熔鹽堆堆芯分區(qū)結(jié)構(gòu)對釷燃料增殖性能的影響

王海偉 蔡翔舟 梅龍偉 陳金根 郭 威 蔣大真

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

2（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

熔鹽堆堆芯分區(qū)結(jié)構(gòu)對釷燃料增殖性能的影響

王海偉1,2蔡翔舟1梅龍偉1,2陳金根1郭 威1蔣大真1

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

2（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

熔鹽堆作為第四代先進核能系統(tǒng)，具有在線處理和利用釷燃料等各種優(yōu)勢。我們主要參考法國國家科學(xué)研究院(Centre National de la Recherche Scientifique, CNRS)的相關(guān)研究，該單位對熔鹽堆堆芯結(jié)構(gòu)進行優(yōu)化，提高其釷鈾轉(zhuǎn)換率。利用SCALE (Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation)大型蒙特卡洛程序針對超熱中子譜熔鹽堆進行堆芯結(jié)構(gòu)優(yōu)化。從計算數(shù)據(jù)分析，Blanket增殖區(qū)在堆芯的不同位置可以提高Blanket中的釷鈾增殖率，但是并不能提高整個堆芯的釷鈾增殖率。對于超熱譜的熔鹽堆，單熔鹽石墨孔道可以提供CNRS設(shè)計幾乎相當(dāng)?shù)拟Q鈾增殖率，同時可以極大地降低慢化劑石墨內(nèi)的中子通量水平，延長更換堆芯石墨周期，提高整個熔鹽堆的運行經(jīng)濟性。

熔鹽堆，蒙特卡洛，超熱中子能譜，增殖率，石墨壽命

鈾礦資源日漸消耗的背景下，釷鈾循環(huán)在世界各個核能研究單位進行了深入廣泛的研究。包括傳統(tǒng)的西屋公司商用型壓水堆、加拿大重水CANDU堆[1]、印度AHWR[2]釷基重水堆、日本FUJI-AMSB堆型設(shè)計以及橡樹嶺(ORNL-美國)熔鹽堆等。其中熔鹽堆作為第四代先進核能系統(tǒng)，其獨特的在線處理以及堆芯石墨孔道流動的熔融鹽燃料，使其性能和運行方式與固體堆有重大差異[3]。熔鹽堆的發(fā)展經(jīng)歷大致可分為：1946年美國橡樹嶺國家實驗室的ARE系統(tǒng)；上世紀(jì)60年代初期8 MWth熱功率的MSRE[4]；以及1970?1976年雖未建堆但具有完整分析的MSBR。同時法國CNRS研究單位在1999?2002年由Alexis NUTTIN博士重新評估MSBR熔鹽堆；以及Mathieu博士完整提出的基于釷燃料熔鹽快堆MSFR[5]分析設(shè)計。

本文主要利用SCALE蒙特卡洛計算程序，以超熱譜熔鹽堆(縮寫SupMSR，石墨孔道8.5 cm)堆芯設(shè)計為參考。通過改變超熱譜熔鹽石墨孔道結(jié)構(gòu)，從而達到提高釷鈾循環(huán)增殖率的目的。

1 SupMSR堆芯建模

Mathieu[6]研究了熔鹽石墨孔道對釷鈾增殖率的影響(圖1)。同時詳細(xì)計算了8.5 cm石墨熔鹽孔道的堆芯各方面中子學(xué)性能。在8.5 cm出堆芯釷鈾增殖率剛好達到1。本文利用SCALE強大的三維建模功能通過精細(xì)的建模后，得到熔鹽堆整個堆芯結(jié)構(gòu)如圖2所示。

圖1 熔鹽石墨孔道對增殖率影響[6]Fig.1 Molten salt graphite channel impact breeding rate.

