激光參數(shù)和光聲材料對超聲信號的影響

中圖分類號：O439文獻標志碼：A

Abstract： Photoinduced ultrasound is widely used in medical diagnosis， material characterization， nondestructive testing， structural health monitoring and other fields. These applications have specific requirements on ultrasonic intensity and bandwidth. This paper quantitatively analyzed the effects of photoacoustic materials and laser parameters on ultrasonic frequency and intensity. The following conclusions are drawn by relevant experiments. With the increase of the incident laser energy，the amplitude corresponding to all frequencies in the ultrasonic spectrum increases，and the incident laser energy is proportional to the amplitude of the ultrasound. Meanwhihle， the ultrasonic intensity increases by 15% with increase of 50mJ laser energy. The change of incident laser frequency has no effect on ultrasonic signal. The increase of gold nanoparticle concentration can not only enhance the amplitude of ultrasound，but also increase the frequency of ultrasound. The thin layer of gold nanoparticles and polydimethylsiloxane leads to insufficient absorption of light energy，and the thick layer causes the attenuation of the high frequency component of ultrasound. The mixture of carbon black and polydimethylsiloxane produces higher intensity ultrasound than the mixture of gold nanoparticles and polydimethylsiloxane under the same circumstances， but the frequency distribution is concentrated in the low frequency domain.

Keywords：photoinduced ultrasound;photoacousticmaterials； laserparameters; gold nanoparticles;carbonblack

引言

主動超聲檢測技術(shù)是醫(yī)學診斷、材料表征、無損檢測和結(jié)構(gòu)健康監(jiān)測的有力工具[1-12]。超聲換能器是主動式超聲檢測的關(guān)鍵部件。傳統(tǒng)的壓電換能器易受電磁干擾，每個換能器需要兩根電線進行供電和數(shù)據(jù)傳輸。這些缺點限制了可嵌入結(jié)構(gòu)中換能器的可靠性和數(shù)量。此外，壓電元件過大的尺寸也使其在無損醫(yī)療技術(shù)領(lǐng)域受到限制[13]。而光纖超聲換能器的出現(xiàn)為解決這些問題提供了新的思路[1416]。光纖超聲換能器尺寸緊湊，能夠永久嵌入結(jié)構(gòu)部件中[7，且具有不受環(huán)境電磁干擾、耐腐蝕、耐高溫、耐高濕度、靈敏度高、頻帶寬等優(yōu)點[18-22]。光纖超聲換能器的帶寬比傳統(tǒng)的壓電超聲換能器寬得多[23-25]。光纖超聲換能器可實現(xiàn)分布式和準分布式測量，系統(tǒng)復用性高且應(yīng)用領(lǐng)域廣泛。因此，光纖超聲換能器作為一種很有前景的替代方案被廣泛應(yīng)用。為了提高光聲轉(zhuǎn)換效率，研究人員不斷探索多種光聲轉(zhuǎn)換材料，包括石墨與環(huán)氧樹脂混合物[14]、金納米顆粒與聚二甲基硅氧烷（Polydimethyl-siloxane，PDMS）混合物[26]、碳納米管與PDMS混合物[27]。同時，為了拓展應(yīng)用場景，研究人員也在不斷設(shè)計新型結(jié)構(gòu)，使光纖超聲換能器能夠?qū)崿F(xiàn)多點超聲生成。例如，有研究者通過在光纖側(cè)壁的多個所需位置拋光光纖包層直至纖芯，并用光聲材料覆蓋，實現(xiàn)了分布式光纖超聲激發(fā)[15]。還有研究人員基于一系列具有不同幻影模波長的傾斜光纖布拉格光柵，實現(xiàn)了多點超聲激發(fā)[28]。

