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    以RF/SiO2復(fù)合氣凝膠為前驅(qū)體制備介孔α-SiC

    2012-09-15 11:46:54沈曉冬崔
    無機(jī)化學(xué)學(xué)報 2012年10期
    關(guān)鍵詞:介孔前驅(qū)溶膠

    孔 勇 沈曉冬崔 升 仲 亞

    (南京工業(yè)大學(xué)材料學(xué)院工程學(xué)院,材料化學(xué)工程國家重點實驗室,南京 210009)

    以RF/SiO2復(fù)合氣凝膠為前驅(qū)體制備介孔α-SiC

    孔 勇 沈曉冬*崔 升 仲 亞

    (南京工業(yè)大學(xué)材料學(xué)院工程學(xué)院,材料化學(xué)工程國家重點實驗室,南京 210009)

    以間苯二酚(R)和甲醛(F)為碳源,3-氨丙基三乙氧基硅烷為硅源,無水乙醇為溶劑,利用簡捷的一步溶膠-凝膠法和超臨界干燥工藝制備RF/SiO2復(fù)合氣凝膠。RF/SiO2復(fù)合氣凝膠經(jīng)碳熱還原、煅燒、酸洗等一系列工藝制備出介孔碳化硅(SiC),采用XRD、FTIR、NMR、SEM、TEM和氮氣吸附-脫附等分析手段對制備的介孔SiC進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,介孔SiC材料為純的α-SiC,平均晶粒大小為15 nm,BET比表面積為106 m2·g-1,孔徑主要分布在21.7 nm和61 nm附近,SiC納米顆粒大小和分布均勻。

    介孔碳化硅;溶膠-凝膠;超臨界干燥;碳熱還原

    碳化硅(SiC)是一種寬帶隙(α-SiC為 3.05 eV,β-SiC為2.36 eV)半導(dǎo)體材料[1-2],具有許多優(yōu)異性能,如良好的導(dǎo)熱性和導(dǎo)電性、高溫和化學(xué)穩(wěn)定性、抗熱振性、低熱膨脹系數(shù)、高硬度等[3-6],因而在陶瓷復(fù)合材料[7]、耐磨材料、催化劑[8]和光電子材料[9,10]領(lǐng)域有很大的應(yīng)用潛力。多孔SiC可以通過傳統(tǒng)的Acheson工藝[11]、先驅(qū)體浸漬裂解法[12-13]和形狀記憶合成[14]法等方法來制備,但是這些合成方法碳熱還原溫度較高,合成出的產(chǎn)物SiC顆粒較大、比表面積小(一般小于70 m2·g-1)。溶膠-凝膠法結(jié)合碳熱還原工藝[1,3,15-16]是一種制備高比表面積SiC多孔材料或納米顆粒的有效途徑,這種方法通常先合成RF/SiO2復(fù)合氣凝膠或干凝膠作為前驅(qū)體,前驅(qū)體經(jīng)過碳熱還原合成多孔SiC。RF/SiO2凝膠的制備工藝中一般使用正硅酸四乙酯 (TEOS)或正硅酸四甲酯(TMOS)作為硅源,間苯二酚(R)和甲醛(F)溶液為碳源。這類原料雖然廉價易獲得,但是復(fù)合凝膠的制備工藝復(fù)雜,大多需要分別制備碳溶膠和SiO2溶膠后再將兩種溶膠混合,而且在溶膠-凝膠過程中需要加入催化劑,這使得RF/SiO2復(fù)合凝膠的合成工藝更加復(fù)雜、不可控。3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)在氣凝膠材料制備中通常作為一種表面修飾劑使用[17-20],作為TEOS或TMOS的替代物制備RF/SiO2復(fù)合凝膠時,可以直接將硅源、碳源以及溶劑等原料混合進(jìn)行溶膠-凝膠反應(yīng),大大簡化了制備工藝,葉麗等[21]報道了一種以APTES為硅源制備RF/SiO2凝膠的方法,但是其RF/SiO2凝膠合成時間較長,耗時一周以上,而且只制備了C/SiO2復(fù)合氣凝膠產(chǎn)物,沒有進(jìn)行碳熱還原制備SiC產(chǎn)物的研究。