圖2 SCALE 三維模型(a) 全堆芯視圖，(b) 堆芯石墨孔道視圖(剔除熔鹽)Fig.2 SCALE-3d model.(a) Core structure, (b) Core graphite channel (without fuel)

堆芯采用石墨慢化劑，圖2(a)中間區(qū)域為裝載233U的熔鹽，其燃料石墨孔道8.5 cm，熔鹽燃料成分為78%LiF-22%(HN)F4(21.4%ThF4-0.6%UF4) (mole濃度比例)，堆芯平均運行溫度900 K。此溫度下熔鹽密度為4.3 g·cm?3。外圈石墨孔道半徑10cm，其中裝載了釷熔鹽燃料，熔鹽燃料成分為77.5%LiF-22.5%ThF4(mole比例)。整個堆芯半徑1.6m的圓柱形容器高度等于堆芯直徑。石墨孔道如圖3所示。

圖3 堆芯Core以及Blanket增殖層石墨孔道(a) Blanket石墨孔道，(b) Core石墨孔道，(c) Core石墨孔道參數(shù)Fig.3 Core graphite and Blanket channel.(a) Blanket graphite channel, (b) Core graphite channel, (c) Core graphite channel parameters

2 釷鈾轉(zhuǎn)換率計算公式

堆芯Core熔鹽中轉(zhuǎn)載一定量的Th燃料熔鹽，Blanket Cover層也裝載Th燃料熔鹽。單獨計算Core以及Cover層的增殖率，兩者的和就是整個堆芯的總的釷鈾增殖率。232Th通過如下反應(yīng)道轉(zhuǎn)換到可裂變?nèi)剂?33U：

232Th通過(n,γ)反應(yīng)道轉(zhuǎn)換到233Th，然后在通過兩次β衰變，轉(zhuǎn)換到裂變核素233U。在臨界計算分析各種核素反應(yīng)道的反應(yīng)率大小，需要計算出核素的平均微觀截面以及平均中子通量密度，計算公式如下：

得到式(2)、(3)的截面和通量密度后，再利用式(4)計算核素的每個反應(yīng)道的反應(yīng)率大小，核素反應(yīng)率計算公式如下：

整個堆芯的釷鈾轉(zhuǎn)換率可以表述成：

分開表示成堆芯Core石墨孔道熔鹽燃料中的釷鈾轉(zhuǎn)換率加上Blanket Cover層的石墨孔道熔鹽燃料的釷鈾增殖率表述如下：

BRCore和BRCover表述如下：

利用SCALE的KMART模塊進行中子通量計數(shù)以及反應(yīng)率計數(shù)。得到的結(jié)果需要乘以2500MWth下的堆芯源強常數(shù)，才是所需的數(shù)據(jù)。堆芯中子源強常數(shù)Q計算如下：

目前對食品、食品添加、轉(zhuǎn)基因食品的風(fēng)險認(rèn)知研究很多，但針對保健食品的風(fēng)險認(rèn)知及影響因素分析的研究卻相對較少。而在這些關(guān)于食品的風(fēng)險認(rèn)知研究中，其影響分析主要集中于概念知識與信任兩個方面，對民眾的信息搜索功能、信息來源等的影響因素分析較少。保健食品相對于食品來說，其信息、營養(yǎng)價值、保健功用等更容易引起民眾的關(guān)注，而這些信息對民眾來說卻不是容易獲得，在影響因素中加入對信息來源、信息搜索行為的變量，對理解民眾對保健食品的選擇與決策具有重要的作用。本文以信息來源途徑作為一個變量，將更有助于理解民眾對保健食品風(fēng)險認(rèn)知的產(chǎn)生機制和影響因素，幫助監(jiān)管部門在制定保健食品監(jiān)管措施時更有針對性。

堆芯中子通量密度：

式中，Q為中子源強，單位n·s·cm?2。

同時需要去除233Pa非衰變反應(yīng)道的反應(yīng)率，計算公式和233Pa中子反應(yīng)截面如下：

其中：

233Pa在堆芯Core和Blanket中的中子截面大小如表1所示。

表1 233Pa中子反應(yīng)截面Table1 233Pa neutron reaction cross section.

3 計算結(jié)果分析

3.1驗證分析計算正確性

SCALE[7]程序主要由美國橡樹嶺國家實驗室開發(fā)維護升級，目前已更新至第6版本。該程序擁有眾多的子模塊，可以完成眾多計算任務(wù)。主要包括：截面處理和截面加工、臨界安全分析計算、敏感性/不確定性分析、乏燃料特性分析計算、輻射源項分析計算、反應(yīng)堆晶格物理分析、輻射屏蔽分析計算和核安全分析計算。利用SCALE程序建模并采用具有三維中子輸運方法的KENOVI子模塊，調(diào)用CENTRM模塊進行各種截面處理并采用v-6 238群進行臨界分析計算，堆芯橫截面如圖4所示。