盡管人們對光聲轉(zhuǎn)換材料以及光纖結(jié)構(gòu)進行了大量的研究，但人們并沒有對超聲波的產(chǎn)生進行定量分析，如何產(chǎn)生特定強度、頻率的超聲對醫(yī)學及無損檢測領(lǐng)域有著重要作用。因此，本文以金納米顆粒與PDMS的混合物作為光聲材料，分析了激光參數(shù)以及光聲材料濃度、厚度對超聲信號的影響。同時又做了金納米顆粒與炭黑兩種吸光材料的對照實驗。結(jié)果表明：隨著入射激光能量的增大，超聲頻譜中所有頻率對應(yīng)的幅值增加，并且人射激光能量與超聲的幅值成正比，每增加 50mJ 的激光能量，超聲強度增加15% 。入射激光頻率的改變對超聲信號沒有影響；金納米顆粒濃度的增加不僅可以增大超聲的幅值，還可以提高超聲的頻率；金納米顆粒與聚二甲基硅氧烷混合物的厚度太薄會導致光能吸收不足，太厚則會導致超聲高頻成分的衰減；在相同條件下，炭黑與聚二甲基硅氧烷的混合物比金納米顆粒與聚二甲基硅氧烷的混合物產(chǎn)生的超聲強度更高，但頻率分布集中在低頻部分。

實驗所涉及的兩種光聲材料的一些實際應(yīng)用簡單介紹如下。金納米顆粒與PDMS作為光聲材料的一些具體應(yīng)用包括：由于金納米顆粒具有良好的生物相容性以及較高的光熱轉(zhuǎn)換效率，金納米顆粒結(jié)合PDMS作為光聲材料可以實現(xiàn)高分辨率的生物醫(yī)學成像，被廣泛用于細胞成像、血管成像、腫瘤治療監(jiān)控等領(lǐng)域；金納米顆粒與PDMS的生物傳感技術(shù)可以實現(xiàn)對某些疾病的早期診斷和監(jiān)測；金納米顆粒與PDMS結(jié)合可以作為藥物傳遞系統(tǒng)，在光致超聲觸發(fā)下釋放藥物，實現(xiàn)精確的藥物輸送和治療；金納米顆粒結(jié)合PDMS作為光聲成像探頭，可以獲得組織工程的結(jié)構(gòu)信息，從而為質(zhì)量監(jiān)測和評估提供技術(shù)支持。碳納米顆粒與PDMS作為光聲材料在光致超聲領(lǐng)域也具有多種應(yīng)用：碳納米顆?？梢宰鳛楣饴曉煊皠軌蛱岣叱上竦姆直媛屎蛯Ρ榷?，這種技術(shù)可以用于顯微血管成像、腫瘤成像、腦部成像等領(lǐng)域；碳納米顆粒和PDMS可以實現(xiàn)對腫瘤等疾病的光聲治療，且具有非侵入性、定位精度高等優(yōu)點；在神經(jīng)科學研究中，碳納米顆粒與PDMS光聲材料可以用于神經(jīng)元活動的成像和監(jiān)測，為研究大腦功能和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)提供重要信息；碳納米顆粒與PDMS也可以用于材料缺陷檢測、材料表面形貌分析等領(lǐng)域，通過光聲成像技術(shù)實現(xiàn)對材料的高分辨率檢測?？梢娺@兩種光聲材料有著很大的應(yīng)用價值，正因如此，實驗中才選擇了這兩種光聲材料。

1 原理分析

1.1激光參數(shù)對超聲的影響

一束脈沖激光束垂直入射到光聲材料表面。脈沖激光器工作時，光聲材料中的吸光材料吸收光能，使得局部溫度升高，通過熱傳遞，引起周圍熱膨脹材料的膨脹。當脈沖激光器不工作時，熱膨脹材料由于缺乏維持膨脹的能量而收縮。由于脈沖激光器的脈沖寬度在納秒量級甚至更短，熱膨脹材料的超高頻膨脹和收縮便激發(fā)出了超聲波，以上就是光聲原理。在分析光聲原理的基礎(chǔ)上，脈沖激光器的參數(shù)和光聲材料的物理性質(zhì)都會影響最終激發(fā)的超聲。遠場情況下超聲場的徑向位移分量UR（R，0，t）為[29]

式中： β=α（3λ+2μ）/（λ+2μ） ， α 為線性熱膨脹系數(shù)， λ ， μ 為拉梅常數(shù)； I₀ 為樣品表面激光入射中心的強度； Δ_a 為入射激光的光束截面半徑；b 為光吸收系數(shù)； κ=K/dC_υ 為熱擴散系數(shù)， K 為光聲材料的熱傳導系數(shù)； d 為密度； C_υ 為等容比熱； k 為光強做簡諧變化的激光角頻率； k_l 為縱波數(shù)； c₁ 為縱波波速； Θ_R（θ） 為方向因子。

