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    高硫高鈉高放廢液玻璃固化配方研究

    2013-12-28 12:18:31王孝強(qiáng)庹先國陳曉麗羅洪盛
    核化學(xué)與放射化學(xué) 2013年3期
    關(guān)鍵詞:實(shí)驗(yàn)室

    王孝強(qiáng),庹先國,周 慧,張 威,李 哲,陳曉麗,羅洪盛

    1.成都理工大學(xué) 核技術(shù)及自動(dòng)化工程學(xué)院,四川 成都 610059;2.中核四川環(huán)保工程有限責(zé)任公司,四川 廣元 628000;3.西南科技大學(xué),四川 綿陽 621000;4.中國原子能科學(xué)研究院,北京 102413;5.中國核電工程有限公司,北京 100840

    貯存在中核四川環(huán)保工程有限責(zé)任公司(SEPEC)的高放廢液存在對(duì)環(huán)境造成污染的威脅,必須把它固化成一種穩(wěn)定的形式,以便于長期、安全地貯存。國際上對(duì)高放廢液的固化處理通常采用玻璃固化方法,為此針對(duì)SEPEC的高放廢液進(jìn)行了長期的玻璃固化配方研究。

    玻璃對(duì)廢物的包容能力有限,出于經(jīng)濟(jì)上的考慮,經(jīng)過綜合權(quán)衡,根據(jù)國際上已成功應(yīng)用的成果,把這個(gè)包容率定為16%(質(zhì)量百分?jǐn)?shù))。20世紀(jì)80年代晚期,實(shí)驗(yàn)室研制出一種推薦用于SEPEC高放廢液玻璃固化項(xiàng)目(VPC)的玻璃料配方[1],在20世紀(jì)90年代和21世紀(jì)初,使用這種配方分別在德國和中國進(jìn)行了4輪冷臺(tái)架運(yùn)行試驗(yàn)[2-5]。由于SEPEC的高放廢液中硫和鈉的含量比較高,硫未能完全溶解進(jìn)入廢物玻璃中,以Na2SO4的形式,分離成液態(tài)的第二相(黃相),漂浮在熔融玻璃池的頂部,在運(yùn)行期間富集。對(duì)上述4輪試驗(yàn)熔制玻璃的樣品分析發(fā)現(xiàn),大約三分之一熔制玻璃的化學(xué)穩(wěn)定性不符合我國已頒標(biāo)準(zhǔn)《放射性廢物體和廢物包特性鑒定》EJ1186-2005[6]規(guī)定的要求。黃相的存在對(duì)玻璃的物理、化學(xué)性能影響很大,例如,玻璃固化體的抗浸出性能低、對(duì)放射性核素如Cs和Sr有很強(qiáng)的萃取傾向以及對(duì)玻璃熔池壁有腐蝕作用等。因此,黃相的存在對(duì)高放廢液的處理過程和玻璃產(chǎn)品的質(zhì)量控制等方面非常不利,影響玻璃固化生產(chǎn)運(yùn)行和產(chǎn)品質(zhì)量。

    針對(duì)SEPEC高放廢液的特點(diǎn),為了使廢物玻璃能全部包容廢液中的硫,重新進(jìn)行了SEPEC廢液玻璃配方的研究。研究工作擬分為兩步:在實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行配方的研究和篩選;在工業(yè)規(guī)模冷臺(tái)架上對(duì)最后推薦配方的驗(yàn)證。在實(shí)驗(yàn)室研究中,首先應(yīng)針對(duì)硫的性能,進(jìn)行玻璃固化方面的玻璃化學(xué)研究,找出一種能完全包容硫的理論依據(jù)和思路[7-10];再根據(jù)這種思路,在實(shí)驗(yàn)室工作中篩選一種適合處理SEPEC廢液特點(diǎn)的玻璃配方,然后通過工業(yè)規(guī)模冷臺(tái)架的運(yùn)行試驗(yàn),驗(yàn)證這種配方在工業(yè)規(guī)模運(yùn)行條件下的可行性。再通過對(duì)樣品比對(duì)分析,檢驗(yàn)這種配方的可靠性。

