濕度影響下的氣溶膠粒子的偏振特性

蔡 嘉，高 雋，范之國(guó)，馮 屾，方 靜

(合肥工業(yè)大學(xué)計(jì)算機(jī)與信息學(xué)院，安徽合肥 230009)

1 引 言

大氣氣溶膠對(duì)太陽(yáng)光散射、大氣輻射和氣候變化有重要的影響，濕度變化影響了大氣氣溶膠粒子粒徑、復(fù)折射率等物理性質(zhì)，直接改變了氣溶膠的散射和吸收特性，從而使氣溶膠粒子在大氣環(huán)境中的特性和行為發(fā)生變化[1]。因此，研究相對(duì)濕度與氣溶膠光學(xué)性質(zhì)的關(guān)系是許多國(guó)際觀測(cè)計(jì)劃的重要課題之一[2]。

20世紀(jì)70年代，許多物理學(xué)家相繼對(duì)大氣氣溶膠粒徑和濕度之間的關(guān)系展開(kāi)了研究[3]，為相對(duì)濕度與氣溶膠的光學(xué)研究奠定了理論基礎(chǔ)。Hanel[4]提出了不同氣溶膠粒子粒徑和折射率隨相對(duì)濕度變化的關(guān)系模型，為研究相對(duì)濕度對(duì)氣溶膠散射特性的影響提供了工具，許多學(xué)者通過(guò)關(guān)系模型展開(kāi)了對(duì)相對(duì)濕度與氣溶膠粒子光散射特性的研究。楊軍等[5]利用散射原理研究了濕度對(duì)氣溶膠粒子散射和吸收等消光特性的影響。郝增周等[6]研究了沙塵氣溶膠在不同相對(duì)濕度下入射光的散射和偏振特性，發(fā)現(xiàn)不同波段相對(duì)濕度對(duì)散射光偏振特性的影響主要集中在后向散射上。散射光偏振特性對(duì)大氣煙塵和氣溶膠變化有高度敏感性，能提供更多的氣溶膠介質(zhì)信息，偏振探測(cè)技術(shù)不僅提供了非偏振光學(xué)測(cè)量手段不能提供的目標(biāo)信息，也提供了更高的探測(cè)精確度[7-8]，因此，對(duì)于濕度與氣溶膠散射特性關(guān)系的進(jìn)一步認(rèn)識(shí)以及氣溶膠偏振探測(cè)方法的研究迫切需要這方面的研究和分析。

本文根據(jù)Mie散射理論得到關(guān)于相對(duì)濕度的單粒子偏振模型，為進(jìn)一步研究濕度對(duì)氣溶膠偏振度的影響，又在單粒子模型基礎(chǔ)上建立了粒子群的濕度偏振模型，分析并比較了3種氣溶膠的單粒子和粒子群在不同相對(duì)濕度下的偏振度變化，說(shuō)明了相對(duì)濕度與偏振度的關(guān)系。

2 氣溶膠濕度偏振模型

2.1 單粒子偏振模型

入射光在傳播方向上受到氣溶膠粒子的散射作用，會(huì)偏離原來(lái)的方向并產(chǎn)生偏振光[9]。濕度影響氣溶膠散射的問(wèn)題可簡(jiǎn)化為球形粒子的散射問(wèn)題，用相對(duì)濕度表示大氣濕度大小。當(dāng)大氣濕度較大時(shí)，濕氣溶膠粒子的半徑 rh可由下式得到:

其中r0為干氣溶膠粒子半徑;Hr是相對(duì)濕度;d是常系數(shù)，根據(jù)不同情況對(duì)d進(jìn)行取值。粒徑的變化改變了氣溶膠顆粒的復(fù)折射率m，復(fù)折射指數(shù)是描述電磁輻射與物質(zhì)相互作用的參數(shù)，由實(shí)部和虛部構(gòu)成。Hanel[10]通過(guò)大量的實(shí)驗(yàn)和理論研究工作，得出氣溶膠等效均勻球形粒子的復(fù)折射實(shí)部mre、虛部mie、相對(duì)濕度Hr和粒徑比之間的關(guān)系式如下:

上式中下標(biāo) r、i、e、0和 w 分別表示實(shí)部、虛部、吸濕后氣溶膠、干氣溶膠粒子和水。濕度影響下的氣溶膠折射率是me=mre+mie。

用Mie散射可以研究濕度與氣溶膠粒子散射特性的關(guān)系。濕度改變了粒徑r和復(fù)折射率m的大小，因此，新的粒子尺度參數(shù)為xe=2πrh/λ，結(jié)合rh和xe計(jì)算得到新的散射光球諧函數(shù)a'n和b'n，復(fù)折射率和散射尺度參數(shù)的改變反應(yīng)了濕度對(duì)光散射的影響:

入射光Io受到粒子的散射后，在粒子外部形成散射場(chǎng)，形成散射光在垂直和平行于散射平面的光分量[11]，其中分量的復(fù)振幅函數(shù)在濕度影響下，結(jié)合新球諧函數(shù)得到振幅函數(shù)S'1(θ)和S'2(θ):

式(5)中締合勒讓德多項(xiàng)式πn、τn是角函數(shù)，只與散射角θ有關(guān)。散射光在垂直和平行散射平面的散射光強(qiáng)為為散射角。如果入射光是非偏振光，氣溶膠在濕度影響下的偏振度Ph由新復(fù)振幅函數(shù)S'1(θ)和S'2(θ)表示為:

式(6)即為單粒子的濕度偏振模型。

2.2 粒子群偏振模型

單粒子偏振模型針對(duì)的是單粒子散射作用，而大氣中的散射粒子是不同尺寸的粒子集合。將各種不同尺寸的粒子線性疊加近似處理，疊加后仍可看作球狀粒子，類似于等效球體[12]。氣溶膠粒子群的光散射特性與粒子的尺度譜分布是密切相關(guān)的，各種組分的氣溶膠粒子的譜分布可由對(duì)數(shù)正態(tài)分布式來(lái)表示。對(duì)數(shù)正態(tài)分布適用于一切隨機(jī)過(guò)程，能更好地反映實(shí)際氣溶膠譜分布特性。

其中，n(r)是對(duì)數(shù)粒子譜分布;N0是單位體積空氣中氣溶膠粒子的個(gè)數(shù)(個(gè)/cm3)，代表著粒子的濃度;rm為幾何平均直徑;σ為幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差，不同類型的氣溶膠的標(biāo)準(zhǔn)偏差是不同的。

在研究一定體積內(nèi)氣溶膠或者分子粒子群的散射特性時(shí)，可以將該體積內(nèi)尺寸從r到r+dr的粒子疊加起來(lái)，粒子的數(shù)目為n(r)dr，n(r)為粒子數(shù)譜分布函數(shù)。氣溶膠粒子的散射相矩陣P與跟復(fù)振幅函數(shù)有關(guān)，描述的是散射介質(zhì)的散射特性。對(duì)其中的矩陣元素P11和P12積分后，結(jié)合相對(duì)濕度影響下的復(fù)振幅函數(shù)S1'(θ)和S2'(θ)，如式(5)所示，得到新的矩陣元素P1'1和P1'2:

其中 Q's是粒子群的散射系數(shù)，粒子波數(shù) k=2π/λ。

類似于單粒子濕度偏振模型的建立過(guò)程，代入濕度影響下的大氣折射率me和粒徑xe，在一定范圍內(nèi)對(duì)粒徑r積分就可得到粒子群濕度偏振模型:

3 濕度對(duì)氣溶膠散射特性的影響

3.1 粒子散射光強(qiáng)與偏振度比較

選擇大氣中所占比例較多且受大氣濕度變化影響的氣溶膠作為研究對(duì)象，研究不同氣溶膠粒子的散射特性和濕度的關(guān)系。將可見(jiàn)光0.55 μm作為研究波長(zhǎng)，此波段光的透過(guò)率高達(dá)95%，且輻射以單次反射為主。大陸地區(qū)具有代表性的是沙塵氣溶膠，在0.55 μm波長(zhǎng)下復(fù)折射率為m=1.53+0.008i。城市地區(qū)的煙煤型氣溶膠在同一波段下的復(fù)折射率是m=1.75+0.44i，海洋上空的海洋型氣溶膠粒子的復(fù)折射率是m=1.381+i4.3 ×10－4，與氣溶膠粒子反應(yīng)的水滴粒子的復(fù)折射率為 m=1.333+i1.96 × 10－4[13]。根據(jù)式(1)～(3)可以計(jì)算沙塵型、煙煤型、海洋型3種氣溶膠粒子的粒徑和折射率隨相對(duì)濕度的變化，如圖1所示。結(jié)果可知相對(duì)濕度改變了3種氣溶膠粒子的粒徑和復(fù)折射率，粒子半徑隨著環(huán)境濕度的增大而增大，氣溶膠粒子的復(fù)折射率則隨濕度的增大而減小。

圖1 相對(duì)濕度與氣溶膠粒徑(a)、折射率實(shí)部(b)和虛部(c)的關(guān)系曲線。Fig.1 The relationship between relative humidity and aerosol particle size(a)，real(b)and imaginary(c)part of refractive index.