    本工作以R和F為碳源,APTES為硅源,乙醇(C2H5OH)為溶劑,不加入其它反應(yīng)物和催化劑,經(jīng)過溶劑-凝膠、超臨界干燥和熱處理等一系列工藝過程制備出了介孔 α-SiC。并用 XRD、FTIR、NMR、SEM、TEM和氮氣吸附-脫附等手段對制備的介孔SiC的組成、形貌和微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。在該方法中,溶膠-凝膠過程采用簡捷的一步溶膠-凝膠法,歷時約為24 h,與文獻(xiàn)報道的一周左右時間相比大大縮短,目前國內(nèi)外尚未見通過此方法合成介孔α-SiC的報道。

    1 實驗部分

    1.1 試劑及儀器

    間苯二酚、甲醛溶液、3-氨丙基三乙氧基硅烷、無水乙醇等試劑均為市售分析純,未經(jīng)進(jìn)一步提純。

    樣品的分子結(jié)構(gòu)用美國Nicolet公司Nexus 670傅里葉變換紅外光譜儀(FTIR)和瑞士Bruker公司核磁共振譜儀(NMR)進(jìn)行測試;物相分析用美國熱電集團(tuán)ARL公司的ARLX'TRA型X線衍射儀(XRD),Cu靶(λ=0.154 06 nm),掃描速率 5°·min-1;樣品的形貌和微觀結(jié)構(gòu)用德國LEO-1530VP場發(fā)射掃描電子顯微鏡和日本電子公司JEM-2010型透射電子顯微鏡(TEM)進(jìn)行表征;樣品的比表面積和孔徑分布根據(jù)氮氣吸附-脫附測試結(jié)果分析,氮氣吸附-脫附測試用美國Micromeritics公司2020型比表面積分析儀進(jìn)行表征;超臨界干燥采用美國Applied and Separation公司Helix 1.1型CO2超臨界干燥裝置;樣品的熱處理采用MTI-GSL1600X型管式爐,剛玉管內(nèi)徑72 mm。

    1.2 介孔SiC的制備

    室溫下將間苯二酚、甲醛、3-氨丙基三乙氧基硅烷和無水乙醇按物質(zhì)的量比 nR∶nF∶nAPTES∶nC2H5OH=1∶2∶1∶40混合均勻,將混合溶液置于60℃烘箱中反應(yīng)40 min得到RF/SiO2復(fù)合凝膠。RF/SiO2復(fù)合凝膠在750℃水浴中老化24 h,其間用無水乙醇進(jìn)行溶劑置換(每8 h更換一次無水乙醇)以除去凝膠中殘留的水和反應(yīng)物,溶劑置換后的凝膠經(jīng)過CO2超臨界干燥得到RF/SiO2復(fù)合氣凝膠。

    將RF/SiO2復(fù)合氣凝膠置于管式爐中,在Ar氣氛保護(hù)下(Ar流速為 150 mL·min-1),以 20 ℃·min-1的升溫速率加熱至8 000℃,保溫3 h,然后將Ar流速降至70 mL·min-1,以40℃·min-1的升溫速率加熱至1 5000℃并保溫3 h進(jìn)行碳熱還原反應(yīng),然后溫度降至5 500℃,把保護(hù)氣體Ar更換為空氣,保溫3 h以燒掉多余的碳,冷至室溫后取出樣品,用HF除去SiO2等雜質(zhì),再經(jīng)過洗滌、過濾、干燥,最終得到純的介孔SiC。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 物相及組分