本文選擇金納米顆粒與PDMS的混合物作為光聲材料，來研究脈沖激光參數(shù)對激發(fā)超聲的影響。因此，變量 β 、d、 C_υ 、 b 、 κ 為常數(shù)；由于實驗中超聲的激發(fā)和探測都是在水中進行的，而且超聲波的傳播路徑相同，所以變量 c₁θ_R（θ） 是相同的。由于實驗中使用的激光器的激光強度在時間上作簡諧變化，并且假設(shè)其空間分布是均勻的，只改變激光入射中心的光強 I₀ ，并且探測超聲波的水聽器的位置是固定的，這導致變量k ，k、R、、 t 也是相同的。綜上所述，在熱彈性機制下，本實驗中超聲場的徑向位移分量 與激光入射中心的光強 I₀ 成正比。由于超聲的振幅與超聲場的徑向位移分量 成正比，最終的結(jié)果就是，超聲信號的振幅正比于入射激光能量。因此，增加入射激光能量可以增強超聲信號的強度。

1.2 吸光材料對光致超聲的影響

光致超聲換能器使用脈沖激光或調(diào)制激光，通過光聲效應(yīng)將激光能量轉(zhuǎn)化為超聲波（機械波），得到的超聲振幅可表示為[30]

式中： T=βν²/C_P 為無量綱格留乃森系數(shù)， β 為體積熱膨脹系數(shù)， u 為聲速， C_P 為定壓比熱容；η_th 為熱轉(zhuǎn)換系數(shù)； μ_a 為光學吸收系數(shù)； F 為光通量。由式（2）可知，脈沖激光激發(fā)的超聲振幅P₀ 與光學吸收系數(shù) μ_a 、熱轉(zhuǎn)換系數(shù) η_th 和光通量F 成正比，與吸光材料的定壓比熱容 C_P 成反比。由于實驗中兩種光聲材料的熱膨脹材料均為PDMS，且超聲是在水中激發(fā)的，所以變量 β u 、 F 為常數(shù)。綜上所述，超聲波的振幅與材料的特性有關(guān)。

在不同的文獻中，超聲激發(fā)系統(tǒng)的參數(shù)（比如激光的脈沖寬度、光聲材料、材料厚度、激光參數(shù)）和超聲探測系統(tǒng)的參數(shù)（比如探測方式、探測角度）都是不同的，這使得不同文獻中的數(shù)據(jù)難以比較。因此，選擇在相同的實驗條件下進行對照實驗，以證明各個變量對超聲頻域的影響。

2 實驗方案

由于PDMS具有高熱膨脹系數(shù)和混合的靈活性，由貴金屬制成的納米粒子在等離子共振頻率下具有較高的光吸收能力[31-32]，且研究表明，當金納米粒子的直徑為 20nm 時，其最大吸收波長在 520nm 附近[33]。因此，實驗中選擇金納米顆粒與PDMS的混合物作為光聲材料。制備4種質(zhì)量分數(shù)分別為 0.47% 、 0.86% 、 1.79% 和 3.75% 的金納米顆粒，研究不同質(zhì)量分數(shù)的金納米顆粒對超聲的影響；選取 50mJ 、 200mJ 、 350mJ 和 500mJ4 個激光能量，研究激光能量對超聲的影響；選取 1Hz 、 3Hz 、 6Hz 和 9Hz4 個激光頻率，研究激光頻率對超聲的影響；作為補充，又做了金納米顆粒與炭黑兩種吸光材料的對照實驗來研究兩種不同體系的吸光材料所產(chǎn)生超聲的特征。

