因為含水層中存在咸淡水混合帶，水體鹽度升高導致含水層介質(zhì)表面的Ra同位素發(fā)生解吸。

(2) 李村河河水中224Ra和226Ra活度均高于其他河流，其原因可能是受到當?shù)貛r性、人類活動以及地下水補給的綜合影響。各河流河口水出現(xiàn)224Ra和226Ra活度高值的現(xiàn)象，可能是由于在河口區(qū)河水與海水發(fā)生混合，河流懸浮顆粒吸附的224Ra和226Ra解吸釋放至水體中引起的。

(3) 含有較高224Ra活度的地下水和河水的輸入，造成膠州灣近岸海水224Ra活度相對較高，再加上224Ra自身衰變以及低224Ra外海水的混合稀釋作用，膠州灣海水224Ra活度分布呈現(xiàn)隨著離岸距離增加活度逐漸降低的特征。而226Ra活度值在膠州灣內(nèi)總體保持一個較高水平，其主要原因是外海水226Ra活度與陸源水體226Ra活度相近，并且226Ra半衰期較長。

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