    圖1是制備的介孔SiC的XRD圖,圖片底部同時給出了標(biāo)準(zhǔn)PDF卡片No.29-1131的衍射峰和相應(yīng)晶面??梢钥闯觯?θ為 34°,35.7°,38.2°,60°,65.6°,71.8°,73.3°和 75.5°處的衍射峰分別與標(biāo)準(zhǔn)PDF卡片 No.29-1131給出的 6H-SiC的(101),(102),(103),(110),(109),(116),(203)和(0012)晶面相對應(yīng)。除此之外,介孔SiC的XRD圖中并未檢測到其它物相的衍射峰,這表明制備的樣品為純α-SiC。根據(jù)Scherrer公式估算出介孔SiC納米顆粒的平均粒徑約為15 nm。

    文獻(xiàn)報道的碳熱還原工藝制備的多孔SiC均為β晶相[3-6,15-16,22-25],介孔α-SiC材料未見文獻(xiàn)報道。而α-SiC具有更好的高溫穩(wěn)定性,介孔α-SiC是一種潛在的耐高溫高效隔熱材料。另外,相對于β-SiC,α-SiC具有更寬的帶隙,在光電子學(xué)、高溫電子學(xué)和高頻大功率器件領(lǐng)域有著廣泛應(yīng)用,如6H-SiC制作的高頻大功率器件能使固態(tài)電路的功率至少提高4個數(shù)量級,并大大提高這些器件的工作溫度,用于抗輻射SiC器件可以大大增強(qiáng)軍事電子系統(tǒng)的生命力[26-27]。

    常壓下生成β-SiC的溫度一般在1 754℃以上[28],而β-SiC在2 100℃以上才轉(zhuǎn)變?yōu)棣?SiC,實驗在較低的溫度(1 500℃)下得到α-SiC是由于前驅(qū)體RF/SiO2復(fù)合氣凝膠獨特的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)所致。一方面,作為一種通過超臨界干燥制備的氣凝膠材料,前驅(qū)體的骨架顆粒分布均勻且較小 (一般為幾個nm)[29],這種納米效應(yīng)使得使得SiO2與C之間的反應(yīng)溫度大大降低[1];另一方面,較小的納米顆粒使得C和SiO2之間接觸面積大大增加,而SiO2與C之間的碳熱還原反應(yīng)主要取決于兩種反應(yīng)物之間的接觸面積[30]。同樣,由于實驗制備的介孔SiC的顆粒較小,其晶相轉(zhuǎn)變能夠在較低的溫度下快速進(jìn)行,在碳熱還原過程中,β-SiC一旦形成就轉(zhuǎn)變?yōu)棣?SiC。

    圖2為制備的介孔SiC及其前驅(qū)體RF/SiO2復(fù)合氣凝膠的FTIR圖。其中1 630和3 430 cm-1處的2個吸收峰說明所測試樣品中均存在被吸附的水分子[31],2 930、1 470和1 380 cm-1分別對應(yīng)-CH2,-CH3和-CH2中 C-H的伸縮振動吸收峰,1 100和 690 cm-1分別為SiO2中Si-O-Si的伸縮振動吸收峰[31-32],926 cm-1為 Si-OH 的吸收峰[33],833 cm-1為 SiC中Si-C鍵的伸縮振動吸收峰[31,34]。制備的介孔SiC中除了水的2個吸收峰外,僅有833 cm-1處一個明顯的吸收峰。圖3為介孔SiC及其前驅(qū)體RF/SiO2復(fù)合氣凝膠的29Si NMR圖。RF/SiO2復(fù)合氣凝膠中-100 ppm左右的共振峰分裂為3個峰,分別為Si(OSi)4(δ=-106.3 ppm)、Si(OSi)3(OH)(δ=-101.6 ppm) 和 Si(OSi)2(OH)2(δ=-97.2 ppm)的共振峰[18]。介孔 SiC 樣品的NMR譜圖中僅僅在δ=-17.3 ppm處存在1個SiC共振峰,沒有SiO2的共振峰出現(xiàn)。FTIR和NMR的分析結(jié)果都表明實驗制備了純的SiC樣品,沒有殘留的SiO2。

