高熵陶瓷的功能性應(yīng)用和數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)設(shè)計(jì)

高熵陶瓷（HECs）作為高熵材料龐大家族的一員，其被定義為含有5種或更多陽(yáng)離子或陰離子亞晶格、具有高構(gòu)型熵的固溶體.HECs與高熵合金有著相似的“四大效應(yīng)”，即高熵效應(yīng)、晶格畸變效應(yīng)、遲滯擴(kuò)散效應(yīng)以及協(xié)同增效作用.由于在成分和結(jié)構(gòu)上的復(fù)雜性，高熵陶瓷一方面展現(xiàn)出了多樣化的性能特點(diǎn)，在眾多技術(shù)領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用價(jià)值，應(yīng)用領(lǐng)域包括耐磨耐腐蝕涂層、熱障涂層、吸波涂層、太陽(yáng)能吸收和耐輻照涂層等.另一方面，巨大的成分空間使得實(shí)驗(yàn)試錯(cuò)法耗費(fèi)的時(shí)間和成本不可忽視.在材料科學(xué)領(lǐng)域，借助機(jī)器學(xué)習(xí)的方法，通過(guò)數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)和高通量方法可以加速發(fā)現(xiàn)和識(shí)別新成分，實(shí)現(xiàn)新材料的相預(yù)測(cè)和性能預(yù)測(cè).本文從高熵陶瓷的功能性應(yīng)用出發(fā)，綜述高熵陶瓷領(lǐng)域的數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法和高通量策略，旨在推動(dòng)高熵陶瓷在功能性應(yīng)用領(lǐng)域的發(fā)展和創(chuàng)新.

高熵陶瓷;功能性應(yīng)用;" 數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng); 高通量策略; 機(jī)器學(xué)習(xí)

TG131

A

0285-27

03.001

熵（S）是熱力學(xué)中表征物質(zhì)狀態(tài)的參量之一，可以表示材料的無(wú)序程度^[1-2].從固溶體的吉布斯自由能變化公式ΔGmix=ΔHmix-TΔSmix來(lái)看，ΔSmix值越高，ΔGmix越小，固溶體越穩(wěn)定.在材料設(shè)計(jì)時(shí)，為了獲得更為穩(wěn)定的固溶體，通?？紤]提高材料的構(gòu)型熵.如圖1所示^[3]，構(gòu)型熵S隨著主元數(shù)量N的增加而增大，因此考慮通過(guò)增加主元數(shù)量來(lái)提高構(gòu)型熵.直到2004年，Yeh教授等^[4]和Cantor教授等^[5]的平行研究正式引入了高熵合金的概念，熵才被認(rèn)為在材料設(shè)計(jì)中與焓一樣有效.高熵合金被定義為一種高構(gòu)型熵的多主元合金（multi-principal element alloys，MPEAs），而無(wú)序多組分系統(tǒng)占據(jù)了相圖的大部分未知中心，因此“高熵”的概念一經(jīng)提出，便像深埋海底的寶藏一樣，引發(fā)了研究者熱切的探索，隨后高熵家族不斷擴(kuò)大，囊括了過(guò)渡金屬元素高熵合金、難熔高熵合金、高熵高溫合金、高熵陶瓷等.

高熵合金（high entropy alloys， HEAs）能夠打破強(qiáng)度-塑性平衡，突破傳統(tǒng)材料的性能極限，在極端條件下有極強(qiáng)的適應(yīng)性和穩(wěn)定性^[6]，因此有非常大的應(yīng)用潛力.閆薛卉等^[7]從不同維度出發(fā)，將高熵合金的應(yīng)用形態(tài)分類(lèi)為三維塊體材料、二維薄膜及薄板材料、一維纖維材料以及零維粉末材料.其中高熵薄膜/涂層是HEAs的重要應(yīng)用形式，由于在二維空間下限制了晶粒的長(zhǎng)大，甚至導(dǎo)致納米晶的形成，高熵薄膜/涂層往往具有比塊體HEAs更出色的力學(xué)性能.2005年，Chen等^[8]以Al0.5CoCrCuFeNi、Al2CoCrCuFeNi和AlCrNiSiTi等合金為靶材料，通過(guò)反應(yīng)濺射沉積法制備了納米結(jié)構(gòu)的金屬和金屬氮化物薄膜，發(fā)現(xiàn)隨著N元素的引入，合金的硬度有明顯的增強(qiáng).2006年，Lai等^[9]采用反應(yīng)射頻磁控濺射法制備了AlCrTaTiZr高熵合金的氮化物薄膜，研究發(fā)現(xiàn)N元素的引入使薄膜由非晶結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)镕CC固溶體結(jié)構(gòu)，并且與傳統(tǒng)的過(guò)渡金屬氮化物硬涂層相比，AlCrTaTiZr 高熵氮化物薄膜的機(jī)械性能大大提高.從那時(shí)起，一些學(xué)者開(kāi)始嘗試將高熵合金的概念引入到氮化物材料中，以探索新型的高性能氮化物材料，但是由于制備難度過(guò)高和對(duì)性能調(diào)控機(jī)制的理解不深入等原因，早期對(duì)高熵氮化物的研究相對(duì)緩慢.