熔鹽堆運行在2500 MWth熱功率，1000MWe電功率電熱效率為40%。臨界計算分析得出Keff= 1.0005，與1.0018吻合很好。此時計算BRCore=0.922；BRCover=0.076。對比結(jié)果BRCore=0.928；BRCover= 0.074。因此總的釷鈾轉(zhuǎn)換增殖率BR=0.998與1.002誤差為0.4%。計算結(jié)果符合得很好。

3.2優(yōu)化堆芯結(jié)構(gòu)和裝載熔鹽

在上面基礎(chǔ)上進行Blanket Cover層的堆芯重新布置，每次把一圈Blanket往內(nèi)移動一圈，如圖5(b)?(e)；圖5(f)為Blanket全部裝載到堆芯中間位置，其中在布局編號f里面去除了Blanket Cover層的設(shè)計，采用單一熔鹽，通過這6種堆芯結(jié)構(gòu)的改變，具體分析每一種堆芯中子特性、轉(zhuǎn)換率BR等。堆芯優(yōu)化結(jié)構(gòu)如圖5所示。

圖4 堆芯橫截面Fig.4 Core cross section.

圖5 6種堆芯結(jié)構(gòu)優(yōu)化編號a?fFig.5 Six core structure optimization identifier a?f.

6種堆芯結(jié)構(gòu)的優(yōu)化都通過調(diào)整233U摩爾濃度保持堆芯的臨界狀態(tài)。其中233U的摩爾濃度每種堆芯都有細(xì)微差別，摩爾濃度的不同最終體現(xiàn)在233U初裝量。堆芯結(jié)構(gòu)f為單熔鹽燃料石墨孔道，去除了釷燃料熔鹽包覆層，石墨孔道為78%LiF-22% (HN)F4熔鹽燃料。計算分析得到堆芯臨界所需的233U摩爾濃度如表2所示。

對于a?f堆芯結(jié)構(gòu)優(yōu)化，分別統(tǒng)計了Core石墨孔道熔鹽中的中子通量密度Flux以及Blanket中的石墨孔道熔鹽中中子通量密度(n·s·cm?2)。

我們針對原初堆芯布局，給出Core石墨孔道中熔鹽的中子通量水平和Blanket覆蓋層石墨孔道內(nèi)的中子通量水平，繪出v-6 238多群能譜，可以看出Blanket中的中子通量水平比Core中的要低一個數(shù)量級。其中多個密集的峰值是由于核素在不同能區(qū)的強烈共振現(xiàn)象引起(圖6)。

從計算分析來看，a?e堆芯總的BR都比原初設(shè)計減低了，Blanket區(qū)的增殖率提高了，f堆芯布局的增殖性能和原初設(shè)計幾乎一致，但堆芯中兩者的通量水平卻相差很多。f堆芯設(shè)計的通量水平比原初設(shè)計堆芯降低了35.7%。由于這些中子通量密度的減低，會對石墨壽命產(chǎn)生很大影響。下面詳細(xì)計算石墨的中子通量密度對石墨壽命的影響。

表2 堆芯結(jié)構(gòu)優(yōu)化臨界分析Table2 Core structure optimization of critical analysis.

表3 中子通量密度分布以及BR值Table3 Neutron flux density distribution and BR.

圖6 堆芯和增殖區(qū)中子通量水平對比Fig.6 Core and Blanket neutron flux contrast.

3.3堆芯結(jié)構(gòu)優(yōu)化對石墨壽命影響

堆芯核級石墨壽命跟石墨受到的中子輻照通量密度成反比例關(guān)系：

熔鹽堆作為慢化劑性質(zhì)的石墨，更換周期取決于堆芯Core石墨孔道的石墨壽命，因為從分析計算中中子通量密度比增殖區(qū)石墨孔道大一個量級，因此Blanket中的石墨相比Core中的石墨可以有更長的更換周期。

表4 堆芯石墨內(nèi)中子通量密度分布以及石墨更換周期Table4 Core neutron flux density and graphite change cycle.

