動物源性食品中獸藥殘留檢測技術(shù)研究現(xiàn)狀及展望

Research Status and Prospects ofDetection Technology for VeterinaryDrugResidues in AnimalDerivedFoods

LI Jiufeng1，BAI Yu1，XURuili1，LIURuotong，ZHANG Yanan3 （1.The Veterinary Biological Products Testing Center of Zaozhuang， Zaozhuang 2771Oo， China; 2.Animal Husbandry and Fisheries Development Center of Zaozhuang， Zaozhuang 277800， China; 3.Guangdong Modern Agricultural Equipment Research Institute， Guangzhou 51ooo0， China）

Abstract： Detection of veterinary drug residues in animal-derived foods is acrucial step in ensuring food safety and human health.Inrecent years，with the rapid development of detection technologies，traditional methods have gradually evolved towards high sensitivityand intelligentization.However， chalenges persist，including interference from complex matrices and insuficient sensitivity in trace residue detection.This paper systematically reviews the latest research advances in veterinary drug residue detection technologies， encompassing both pretreatment techniques and detection/analytical technologies.It identifies current issues in veterinary drug residue detection and provides perspectives on future developmental directions for detection technologies.The review aims to offer valuablereferences for innovating detection methodologies and addresing food safety concerns related to animalderived products.

Keywords： veterinary drug residue; sample pretreatment; detection and analysis; animal derived foods

隨著社會經(jīng)濟發(fā)展和人們健康意識提升，現(xiàn)代營養(yǎng)學(xué)倡導(dǎo)的均衡飲食已成為公眾關(guān)注的焦點。均衡膳食強調(diào)通過科學(xué)配比多樣化食材，在滿足人體基礎(chǔ)代謝需求的同時，實現(xiàn)促進生長發(fā)育、增強免疫機能、調(diào)節(jié)代謝平衡等多重健康目標。其中，動物源性食品（如肉、蛋、奶和水產(chǎn)等）作為優(yōu)質(zhì)蛋白、必需氨基酸等多種營養(yǎng)素的重要膳食來源，在構(gòu)建科學(xué)膳食結(jié)構(gòu)中具有不可替代的生物學(xué)價值[1。在全球范圍內(nèi)，肉類、蛋類、乳制品及水產(chǎn)品消費量的持續(xù)增長，直接推動了現(xiàn)代畜牧養(yǎng)殖業(yè)的規(guī)?；l(fā)展。在這一產(chǎn)業(yè)升級進程中，獸藥作為保障動物健康的核心要素，發(fā)揮著關(guān)鍵性作用[2。根據(jù)《獸藥管理條例》的相關(guān)定義，獸藥是指用于預(yù)防、治療、診斷動物疾病或者有目的地調(diào)節(jié)動物生理機能的物質(zhì)，包括生物制品、微生態(tài)制劑、中藥制劑、化學(xué)藥品及化學(xué)制劑、藥物性添加劑。規(guī)范使用獸藥能顯著降低動物疫病發(fā)生率，提升養(yǎng)殖效益[3]。然而，在實際養(yǎng)殖過程中，仍存在超劑量使用、未遵守休藥期等違規(guī)用藥現(xiàn)象，導(dǎo)致藥物殘留超標問題成為威脅食品安全的重大隱患。動物源性食品中殘留的抗生素、激素等物質(zhì)可通過生物富集效應(yīng)在人體內(nèi)蓄積，誘發(fā)耐藥菌株產(chǎn)生、內(nèi)分泌紊亂及致癌風(fēng)險。更值得警惕的是，多數(shù)獸藥會以原型隨排泄物進入生態(tài)環(huán)境，造成土壤微生物群落紊亂和水體污染[4]。因此，為了保證獸藥的安全性和有效性，獸藥殘留的監(jiān)管成為食品安全治理的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。