除了高熵氮化物，高熵氧化物也是一個(gè)研究焦點(diǎn).2007年，Huang等^[10]利用射頻濺射系統(tǒng)在硅晶片上沉積了AlCoCrCu0.5NiFe高熵合金的濺射氧化膜，發(fā)現(xiàn)隨著O元素的引入，濺射薄膜從非晶結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)镠CP結(jié)構(gòu)，并且發(fā)現(xiàn)濺射氧化膜在高溫下具有極高的穩(wěn)定性.隨著對(duì)高熵合金薄膜的研究不斷深入，高熵氮化物、高熵氧化物被發(fā)掘出具有獨(dú)立于高熵合金的結(jié)構(gòu)和性能.直到2015年，美國(guó)北卡羅萊納州立大學(xué)的Rost、Maria和杜克大學(xué)的Curtarolo等^[11]首次在高熵氧化物中證明了熵穩(wěn)定.他們報(bào)道了一種巖鹽結(jié)構(gòu)的熵穩(wěn)定氧化物陶瓷（MgCoNiCuZn）O，就此引入了高熵陶瓷（HECs）的概念.值得一提的是，早在20世紀(jì)90年代，張勇教授就已經(jīng)把多種碳化物如碳化鈾UC、碳化鈦TiC、碳化鎢WC、碳化硅SiC和氮化硅Si3N4混合，制備了高熵碳化物陶瓷^[12]，如圖2所示.

與高熵合金類(lèi)似，高熵陶瓷被定義為具有高構(gòu)型熵的5個(gè)或5個(gè)以上陽(yáng)離子或陰離子亞晶格的固溶體^[13].根據(jù)體系內(nèi)陰離子數(shù)量的不同，高熵陶瓷可以分類(lèi)為單陰離子高熵陶瓷和聚陰離子高熵陶瓷，其中單陰離子高熵陶瓷包括高熵氧化物（HEO）、高熵碳化物（HEC）、高熵氮化物（HEN）、高熵硫化物（HES）、高熵硼化物（HEB）、高熵硅化物（HESi）、高熵氟化物（HEF）等.聚陰離子高熵陶瓷包括高熵碳氮化物（HECN）、高熵氧氮化物（HEON）和高熵硼碳氮化物（HEBCN）等.另外還有高熵磷酸鹽（HEPO4）、高熵硅酸鹽（HESiO4）、高熵鋁酸鹽（HEAl2O4）等.HECs由于成分的復(fù)雜性，具有豐富的結(jié)構(gòu)多樣性（圖3）^[14].HEO可以有經(jīng)典的巖鹽結(jié)構(gòu)、螢石結(jié)構(gòu)、鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，以及尖晶石結(jié)構(gòu)和燒綠石結(jié)構(gòu)等.HEN通常是由無(wú)定形或FCC晶體結(jié)構(gòu)（如NaCl型）形成.HEC和HEB大多形成FCC巖鹽結(jié)構(gòu)或含有二維碳化物/硼化物和陽(yáng)離子層的AlB2型六方結(jié)構(gòu).HEF主要有螢石和鈣鈦礦2種結(jié)構(gòu)等.

傳統(tǒng)的先進(jìn)陶瓷按性能和用途可分為功能陶瓷和結(jié)構(gòu)陶瓷兩大類(lèi).其中功能陶瓷主要基于材料的特殊功能，應(yīng)用形式有絕緣和介質(zhì)陶瓷、鐵電陶瓷、壓電陶瓷、半導(dǎo)體及其敏感陶瓷等^[15].得益于與HEAs類(lèi)似的高熵效應(yīng)、結(jié)構(gòu)上的晶格畸變效應(yīng)、動(dòng)力學(xué)上的遲滯擴(kuò)散效應(yīng)以及組元的協(xié)同增效作用，HECs往往具有比傳統(tǒng)陶瓷更高的穩(wěn)定性和更優(yōu)異的性能，可應(yīng)用于廣泛的技術(shù).例如典型的巖鹽結(jié)構(gòu)HECs （MgCoNiCuZn）O及其衍生物在電性能、磁性能、熱性能和力學(xué)性能等方面都具有優(yōu)勢(shì)^[16-19].對(duì)螢石結(jié)構(gòu)的高熵陶瓷的研究主要集中在結(jié)構(gòu)特征、熱行為和力學(xué)性能上，被認(rèn)為是熱障涂層的潛在候選材料^[20-21].鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的高熵陶瓷是一種典型的離子導(dǎo)體，在介電和電性能、磁性能和催化等方面有巨大潛力^[22-23].

