輔助性膠凝材料在水泥工業(yè)中的應(yīng)用研究

郝成偉，羅 毅，姜 蕾

（1.皖西學(xué)院 建筑與土木工程學(xué)院，安徽 六安237012；2.南京工業(yè)大學(xué) 材料化學(xué)工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京210009；3.普樂(lè)新能源有限公司，安徽 蚌埠233030）

1 引言

2013年2月23日，國(guó)家統(tǒng)計(jì)局在《2012年國(guó)民經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展統(tǒng)計(jì)公報(bào)》（下簡(jiǎn)稱《公報(bào)》），我國(guó)2012年的水泥總產(chǎn)量為22.1億t，按照《水泥工業(yè)“十二五”發(fā)展規(guī)劃》內(nèi)的預(yù)測(cè)，“十二五”期間，我國(guó)水泥年均增長(zhǎng)3%～4%，到2015年國(guó)內(nèi)水泥需求量為22億t左右。但從《公報(bào)》發(fā)布數(shù)據(jù)來(lái)看，2012年我國(guó)水泥總產(chǎn)量較2011年增長(zhǎng)5.3%，已經(jīng)高于2015年的水泥需求，年增長(zhǎng)速率也較《水泥工業(yè)“十二五”發(fā)展規(guī)劃》預(yù)測(cè)的高出1.3～2.3個(gè)百分點(diǎn)。30多年來(lái)，中國(guó)水泥產(chǎn)量持續(xù)高速增長(zhǎng)，連續(xù)28年名列世界首位，廣泛應(yīng)用于工業(yè)、農(nóng)業(yè)、國(guó)防、城市建設(shè)、水利以及海洋開發(fā)等工程建設(shè)中，有力地支撐了我國(guó)經(jīng)濟(jì)和社會(huì)的快速發(fā)展。然而，水泥工業(yè)是我國(guó)能源資源消耗最大的行業(yè)之一，約占全國(guó)能源消耗總量的5%，顆粒物排放量約占工業(yè)排放總量的30%左右，這就對(duì)我國(guó)工業(yè)能源、資源和環(huán)保的壓力進(jìn)一步加劇。與先進(jìn)國(guó)家相比，我國(guó)的水泥資源和能源消耗較高、產(chǎn)品質(zhì)量和使用性能不高、混凝土環(huán)境服役壽命低、CO2排放巨大等。受高能耗影響的水泥工業(yè)加劇了全社會(huì)對(duì)資源、能源和環(huán)境的壓力，同時(shí)又制約了水泥工業(yè)的可持續(xù)發(fā)展［1＼｜2］。

我國(guó)“十一五”期間，大宗工業(yè)固體廢物產(chǎn)生量如粉煤灰、爐渣、高爐礦渣、鋼渣、磷渣、煤矸石、特種冶金渣、電石渣、鋰渣、堿渣、尾礦等快速攀升，總產(chǎn)生量118億t，堆存量?jī)粼?2億t，總堆存量將達(dá)到190億t；“十二五”期間，隨著我國(guó)工業(yè)的快速發(fā)展，大宗工業(yè)固體廢物產(chǎn)生量也將隨之增加，預(yù)計(jì)總產(chǎn)生量將達(dá)150億t，堆存量將凈增80億t，總堆存量將達(dá)到270億t，大宗工業(yè)固體廢物堆存將新增占用土地40萬(wàn)畝。在水泥工業(yè)中摻入工業(yè)廢渣起始于上世紀(jì)50年代的蘇聯(lián)，目前國(guó)內(nèi)外都注重在水泥中摻入工業(yè)廢物或工業(yè)廢渣作為輔助性膠凝材料（Supplementary Cementing Materials，SCM）［3－5］，使用輔助性膠凝材料能降低水泥用量，延長(zhǎng)水泥基材料使用壽命，提高水泥的應(yīng)用效率，從而間接降低生產(chǎn)水泥能耗、減少CO2排放，中國(guó)通過(guò)制定標(biāo)準(zhǔn)使工業(yè)廢渣在水泥中作為混合材的應(yīng)用技術(shù)得到廣泛應(yīng)用，其作用在于一方面保護(hù)環(huán)境、變廢為寶和可持續(xù)發(fā)展，另一方面調(diào)節(jié)水泥性能。本文就輔助性膠凝材料的分類及其作用進(jìn)行闡述，介紹輔助性膠凝材料在水泥工業(yè)的應(yīng)用現(xiàn)狀，結(jié)合輔助性膠凝材料對(duì)水泥基材料的力學(xué)性能和體積穩(wěn)定性的影響，對(duì)輔助性膠凝材料在水泥基材料中應(yīng)用研究進(jìn)行了展望。