近年來，隨著分析化學(xué)與生物技術(shù)的突破性發(fā)展，以液相色譜－質(zhì)譜聯(lián)用（Liquid Chromatography-MassSpectrometry，LC-MS）為核心的多維檢測技術(shù)、納米抗體介導(dǎo)的免疫分析體系、高選擇性分子印跡材料以及生物傳感器等創(chuàng)新方法不斷涌現(xiàn)，推動獸藥殘留檢測領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)技術(shù)迭代。這些前沿技術(shù)顯著提升了痕量殘留物的檢出能力和檢測效率，為保障動物性食品安全提供了強有力的技術(shù)支撐。本文系統(tǒng)介紹了獸藥殘留檢測的前處理技術(shù)和檢測分析技術(shù)的研究進展，提出了我國當前獸藥殘留檢測存在的問題，并對檢測技術(shù)的未來發(fā)展方向進行了展望，以期為創(chuàng)新檢測技術(shù)和解決食品安全問題提供參考。

1獸藥殘留

獸藥殘留是指動物產(chǎn)品的任何可食部分所含獸藥的母體化合物及（或）其代謝物，以及與獸藥有關(guān)的雜質(zhì)。為了保證動物性食品的用藥質(zhì)量安全，我國制定了145種動物性食品中獸藥的最大殘留限量；規(guī)定了154種允許用于食品動物且不需要制定殘留限量的獸藥；規(guī)定了9種允許治療用，但不得在動物性食品中檢出的獸藥，同時我國規(guī)定了禁止在動物性食品中使用的藥品及其化合物清單[5]。

獸藥殘留問題仍是威脅食品安全的核心風(fēng)險之一，其引發(fā)的多重危害應(yīng)引起重視，殘留超標食品可能導(dǎo)致急性中毒、過敏反應(yīng)等直接健康損害，長期低劑量暴露更存在致畸、致癌等潛在威脅。更為嚴重的是，抗菌藥物濫用引發(fā)的細菌耐藥性問題已構(gòu)成全球性挑戰(zhàn)，多重耐藥菌株的出現(xiàn)顯著降低臨床治療效果，嚴重時甚至可導(dǎo)致感染性疾病面臨無藥可用的困境[。頻繁曝光的獸藥殘留事件不僅削弱消費者信心，更可能引發(fā)國際貿(mào)易技術(shù)壁壘，從而影響?zhàn)B殖業(yè)的經(jīng)濟效益[]。因此，加強獸藥殘留的監(jiān)督監(jiān)管，完善監(jiān)測體系，提升檢測能力，確保獸藥殘留量處于合理范圍內(nèi)，對于維護社會公共食品安全具有重要意義。

2獸藥殘留樣品前處理技術(shù)

動物性食品基質(zhì)復(fù)雜性較高，其富含蛋白質(zhì)、脂肪等大分子物質(zhì)以及種類繁多的共存干擾物質(zhì)，導(dǎo)致獸藥殘留檢測難以直接進行。科學(xué)有效的前處理過程（包括提取、凈化、濃縮和過濾等關(guān)鍵步驟）[8]，不僅具有保護分析儀器免受基質(zhì)污染的重要功能，更是保障檢測結(jié)果準確可靠的核心環(huán)節(jié)。目前廣泛應(yīng)用的獸藥殘留樣品前處理技術(shù)主要有液－液萃取、固相萃取、基質(zhì)固相分散萃取以及QuEChERS方法等。

2.1液-液萃取技術(shù)

液液萃取技術(shù)是利用不同化合物在互不相溶的溶劑中分配系數(shù)的不同，使被檢測物質(zhì)得以分離[]。其優(yōu)點是成本低，不需要特定的設(shè)備，可一次性處理多個樣品，但有機試劑消耗較大，基質(zhì)干擾大。LI等[10]使用 3mL 乙腈提取牛奶樣品中25種獸藥（包括 β- 內(nèi)酰胺類、喹諾酮類、 β- 激動劑、酚類、糖皮質(zhì)激素和硝基呋喃類），回收率在 65.9%～ 123.5% ，相對標準偏差（RelativeStandardDeviation，RSD）小于10.8% ，檢測限為 0.008～113.68μg?kg^-1 ，定量限為0.01～125.75μg?kg^-1 。

2.2 固相萃取技術(shù)