    1 配方研究的材料和方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)室研究部分[11]

    1) 材料與儀器

    SiO2、B2O3、MgO、TiO2、Ba(NO3)2、Sb2O5、Na2CO3、Li2CO3、Al(OH)3、CaCO3、Sr(NO3)2、Cs2CO3、Na2SO4、La2O3、YNO3、H2MoO4、MnO2、Cr2O3、Fe2O3、Ni(NO3)2、KNO3、H3PO4等,均為市售分析純。

    RV Rotovisco HAAKE高溫粘度計(jì)、1689Precision RLC Digibridge GenRad熔融玻璃電導(dǎo)率測(cè)定儀、Perkin Elmer Optima 4300 DV型ICP-OES分析儀器等,均為德國提供。

    2) 樣品的準(zhǔn)備

    廢物玻璃樣品的準(zhǔn)備方式分3種:(1) 把組成玻璃料的氧化物根據(jù)一般程序制造出玻璃料,并與廢物成分混合;(2) 把組成玻璃料的氧化物直接與廢物氧化物混合制造出玻璃樣品;(3) 在玻璃料制造前,有選擇地把有些氧化物從玻璃料中去除,把它們混合到廢物玻璃中,并按照方式(1)準(zhǔn)備該廢物玻璃樣品。廢物玻璃樣品成分列于表1。

    廢物玻璃樣品熔制的條件:1 050 ℃下在1個(gè)剛玉杯中熔制2 h,把2個(gè)平行的玻璃批樣轉(zhuǎn)換成玻璃。其中一個(gè)不用任何機(jī)械攪拌,另一個(gè)在熔制時(shí)手工攪拌(每10 min攪拌10 s)。

    表1 由核廢物處理研究所(INE)分析室測(cè)量的模擬液樣品分析結(jié)果及其與目標(biāo)值的比較

    3) 玻璃樣中硫和其他元素的分析

    玻璃樣中硫的含量使用了3種獨(dú)立的測(cè)量方法:(1) ICP-OES法;(2) IC法(ion chromatography);(3) XPS法(X-ray photoelectron spectroscopy)。

    其他元素鑒定方法:廢物玻璃樣品與KOH一起,在400 ℃下加熱熔化,冷卻后把樣品溶解到鹽酸中,用ICP-OES法分析玻璃中其他元素成分。

    4) 玻璃性能的測(cè)試

    粘度檢測(cè):為便于校正,使用已知粘度與溫度關(guān)系的標(biāo)準(zhǔn)玻璃。用于測(cè)量的玻璃樣品首先在1 150~1 200 ℃下在Pt坩鍋中熔制2 h,冷卻后把樣品重新加熱到1 200 ℃ 2 h后,使用旋轉(zhuǎn)粘度計(jì),在1 200~900 ℃范圍內(nèi),每步50 ℃,進(jìn)行粘度與溫度關(guān)系曲線的測(cè)量。

    電阻率檢測(cè):在一個(gè)用Al2O3制成的小盒(10 mm×10 mm×25 mm)的兩邊,有2個(gè)Pt電極浸沒在玻璃液中,在不同溫度下測(cè)量電極之間熔融體的電阻,使用的電橋?yàn)?0 kHz。

    玻璃抗浸出性能測(cè)量:(1) MCC-1靜態(tài)浸泡實(shí)驗(yàn):按樣品表面積與浸泡劑體積之比(SA/V)=10 m-1向浸出容器中加入去離子水,將樣片置入浸出容器中,浸泡溫度為90 ℃,浸泡時(shí)間為28 d;(2) Soxhlet動(dòng)態(tài)浸泡實(shí)驗(yàn):實(shí)驗(yàn)裝置內(nèi)盛裝250 mL的去離子水,冷卻水溫度維持在25 ℃,用作浸泡容器的樣品杯帶有溢流管,其內(nèi)浸泡液體積為5 mL,浸泡溫度為99~99.5 ℃,流速為200 mL/h,浸泡時(shí)間為為30 d。