2 輔助性膠凝材料的分類及其作用

輔助性膠凝材料按火山灰反應(yīng)活性的大小可分為活性材料與惰性材料兩類。活性材料通常有硅灰、?；郀t礦渣（或稱礦粉）等；惰性材料通常有粉煤灰、石灰石、煤矸石等。輔助性膠凝材料在水泥基材料中的作用主要有化學(xué)作用與物理作用兩種。對(duì)于活性SCM而言，其對(duì)水泥基材料性能的影響則同時(shí)通過(guò)物理作用和化學(xué)作用產(chǎn)生，而對(duì)于惰性SCM而言，其對(duì)水泥水化、漿體結(jié)構(gòu)和性能的影響主要通過(guò)物理作用產(chǎn)生。

輔助性膠凝材料的化學(xué)作用是指具有火山灰反應(yīng)活性的輔助性膠凝材料與水泥熟料的水化產(chǎn)物Ca（OH）2發(fā)生二次火山灰反應(yīng)，形成了新的具有膠凝性的反應(yīng)產(chǎn)物，從而使水泥漿體結(jié)構(gòu)致密、強(qiáng)度提高?；瘜W(xué)作用主要取決于輔助性膠凝材料的組成與火山灰反應(yīng)活性。另外，活性輔助性膠凝材料會(huì)影響孔溶液組成與性質(zhì)，破壞溶液中離子平衡，從而影響了水泥水化速度（特別是早期的水化速度）、水化過(guò)程甚至水化機(jī)理。輔助性膠凝材料的物理作用通常分為稀釋水泥、促進(jìn)C－S－H非均勻成核和改變顆粒粒徑分布等三種。稀釋水泥是指摻入輔助性膠凝材料后水泥的實(shí)際用量減少，實(shí)際水灰比增大。非均勻成核作用是指微細(xì)輔助性膠凝材料為C－S－H提供額外的非均勻成核與生長(zhǎng)的位置，進(jìn)而促進(jìn)水泥水化。顆粒粒徑分布的改變是指不同粒徑的輔助材料改變了混合物的顆粒初始的堆積狀態(tài)、堆積密度和孔結(jié)構(gòu)，從而影響水泥水化及硬化漿體結(jié)構(gòu)［6－13］。

3 輔助性膠凝材料在水泥工業(yè)的研究

在可持續(xù)發(fā)展已深入人心的今天，利用工業(yè)廢渣發(fā)展輔助性膠凝材料產(chǎn)業(yè)受到越來(lái)越多人的關(guān)注。水泥工業(yè)是吸收消耗工業(yè)廢渣的重要途徑，國(guó)內(nèi)外主要使用工業(yè)廢渣如礦粉和I級(jí)粉煤灰等作為水泥混凝土的輔助性膠凝材料，均有豐富的科研成果和使用經(jīng)驗(yàn)［14］。

