天津城區(qū)春季大氣氣溶膠消光特性研究

姚 青,韓素芹,蔡子穎,張 敏 (天津市氣象科學(xué)研究所,天津 300074)

大氣水平能見度是指視力正常的人在當(dāng)時的天氣條件下所能看到目標(biāo)物的最大水平距離,可用以表征大氣清潔程度.影響大氣能見度的因素主要包括降水、霧、大風(fēng)、沙塵暴、揚(yáng)沙等天氣現(xiàn)象,以及大氣中廣泛存在的氣態(tài)污染物和氣溶膠等.大氣能見度的衰減主要來自于氣體和氣溶膠的大氣消光作用,在空氣潔凈地區(qū)大氣能見度的衰減很大程度上源于空氣的瑞利散射作用,而在城市地區(qū)氣溶膠的散射往往是大氣能見度衰減的首要貢獻(xiàn)者,此外部分高污染地區(qū),NO2[1]和黑碳?xì)馊苣z[2]的吸收作用對大氣消光的貢獻(xiàn)也不可忽視.國外對氣溶膠散射性質(zhì)的觀測研究起步較早,美國 1988年在建立 30個能見度和PM2.5觀測點(diǎn)的基礎(chǔ)上實施了大型能見度觀測計劃 IMPROVE[3],澳大利亞[4]、英國[5]、韓國[6]等隨后開始重視大氣能見度的觀測研究.近年來國內(nèi)學(xué)者結(jié)合大氣能見度、顆粒物質(zhì)量濃度、黑碳?xì)馊苣z濃度、氣溶膠散射系數(shù)以及氣象因子等,研究大氣氣溶膠的光學(xué)特性[7-8],分析北京[9]、廣州[10-11]等城市大氣能見度下降原因,借鑒美國IMPROVE項目的經(jīng)驗方程式,擬合出滿足廣州[12]、深圳[13]等地實際的大氣消光系數(shù)與顆粒物組成關(guān)系式,并給出了氣溶膠散射系數(shù)、吸收系數(shù)和水汽分子散射系數(shù)等對城市大氣消光系數(shù)的貢獻(xiàn)比例[12,14-15].

隨著環(huán)渤海區(qū)域經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展和機(jī)動車保有量迅速增長,天津城市大氣污染復(fù)合型特征顯著,突出體現(xiàn)在持續(xù)性的區(qū)域污染及低能見度天氣頻繁發(fā)生[16-17].統(tǒng)計分析近40a天津城區(qū)人工觀測獲得的大氣能見度,每日14:00觀測值的年均值由1970年的16 km下降至2008年的13km,低能見度(＜10km)天氣發(fā)生頻率也由1970年的16.4%升高至2008年的29.2%.天津地區(qū)近年來對于大氣能見度及其與大氣污染間關(guān)系的研究,主要集中在研究大氣能見度與空氣污染度濃度及氣象因素的統(tǒng)計關(guān)系上[17-18],研究結(jié)果表明,大氣能見度與PM2.5濃度存在明顯的負(fù)相關(guān)關(guān)系,并且與相對濕度等氣象因素關(guān)系密切;對于氣溶膠消光作用的研究,往往側(cè)重于散射系數(shù)[19]或吸收系數(shù)[20]等單一方面,對各種因子對大氣能見度的綜合影響研究不多[21].本工作通過大氣消光系數(shù)建立能見度與大氣污染物之間的聯(lián)系,并通過對大氣消光系數(shù)進(jìn)行分解,分析各種消光作用,尤其是氣溶膠散射及吸收作用的貢獻(xiàn)比重,以期對影響大氣能見度變化的因素有更深入的認(rèn)識.

1 資料與方法

中國氣象局天津大氣邊界層觀測站(北緯39°06′,東經(jīng) 117°10′,海拔高度 3.3m,臺站編號:54517)位于天津市城區(qū)南部,其北距快速路約100m,東臨友誼路-友誼南路,西面和南面主要為住宅區(qū),交通源對它有一定的影響.采樣點(diǎn)設(shè)在觀測站院內(nèi)一座一層平房的樓頂,離地高約 3m,下墊面為草地,周圍為氣象觀測場和辦公區(qū),無明顯污染源,觀測點(diǎn)能夠代表典型城區(qū),觀測時間為2011年4月1日～5月10日.