    5) 實(shí)驗(yàn)研究工作程序

    在實(shí)驗(yàn)室配方研究時(shí),總共準(zhǔn)備了180個(gè)樣品,對(duì)每個(gè)玻璃樣品進(jìn)行了研究。通過研究1—130號(hào)樣品,找到一種對(duì)提高硫包容能力最優(yōu)的玻璃化學(xué)成分,選擇出候選的廢物玻璃,對(duì)它的工藝運(yùn)行參數(shù)和質(zhì)量參數(shù)進(jìn)行測(cè)量(樣品131—148號(hào)),對(duì)候選的廢物玻璃配方稍微作一些改進(jìn)(樣品149—172號(hào)),以滿足規(guī)定的數(shù)據(jù)要求,產(chǎn)生預(yù)選的廢物玻璃。最后,對(duì)預(yù)選的廢物玻璃成分又進(jìn)行細(xì)小的改進(jìn)(樣品173—180號(hào)),確定了最后推薦的廢物玻璃配方。

    1.2 使用推薦廢物玻璃配方在PVA臺(tái)架的試驗(yàn)驗(yàn)證[12]

    1) 試驗(yàn)材料

    玻璃料:直徑1~3 mm的玻璃珠子,由北京圓方服務(wù)和發(fā)展公司根據(jù)實(shí)驗(yàn)室研究的最后推薦廢物玻璃配方制造。表2為德國卡爾斯魯厄研究中心(FZK)的核廢物處理研究所(INE)分析的玻璃料化學(xué)成分和誤差范圍。

    表2 FZK-INE對(duì)玻璃料的檢驗(yàn)分析結(jié)果

    注(Note):1) 對(duì)于這次玻璃配方試驗(yàn),w=1.79%的V2O5量用等質(zhì)量的BaO代替(For the glass formulation test the portion ofw=1.79% V2O5was replaced by mass basis BaO)

    模擬廢液:試驗(yàn)用的模擬廢液由比利時(shí)VWR international公司根據(jù)SEPEC廢液組分(組成和含量見表1“VPC模擬廢液廢物氧化物目標(biāo)值”欄)配制。提供的模擬廢液已經(jīng)被濃縮到95%的形式,以便能夠在FZK-INE玻璃固化冷臺(tái)架現(xiàn)場(chǎng)清洗廢液槽時(shí)加5%模擬液體積的清洗水。INE通過測(cè)量2個(gè)模擬液樣品得出濃度平均值(從濃縮為95%濃度再次計(jì)算到正常的100%濃度)列于表1。

    2) 試驗(yàn)驗(yàn)證裝置

    試驗(yàn)驗(yàn)證裝置為德國卡爾斯魯厄研究中心INE的PVA冷臺(tái)架(圖1)。

    3) 試驗(yàn)過程

    在正式玻璃配方驗(yàn)證試驗(yàn)前,進(jìn)行了預(yù)備試驗(yàn),對(duì)工藝參數(shù)(流量、熔爐內(nèi)玻璃液位、尾氣處理系統(tǒng)的參數(shù)、玻璃澆注控制等)做出了必要的調(diào)整。預(yù)備試驗(yàn)后,開始正式的玻璃配方驗(yàn)證試驗(yàn)。預(yù)備試驗(yàn)和正式試驗(yàn)共固化處理了8.7 m3模擬廢液,完成了60次玻璃澆注。在每次玻璃澆注運(yùn)行澆注到30 kg和80 kg時(shí)各取2個(gè)樣,樣品量一般為150 g。玻璃配方試驗(yàn)運(yùn)行的一些主要數(shù)據(jù)列于表3。

    圖1 德國卡爾斯魯厄研究中心INE的PVA冷臺(tái)架工藝流程圖

    表3 玻璃配方試驗(yàn)的主要運(yùn)行數(shù)據(jù)

    2 結(jié)果與討論

    2.1 硫在廢物玻璃中的化學(xué)形態(tài)