2.1金納米顆粒與聚二甲基硅氧烷混合物的制備

使用聚二甲基硅氧烷（PDMS）有機硅彈性體試劑盒（Sylgard184，DowCorning），將基料和固化劑以 10：1 的質(zhì)量比混合制備PDMS基質(zhì)。直接將四氯金酸（ HAuCl₄?3H₂O ， 99.9% Sigma-Aldrich）摻入PDMS進行混合。金納米粒子（ AuNPs， 將被PDMS分子還原。攪拌直至混合物的顏色變成紅寶石色。然后將混合物在冰水中進行超聲波浴 30min 。最后，將混合物涂在載玻片上，放進 60^°C 的干燥箱中過夜以固化。在本次實驗中，分別制備了 0.47% 、 0.86% 、1.79% 和 3.75%4 種不同質(zhì)量分數(shù)的金納米顆粒。配制表如表1所示，成品如圖1所示。使用同樣的方法將金納米顆粒替換為炭黑，制備了4種同樣濃度的炭黑與PDMS的混合物。

2.2 實驗裝置

實驗裝置如圖2所示，實驗中使用的激光器為 532nmNd;YAG 納秒激光器（上海激光醫(yī)學設(shè)備工程技術(shù)研究中心， ΔST-Q-0701 ），在激光器的輸出端口放置一個焦距為 5cm 的平凸透鏡（LBTEK， MCX10510-A，f=50mm） ，可以更多地將激光的能量耦合進 400μm 多模光纖（Daheng，DH-FMM400-FC-1C）中，如圖3所示。平凸透鏡將激光耦合進光纖中。固定透鏡，不斷地調(diào)整光纖的位置，使耦合進光纖中的能量最高，找到耦合效率最高的位置并固定光纖。使用光纖夾持器將光纖的另一端浸入水中并使用支注：實驗中只有紅圈內(nèi)的部分被激發(fā)架固定，使光纖正對金納米顆?；旌衔?，當脈沖激光發(fā)生后使用水聽器（OlympusXMS-310-B， 10MHz 采集數(shù)據(jù)，經(jīng)前置超聲放大器（汕頭CTS-8682C）放大后，傳輸至示波器（RIGOLDS4054），如圖4所示。

3 實驗結(jié)果分析

根據(jù)實驗裝置圖搭建實驗平臺，分析入射激光參數(shù)及光聲材料的濃度和厚度對激發(fā)超聲信號的影響。首先，通過調(diào)節(jié)入射激光能量，研究入射激光能量對激發(fā)超聲信號的影響。然后，調(diào)整入射激光頻率，分析入射激光頻率對激發(fā)超聲信號的影響。接著，通過更換不同濃度的樣本，研究金納米顆粒濃度對激發(fā)超聲信號的影響。最后，通過更換不同厚度的樣本，定性分析金納米顆?；旌衔锏暮穸葘ぐl(fā)超聲信號的影響。同時還做了金納米顆粒與炭黑兩種吸光材料的對照實驗來研究兩種不同體系的吸光材料所產(chǎn)生超聲的特征。

3.1 可行性分析

由于金納米復合材料是涂敷在載玻片上固化的，為了證明載玻片對超聲沒有影響，在相同實驗條件下，分別使用激光對載玻片和涂有金納米復合材料的載玻片進行激發(fā)并分析探測信號。實驗中測得的時域信號如圖5所示。圖5中紅色曲線為涂敷有金納米復合材料的載玻片的時域信號，黑色曲線為沒有任何涂層載玻片的時域信號。從圖5可以看到，兩個樣本在激光脈沖發(fā)生后，都會有一個觸發(fā)信號。不同之處在于，涂敷有金納米顆?；旌衔锏妮d玻片在觸發(fā)信號的觸發(fā)下產(chǎn)生了超聲波信號，而沒有任何涂層的載玻片卻沒有，從而證明載玻片不會對超聲信號產(chǎn)生影響。

3.2 激光能量對超聲信號的影響

調(diào)整激光器的能量，選取了 50mJ 一 200mJ 、350mJ 和 500mJ4 個激光能量，激光器的頻率為 1Hz ，分別激發(fā)質(zhì)量分數(shù)為 0.47% 、 0.86% ！1.79% 和 3.75% 的4個樣本，并對探測的超聲信號進行頻譜分析（圖 6～9） 。示波器的采樣率為 200MSa/s 。圖6插圖為方框部分放大之后的圖片。