環(huán)境濕度變化改變了氣溶膠粒子的光學(xué)特性，從而使粒子的散射能力發(fā)生變化。已有研究表明，散射光偏振特性能提供更多的介質(zhì)信息。由于偏振度比偏振角信息具有更好的穩(wěn)定性，因此，我們用偏振度信息來(lái)表征氣溶膠偏振特性，根據(jù)粒子濕度偏振模型(6)和(11)來(lái)分析濕度對(duì)氣溶膠粒子散射特性影響。任意取相對(duì)濕度值為30%、50%、70%和90%，首先對(duì)沙塵氣溶膠、煙煤型氣溶膠和海洋型氣溶膠的單粒子偏振度進(jìn)行仿真實(shí)驗(yàn)。氣溶膠粒徑在0.2～0.6 μm 范圍內(nèi)受環(huán)境氣象條件影響較大[14]，根據(jù)氣溶膠粒子譜峰值分布取沙塵粒子的等效半徑為0.5 μm，煙煤型氣溶膠等效粒徑取0.35 μm，海洋氣溶膠粒子為 0.5 μm。

粒子偏振度和散射角關(guān)系的仿真結(jié)果如圖1所示。對(duì)于沙塵氣溶膠，在0°～120°散射范圍內(nèi)，相對(duì)濕度對(duì)入射光偏振度影響很小，偏振度變化曲線幾乎重合;而在120°～160°的后向散射區(qū)域，相對(duì)濕度越大，粒子偏振度也越大。煙煤型粒子的偏振度變化曲線隨濕度的增大整體向右平移，因此，在50°～80°區(qū)間偏振度隨濕度的增大而略微減小，但是在后向散射的120°～160°角度范圍內(nèi)，偏振度隨濕度增大而增大。海洋型氣溶膠粒子偏振度隨濕度變化的區(qū)域集中在120°～150°范圍內(nèi)，濕度越大偏振度也越大。通過(guò)對(duì)氣溶膠單粒子偏振度的仿真，發(fā)現(xiàn)濕度的影響區(qū)域集中在后向散射的部分區(qū)域，具有明顯的變化趨勢(shì)和規(guī)律，3種氣溶膠的相對(duì)濕度對(duì)單粒子偏振度影響趨勢(shì)是一致的，都是隨著相對(duì)濕度的增大粒子而增大，且變化區(qū)域集中在120°～150°散射角范圍內(nèi)。

3.2 粒子群偏振特性

圖2的仿真是針對(duì)氣溶膠單粒子的偏振特性，而實(shí)際大氣中的大部分氣溶膠是由多粒徑分布的粒子群組成的。為了進(jìn)一步驗(yàn)證濕度對(duì)氣溶膠粒子偏振特性的影響，根據(jù)粒子群偏振模型對(duì)這3種氣溶膠的粒子群偏振特性進(jìn)行仿真。根據(jù)沙塵型、海洋型、煙煤型氣溶膠粒子的典型對(duì)數(shù)譜分布，得到幾何平均直徑以及幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差如表1所示[15]。常見(jiàn)的氣溶膠粒徑范圍為0.1～10 μm，疊加的粒子數(shù)N=1 000。

圖2 不同相對(duì)濕度下的氣溶膠單粒子偏振度仿真曲線。Fig.2 The degree of polarization simulation curve of Aerosol particle in different scattering angle.

表1 氣溶膠對(duì)數(shù)分布譜參數(shù)Table 1 Aerosol logarithmic distribution spectrum parameters

圖3 不同相對(duì)濕度下的氣溶膠粒子群偏振度仿真曲線。Fig.3 The degree of polarization simulation curve of Aerosol particle cluster in different relative humidity.

在同樣的相對(duì)濕度條件下，對(duì)不同散射角上的粒子群偏振度仿真，如圖3所示。在0°～110°散射角范圍內(nèi)，海洋型氣溶膠粒子群的偏振度隨濕度變化不明顯，曲線幾乎重合;但是在110°～150°的后向散射范圍內(nèi)，粒子的偏振度隨著濕度的增大而增大。煙煤型氣溶膠粒子群的偏振度整體上隨散射角變化而呈正弦分布，隨著濕度的增大，曲線峰值整體向右移動(dòng)，在0°～80°的前向散射中，粒子群偏振度隨著濕度的增大而減小;而在隨后的散射角范圍內(nèi)，隨著濕度的增大而增大。在0°～80°的散射范圍內(nèi)，沙塵氣溶膠粒子的偏振度隨著相對(duì)濕度的增大而減小;而在100°～150°范圍內(nèi)，其偏振度開(kāi)始隨濕度的增大而增大。雖然在一定的前向散射角范圍內(nèi)，偏振度曲線也有一定的變化趨勢(shì)，但這只是針對(duì)部分氣溶膠，并不存在普遍性;但是，在后向散射角110°～150°范圍內(nèi)，3種氣溶膠粒子的偏振度隨濕度變化趨勢(shì)是一致的，與單粒子的偏振度結(jié)果變化相同?？梢?jiàn)，后向散射的偏振信息能有效反映氣溶膠粒子隨濕度變化的規(guī)律特征。