    2.2 形貌和微觀結(jié)構(gòu)

    圖4為前驅(qū)體和所制備的介孔SiC的SEM圖像??梢钥闯觯ㄟ^超臨界干燥得到的前驅(qū)體的微觀形貌與SiO2氣凝膠材料典型的微觀形貌類似[29,35],為無序納米多孔結(jié)構(gòu),由幾nm大小的顆粒組成的網(wǎng)絡(luò)骨架完整且均勻,網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的孔隙率較高,這些特性將有利于碳熱還原反應(yīng)的進(jìn)行,并使得到的SiC結(jié)構(gòu)更加均勻[1]。由于表面張力的影響,常壓干燥通常無法得到網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)完善的氣凝膠材料,因此采用超臨界干燥制備前驅(qū)體材料具有明顯的優(yōu)勢[36]。對于熱處理后得到的介孔SiC材料,由于熱處理過程中樣品的收縮,孔隙率明顯下降,SiC納米顆粒則相對前驅(qū)體變大,但是呈球形的SiC納米顆粒的大小和分布更加均勻。

    圖5為介孔SiC材料的TEM照片、選區(qū)電子衍射(SAED)照片和高分辨率相(HRTEM)照片。從TEM照片可以看出SiC顆粒大多分布在10~20 nm,孔隙率較低,這與XRD和SEM分析結(jié)果一致。HRTEM照片中的晶面間距為 0.235 nm,與 α-SiC的(103)晶面相對應(yīng),結(jié)合XRD、SAED和HRTEM同時證明了所制備的介孔SiC為α-SiC。

    2.3 孔結(jié)構(gòu)分析

    圖6為RF/SiO2復(fù)合氣凝膠及介孔SiC的氮氣吸脫附等溫線和孔徑分布曲線,根據(jù)ISO15901的規(guī)定,基于毛細(xì)管凝聚理論(BJH)的孔徑分布模型不適用于含碳材料,因此所制備樣品的孔徑分布均 采用非定域密度函數(shù)理論(NLDFT)計算[37]。按照IUPAC的分類標(biāo)準(zhǔn),兩種材料的吸脫附等溫線均為具有H1型滯留回環(huán)的Ⅳ型等溫線,表明所制備的材料均為介孔材料。RF/SiO2復(fù)合氣凝膠的吸脫附等溫線在相對壓力(p/p0)接近于0時具有一定的吸附量,隨著p/p0的增加,吸附量逐漸變大,并在p/p0=0.8時出現(xiàn)毛細(xì)管凝聚現(xiàn)象,在相p/p0=0.98時出現(xiàn)吸附飽和現(xiàn)象,說明材料中的孔主要是微孔和介孔,孔徑在微孔至介孔范圍內(nèi)連續(xù)分布[38]。這一點可以從孔徑分布曲線得到證實,RF/SiO2復(fù)合氣凝膠的孔徑分布曲線表明該材料的孔徑在1~70 nm范圍內(nèi)連續(xù)分布,峰值出現(xiàn)在9 nm左右,大孔(大于50 nm)的數(shù)量很少。