    圖2 2個(gè)玻璃樣品的XANES

    2.2 硫在廢物玻璃中包容機(jī)理的討論

    (1)

    (2)

    2.3 實(shí)驗(yàn)室配方優(yōu)化選擇

    實(shí)驗(yàn)室對(duì)含有所有廢物氧化物的玻璃樣品進(jìn)行了研究,依次選擇確定了候選的、預(yù)選的和最后推薦的玻璃配方。表4為候選、預(yù)選和最后推薦配方的廢物玻璃化學(xué)成分與從前實(shí)驗(yàn)室配方玻璃化學(xué)成分[1]的對(duì)比。

    表4 候選、預(yù)選、最后推薦配方的廢物玻璃化學(xué)成分與從前實(shí)驗(yàn)室配方玻璃化學(xué)成分[1]的對(duì)比

    1) 候選的廢物玻璃

    根據(jù)SEPEC高放廢液的組成(表1),把對(duì)硫包容能力有希望的廢物玻璃成分設(shè)立為候選的廢物玻璃成分(表4)。廢物氧化物包容率為16%(質(zhì)量分?jǐn)?shù)),與從前實(shí)驗(yàn)室研制的玻璃成分進(jìn)行了比較,候選的廢物玻璃主要含有較少的SiO2和B2O3,而堿土金屬氧化物(CaO、MgO)以及Na2O的含量有明顯增加,此外還含有w=0.5%的Sb2O5和w=5%的BaO。

    測(cè)得候選的廢物玻璃電阻率在1 150 ℃時(shí)約為(6±2) Ω·cm,在要求的范圍之內(nèi)。測(cè)得的粘度在1 150 ℃時(shí)為25 dPa·s,而在950 ℃時(shí)為243 dPa·s,超出了要求范圍,必須加以改進(jìn)。

    表5 候選的廢物玻璃樣中包容的硫濃度

    2) 預(yù)選的廢物玻璃

    3) 最后推薦的廢物玻璃配方

    進(jìn)一步對(duì)預(yù)選的廢物玻璃成分作了較小的改進(jìn),即添加Sb2O5和V2O5到玻璃料中,而不是添加到廢物材料中,確定了最終的推薦廢物玻璃成分,結(jié)果列于表4。與預(yù)選的廢物玻璃相比較,最后推薦的廢物玻璃含有w=1.5%的V2O5,相應(yīng)減少了w=1.5%的BaO。另外,從前添加到玻璃料成分中的Sb2O5被用到玻璃料中。

    (1) V2O5對(duì)硫包容進(jìn)廢物的影響

    表6 候選廢物玻璃成分的逐步改進(jìn)及與從前實(shí)驗(yàn)室研制的廢物玻璃的比較

    (2) Sb2O5的作用

    (3)

    (2) 增加冷帽底下玻璃熔融體的對(duì)流,改善硫酸鹽相對(duì)較低的擴(kuò)散,通過更大范圍的混合,使其進(jìn)入玻璃。

    2.4 PVA臺(tái)架試驗(yàn)驗(yàn)證結(jié)果

    1) 空氣鼓泡攪拌的應(yīng)用

    空氣鼓泡攪拌裝置用于加快硫包容進(jìn)玻璃熔融體的動(dòng)力學(xué)過程。其由2根Inconel690做成的鼓泡管構(gòu)成,浸沒于玻璃液面下3 cm處,在玻璃澆注運(yùn)行前浸沒于玻璃熔池液面下約12 cm處,僅對(duì)玻璃熔融體表面進(jìn)行攪拌。通過對(duì)空氣流的調(diào)節(jié),每根管的空氣流率是0.8 Nm3/h,能夠達(dá)到預(yù)期的鼓泡效果,使上部的玻璃熔融體均勻混合,并且使硫包容進(jìn)熔融體中。

    2) 對(duì)廢物玻璃樣品的分析數(shù)據(jù)

