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    氣相色譜法測定驅(qū)蚊功效印刷品中3種功效化合物*

    2017-03-23 09:23:07余建龍張子豪鄭日有李春燕李全忠劉瑩峰李丹鄭建國
    化學(xué)分析計(jì)量 2017年2期
    關(guān)鍵詞:印刷品甲醚驅(qū)蚊

    余建龍,張子豪,鄭日有,李春燕,李全忠,劉瑩峰,李丹,鄭建國

    (廣東出入境檢驗(yàn)檢疫局,廣州 510623)

    氣相色譜法測定驅(qū)蚊功效印刷品中3種功效化合物*

    余建龍,張子豪,鄭日有,李春燕,李全忠,劉瑩峰,李丹,鄭建國

    (廣東出入境檢驗(yàn)檢疫局,廣州 510623)

    建立了氣相色譜-氫火焰離子技術(shù)測定功效印刷品可3種驅(qū)蚊成分的方法。樣品用二氯甲烷進(jìn)行超聲提取,鄰苯二甲酸二丁酯為內(nèi)標(biāo),利用毛細(xì)管色譜柱HP-5(30 m×0.32 mm,0.25 μm)分離,保留時(shí)間定性,內(nèi)標(biāo)法定量。結(jié)果表明,3種驅(qū)蚊功效物質(zhì)色譜分離良好,在質(zhì)量濃度0.1~1.0 mg/L范圍內(nèi)與色譜峰面積呈線性相關(guān)。方法定量限(10S/N)為1.25 mg/kg,樣品加標(biāo)回收率為97%~108%,測定結(jié)果的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差不大于8.1%(n=6)。該方法快速、可靠、準(zhǔn)確、簡便,適用于驅(qū)蚊功效的印刷品可3種驅(qū)蚊功效類化合物的分析檢測。

    氣相色譜;油墨;避蚊胺;炔丙菊酯;四氟甲醚菊酯

    夏季高溫潮濕,是蚊蟲滋生的季節(jié),而蚊蟲是乙型腦炎、瘧疾、登革熱等烈性傳染病的傳播媒介之一[1]。因使用方便、功能多樣,一些帶有驅(qū)蚊功效的印刷品受到商家喜愛,尤其是諸如地鐵報(bào)、廣告活頁之類的快餐式印刷品[2-3]。驅(qū)蚊印刷油墨中往往含有一些驅(qū)蚊藥物,對于喜歡將異物塞入口中的兒童、喜歡用報(bào)紙包裹食物的人群可能會帶來潛在危害,因此對驅(qū)蚊功效印刷品中的驅(qū)蚊成分進(jìn)行檢測具有重要意義。

    目前,作為衛(wèi)生用農(nóng)藥在農(nóng)業(yè)部登記的驅(qū)蚊藥品有避蚊胺、驅(qū)蚊酯、羥哌酯,而我國市售驅(qū)蚊產(chǎn)品只有避蚊胺和驅(qū)蚊酯[4]。避蚊胺從在美國開始商業(yè)化生產(chǎn)到獲得廣泛應(yīng)用的半個(gè)世紀(jì)以來,約有1/3的美國人和約25%的美國兒童使用過含有避蚊胺的產(chǎn)品[5]。避蚊胺接觸眼睛會導(dǎo)致結(jié)膜炎[6],接觸皮膚會滲入血液,誤食時(shí)血液中避蚊胺濃度是外涂時(shí)的數(shù)百倍,嚴(yán)重時(shí)甚至可致人死亡[4]。炔丙菊酯也是應(yīng)用廣泛的一種驅(qū)蚊類殺蟲劑,其對皮膚和眼睛有刺激性,誤服時(shí)會引發(fā)腎上腺素增高、血管收縮、心律失常等癥狀。四氟甲醚菊酯是繼炔丙菊酯后的新一代驅(qū)蚊酯類殺蟲劑,2005年開始在中國得到推廣應(yīng)用,在市場中占有較大份額[7-8]。因較小用量就能達(dá)到殺滅蚊蟲的效果,四氟甲醚菊酯在驅(qū)蚊功效印刷品中應(yīng)用較多。

    筆者選擇避蚊胺、炔丙菊酯、四氟甲醚菊酯3種驅(qū)蚊功效化合物作為研究樣本,這3種藥物能有效驅(qū)除蚊蟲,且毒性較低,常用于制作蚊香[9]和花露水[10]等驅(qū)蚊產(chǎn)品[11]。3種驅(qū)蚊化合物在蚊香[12-14]和花露水[15-16]等中的含量已有各自的檢測方法,但對于3種最常用的驅(qū)蚊功效化合物在印刷品中的有效成分含量檢測尚未見公開報(bào)道。筆者建立了毛細(xì)管氣相色譜-氫火焰離子檢測法測定驅(qū)蚊功效印刷品中的有效成分,該法快速、可靠、準(zhǔn)確、簡便。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    氣相色譜儀:6890N型,配FID檢測器,美國安捷倫科技有限公司;