固相萃?。⊿olid-PhaseExtraction，SPE）目前廣泛應(yīng)用于獸藥檢測領(lǐng)域，其原理是利用固體吸附劑將液體樣品中的目標化合物固定，與樣品的基體和干擾化合物分離，再用洗脫液洗脫或加熱解吸附，達到分離和富集目標化合物的目的[]。SPE主要根據(jù)被測組分的性質(zhì)來確定吸附劑以及相關(guān)溶劑。目前獸藥殘留常用的SPE小柱包括 C₁₈ 、硅膠、親水親脂平衡柱（Hydrophilic-LipophilicBalance，HLB）、混合型陽離子交換柱（Mixed-ModeCationExchange，MCX）、混合型陰離子交換柱（Mixed-ModeAnionExchange，MAX）及一些新型的固相萃取柱，如增強型脂質(zhì)去除過濾柱（EMR-Lipid）、分子印跡等（見表1）。RACHID等[使用高效液相色譜結(jié)合二極管陣列檢測器檢測蜂蜜中的抗生素殘留。在樣品提取后，使用 C₁₈ 固相萃取柱進行凈化，結(jié)果顯示，方法在 0.7～17.5mg?kg^-1 線性關(guān)系良好，日內(nèi)和日間精密度RSD均小于 15% 。

2.3 基質(zhì)固相分散萃取技術(shù)

基質(zhì)固相分散（Matrix Solid-PhaseDispersion，MSPD）是一種簡單高效，基于固相萃取的提取凈化方法，其原理是將樣品與萃取材料共同研磨為半干狀態(tài)的混合物，并將其作為填料裝柱，隨后用不同的溶劑進行淋洗并洗脫待測殘留化合物[18]。HUANG等[19]建立了基于MSPD的超高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜同時測定豬肉中15種 β_- 內(nèi)酰胺類抗生素的方法，該方法檢出限和定量限分別為 0.02～0.63μg?kg^-1 和0.07～0.97μg?kg^-1 ，各化合物的平均加樣回收率為92%～111% ，相對標準偏差均低于 12% O

2.4QuEChERS方法

QuEChERS方法因其具有快速（Quick）、簡單（Easy）、經(jīng)濟（Cheap）、高效（Effective）、可靠（Rugged）和安全（Safe）等優(yōu)點，適用于多殘留分析，目前已被廣泛應(yīng)用于獸藥殘留檢測領(lǐng)域，其原理是利用吸附劑填料與基質(zhì)中的雜質(zhì)相互作用，吸附雜質(zhì)，達到除雜凈化的目的[20-21]。KIM等[22]采用QuEChERS法，建立了使用液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜檢測多種畜產(chǎn)品（牛肉、豬肉、雞肉、雞蛋和牛奶）中31種磺胺類藥物的方法，方法的檢測限和定量限范圍分別為 0.3～5ng^.kg^-1 和 1～19ng?kg^-1 ，回收率在 85%～109% ，變異系數(shù)低于 22% 。

2.5其他前處理方法

除上述前處理方法外，動物源性食品中獸藥殘留檢測使用的前處理方法還包括超臨界流體萃取[23]分子印跡技術(shù)[24]、免疫親和固相萃取[25]、磁性固相萃取[2以及加速溶劑萃取[27]等，但這些前處理方法的使用頻率相對較低。由于不同的前處理方法針對不同的檢測樣品和被檢測組分，選擇適合的前處理方法是后續(xù)檢測準確性的保證。目前在前處理方法中，為了克服單一方法的弊端，提高后續(xù)檢測的準確性，使用兩種及以上方法的組合逐漸受到關(guān)注。例如，HONG等[28采用液液萃取結(jié)合磁性固相萃取的方法，檢測蜂蜜和牛奶中的喹諾酮類藥物，方法的定量限為 4～8μgkg^-1 ，回收率為 81.2%～109.0% QU等[29]使用QuEChERS法結(jié)合SPE檢測氟蟲晴及其代謝物，結(jié)果顯示目標化合物定量限為 2.5μg?kg^-1 ，且在3個加標濃度下的回收率為 84.56%～93.84% ，相對標準偏差小于 5.87% 。表2總結(jié)了不同前處理方法的優(yōu)缺點。

3獸藥殘留檢測分析技術(shù)