PM10和PM2.5數(shù)據(jù)來自于美國Thermo公司生產(chǎn)的TEOM系列RP1400a環(huán)境顆粒物監(jiān)測儀,采樣流量16.7L/min,檢測限0.06μg/m3,測量范圍0～1500μg/m3,質(zhì)量分辨率為 0.01μg/m3,準(zhǔn)確度0.75%,精度1.5μg/m3(1h),0.5μg/m3(24h);NO2數(shù)據(jù)來源于美國Thermo公司生產(chǎn)的42i型化學(xué)發(fā)光法 NO-NO2-NOx分析儀,最低檢測限 0.4μL/m3,零漂＜0.4μL/m3,跨漂＜±1%F.S;采用澳大利亞ECOTECH公司生產(chǎn)的Aurona 1000型濁度計連續(xù)觀測氣溶膠散射系數(shù)(σsp),測量波長為 525nm,時間分辨率為 5min,濁度計配備有除濕裝置,以保證進(jìn)氣相對濕度在 60%以下,濁度計未加裝切割頭;采用美國Magee科技公司生產(chǎn)的AE-31黑碳儀測定黑碳?xì)馊苣z濃度,并加裝 PM2.5切割頭,該儀器有7個測量通道,波長分別為370,470,520, 590,660,880和 950nm,時間分辨率為 5min,其工作原理是建立在石英濾紙帶上收集的粒子對光的吸收造成的衰減上,屬于光學(xué)灰度測量法,儀器經(jīng)廠家標(biāo)定,本文采用波長為880nm的測量通道數(shù)據(jù);大氣能見度資料采用美國Belfort公司生產(chǎn)的MODLE6000型前向散射能見度儀測量,儀器測量上限為20km,下限為6m,精確度10%;氣溶膠數(shù)濃度資料由德國 Grimm公式生產(chǎn)的 Grimm 180顆粒物監(jiān)測儀觀測,該儀器可提供＞0.25μm氣溶膠數(shù)濃度及質(zhì)量濃度,可劃分為30個粒徑段,為便于研究,合并其中的 PM1.0,PM1.0～2.5,PM2.5～10和 PM10～100,分析不同天氣條件下粒子數(shù)濃度.所有測量數(shù)據(jù)經(jīng)過質(zhì)量控制后處理成小時均值,并按相關(guān)要求處理成日均值,同期的相對濕度、日降水量和天氣現(xiàn)象等氣象資料采用觀測站同一院內(nèi)的天津市城區(qū)國家氣象觀測站的自動氣象站數(shù)據(jù).

大氣能見度的優(yōu)劣受大氣對太陽光散射和吸收的消光效應(yīng)制約,在可見光波段.對太陽輻射有衰減作用的物質(zhì)及其消光系數(shù)計算如下:

式中: σsp為氣溶膠散射系數(shù),由濁度計直接讀出;σap為氣溶膠吸收系數(shù),由黑碳儀測量黑碳?xì)馊苣z(BC)后經(jīng)經(jīng)驗公式σap=8.28 [BC]+2.23[22]計算得到,該經(jīng)驗計算公式由吳兌等[7]在2004年珠江三角洲觀測試驗中獲得,可將880nm處獲得的BC濃度轉(zhuǎn)化為532nm處的吸收系數(shù),與濁度計采用的 525nm波長接近;σsg為干潔大氣的散射,一般取作13Mm-1[23];σag為氣態(tài)污染物的吸收,一般僅考慮NO2的吸收,可由σag＝0.33 [NO2]( σsg單位 Mm-1,[NO2]單位×10-9)計算所得[24].此外水汽也會影響大氣消光系數(shù),尤其是在某些高濕狀態(tài)下,氣溶膠粒子經(jīng)凝結(jié)、碰并和懸浮增長,可使氣溶膠散射系數(shù)成倍增加,而在用的濁度計多通過控制相對濕度以保證獲得“干”的氣溶膠,用以測定低相對濕度下氣溶膠的散射系數(shù),并不能完全真實反映環(huán)境氣溶膠的散射系數(shù)[14].大氣消光系數(shù)同時與大氣能見度還有如下關(guān)系[25]:

σext-vis單位 Mm-1,vis單位 km, 3.912代表Koschmeider常數(shù),取該值時,有以下假設(shè)條件:目標(biāo)物為深色理想物體;閾對比度取 0.02;目標(biāo)物和觀察者之間大氣組成均一;地球曲率可忽略;目標(biāo)物、天空背景和觀察者等各處的光亮度相同.