    超聲波發(fā)生器:AS20500A型,功率為1 000 W,頻率為60 kHz,天津奧特賽恩斯儀器有限公司;

    二氯甲烷:分析純,廣州化學(xué)試劑廠;

    四氟甲醚菊酯、炔丙菊酯、避蚊胺標(biāo)準(zhǔn)樣品:純度分別不低于95%,95%,98%,佳友化學(xué)(上海)公司;

    鄰苯二甲酸二丁酯(DBP):純度不低于98%,廣州化學(xué)試劑廠;

    實(shí)驗(yàn)用水為超純水。

    1.2 實(shí)驗(yàn)步驟

    1.2.1 內(nèi)標(biāo)溶液配制

    準(zhǔn)確稱取DBP 0.2 g(精確至0.000 2 g),置于100 mL容量瓶中,用二氯甲烷溶解并定容至標(biāo)線,搖勻備用。此內(nèi)標(biāo)溶液的質(zhì)量濃度為2 mg/mL。

    1.2.2 標(biāo)準(zhǔn)溶液配制

    分別準(zhǔn)確稱取避蚊胺、四氟甲醚菊酯、炔丙菊酯標(biāo)準(zhǔn)樣品各0.025 0 g(精確至0.000 2 g)于25 mL容量瓶中,用二氯甲烷溶解并定容至標(biāo)線,搖勻后于4℃避光保存。

    1.2.3 系列混合標(biāo)準(zhǔn)工作溶液配制

    分別移取2.5 mL質(zhì)量濃度均為1 000 mg/L的四氟甲醚菊酯、炔丙菊酯、避蚊胺標(biāo)準(zhǔn)溶液至25 mL容量瓶中,用二氯甲烷定容至標(biāo)線,搖勻。此混合標(biāo)準(zhǔn)溶液中四氟甲醚菊酯、炔丙菊酯、避蚊胺3種組分的質(zhì)量濃度均為100 mg/L。

    分別準(zhǔn)確移取0.0,0.01,0.05,0.2,0.5,0.1 mL質(zhì)量濃度為100 mg/L的混合標(biāo)準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)溶液至10 mL容量瓶中,并各加入50 μL內(nèi)標(biāo)溶液,用二氯甲烷定容至標(biāo)線,搖勻,分別配制成0.0,0.1,0.5,2.0,5.0,10 mg/L的混合標(biāo)準(zhǔn)工作溶液。各溶液中內(nèi)標(biāo)物的質(zhì)量濃度均為10 mg/L。

    1.2.4 制樣

    將樣品剪成大小不超過1 cm×1 cm的片狀,稱取1 g樣品于20 mL的萃取瓶中,加入10 mL二氯甲烷,于渦旋混勻器上混勻5 min后用超聲波提取器提取30 min,并將提取液轉(zhuǎn)移至25 mL容量瓶中;再用5 mL二氯甲烷同樣操作萃取兩次,合并萃取液至容量瓶中,加入50 μL內(nèi)標(biāo)并用二氯甲烷定容至標(biāo)線,搖勻后取清液,用0.45 μm濾膜過濾,上氣相色譜儀進(jìn)行檢測。

    1.3 色譜條件

    色譜柱:HP-5柱(30 m×0.32 mm,0.25 μm,美國安捷倫科技有限公司);柱溫:起始溫度為210℃,以6℃/min的速率升至260℃,保持6 min;進(jìn)樣口溫度:280℃;進(jìn)樣體積:1 μL;進(jìn)樣方式:分流進(jìn)樣,分流比為50∶1;載氣:氮?dú)猓兌炔恍∮?9.999%),流量為1.0 mL/min;檢測器溫度:280℃;氫氣流量:30 mL/min;空氣流量:200 mL/min。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 提取溶劑的選擇

    試驗(yàn)比較了丙酮、二氯甲烷、甲醇、乙酸乙酯4種常用溶劑的提取效果。當(dāng)選用二氯甲烷作為提取溶劑時(shí),能夠保證較高的提取效率,且與丙酮、甲醇、乙酸乙酯等萃取溶劑相比,共萃物更少,因此選擇二氯甲烷作為提取溶劑。

    2.2 色譜柱的選擇

    試驗(yàn)比較了HP-5,HP-50+和HP-INNOWax 3種常用毛細(xì)管色譜柱,結(jié)果發(fā)現(xiàn)HP-50+柱分離效果好,各色譜峰能完全分開,但是色譜峰形不理想,容易出現(xiàn)拖尾且分析時(shí)間長;HP-INNOWax柱不能有效地分開各組分且分析過程中基線不穩(wěn);而HP-5柱不僅能夠有效地分離各個(gè)組分,各組分出峰時(shí)間也相對合適,分離度較好,色譜峰形對稱,且HP-5柱最高使用溫度最高,是一般檢測實(shí)驗(yàn)室最常配備的色譜柱,因此選擇HP-5柱作為分析柱。