3.1 色譜法

色譜法是目前應(yīng)用最廣泛的獸藥殘留檢測方法，具有高靈敏度、高準確性的特點，能夠滿足我國對獸藥殘留的限制標準要求，但其儀器費用較為昂貴，操作煩瑣。常用的色譜法主要包括液相色譜、氣相色譜-質(zhì)譜法、液相色譜-質(zhì)譜法。

3.1.1 高效液相色譜法

高效 液相色 譜（High-PerformanceLiquidChromatography，HPLC）具有高壓、高速、高效、高靈敏度等特點，廣泛應(yīng)用于高沸點、大分子、強極性以及熱穩(wěn)定性差化合物的分離分析[30。獸藥殘留檢測一般需要結(jié)合特定檢測器進行，目前常用的檢測器有熒光檢測器、紫外檢測器、蒸發(fā)光檢測器，其中紫外檢測器在HPLC中應(yīng)用最為廣泛。SONI等[31]使用高效液相色譜結(jié)合紫外檢測器檢測雞蛋中的氰胺和三聚氰胺，其中氰胺的檢測限和定量限分別為5.3μg?kg^-1 和 16.0μg?kg^-1 ，三聚氰胺的檢測限和定量限為 11.4μg?kg^-1 和 34.7μg?kg^-1 ，三聚氰胺和氰胺的平均加樣回收率分別為 87.3% 和 102.4% ，相對標準偏差小于 10% 。

3.1.2氣相色譜-質(zhì)譜法

氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)（Gas Chromatography-MassSpectrometry，GC-MS）結(jié)合了氣相色譜高效快速和質(zhì)譜精準鑒別的特點，能夠根據(jù)化合物的沸點、極性和吸附性質(zhì)的差異來分離混合物，適宜分析小分子、易揮發(fā)、熱穩(wěn)定和能氣化的化合物。CHENG等[32]建立了同時測定豬肌肉和肝臟組織中安定、甲喹酮、氯丙嗪和異丙嗪的氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用方法，兩種組織的檢測限和定量限分別為 0.2‰ 0.3μg?kg^-1 和 0.5～1.0μg?kg^-1 ，分析物的平均回收率為 87.6%～106.8% 0

3.1.3 液相色譜-質(zhì)譜法

液相色譜-質(zhì)譜法將色譜的分離能力同質(zhì)譜的準確鑒別能力相結(jié)合，是獸藥殘留檢測目前使用最為廣泛的檢測方法[33-34]，極大地推動了獸藥殘留檢測的效率，其在能夠?qū)崿F(xiàn)多殘留檢測的同時進一步提高準確性和靈敏度。目前，我國多數(shù)的獸藥殘留檢測標準均基于液相色譜－質(zhì)譜法建立。SUN等[35]采用液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)檢測牛肉、豬肉、羊肉、雞肉、蝦和牛奶等10種動物源性基質(zhì)中的19種獸藥殘留。結(jié)果顯示，10種基質(zhì)中目標獸藥殘留的檢測限為 0.01～1.29μg?kg^-1 ，定量限為 0.02～ 4.31μg?kg^-1 ，加樣回收率為 60.6%～117.7% ，相對標準偏差小于 20.6% 。PARK等[3采用液相色譜－串聯(lián)質(zhì)譜同時檢測牛肉、豬肉、雞肉、雞蛋和牛奶中的34種 β_- 內(nèi)酰胺類抗生素，該方法的回收率和重復(fù)性RSD分別為 66.1%～119.0% 和 1.5% ＼～26.0% 。進一步驗證表明，該方法也適用于其他基質(zhì)（如鰻魚、比目魚和蝦），并得出可接受的回收率（ 62.1%～120.0% ）和可重復(fù)性RSD（ 1.0%～28.0% ）

3.2 光譜法

光譜法是利用被檢測物質(zhì)對電磁輻射的吸收、發(fā)射或散射來對物質(zhì)進行檢測和識別，具有快捷簡便、操作簡單和價格低廉等特點，其中表面增強拉曼光譜法操作簡便，所需樣品量少、損壞少，檢測耗時短，在食品安全檢測領(lǐng)域具有廣闊的前景[7]，同時其在獸藥殘留的快速檢測中也具有巨大的潛力。例如，SHAO等[38建立了基于銀納米粒子的表面增強拉曼光譜法檢測雞肉和鴨肉樣品中的二硝托胺和妥曲珠利。實驗結(jié)果表明，該方法的相對標準偏差能達到 1.45% ，回收率分別為 95.67%～ 105.39% 和94.79%～ 99.44% （204號