2 結(jié)果

圖1為觀測期間空氣污染指數(shù)(API)、大氣能見度、相對濕度、降水量及沙塵天氣的逐日分布狀況.觀測期間API有11d超標(biāo),且首要污染物全部為可吸入顆粒物,最大API出現(xiàn)在5月1日,為299,達(dá)到中度重污染級別,系4月30日午后天津地區(qū)在內(nèi)的北方廣大地區(qū)發(fā)生沙塵天氣,其高PM10監(jiān)測結(jié)果被計入5月1日的API所致;大氣能見度最大日均值19.62km,發(fā)生在5月3日,最小日均值6.61km,發(fā)生在4月30日,低能見度天氣主要由沙塵和霾導(dǎo)致,按照氣象行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)《霾的觀測和預(yù)報等級》[29]規(guī)定觀測期內(nèi)霾日為6d,依次為4月5日、6日、9日、13日、29日和5月5日;觀測期內(nèi)天氣較為干燥,平均相對濕度為39%±22%,正點(diǎn)最大RH為91%,高RH(80%以上)時長僅占觀測期的5.8%,且主要集中在4月下旬和5月上旬,這一時段降水相對密集;降水較常年偏多,合計發(fā)生13次有效降水,降水總量94.1mm,其中中雨以上(≥10mm)3次,分別為 4月 21日(32.1mm),5月4日(12.4mm),5月9日(24.4mm),降水時段RH多在80%以上.

圖1 觀測期間空氣污染指數(shù)、大氣能見度與天氣現(xiàn)象Fig.1 Daily variations of API, visibility and weather phenomena

觀測期間對大氣消光系數(shù)影響較大的主要污染物(PM10,PM2.5,NO2)及大氣能見度統(tǒng)計分析結(jié)果見表1,觀測期間 PM10質(zhì)量濃度平均值為(194.42±164.19)μg/m3,其日均值濃度按照國家環(huán)境空氣質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)超標(biāo)率達(dá)到 59%,PM2.5質(zhì)量濃度平均值為(57.89±37.02)μg/m3,超標(biāo)率為20%,細(xì)粒子在可吸入顆粒物中的比重 PM2.5/ PM10為 0.35±0.20,低于以往在天津城區(qū)的觀測值[26].PM10質(zhì)量濃度最大小時值發(fā)生在5月1日0:00,達(dá)到 1474.47μg/m3,接近儀器測量上限,1日前后PM10質(zhì)量濃度持續(xù)6h超過1000μg/m3,持續(xù)15h超過500μg/m3,而同期PM2.5質(zhì)量濃度平均值為 159.08μg/m3,最大值為 281.01μg/m3, PM2.5/ PM10為 0.18±0.02,顯示了較明顯的沙塵天氣下的污染特征.

由表 1 可見, σsp對大氣消光貢獻(xiàn)最大,為86.7%,σap貢獻(xiàn)為8.5%,低于同一地點(diǎn)2010年夏季觀測值[21],氣體消光所占的比例很小,其加和不足 5%.單次散射反照率為 0.91,高于北京[27]、珠江三角洲[7]等地的觀測值.

表1 空氣污染物與大氣消光系數(shù)小時值的統(tǒng)計特征Table 1 Average data of pollutant concentrations and aerosol extinction characteristic

圖2 氣溶膠散射系數(shù)、吸收系數(shù)、氣體吸收系數(shù)和總消光系數(shù)系數(shù)的逐時分布狀況Fig.2 Hourly variations of σsp, σap, σag and σext

圖 2為觀測期間氣溶膠散射系數(shù)、吸收系數(shù)、氣體吸收系數(shù)和總消光系數(shù)系數(shù)的逐時分布狀況.觀測期間的幾次主要σap和σsp高值都出現(xiàn)在 4月上中旬,這段時間天津地區(qū) API較高,8d輕微污染,1d輕度污染,其中4月13～18日連續(xù)6d輕微污染,首要污染物均為 PM10,氣溶膠的高質(zhì)量濃度是造成σap和σsp高值的重要原因,σap和σsp散點(diǎn)圖(圖略)顯示兩者線性相關(guān)系數(shù)為 0.51 (N=932),其變化趨勢表現(xiàn)出一定的一致性.