只改變激光的能量，通過采集的實驗數(shù)據(jù)繪制了4張不同金納米顆粒濃度的超聲頻譜圖。分別對圖 6～9 進行分析，可以發(fā)現(xiàn)，無論是哪一種金納米顆粒濃度，激光功率的改變對超聲頻譜的頻率分布并沒有影響，只是改變了各個頻率分量的幅值占比。從圖片可以直觀地看出， 500mJ 激光能量對應(yīng)的綠色曲線構(gòu)成了頻譜圖的外部輪廓， 50mJ 激光能量對應(yīng)的黑色曲線構(gòu)成了頻譜圖的底部輪廓。分別對4張局部放大圖中幅值占比最大的頻率分量進行定量計算，得出以下結(jié)論： 200mJ 的激光能量相比 50mJ 的激光能量而言幅值提高了約 15% ， 350mJ 的激光能量相比 50mJ 的激光能量而言幅值提高了約 30% ， 500mJ 的激光能量相比 50mJ 的激光能量而言幅值提高了約 40% （這可能是激光能量吸收不充分所導致的）。激光能量與超聲頻率的幅值成正比，這與之前的理論分析一致。

3.3 激光頻率對超聲信號的影響

調(diào)整激光器的頻率，選取 1Hz ！ 3Hz ！ 6Hz 、9Hz4 個激光頻率。激光器的功率均為 50mJ 示波器的采樣率為 200MSa/s 。

對只改變激光頻率的頻譜 （圖10）進行分析，可以發(fā)現(xiàn)，激光的頻率對任何超聲頻率的幅值都沒有影響。無論是哪一個濃度的金納米顆粒，4條不同激光頻率所激發(fā)的超聲的頻譜曲線基本是重合的，這也與之前的分析吻合。

3.4金納米顆粒濃度對超聲信號的影響

更換不同質(zhì)量分數(shù)的樣本，4個樣本的金納米顆粒質(zhì)量分數(shù)分別為 0.47% 、 0.86% 、 1.79% 和3.75% 。將激光的能量設(shè)置為 50mJ ，頻率設(shè)置為 1Hz ，示波器的采樣率為 200MSa/s ，研究金納米顆粒濃度對超聲信號的影響。

對示波器采集到的時域信號（圖11）進行分析，可以發(fā)現(xiàn)，當AuNPs的質(zhì)量分數(shù)為 3.75% 時，對應(yīng)的綠色曲線正負電壓差的幅值最大，而當 AuNPs 的質(zhì)量分數(shù)為 0.47% 時，對應(yīng)的黑色曲線正負電壓差的幅值最小。這充分說明了金納來顆粒質(zhì)量分數(shù)增加也會增大超聲的強度，因為隨著質(zhì)量分數(shù)的增加，會有更多的金納米顆粒參與到光的吸收當中。對示波器采集的時域信號進行傅里葉變換，得到的頻譜如圖12所示。從圖12的局部放大圖可以發(fā)現(xiàn)，AuNPs質(zhì)量分數(shù)為 0.86% 的頻譜與質(zhì)量分數(shù)為 0.47% 的頻譜相比，僅僅增加了各個頻率分量對應(yīng)的幅值。進一步增加AuNPs的質(zhì)量分數(shù)，會使原來幅值最高的頻率分量從 1.37MHz 提高至 3.1MHz 。因此，金納米顆粒質(zhì)量分數(shù)的增加不僅可以增大相應(yīng)頻率的幅值，還可以提高超聲波的頻率。

3.5金納米顆?；旌衔锏暮穸葘Τ曅盘柕挠绊?/p>

為了研究金納米顆?；旌衔锏暮穸葘Τ曅盘柕挠绊?，在金納米顆粒與PDMS的混合物尚未固化前吸人移液管中，采用滴取的方法制備了5種不同厚度的混合物并對其進行定性分析。圖13圖例中“厚度”后面的數(shù)字越大表示厚度越大。