3.3免疫學(xué)檢測法

免疫學(xué)檢測法在獸藥殘留檢測中具有重要的應(yīng)用價值，主要通過抗體與抗原的特異性結(jié)合反應(yīng)來快速、靈敏地檢測動物源性食品（如肉類、乳制品、蜂蜜等）或環(huán)境中的獸藥殘留。目前免疫學(xué)檢測法在獸藥殘留檢測中的主要技術(shù)包括酶聯(lián)免疫法、膠體金免疫法、化學(xué)發(fā)光免疫分析法、熒光免疫法和時間分辨熒光免疫法，其中酶聯(lián)免疫法因其具有儀器設(shè)備簡單、前處理步驟少、時間短的優(yōu)勢，在獸藥殘留檢測中最為常見。例如，POUNGMALAI等[39]采用酶聯(lián)免疫法將金霉素與牛血清白蛋白結(jié)合，通過細胞融合免疫制備了抗金霉素單克隆抗體。該方法檢出限為 0.1ng?mL^-1 ，對添加金霉素的牛奶和蜂蜜樣品進行檢測，回收率為 95.2%～ 105.6%

3.4生物傳感器法

生物傳感器是一種將生物識別元件與物理化學(xué)信號轉(zhuǎn)換器結(jié)合的設(shè)備，能夠檢測特定分析物并產(chǎn)生可測量的信號。在獸藥殘留檢測中，生物傳感器因其高靈敏度、快速響應(yīng)和低成本等優(yōu)勢，已成為傳統(tǒng)檢測方法的重要補充[40]。LI等[41]建立了基于絲網(wǎng)印刷碳電極的多路電化學(xué)適配傳感器，傳感器經(jīng)碳納米纖維和介孔碳金納米粒子修飾，用于檢測牛奶樣品中的卡那霉素和鏈霉素，檢出限分別為87.3pmol?L^-1 和 45.0pmol?L^-1 ，添加回收率分別為93.43%～ 108.64% 和 95.30%～ 109.74% 。該傳感器具有一次性使用和便攜式的特點，可滿足真實牛奶樣品中卡那霉素和鏈霉素的現(xiàn)場檢測要求。

3.5 其他方法

隨著科技的進步，獸藥殘留的檢測方法不斷向著新的方向發(fā)展，方便、快速、高靈敏度的檢測方法逐步成為日常風(fēng)險監(jiān)測的主要手段。除了上述檢測方法外，還包括液相色譜－高分辨質(zhì)譜法[42]、生物芯片技術(shù)[43]、熒光法[44以及電化學(xué)傳感器法[45]等多元化檢測手段。

4問題與展望

4.1獸藥殘留檢測技術(shù)現(xiàn)存問題分析

我國獸藥殘留檢測體系在食品安全保障中發(fā)揮重要作用，現(xiàn)有的檢測技術(shù)體系面臨多方面的制約和挑戰(zhàn)。 ① 部分標準方法特異性差，無法區(qū)分結(jié)構(gòu)相似的化合物，容易導(dǎo)致誤判。 ② 現(xiàn)有檢測標準多數(shù)依靠質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)，檢測周期長，單批次檢測平均耗時 4～6h ，難以滿足快速篩查的需求。 ③ 核心設(shè)備國產(chǎn)化率不足，如三重四極桿質(zhì)譜儀等關(guān)鍵設(shè)備價格昂貴，很多基層實驗室無法普及，長期依靠進口設(shè)備及軟件，關(guān)鍵檢測軟件的源代碼受制于國際供應(yīng)商的現(xiàn)象普遍存在。

4.2獸藥殘留檢測技術(shù)展望

獸藥殘留檢測技術(shù)作為保障食品安全的關(guān)鍵手段，近年來在技術(shù)融合、智能化、高通量檢測等方面取得了突破性進展。為滿足未來食品安全防控體系的更高要求，仍需從以下方向繼續(xù)深化研究。