3.1 輔助性膠凝材料在通用硅酸鹽水泥的應(yīng)用

利用輔助性膠凝材料作為原料生產(chǎn)水泥熟料，不僅節(jié)約資源、降低生產(chǎn)水泥的成本，還可以降低水泥熟料的燒成溫度、擴(kuò)大其燒成區(qū)間［15］。如國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB175－2007通用硅酸鹽水泥中礦渣硅酸鹽水泥（P·S）中礦渣的摻加量為“＞20%且≤70%”，并根據(jù)礦渣的摻加量分為P.S.A型和P.S.B型；火山灰質(zhì)硅酸鹽水泥（P·P）的火山灰質(zhì)混合材料為“＞20%且≤40%”；粉煤灰硅酸鹽水泥（P·F）的粉煤灰的摻量為“＞20%且≤40%”；復(fù)合硅酸鹽水泥（P·C）中混合材料總摻加量由為“＞20%且≤50%”［16］。這些輔助性膠凝材料如粉煤灰、高爐礦渣、冶煉渣等作為原料代替水泥熟料，其本身含有一定量的膠凝活性或玻璃態(tài)物質(zhì)，在適當(dāng)條件下可獲得較好的膠凝性。輔助性膠凝材料代替水泥熟料，可以降低水化熱，根據(jù)結(jié)構(gòu)工程需要，在水利、水電等大體積混凝土工程得到大量應(yīng)用，能夠顯著改善水泥基材料的微觀結(jié)構(gòu)、提高耐久性，這純硅酸鹽水泥（P·I）的性質(zhì)一般是不具有的。然而，輔助性膠凝材料的活性遠(yuǎn)低于水泥熟料的活性，在使用中會(huì)降低水泥基材料的早期強(qiáng)度、延遲凝結(jié)時(shí)間、延長(zhǎng)養(yǎng)護(hù)時(shí)間等缺點(diǎn)，施工進(jìn)度也將受到影響。目前，國(guó)內(nèi)外學(xué)者多采用輔助性膠凝材料超細(xì)粉磨提高活性、機(jī)械力活化、化學(xué)激發(fā)和高溫重構(gòu)等方法提高水泥基材料的性能［17＼｜18］。

3.2 輔助性膠凝材料對(duì)水泥基材料力學(xué)性能的影響

輔助性膠凝材料由于活性、比表面積、顆粒大小等物理化學(xué)性質(zhì)的不同，對(duì)水泥基材料力學(xué)性能的影響也各有不同［9－12，14］。一般認(rèn)為，活性輔助性膠凝材料通過(guò)化學(xué)和物理作用影響水泥混凝土的強(qiáng)度，即由于活性較高、水化快進(jìn)而促進(jìn)水泥水化，其生成的水化產(chǎn)物起膠結(jié)與填充作用，加上細(xì)小顆粒的輔助性膠凝材料的填充，使復(fù)合水泥漿體毛細(xì)孔細(xì)化，漿體結(jié)構(gòu)更致密，強(qiáng)度提高。而惰性輔助性膠凝材料主要是通過(guò)物理作用影響水泥混凝土的強(qiáng)度。傳統(tǒng)的觀點(diǎn)認(rèn)為惰性輔助性膠凝材料對(duì)水泥混凝土強(qiáng)度的貢獻(xiàn)來(lái)源于“微集料效應(yīng)”；研究也發(fā)現(xiàn)惰性輔助性膠凝材料對(duì)水泥混凝土強(qiáng)度的貢獻(xiàn)是促進(jìn)了輔助性膠凝材料對(duì)C－S－H非均勻成核，主要?dú)w因于惰性礦物摻和料對(duì)水泥的稀釋作用，以及微細(xì)顆粒的密實(shí)填充作用。除此之外，水泥和輔助性膠凝材料的顆粒粒徑及分布對(duì)水泥水化、漿體結(jié)構(gòu)與性能也有影響。不同輔助性膠凝材料因化學(xué)組成、顆粒群分布等方面存在較大差異，要把輔助性膠凝材料十分有效地用作礦物摻合料，就必須對(duì)其加工處理。人們已認(rèn)識(shí)到礦物摻合料細(xì)度影響到其各種潛在性能能否充分發(fā)揮，但盲目追求細(xì)度帶來(lái)了高能耗，且僅作簡(jiǎn)單的超細(xì)粉磨并不能十分有效地發(fā)揮礦物摻合料的各種效應(yīng)。