3 分析與討論

3.1 氣溶膠消光系數(shù)的日變化特征

圖2為氣溶膠散射系數(shù)、吸收系數(shù)和單次散射反照率的日變化狀況.σsp自夜間逐漸積累,伴隨著交通早高峰和一天內(nèi)日常活動的開始,9:00達(dá)到峰值,隨后伴隨著太陽輻射不斷增強(qiáng),大氣湍流趨于活躍,污染物易于擴(kuò)散,σsp逐漸下降,至17:00降至最低,日落后隨著交通晚高峰的來臨,呈現(xiàn)增加趨勢,22:00形成一個較小的峰值.σap的日變化特征與σsp相似,主要的不同點(diǎn)在于兩個峰值出現(xiàn)時間均早于散射系數(shù)2h,且早晚峰值大小無明顯差別.這可能系由于黑碳?xì)馊苣z作為典型的一次源排放物,其濃度變化僅取決于源排放和干濕沉降的清除過程,以及風(fēng)速、混合層高度等氣象條件對黑碳?xì)馊苣z的擴(kuò)散作用,大氣化學(xué)活性較低,缺乏城市氣溶膠常見的氣粒轉(zhuǎn)化、吸濕性增長等二次過程,因而 σap能夠很快反映出黑碳?xì)馊苣z濃度的變化.SSA的日變化特征與 σap反相關(guān),σap的峰值對應(yīng)于 SSA的谷值,中午前后SSA較高,這主要是因為σsp雖然在降低,但σap降低的更快,SSA的這種日分布特征主要是由于σap和σsp變化的不同步造成的.

圖3 氣溶膠散射系數(shù)、吸收系數(shù)和單次散射反照率的日變化狀況Fig.3 Diurnal variations of σsp, σap and SSA

本研究氣溶膠散射系數(shù)、吸收系數(shù)和單次散射反照率的日變化分布特征與以往研究近似,但氣溶膠消光特性易受到太陽輻射、降水以及氣溶膠遠(yuǎn)距離輸送等因素影響,不同天氣類型下σap和 σsp日分布特征存在很大差異,選取觀測期內(nèi)典型天氣現(xiàn)象,如霾日(4月5日)、晴日(4月18日)、降水日(4月21日)和沙塵日(4月30日),統(tǒng)計典型天氣條件下氣溶膠質(zhì)量濃度、大氣能見度及氣溶膠消光系數(shù)(見表 2),并分析 σsp(圖4A)和σap(圖4B)的日變化特征.PM10質(zhì)量濃度沙塵日最高,降水日最低,4種天氣下 PM2.5質(zhì)量濃度差別不大,但細(xì)粒子在可吸入顆粒物中的比值(PM2.5/PM10)則有顯著差異,降水日細(xì)粒子比重最高,這是因為粗粒子易被濕清除的同時,降水可減輕地面起塵,沙塵日最低,遠(yuǎn)距離輸送及地面揚(yáng)塵造成的高濃度粗粒子是可吸入顆粒物的主要組成部分;晴日空氣最為清潔,σsp和σap最低,因而大氣能見度最優(yōu),接近儀器測量上限,霾日σsp和σap最高,但能見度并非最低,表明降水和沙塵對能見度的影響也很大.分析4種典型天氣條件下σsp和σap的分布規(guī)律,霾日σsp最高,9:00最高值超過1200Mm-1,沙塵日次之,σsp最高值可達(dá)900Mm-1以上,降水日全天 σsp分布較為平均,大體在400～600Mm-1之間,而晴日σsp最低,全天幾乎都在 200Mm-1以下.從日分布的峰型來看,霾日 σsp呈典型的早晚雙峰結(jié)構(gòu),9:00左右的峰值高于22:00時的晚峰值,降水日和沙塵日早峰值提前至 8:00,晚峰值消失,晴日則幾乎沒有明顯的峰值分布.四種典型天氣 σap的日分布特征與σsp相似,主要的差別在于早峰值均有不同程度的提前,與BC氣溶膠不經(jīng)過二次轉(zhuǎn)化過程有關(guān),如果假設(shè)城市氣溶膠排放時間、類型和排放量不變,則σap和σsp峰值出現(xiàn)時間相差的2～3h可以作為二次氣溶膠的生成時間,且這一時間還與天氣類型有關(guān).