4 結(jié) 論

對(duì)氣溶膠單粒子和粒子群在不同相對(duì)濕度下的偏振度特性進(jìn)行了仿真，發(fā)現(xiàn)相對(duì)濕度變化對(duì)氣溶膠偏振度存在特定的影響。在部分后向散射區(qū)域，沙塵型、煙煤型和海洋型3種氣溶膠粒子的偏振度均隨著濕度的增大而增大，單粒子的散射角變化范圍集中在120°～150°，粒子群的散射角變化范圍集中在110°～150°。研究結(jié)果表明，濕度對(duì)不同氣溶膠散射光偏振度的影響規(guī)律存在著一定的普遍性，部分后向散射角上的氣溶膠粒子偏振度能有效反映粒子隨相對(duì)濕度變化的信息，利用散射光偏振特性研究濕度與氣溶膠散射特性的關(guān)系是可行的。

[1]Pilinis C，Pandis S N，Seinfeld J H.Sensitivity of direct climate forcing by atmospheric aerosols to aerosol size and composition [J].J.Geophys.Res.，1995，100(9):18739-18754.

[2]Boesche E，Stammes P，Bennartz R.Aerosol influence on polarization and intensity in near-infrared O2and CO2absorption bands observed from space[J].J.Quant.Spectrosc.Radiat.Transfer.，2009，110(3):223-239.

[3]Tsang T T H，Prasad P，Korgaonkar N V.Effect of temperature，atmospheric condition，and particle size on extinction in a plume of volatile aerosol dispersed in the atmospheric surface layer[J].Appl.Opt.，1988，27(3):593-598.

[4]Hanel G.New results about the sizes of atmospheric aerosol particles as functions of the relative humidity[J].Appl.Opt.，1998，27(9):2287-2295.

[5]Yang J，Li Z H，Huang S L.Influence of relative humidity on shortwave radiative properties of atmosphere aerosol particles[J].Chin.J.Atmos.Sci.(大氣科學(xué))，1999，32(2):239-247(in Chinese).

[6]Hao Z Z，Gong F，Pan D L，et al.Scattering and polarization characteristics of dust aerosol particles[J].Acta Optica Sinica(光學(xué)學(xué)報(bào))，2012，32(1):1-9(in Chinese).

[7]Cremer F，De Jong W，Schutter K.Infrared polarization measurements of surface and buried anti-personnel landmines[J].SPIE，2001，4397:1-12.

[8]Aron Y，Gronau Y.Polarization in the LWIR:A method to improve target acquisition[J].SPIE，2005，5783:653-661.

[9]Yang L H，Ke X Z，Ma D D.Depolarization characteristics of the polarized laser in atmosphere[J].Opto-Electronic Eng.(光電工程)，2008，35(11):62-67(in Chinese).

[10]Hanel G.The properties of atmospheric aerosol particles as functions of the relative humidity at thermodynamic equilibrium with the surrounding moist air[J].Adv.Geophys.，1976，19(12):113-118.

[11]Xu Q J，Wei D Q，Tian G C.The scattering characteristics of LiNbO3particle based on mie light scattering theory[J].Chin.J.Lumin.(發(fā)光學(xué)報(bào))，2009，30(6):302-306(in Chinese).

[12]Dubovik O，Holben B，Eck T F，et al.Variability of absorption and optical properties of key aerosol types observed in worldwide locations[J].J.Atmos.Sci.，2002，59(21):590-608.

[13]Wu L H，Gao J，F(xiàn)an Z G，et al.Scattering of particles in the atmosphere and their influence on celestial polarization patterns[J].Acta Optica Sinica(光學(xué)學(xué)報(bào))，2011，31(7):1-7(in Chinese).

[14]Lin J，Liu W，Li Y.Relationship between meteorological conditions and particle size distribution of atmospheric aerosols[J].J.Mereorol.Envir.(氣象與環(huán)境學(xué)報(bào))，2009，25(1):1-5(in Chinese).

[15]Liu X C，Gao T C，Liu Z T.Effect of atmospheric aerosols on laser transmission attenuation[J].J.Atmos.Envir.Opt.(大氣與環(huán)境光學(xué)學(xué)報(bào))，2012，7(3):181-190(in Chinese).