3.3 輔助性膠凝材料對(duì)水泥基材料體積穩(wěn)定性的影響

隨著混凝土技術(shù)的發(fā)展以及高性能混凝土研究工作的不斷推進(jìn)，水泥中C3S含量提高，水泥顆粒變細(xì)，同時(shí)為了滿足高強(qiáng)度要求增加了單位體積的水泥用量，各種礦物摻合料和高效減水劑等外加劑的廣泛使用，使混凝土的水膠比減小，強(qiáng)度顯著提高，但同時(shí)導(dǎo)致水泥基材料的收縮加劇，脆性增加，更加容易引起收縮開裂［19－21］。因此，提高水泥基材料體積穩(wěn)定性，減少收縮是水泥基材料研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)。

用于水泥基材料的輔助性膠凝材料取代部分水泥摻入混凝土中，能夠起到調(diào)節(jié)性能、降低能耗和減少環(huán)境污染等作用，既可以降低成本，減輕環(huán)境負(fù)荷，可以提高、改善混凝土拌合物和硬化混凝土的體積穩(wěn)定性。然而這些輔助性膠凝材料如粉煤灰、礦渣、硅灰等對(duì)水泥基材料體積穩(wěn)定性如自收縮和干燥收縮等均都有不同的影響，由于各研究者所用摻合料品質(zhì)、測(cè)試條件、測(cè)試方法等多方面的因素不同，所得結(jié)論不一，有的甚至互相矛盾。一般認(rèn)為，輔助性膠凝材料對(duì)水泥基材料體積穩(wěn)定性的影響與其反應(yīng)活性和顆粒大小有關(guān)。顆粒細(xì)小的SCM能填充于水泥顆粒間隙，細(xì)化水泥漿體的毛細(xì)孔，從而增大自干燥收縮?；鹕交曳磻?yīng)自身會(huì)產(chǎn)生化學(xué)減縮，同時(shí)會(huì)消耗漿體內(nèi)部水分，降低漿體內(nèi)部相對(duì)濕度，增大干燥收縮［22＼｜23］。例如：硅灰是一種超細(xì)的活性摻合料，能夠加速水泥水化反應(yīng)，自收縮隨著硅灰摻量的增加而增大，且增加速率較快［24＼｜25］。主要原因在于硅灰具有較高火山灰活性使得化學(xué)減縮增加，在水泥水化初期生成較高含量凝膠孔的孔結(jié)構(gòu)體系，又因硅灰比表面積較大，消耗漿體內(nèi)部水分較快，加速了漿體內(nèi)部相對(duì)濕度的降低，從而增大了自收縮［26］；礦渣與粉煤灰相比在混凝土中的反應(yīng)速率較快，與普通混凝土相比，礦渣微粉混凝土后期強(qiáng)度增長(zhǎng)率較高，干燥收縮值較低。礦渣混凝土的干燥收縮比普通混凝土小，且收縮值減小主要表現(xiàn)在28d以后［27］。研究中還發(fā)現(xiàn)當(dāng)?shù)V渣細(xì)度小于400m2/kg時(shí)，對(duì)減小水泥基材料自收縮有利，并且隨著礦渣摻量的增大，自收縮相應(yīng)減?。欢V渣細(xì)度大于400m2/kg時(shí)，礦渣活性明顯提高，自收縮反而隨著礦渣摻量增大而增大，但當(dāng)摻量超過(guò)75%時(shí)，因漿體內(nèi)部水泥實(shí)際用量較少，其水化產(chǎn)物Ca（OH）2與礦粉反應(yīng)的堿度過(guò)低，反而使自收縮減小［26，28］；在水泥基材料中摻入需水量比小的優(yōu)質(zhì)粉煤灰可減小水泥混凝土的干燥收縮，而摻入需水量大、甚至超標(biāo)的劣質(zhì)粉煤灰則會(huì)加大混凝土的干燥收縮［29－31］；摻入粉煤灰一般都能降低水泥基材料的自收縮［25，32］，特別是優(yōu)質(zhì)I級(jí)粉煤灰能夠有效地抑制水泥基材料收縮變形，然而水化反應(yīng)慢、早期強(qiáng)度低和延長(zhǎng)凝結(jié)時(shí)間等，使粉煤灰特別是低等級(jí)、劣質(zhì)粉煤灰利用率一直不高。目前，國(guó)內(nèi)外也對(duì)粉煤灰進(jìn)行活化處理以激發(fā)粉煤灰的活性，粉煤灰改性方法有物理活化、化學(xué)活化和復(fù)合活化法，以其提高摻粉煤灰水泥混凝土的早期強(qiáng)度已做了大量的工作［33］。筆者在表面改性粉煤灰中研究發(fā)現(xiàn)［34］，通過(guò)白云石或者電石渣等原材料對(duì)量大分布廣的III級(jí)粉煤灰進(jìn)行表面改性，能夠有效地減少水泥漿體自收縮并且能夠提高水泥漿體的早期抗壓強(qiáng)度。