    與前驅(qū)體材料相反,介孔SiC中幾乎沒有微孔,這是因為前驅(qū)體中的微孔主要來自于網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中的有機(jī)碳[39]。介孔SiC材料的吸附量在p/p0<0.9時增加不明顯,而在p/p0>0.9后,吸附量由于毛細(xì)管凝聚急劇增加,但并未出現(xiàn)飽和,這說明介孔SiC材料的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中SiC納米顆粒大小和分布比較均勻[40],這一點同樣可以從SEM圖片中看出,這是由于超臨界干燥得到的氣凝膠前驅(qū)體的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)均勻,骨架顆粒較小??讖椒植记€同樣證實了這一結(jié)論,從介孔SiC的孔徑分布曲線可以看出,孔徑主要分布在21.7 nm和61 nm左右。介孔SiC材料中出現(xiàn)大孔(61 nm)是由于前驅(qū)體材料中含有大量的碳,除碳后,碳占據(jù)的空間產(chǎn)生的孔使得材料的孔徑變大、出現(xiàn)了一定量的大孔[5]。另外,相對前驅(qū)體而言,介孔SiC的孔徑分布更加集中,而文獻(xiàn)報道的介孔SiC的孔徑分布范圍較大。這是由于碳燒掉以后,由單一的SiC納米顆粒組成的介孔SiC的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)更加簡單,網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中的孔主要來自于顆粒分布比較均勻的SiC納米顆粒的堆積和碳燒蝕產(chǎn)生的大孔。通過BET模型計算出RF/SiO2復(fù)合氣凝膠和介孔SiC材料的比表面積分別為384 m2·g-1和 106 m2·g-1,與文獻(xiàn)中報道結(jié)果相近。

    3結(jié) 論

    以間苯二酚,甲醛和3-胺丙基三乙氧基硅烷為反應(yīng)物,無水乙醇為溶劑,通過一步溶膠-凝膠、超臨界干燥和熱處理工藝首次合成了介孔α-SiC。該合成工藝簡單快捷,超臨界干燥得到的氣凝膠材料網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)完善,有利于碳熱還原反應(yīng)的進(jìn)行并對介孔SiC網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的形成起到積極作用。分析結(jié)果表明,所制備的介孔SiC為純的α-SiC,平均粒徑約為15 nm,BET比表面積為106 m2·g-1,孔徑主要分布在21.7 nm和61 nm附近,構(gòu)成介孔SiC骨架的SiC顆粒大小和分布均勻。該介孔SiC材料在隔熱材料、催化劑及其載體、吸附和電子材料領(lǐng)域有很大的應(yīng)用前景。本文對簡單制備介孔SiC的思路提供了很好的理論指導(dǎo)。

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    Preparation of Mesoporous α-SiC from RF/SiO2Composite Aerogels

    KONG YongSHEN Xiao-Dong*CUI Sheng ZHONG Ya
    (State Key Laboratory of Materials-Oriented Chemical Engineering,College of Material Science and Technology,Nanjing University of Technology,Nanjing 210009,China)

    RF/SiO2gels were synthesized in one pot by simply mixing of the monomers,and then dried to aerogels by supercritical CO2fluid drying.Mesoporous silicon carbide (SiC)was formed from the RF/SiO2composite aerogels after heat treatment(carbothermal reaction at 1 500℃for 3 h under Ar and air calcination at 550℃for 3 h)and purifying (acid-washing,filtering,drying).XRD,FTIR,NMR,SEM,TEM and nitrogen adsorption/desorption porosimetry were used to characterize the as-prepared mesoporous SiC.The results indicate that the resulting SiC was pure α-SiC,the average crystallite size was approximately 15 nm.The mesoporous SiC specimen possessed a BET surface area of 106 m2·g-1which approached to the specific surface area of porous SiC or SiC nanoparticles reported in other papers,a narrow pore size distribution,and a fairly uniform size and array.These mesoporous SiC could possibly be used as thermal insulators,catalysts,adsorbents or electrode materials.

    mesoporous silicon carbide;sol-gel;supercritical drying;carbothermal reduction

    O613.72

    A

    1001-4861(2012)10-2071-06

    2012-04-12。收修改稿日期:2012-06-02。

    國家安全重大基礎(chǔ)研究(國防973)(No.613120020020202);江蘇省高校優(yōu)勢學(xué)科建設(shè)工程項目(PAPD);江蘇省普通高校研究生科研創(chuàng)新計劃(CXLX11_0343)資助項目。

    *通訊聯(lián)系人。E-mail:xdshen@njut.edu.cn,Tel:025-83587234;會員登記號:E413200441M。

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