    在玻璃配方驗(yàn)證試驗(yàn)期間,對(duì)3個(gè)廢物玻璃樣品進(jìn)行了全分析,分析結(jié)果列于表7。3個(gè)樣品分別從4號(hào)、7號(hào)、13號(hào)容器澆筑的玻璃中取得。表7結(jié)果顯示,真實(shí)數(shù)據(jù)與目標(biāo)數(shù)據(jù)在±10%的誤差范圍內(nèi)符合;還說明驗(yàn)證試驗(yàn)的玻璃產(chǎn)品組分與實(shí)驗(yàn)室結(jié)果也很符合。

    3) 廢物玻璃中硫的濃度

    表7 玻璃配方試驗(yàn)玻璃樣品分析值與各單個(gè)目標(biāo)值的對(duì)比

    注:(Note):1) 廢物玻璃包容量為16%(Nominal simulant composition,16% waste glass loading);

    2) 比例因子=分析值/目標(biāo)值(Factor = Analysed value /target value);

    3) 用F-AES測(cè)量(Measurement by flame-AES);

    4) 用IC測(cè)量(Measurement by IC(ion chromatography))

    表8 玻璃配方試驗(yàn)中澆注時(shí)所取玻璃樣品質(zhì)量分?jǐn)?shù)

    續(xù)表8

    含硫高放廢液在玻璃熔爐中處理時(shí),一部分硫不可避免地逸散進(jìn)入尾氣系統(tǒng)中,發(fā)現(xiàn)其質(zhì)量分?jǐn)?shù)為11.6%。大約4.8%的硫被洗滌到濕法除塵器清洗液中,這部分硫返回工藝流程,約6.8%的硫在濕法除塵器后以氣態(tài)SO2和SO3形式逸出。

    4) 廢物玻璃產(chǎn)品的工藝和質(zhì)量參數(shù)

    對(duì)驗(yàn)證試驗(yàn)中廢物玻璃產(chǎn)品進(jìn)行的工藝和質(zhì)量參數(shù)比較分別由中國原子能科學(xué)研究院(CIAE)和德國卡爾斯魯厄研究中心(INE)兩個(gè)實(shí)驗(yàn)室完成,對(duì)相同樣品使用相同的MCC-1測(cè)試方法[6]和Soxhlet法進(jìn)行測(cè)定,結(jié)果列于表9。由表9可知,中、德兩個(gè)實(shí)驗(yàn)室之間取得的結(jié)果符合性非常好,數(shù)據(jù)滿足相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的要求。

    表9 根據(jù)最后推薦配方生產(chǎn)的廢物玻璃的工藝參數(shù)和質(zhì)量參數(shù)

    3 結(jié)論

    3) 研制了對(duì)硫有足夠包容能力的最終推薦廢物玻璃配方。與從前研制的廢物玻璃相比,最后推薦的廢物玻璃中SiO2和B2O3含量低得多,明顯增加了如CaO、MgO、BaO和Na2O的含量,新增加了Sb2O5和V2O5的量。所有原來計(jì)劃添加到模擬高放廢液中,目的是在廢物處理時(shí)達(dá)到玻璃化學(xué)反應(yīng)均勻分布的添加劑(Sb2O5、V2O5、BaO)現(xiàn)在均以玻璃料的成分加入,便于在以后的放射性運(yùn)行中,不必另外準(zhǔn)備化學(xué)溶液來把添加劑混合到高放廢液中。

    5) 用推薦配方在熔爐中驗(yàn)證運(yùn)行,工藝性能(高溫電阻率、粘度等)和產(chǎn)品質(zhì)量滿足標(biāo)準(zhǔn)要求,在運(yùn)行中沒有黃相產(chǎn)生。證明了該配方在將來SEPEC玻璃固化工藝運(yùn)行上的適用性和它的產(chǎn)品玻璃質(zhì)量可靠性。目前,這種推薦的玻璃配方已被用于SEPEC高放廢液玻璃固化項(xiàng)目的初步設(shè)計(jì)中。

    [1] 姜耀中,湯寶龍,張寶善,等.SEPEC高放廢液固化用基礎(chǔ)玻璃配方的研制[J].原子能科學(xué)技術(shù),1995,29(3):253-261.

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