4 研究展望

幾十年來(lái)，國(guó)內(nèi)外學(xué)者在水泥熟料和輔助性膠凝材料相互作用方面已有大量研究，取得了豐富的進(jìn)展，公認(rèn)水泥熟料水化釋放出的氫氧化鈣對(duì)低鈣型輔助性膠凝材料進(jìn)行激發(fā)，與輔助性膠凝材料某些活性成分發(fā)生二次火山灰反應(yīng)，水化產(chǎn)物主要為水化硅酸鈣，其次是水化鋁酸鈣及其水化鐵酸鈣形成的固溶體［17，21，35］。水泥工業(yè)低能耗制備與高效應(yīng)用在輔助性膠凝材料的研究，應(yīng)圍繞以下三個(gè)方面開展研究工作：

4.1 提高輔助性膠凝材料的膠凝性

輔助性膠凝材料研究的熱點(diǎn)在于如何提高其反應(yīng)活性，由于水泥和輔助性膠凝材料的活性反應(yīng)速度和程度的不匹配，輔助性膠凝材料綜合的、系統(tǒng)的和長(zhǎng)期的影響效應(yīng)和如何調(diào)控水泥基材料的結(jié)構(gòu)還缺乏統(tǒng)一的認(rèn)識(shí)和理論；如輔助性膠凝材料因提高細(xì)度有利于改善水泥基材料的早期力學(xué)性能，但同時(shí)會(huì)增加水泥基材料的收縮變形；化學(xué)激發(fā)輔助性膠凝材料，因添加化學(xué)外加劑會(huì)對(duì)水泥基材料體積穩(wěn)定性產(chǎn)生負(fù)面影響；經(jīng)一定溫度煅燒的輔助性膠凝材料對(duì)水泥基材料的力學(xué)性能和體積穩(wěn)定性的影響規(guī)律及其作用機(jī)理還缺乏系統(tǒng)地研究和分析。因此，提高輔助性膠凝材料的膠凝性，使之成為具有性能調(diào)節(jié)功能的輔助性膠凝材料是今后研究的重點(diǎn)之一。