表2 典型天氣下氣溶膠消光系數(shù)的統(tǒng)計特征Table 2 Average data of pollutant concentrations and aerosol extinction characteristic under typical weather

不同天氣類型 σap和 σsp水平的差異主要在于不同粒徑的氣溶膠輸送、積累和清除能力,對大氣消光具有較高貢獻(xiàn)率的細(xì)粒子,在邊界層出現(xiàn)逆溫、靜風(fēng)等天氣條件下易積累而形成灰霾天氣,4月5日Grimm180分析得到的日均粒子總數(shù)濃度高達(dá)1.39×103個/cm3,其中PM1.0數(shù)濃度占比接近 99.8%,遠(yuǎn)高于晴日(4月 18日,1.54×102個/cm3),也顯著高于降水日(4月21日,7.45×102個/cm3)和沙塵日(4月30日,4.32×102個/cm3),超高濃度的細(xì)粒子是造成高水平 σap和 σsp的重要原因;遠(yuǎn)距離輸送的沙塵在帶來大量粗粒子的同時,也因本地大風(fēng)揚(yáng)塵不可避免攜帶相當(dāng)數(shù)量的細(xì)粒子,沙塵日粒子總數(shù)濃度為4.45×102個/cm3,其中粗粒子(PM10～100)數(shù)濃度為 3.3個/cm3,約為霾日、晴日和降水日粗粒子數(shù)濃度的6倍、4倍和39倍,細(xì)粒子濃度也顯著高于晴日,較高濃度的粗細(xì)粒子對氣溶膠消光系數(shù)的增大均有不可忽視的貢獻(xiàn);降水對粗細(xì)粒子有明顯的清除作用,胡敏等[30]在北京的研究表明,降水后大粒子對應(yīng)的粗模態(tài)消失,本研究中也有粗粒子數(shù)濃度較其他天氣明顯降低,相對濕度的增加對于氣溶膠消光作用的增強(qiáng)也是造成降水日 σap和 σsp較高的重要原因之一;晴日多大風(fēng)天氣,且大氣邊界層較高,利于粒子擴(kuò)散,因而晴日σap和σsp最低.

圖4 典型天氣下氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)的日分布特征Fig.4 The diurnal variation of σsp and σap

3.2 氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)與 PM2.5質(zhì)量濃度的關(guān)系

對氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)與PM2.5質(zhì)量濃度的關(guān)系作圖(圖略),σsp與 PM2.5質(zhì)量濃度呈線性相關(guān).,相關(guān)系數(shù)0.65,σap與PM2.5質(zhì)量濃度的線性相關(guān)系數(shù)較低(0.51),這可能與觀測期間天津發(fā)生沙塵天氣,氣溶膠來源復(fù)雜,既有局地污染,也有遠(yuǎn)距離輸送有關(guān).σap系通過BC質(zhì)量濃度計算而來,觀測期內(nèi)BC平均濃度為4.12μg/m3,約占PM2.5質(zhì)量濃度的7.1%,低于本站2010年秋冬季的觀測值[20].

定義氣溶膠質(zhì)量散射效率α =σsp/ PM10

α反映氣溶膠的輻射特征,即單位質(zhì)量的氣溶膠顆粒的光學(xué)散射輻射特性,該參數(shù)是計算氣溶膠輻射強(qiáng)迫的一個關(guān)鍵參數(shù),α越大表明氣溶膠散射輻射能力越強(qiáng)[31].觀測期間 α均值為2.95m2/g,與張北(年均值,2.4m2/g)[31]、蘭州(冬季,2.68m2/g)[32]、北京(秋季,2.73m2/g)[33]等北方地區(qū)觀測值接近,低于臨安(秋季,3.5m2/g)[34]等地,遠(yuǎn)高于沙塵天氣嚴(yán)重的甘肅民勤站(年均值,1.1m2/g)[31.計算上述典型霾日、晴日、降水日和沙塵日的 α日均值,顯示降水日 α最高,,達(dá)到6.27m2/g,霾日和沙塵日次之,分別為3.91m2/g和2.81m2/g,晴日最低,僅為 1.04m2/g,這可能與不同天氣過程中粒子的粒徑分布特征及 RH變化有關(guān),較高的細(xì)粒子數(shù)濃度及高 RH都利于粒子散射消光,因而高RH下α較高,霾日氣溶膠粒子以細(xì)模態(tài)為主,其α也高于以模態(tài)為主的沙塵日,晴日里細(xì)粒子濃度及 RH都是幾種典型天氣中最低的,因而其氣溶膠質(zhì)量散射效率最低.