    2.3 內(nèi)標(biāo)物的選擇

    比較了鄰苯二甲酸二戊酯(DPP)和DBP兩種物質(zhì),發(fā)現(xiàn)DPP在選定的色譜條件下色譜保留時(shí)間比3種目標(biāo)物都要長,而DBP的色譜保留時(shí)間位于避蚊胺和四氟甲醚菊酯之間,因此選擇DBP為內(nèi)標(biāo)物。

    2.4 線性方程與定量下限

    取上述1.2.3配制的系列混合標(biāo)準(zhǔn)工作溶液,按1.3色譜條件進(jìn)行測定。以各化合物的色譜峰面積與內(nèi)標(biāo)峰面積之比對各組分質(zhì)量濃度(mg/L)進(jìn)行線性回歸,線性范圍均為0.1~1.0 mg/L,以10倍信噪比對應(yīng)的濃度計(jì)算方法的定量下限,所得線性回歸方程、相關(guān)系數(shù)、檢出限見表1。由表1可知,在本實(shí)驗(yàn)條件下,3種化合物的質(zhì)量濃度與色譜參數(shù)線性良好,檢出限均為1.25 mg/kg。

    表1 線性回歸方程、相關(guān)系數(shù)及定量下限

    2.5 色譜圖

    避蚊胺、四氟甲醚菊酯、炔丙菊酯混合標(biāo)準(zhǔn)溶液色譜圖如圖1,由圖1可見,3組分之間及其與內(nèi)標(biāo)物DBP之間分離良好。

    圖1 避蚊胺、四氟甲醚菊酯、炔丙菊酯混合標(biāo)準(zhǔn)溶液色譜圖

    2.6 精密度與加標(biāo)回收試驗(yàn)

    以普通報(bào)紙作為空白樣品,分別加入0.2,1.0,3.0 mg/L 3個(gè)濃度水平的標(biāo)準(zhǔn)樣品,每個(gè)水平重復(fù)6次,按1.2.4方法處理后進(jìn)樣測定,加標(biāo)樣品色譜圖見圖2,測定結(jié)果見表2。由圖2可知,樣品基質(zhì)對3組分及內(nèi)標(biāo)物DBP色譜峰沒有干擾。由表2可知,3個(gè)加標(biāo)水平樣品的平均回收率為97%~108%,測定結(jié)果的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為5.2%~8.1%(n=6),表明本法具有良好的精密度和準(zhǔn)確度。

    圖2 某空白報(bào)紙樣品加標(biāo)色譜圖

    表2 精密度和加標(biāo)回收試驗(yàn)結(jié)果

    2.7 樣品測試

    采用本方法對78個(gè)樣品進(jìn)行測試,包括地鐵報(bào)、印刷品、傳單等,在60個(gè)宣稱有驅(qū)蚊功效的印刷品樣品中檢出有一種或多種驅(qū)蚊有效成分,其中避蚊胺檢出率最高,達(dá)53%,含量在2.5~12.5 mg/kg之間。

    3 結(jié)語

    建立了氣相色譜法同時(shí)測定驅(qū)蚊功效印刷品中避蚊胺、炔丙菊酯、四氟甲醚菊酯3種功效類化合物含量的方法。該方法操作簡便,靈敏度高,精密度及準(zhǔn)確性好,能滿足印刷品中3種功效類化合物的測定要求。

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    Determination of 3 kinds of Effective Compounds in Mosquito Repellent Pressworks by Gas Chromatography

    Yu Jianlong, Zhang Zihao, Zheng Riyou, Li Chunyan, Li Quanzhong, Liu Yingfeng, Li Dan, Zheng Jianguo
    (Guangdong Entry-Exit Inspection and Quarantine Bureau, Guangzhou 510623, China)

    A method of gas chromatography with flame ionization detector (GC-FID) was established for the determination of 3 kinds of effective compounds in mosquito repellent pressworks. Samples were extracted by dichloromathane through ultrasonic method. Dibutyl-phthalate as internal standard, the target ingredients were separated by a HP-5 column (30 m×0.32 mm, 0.25 μm) with qualitative analysis by retention time, and quantitation by internal standard method. The method presented perfect performance in chromatographic separation. The linear range was between 0.1 and 1.0 mg/L, the limits of quantification were both 1.25 mg/kg. The recoveries ranged from 97% to 108%, and the relative standard deviations of the test results were no more than 8.1%(n=6). This method is fast, sensitive, accurate and convenient to operate, and it was appropriate for determination of 3 kinds of mosquito repellent compounds in pressworks in routine tests.

    gas chromatography; ink; diethyltoluamide; allethrin; dimefluthrin

    O657.7

    :A

    :1008-6145(2017)02-0016-04

    10.3969/j.issn.1008-6145.2017.02.004

    *國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2016YFF0203705),廣東檢驗(yàn)檢疫局科研項(xiàng)目(2015GDK30)

    聯(lián)系人:余建龍;E-mail: lonwell@163.com

    2017-01-17

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