4.2 尋找新型輔助性膠凝材料

在水泥生產(chǎn)過(guò)程中的CO2排放情況，對(duì)環(huán)境有不利影響，需要降低水泥排放CO2的量，而降低水泥產(chǎn)量的途徑在目前國(guó)民經(jīng)濟(jì)建設(shè)中不可行，只有通過(guò)提高水泥熟料的使用效率——在力學(xué)性能不受影響的前提下主要是增加輔助性膠凝材料（混合材或摻合料）的摻入量。優(yōu)質(zhì)輔助性膠凝材料的加入對(duì)水泥混凝土物理力學(xué)性能及耐久性有較大的改善作用，可克服純硅酸鹽水泥許多潛在的及現(xiàn)實(shí)的問(wèn)題，然而當(dāng)前對(duì)輔助性膠凝本身的研究不夠深入，實(shí)際應(yīng)用中仍存在許多問(wèn)題，對(duì)制備和應(yīng)用缺乏系統(tǒng)的理論指導(dǎo)。并且，現(xiàn)今優(yōu)質(zhì)的輔助性膠凝材料的品種還不夠豐富。因此，尋找新型輔助性膠凝材料也是目前水泥工業(yè)研究的熱點(diǎn)問(wèn)題，進(jìn)一步對(duì)新型輔助性膠凝材料展開研究，不僅有利于工業(yè)廢渣的回收和應(yīng)用，提高工業(yè)廢渣的利用率，而且減少水泥生產(chǎn)熟料，降低能耗，提高水泥基材料的耐久性。

4.3 工程材料實(shí)驗(yàn)的表征與調(diào)控

水泥基體與輔助性膠凝材料組成的二相及多相的復(fù)合水泥基材料，為了提高其早期強(qiáng)度，取決于輔助性膠凝材料自身的力學(xué)性能、活性和水化程度等，以及其與水泥熟料顆粒水化產(chǎn)物二者界面粘結(jié)力的增強(qiáng)。對(duì)于輔助性膠凝材料顆粒與熟料水化產(chǎn)物之間原子尺度上的界面作用機(jī)理，如界面粘結(jié)力和界面力學(xué)性能的評(píng)定測(cè)試方法還存在嚴(yán)重不足。在國(guó)務(wù)院關(guān)于印發(fā)國(guó)家重大科技基礎(chǔ)設(shè)施建設(shè)中長(zhǎng)期規(guī)劃（2012～2030年）的通知中指出：在材料領(lǐng)域，將建立適應(yīng)材料科學(xué)研究從經(jīng)驗(yàn)摸索階段到人工設(shè)計(jì)調(diào)控階段轉(zhuǎn)變的趨勢(shì)，面向重要工程材料服役性能等方向，以工程材料實(shí)驗(yàn)為研究重點(diǎn)，建成重大工程材料服役安全研究評(píng)價(jià)設(shè)施，支撐不同尺度及跨尺度的結(jié)構(gòu)性能研究；支撐材料服役行為和規(guī)律研究及其真實(shí)環(huán)境下工程材料實(shí)時(shí)、原位研究。提高工程材料的表征和調(diào)控方法，將使輔助性膠凝材料對(duì)水泥基材料力學(xué)性能和體積穩(wěn)定性的調(diào)控提供更好的測(cè)試手段。

5 結(jié)語(yǔ)

為了保護(hù)環(huán)境、變廢為寶和可持續(xù)發(fā)展，必須扶持和發(fā)展獨(dú)立的全部或絕大部分復(fù)合利用工業(yè)廢渣如粉煤灰、煤矸石、鋼渣、礦渣、尾礦等生產(chǎn)輔助性膠凝材料產(chǎn)業(yè)，在推進(jìn)混凝土材料和工程技術(shù)時(shí)，應(yīng)該更加關(guān)注開發(fā)研究有效地利用工業(yè)廢渣，節(jié)省生產(chǎn)熟料的資源和能源；關(guān)注高性能的輔助性膠凝材料代替水泥，有效改善混凝土結(jié)構(gòu)耐久性，為在受資源、能源環(huán)境和成本的制約下的中國(guó)水泥工業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整和發(fā)展探索，尋找一條可持續(xù)發(fā)展途徑。

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