熔鹽堆原初設(shè)計石墨更換周期，如果N=35 a，那么d布局石墨壽命為46.025 a，極大地延長了熔鹽堆停堆大批量更換石墨的周期，顯著地減低了石墨購買成本，同時f堆芯布局石墨壽命為59.16 a。如果我們不采用雙熔鹽石墨孔道設(shè)計，采用單一熔鹽的熔鹽堆堆芯設(shè)計，釷鈾增殖率BR幾乎可以達到同樣的要求。但卻具有一個顯著的特點：就是降低了堆芯中石墨孔道內(nèi)的中子通量密度，從而使得石墨壽命比雙熔鹽石墨孔道設(shè)計提高到1.702倍(提高了70.2%)。分析結(jié)果證明，對于超熱中子譜的熔鹽堆，單石墨孔道堆芯設(shè)計將帶來更加優(yōu)異的表現(xiàn)。

圖7 堆芯Core和Blanket石墨內(nèi)中子通量水平分布Fig.7 Core and Blanket graphite neutron flux.

4 結(jié)語

通過采用SCALE程序，詳細(xì)地分析了超熱譜熔鹽堆SupMSR堆芯中子性能。通過6種堆芯布局的調(diào)整計算分析，我們得出幾點重要結(jié)論：雖然改變Blanket的堆芯位置，可以提高增殖層中的釷鈾轉(zhuǎn)換率，但是卻降低了整個堆芯的增殖率。如果不用Blanket覆蓋層的增殖思路，改用單一熔鹽孔道的堆芯燃料設(shè)計。幾乎可以達到原初設(shè)計的釷鈾增殖水平。同時大大降低石墨里面的中子通量水平，延長了作慢化劑的石墨壽命，使得堆芯停堆更換石墨周期變長，這將會極大地提高熔鹽堆的運行經(jīng)濟性。從計算分析可以看出對于超熱中子譜的熔鹽堆，單石墨孔道堆芯設(shè)計將帶來更加優(yōu)異的表現(xiàn)。

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CLCTL329+.2

Impact on breeding rate of different Molten Salt Reactor core structures

WANG Haiwei1,2CAI Xianzhou1MEI Longwei1,2CHEN Jingen1GUO Wei1JIANG Dazhen1

1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China)2(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Background:Molten Salt Reactor (MSR) has several advantages over the other Generation IV reactor. Referred to the French CNRS research and compared to the fast reactor, super epithermal neutron spectrum reactor type is slightly lower and beading rate reaches 1.002. Purpose: The aim is to explore the best conversion zone layout scheme in the super epithermal neutron spectrum reactor. This study can make nuclear fuel as one way to solve the energy problems of mankind in future. Methods: Firstly, SCALE program is used for molten salt reactor graphite channel, molten salt core structure, control rods, graphite reflector and layer cladding structure. And the SMART modules are used to record the important actinides isotopes and their related reaction values of each reaction channel. Secondly, the thorium-uranium conversion rate is calculated. Finally, the better molten salt reactor core optimum layout scheme is studied comparing with various beading rates. Results: Breading zone layout scheme has an important influence on the breading rate of MSR. Central graphite channels in the core can get higher neutron flux irradiation. And more233Th can convert to233Pa, which then undergoes beta decay to become233U. The graphite in the breading zone gets much lower neutron flux irradiation, so the life span of this graphite can be much longer than that of others. Because neutron flux irradiation in the uranium molten salt graphite has nearly 10 times higher than the graphite in the breading zone, it has great impact on the thorium-uranium conversion rates. For the super epithermal neutron spectrum molten salt reactors, double salt design cannot get higher thorium-uranium conversion rates. The single molten salt can get the same thorium-uranium conversion rate, meanwhile it can greatly extend the life of graphite in the core. Conclusions: From the analysis of calculation results, Blanket breeding area in different locations in the core can change the breeding rates of thorium-uranium in the Blanket, but cannot improve the conversion rates of thorium-uranium in the uranium molten salts. For super thermal spectrum molten salt reactor, single molten salt graphite channel can provide CNRS design and almost can equivalent thorium-uranium conversion rate. At the same time, it can greatly reduce the levels of neutron flux in the moderator of graphite and improve the working economy of molten salt reactor.

Molten salt reactor, Monte Carlo, Epithermal neutron energy spectrum, Breeding rate, Life of graphite

TL329+.2

10.11889/j.0253-3219.2013.hjs.36.090601

中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項項目(XDA02010200)資助

王海偉，男，1986年出生，2010年7月畢業(yè)于浙江工業(yè)大學(xué)理學(xué)院應(yīng)用物理系，現(xiàn)為碩士研究生，從事反應(yīng)堆堆芯物理分析計算

2013-03-11，

2013-04-18