3.3 氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)與大氣能見度的關(guān)系

圖5 氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)與大氣能見度的關(guān)系Fig.5 The relationship between σsp, σap and visibility

氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)是大氣消光系數(shù)的主要組成部分,而大氣消光系數(shù)與能見度又存在確定關(guān)系,因此分析氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)與能見度的關(guān)系,有助于分析不同能見度下氣溶膠消光系數(shù)的分布規(guī)律,考慮到能見度儀測量上限設(shè)定為 20km,因此本文將能見度≥20km的數(shù)據(jù)刪除,以減少計算誤差.如圖5所示,氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)與能見度呈負(fù)的冪函數(shù)關(guān)系,即隨著能見度增大,σsp和σap逐漸減小,能見度增大到儀器測量上限的20km附近時,σsp降低到200Mm-1左右,σap降低到20Mm-1左右,均接近觀測期內(nèi)的最低值,兩者相關(guān)系數(shù) R2不高(0.42和0.25),且同一能見度下氣溶膠散射系數(shù)離散性較大,說明觀測期內(nèi)影響能見度的因素較多,RH[30]、降水[35]、沙塵[36]等氣象因子可能改變氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)從而影響大氣能見度分布.

3.4 大氣消光系數(shù)計算方法的比較

本文采用兩種方式獲得大氣消光系數(shù):

圖6為兩種大氣消光系數(shù)的逐時數(shù)據(jù),從圖6可以發(fā)現(xiàn),觀測期內(nèi) σext均值為 426.58Mm-1, σext-vis均值為396.89Mm-1,相對偏差在7%左右,除個別時段(圖中實線橢圓標(biāo)出者)外,兩者一致性較好.消光系數(shù)與 RH存在密切關(guān)系,高RH下豐沛的水汽可對太陽輻射直接散射消光,也可通過氣溶膠粒子的凝結(jié)、碰并和懸浮增長,改變粒子折射率來增大氣溶膠消光系數(shù).對觀測期內(nèi)σext-vis與RH作散點(diǎn)圖(圖略),兩者滿足指數(shù)關(guān)系:σext-vis=151.6exp(0.021RH), R2=0.41, N= 960,即σext-vis隨RH增加而快速增大,特別是在RH≥80%以后,σext-vis迅速增大到800Mm-1以上.

將RH分段對σext-vis和σext逐時資料作線性相關(guān)分析.RH≤80%時兩者線性相關(guān)系數(shù)較好.為 0.75(N=867,P＜0.0001),而 RH＞80%時線性相關(guān)系數(shù)僅為0.36(N=54,P＝0.007),造成高RH下2種計算方法差異的主要原因在于能見度儀的測試對象為自然狀態(tài)下的一小塊空氣,其 RH變化范圍覆蓋了各種濕度,而濁度計使用了除濕系統(tǒng),采集的是“干”氣溶膠(樣品RH在60%以下),忽略了水汽對消光系數(shù)的影響,儀器測量方法的差異造成高RH下σext-vis遠(yuǎn)高于σext,如圖6中橢圓實線標(biāo)注,高RH下多對應(yīng)降水天氣,σext-vis顯著增高,而σext卻未見明顯變化,,也從側(cè)面證明了降水日大氣能見度的降低主要與高 RH有關(guān),氣溶膠對大氣消光作用不顯著,甚至于因濕清除而使σext有所降低.