由圖13（a）可以看出，隨著厚度的增加，超聲頻率各個分量的幅值均有所減小，其中在8.3MHz 處的衰減尤為明顯；由圖13（b）可以看出，隨著厚度的進一步增加，超聲頻率各個分量的幅值進一步衰減，其中在 2.6MHz 處的衰減尤為明顯，于是幅值占比最大的頻率分量由2.6MHz 變?yōu)?0.7MHz ；從圖13（c）可以看出，隨著厚度的進一步增加，超聲頻率分量的幅值反而增加，幅度占比最大的頻率分量由 0.7MHz 又恢復到 2.6MHz ；由圖13（d）可以看出，隨著厚度的進一步增加，超聲頻率分量的幅值再次降低。

在一定厚度范圍內(nèi)，超聲頻率分量的幅值會隨著金納米顆粒混合物厚度的增加而增加。這是因為隨著厚度的增加，更多的金納米顆粒參與到光的吸收中。在達到一定厚度后，超聲頻率分量的幅值開始衰減，這是因為隨著厚度的增加，超聲中的高頻分量在光聲材料中發(fā)生衰減。高頻分量的衰減最終會導致頻率幅值占比最大的頻率發(fā)生大幅度降低。隨著厚度進一步增加，超聲頻率分量的幅值又開始增加，在厚度達到一定閾值后，頻率分量的幅值就會降低。因此，為了達到最佳的超聲產(chǎn)生效率，需要平衡超聲高頻成分的衰減與光吸收效率，選擇合適的光聲材料厚度。

3.6金納米顆粒/PDMS混合物與炭黑/PDMS混合物超聲信號的對比

光聲材料由吸光材料和熱膨脹材料構(gòu)成。不同的吸光材料具有不同的光學性質(zhì)，吸收且利用的光能也不盡相同。由于吸光材料對激光的吸收率不同，因此不同的光聲材料會產(chǎn)生不同強度的超聲。本文進行金納米顆粒/PDMS混合物與炭黑/PDMS混合物兩種光聲材料的對照實驗。實驗中除吸光材料材質(zhì)不同外，激光的參數(shù)以及光聲材料的濃度和厚度都是相同的。實驗結(jié)果如圖14所示。

從圖14（a）時域?qū)Ρ葓D可以明顯地觀察到，炭黑/PDMS混合物可以產(chǎn)生更高強度的超聲波。分析原因如下：首先，炭黑相對于金納米顆粒而言對激光具有更低的反射率，可以更加充分地吸收激光的能量；其次，研究結(jié)果已經(jīng)表明碳基光致超聲換能器相比于金屬基換能器具有更高的能量轉(zhuǎn)換效率[34]；最后，炭黑具有更細微的微觀結(jié)構(gòu)，這意味著更高的光吸收效率以及更高效的能量轉(zhuǎn)化。北卡羅萊納州立大學的JinwookKim團隊用發(fā)射掃描電子顯微鏡觀察到蠟燭煙灰顆粒直徑均勻，約為 40nm^[35] 。盡管炭黑/PDMS光聲材料產(chǎn)生的超聲強度比較高，但是它的中心頻率卻集中在低頻部分。因此，碳黑/PDMS光聲材料適用于超聲的低頻應(yīng)用。

4結(jié)論

本文分析了光致超聲的原理并進行了相關(guān)實驗。結(jié)果表明，光聲材料的特性和激光參數(shù)對超聲強度以及它的中心頻率有影響。通過相關(guān)實驗得出以下結(jié)論：（1）入射激光的能量與超聲的幅值成正比，在 50mJ 后，每增加 50mJ 的激光能量，超聲振幅提高約 15% ；（2）入射激光的頻率對超聲信號沒有影響；（3）金納米顆粒質(zhì)量分數(shù)的增加不僅可以增大超聲的幅值，還可以提高超聲的頻率；（4）金納米顆粒/PDMS混合物的厚度太薄會導致激光能量吸收不充分，太厚會導致超聲高頻成分的衰減；（5）碳黑/PDMS混合物可以產(chǎn)生更高強度的超聲，但是頻率分布卻集中在低頻領(lǐng)域。因此，可以通過調(diào)整激光的能量、光吸收材料的質(zhì)量分數(shù)以及光聲材料的厚度，獲得理想的超聲信號，這對超聲醫(yī)學成像、主動超聲無損檢測、結(jié)構(gòu)健康監(jiān)測等超聲應(yīng)用具有指導性的意義。

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（編輯：張磊）