4.2.1 多技術(shù)融合與創(chuàng)新

目前，以液相色譜-質(zhì)譜法為核心的分析技術(shù)憑借高靈敏度、高準確性和多殘留篩查的檢測能力，仍是獸藥殘留檢測的主流手段。未來獸藥殘留檢測的發(fā)展將進一步結(jié)合納米技術(shù)、生物傳感技術(shù)等先進技術(shù)，從而提升檢測的下限和準確性。高分辨質(zhì)譜技術(shù)的持續(xù)升級可通過全掃描模式同時篩查數(shù)百種獸藥殘留，顯著提高檢測通量。此外，多種分析技術(shù)的聯(lián)用（如色譜與光譜、免疫分析技術(shù)結(jié)合）也將成為重要發(fā)展趨勢，如分子印跡技術(shù)與固相微萃取聯(lián)用可定制特異性吸附材料，顯著提升復(fù)雜基質(zhì)中痕量目標物的選擇性捕獲和精準識別。

4.2.2 構(gòu)建智能化、便攜式檢測體系

針對傳統(tǒng)檢測流程中人工操作誤差率較高的問題，未來檢測儀器將向集成自動化進樣、智能校準和智能診斷等功能的方向發(fā)展，以實現(xiàn)全流程無人值守，減少人工操作誤差。隨著人工智能（Artificial Intelligence，AI）的發(fā)展，配備AI算法的檢測儀可自動優(yōu)化檢測參數(shù)并生成規(guī)范的檢測報告。此外，針對快速篩查需求，發(fā)展便攜式檢測儀（如基于免疫層析試紙條或小型質(zhì)譜儀）的趨勢也將越來越迫切，旨在實現(xiàn)“現(xiàn)場采樣一檢測一結(jié)果輸出”的一體化流程，尤其適用于養(yǎng)殖場和市場監(jiān)管現(xiàn)場。

4.2.3智慧監(jiān)管網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建

檢測數(shù)據(jù)實時上傳至云平臺，實現(xiàn)監(jiān)管部門和社會公眾對養(yǎng)殖全流程的遠程監(jiān)控和追溯，進一步增強監(jiān)管透明度。同時，檢測方法還需滿足國際標準（如歐盟法規(guī)、美國食品藥品監(jiān)督管理局）要求，以推動檢測結(jié)果的全球互認，助力我國的農(nóng)產(chǎn)品國際貿(mào)易。

4.2.4綠色環(huán)保的前處理技術(shù)

針對傳統(tǒng)前處理技術(shù)有機試劑消耗量大的問題，可重點突破以下關(guān)鍵技術(shù)瓶頸。 ① 無溶劑提取技術(shù)。采用超臨界 CO₂ 萃取技術(shù)，能大大減少溶劑使用量。② 水相凈化技術(shù)。開發(fā)基于水相的提取技術(shù)，實現(xiàn)水相環(huán)境中獸藥的選擇性提取。 ③ 通用型方法。建立適合不同種類獸藥的前處理方法，實現(xiàn)針對多類獸藥的統(tǒng)一處理，有效壓縮前處理時間并降低試劑消耗，滿足多殘留檢測的需求。

5結(jié)語

獸藥殘留檢測技術(shù)的核心發(fā)展方向在于實現(xiàn)高靈敏度、智能化、便攜化、高通量以及多殘留檢測，并在技術(shù)升級過程中，同步實現(xiàn)綠色環(huán)保的檢測目標以及與國際監(jiān)管標準對接。值得關(guān)注的是，隨著新型材料的應(yīng)用、人工智能算法的深度優(yōu)化及物聯(lián)網(wǎng)檢測網(wǎng)格的構(gòu)建，新一代的智能檢測模式正在逐步形成。這些技術(shù)的發(fā)展與融合不僅顯著提升了痕量殘留物的識別精度和檢測通量，更推動了食品安全監(jiān)管體系向?qū)崟r化、網(wǎng)格化、智能化的方向轉(zhuǎn)型升級，為構(gòu)建全球化食品質(zhì)量安全屏障提供關(guān)鍵技術(shù)支撐。

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