圖6 不同方法計算獲得的大氣消光系數(shù)的比較Fig.6 Daily variations of ambient light extinction coefficients

4 結(jié)論

4.1 2011年春季天津城區(qū)氣溶膠散射系數(shù)為369.93Mm-1,對大氣消光貢獻(xiàn)為 86.7%,氣溶膠吸收系數(shù)為36.32Mm-1,對大氣消光貢獻(xiàn)為8.5%,單次散射反照率為0.91.

4.2 氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)具有顯著的日變化特征,呈雙峰結(jié)構(gòu),對應(yīng)于早晚交通高峰,但不同天氣類型下其日分布特征存在較大差異,霾日σsp和σap最高,沙塵日和降水日次之,晴日最低.

4.3 氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)與 PM2.5質(zhì)量濃度呈線性正相關(guān),與大氣能見度呈指數(shù)負(fù)相關(guān),觀測期間氣溶膠質(zhì)量散射效率均值為2.95m2/g1,降水日最高,霾日和沙塵日次之,晴日最低,與典型天氣過程中粒子的粒徑分布特征及 RH變化有關(guān).

4.4 采用 Koschmieder’s公式反算能見度獲得的大氣消光系數(shù),與通過測量氣溶膠散射系數(shù)、氣溶膠吸收系數(shù)、氣體散射系數(shù)和氣體吸收系數(shù)等分量加和獲得的消光系數(shù)進(jìn)行比較,兩者一致性較好,高 RH天氣造成能見度反算值高于各系數(shù)加和值.

[1] Lyons C E. Environmental problem solving: the 1987-1988 metro Denver brown cloud study [J]. Chem. Eng. Prog., 1990, 86(5):6l-7l.

[2] Waggoner A P, Weiss R E, Ahlquist N C, et al. Optical characteristics of atmospheric aerosols [J]. Atmospheric Environment, 1981,15:l89l-1909.

[3] Sisler J F, Malm W C. Interpretation of trends of PM2.5and reconstructed visibility from the IMPROVE network [J]. Air and Waste Manage. Assoc., 2000,50:775-789.

[4] Chan Y C, Simpson R W, Mc Tainsh G H, et al. 1999. Source apportionment of visibility degradation problems in Brisbane (Australia) using t he multiple linear regression techniques [J]. Atmos. Environ.,33(19):3237-3250.

[5] Doyle M, Stephen D. Visibility trends in the UK 1950-1997 [J]. Atmos. Environ., 2002,36:3161-3172.

[6] Kim K W. Physico-chemical characteristics of visibility impairment by airborne pollen in an urban area [J]. Atmos. Environ., 2007,41:3565-3576.

[7] 吳 兌,毛節(jié)泰,鄧雪嬌,等.珠江三角洲黑碳?xì)馊苣z及其輻射特征的觀測研究 [J]. 中國科學(xué)D輯, 2009,39(11):1542-1553.

[8] 徐 政,李衛(wèi)軍,于陽春,等.濟(jì)南秋季霾與非霾天氣下氣溶膠光學(xué)性質(zhì)的觀測 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2011,31(4):546-552.

[9] 宋 宇,唐孝炎,方 晨,等.北京市能見度下降與顆粒物污染的關(guān)系 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2003,23(4):468-471.

[10] 吳 兌,鄧雪嬌,畢學(xué)巖,等.細(xì)粒子污染形成灰霾天氣導(dǎo)致廣州地區(qū)能見度下降 [J]. 熱帶氣象學(xué)報, 2007,23(1):1-6.

[11] 黃 健,吳 兌,黃敏輝,等,1954-2004 年珠江三角洲大氣能見度變化趨勢 [J]. 應(yīng)用氣象學(xué)報, 2008,19(1):61-70.

[12] 陶 俊,張仁健,許振成,等.廣州冬季大氣消光系數(shù)的貢獻(xiàn)因子研究[J]. 氣候與環(huán)境研究, 2009,14(5):484-490.

[13] 姚婷婷,黃曉鋒,何凌燕,等.深圳市冬季大氣消光性質(zhì)與細(xì)粒子化學(xué)組成的高時間分辨率觀測和統(tǒng)計關(guān)系研究 [J]. 中國科學(xué).化學(xué), 2010,40(8):1163-1171.

[14] 劉新罡,張遠(yuǎn)航,曾立民,等.廣州市大氣能見度影響因子的貢獻(xiàn)研究 [J]. 氣候與環(huán)境研究, 2006,11(6):733-738.

[15] 劉新民,邵 敏.北京市夏季大氣消光系數(shù)的來源分析 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2004,24(2):185-189.

[16] 郭 軍.天津地區(qū)灰霾天氣的氣候特征分析 [J]. 城市環(huán)境與城市生態(tài), 2008,21(3):12-14.

[17] 王 煒,解佳寧,路宗敏,等. 天津市大氣能見度與空氣污染物關(guān)系分析及控制措施 [J]. 環(huán)境污染與防治, 2010,32(12):48-53.

[18] 姚 青,張長春,樊文雁,等.天津冬季大氣能見度與空氣污染的相互關(guān)系 [J]. 氣象科技, 2010,38(6):704-708.

[19] 古金霞,白志鵬,解以揚(yáng),等.天津市冬季顆粒物散射消光特征[J]. 南開大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版), 2009,42(2):73-76.

[20] 蔡子穎,韓素芹,黃 鶴,等.天津夏季黑碳?xì)馊苣z及其吸收特性的觀測研究 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2011,31(5):719-723.

[21] 韓素芹,張裕芬,李英華,等.天津市春季氣溶膠消光特征和輻射效應(yīng)的數(shù)值模擬 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2011,31(1):8-12.

[22] Hansen A D A. The aethalometer [EB/OL]. http://sirta.ipsl. polytechnique.fr/parisfog/images/stories/parisfog2010/Doc_Instru ments/Aethalometer_book.pdf[2011-07-01].

[23] Peundorf R. Tables of the refractive index for standard and the Rayleigh scattering coefficient for the spectral region between 0.2 and 20.0 microns and their application to atmospheric optics [J]. Journal of the Optical Society of America, 1957,47:176-182.

[24] Sloane C S, Wolf G T.Prediction of ambient light scattering using a physical model responsive to relative humidity validation with measurements from Detroit [J]. Atmospheric Environment, 1985,19(4):669-680

[25] E J麥卡特尼.大氣光學(xué)-分子和粒子散射 [M]. 北京:科學(xué)出版社, 1988.

[26] 姚 青,蔡子穎,張長春,等.天津城區(qū)大氣氣溶膠質(zhì)量濃度分布特征與影響因素 [J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報, 2010,19(9):2225-2231.

[27] 毛節(jié)泰,李成才.氣溶膠輻射特性的觀測研究 [J]. 氣象學(xué)報, 2005,63(5):622-635.

[28] 肖秀珠,劉鵬飛,耿福海,等.上海市區(qū)和郊區(qū)黑碳?xì)馊苣z的觀測對比 [J]. 應(yīng)用氣象學(xué)報, 2011,22(2):158-168

[29] QX/T 113-2010 中華人民共和國氣象行業(yè)標(biāo)準(zhǔn) [S].

[30] 胡 敏,劉 尚,吳志軍,等.北京夏季高溫高濕和降水過程對大氣顆粒物譜分布的影響 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2006,27(11): 2293-2298.

[31] 延 昊,矯梅燕,趙琳娜,等.中國北方氣溶膠散射和PM10濃度特征 [J]. 高原氣象, 2008,27(4):852-858.

[32] 胡 波,張 武,張 鐳,等.蘭州西固區(qū)冬季大氣氣溶膠粒子的散射特征 [J]. 高原氣象, 2003,22(4):354-360.

[33] 柯宗建,湯 潔,王炳忠,等.積分濁度計在沙塵暴監(jiān)測網(wǎng)試驗中應(yīng)用分析 [J]. 氣象科技, 2004,32(4):258-262.

[34] Jin Xu, M H Bergin, X Yu, et al. Measurement of aerosol chemical, physical and radioactive properties in t he Yangtze delta region of China [J]. Atmospheric Environment , 2002, 36:161-173.

[35] 劉西川,高太長,劉 磊,等.降水現(xiàn)象對大氣消光系數(shù)和能見度的影響 [J]. 應(yīng)用氣象學(xué)報, 2010,21(4):433-441.

[36] 田 磊,張 武,史晉森,等.河西春季沙塵氣溶膠粒子散射特性的初步研究[J].高原氣象, 2010,29(4):1050-1057.