高熵陶瓷也有類(lèi)似于高熵合金的維度上的劃分，各個(gè)維度的HECs對(duì)應(yīng)的制備方法在圖4中列出.其中，快速可靠的制粉技術(shù)是制備更高維度高熵陶瓷的關(guān)鍵，主要包括粉末的制取、粉料的混合等步驟.制粉技術(shù)可以分為固相反應(yīng)合成法和液相反應(yīng)合成法兩大類(lèi).固相反應(yīng)合成法是制備高熵陶瓷的常規(guī)方法^[20，24-26]，其基礎(chǔ)是控制初始前驅(qū)體粉末中的相互擴(kuò)散以產(chǎn)生高熵陶瓷產(chǎn)物^[27].而液相反應(yīng)合成法或濕化學(xué)合成法是指反應(yīng)物在溶液或溶膠中發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，經(jīng)過(guò)后續(xù)處理得到HECs粉體的方法^[28-34].

高熵陶瓷由于其豐富的功能特性，在多個(gè)領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的發(fā)展?jié)摿?然而，傳統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)試錯(cuò)法不僅效率低下，而且成本高昂，大大限制了新材料的研發(fā)速度.隨著大數(shù)據(jù)的蓬勃發(fā)展，數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的概念逐漸受到廣泛關(guān)注并被頻繁應(yīng)用于各個(gè)領(lǐng)域.在材料科學(xué)領(lǐng)域，結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)算法，對(duì)大量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行深入挖掘，發(fā)現(xiàn)其中的規(guī)律和趨勢(shì)，從而更加精準(zhǔn)、快速地預(yù)測(cè)新材料的結(jié)構(gòu)和性能，加速新成分的發(fā)現(xiàn)和識(shí)別過(guò)程.另外，通過(guò)高通量制備技術(shù)，可以在短時(shí)間內(nèi)制備出大量不同成分和結(jié)構(gòu)的高熵陶瓷樣品，并利用高通量表征技術(shù)對(duì)它們進(jìn)行快速、全面的性能評(píng)估.數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)與高通量方法相結(jié)合的策略，不僅能夠提高研發(fā)效率，降低成本，還為新材料的發(fā)現(xiàn)和應(yīng)用開(kāi)辟了新的道路.本文綜述高熵陶瓷的功能性特征、高熵陶瓷領(lǐng)域的數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法和高通量策略，旨在推動(dòng)高熵陶瓷在功能性應(yīng)用領(lǐng)域的發(fā)展和創(chuàng)新.

1 功能性應(yīng)用

高熵陶瓷由多種金屬元素和非金屬元素組成.與高熵合金類(lèi)似，多主元會(huì)導(dǎo)致HECs具有高熵效應(yīng)和晶格畸變效應(yīng)，在動(dòng)力學(xué)上表現(xiàn)出遲滯擴(kuò)散效應(yīng)，組元之間表現(xiàn)出協(xié)同增效作用.因此HECs往往具有比傳統(tǒng)陶瓷更高的穩(wěn)定性和更優(yōu)異的物理化學(xué)性能.另外，得益于豐富的結(jié)構(gòu)多樣性，HECs表現(xiàn)出比HEAs更豐富的功能性特征，如熱性能、耐磨耐腐蝕性能、催化性能、電化學(xué)和化學(xué)儲(chǔ)能性能、生物相容性以及吸波性能等.本部分重點(diǎn)總結(jié)了HECs的功能性應(yīng)用，包括耐磨涂層、熱/環(huán)境障涂層、電磁波吸收涂層、紅外隱身涂層、太陽(yáng)能吸收涂層、抗輻照涂層等.

1.1 耐磨涂層

耐磨材料在信息技術(shù)、生物技術(shù)、能源技術(shù)等高技術(shù)領(lǐng)域和國(guó)防建設(shè)都有重要的作用.陶瓷材料由于高硬度、高耐磨耐腐蝕性能和高穩(wěn)定性，是優(yōu)秀的耐磨耐腐蝕涂層的候選材料.高熵氮化物涂層最初就是為了提高HEAs的硬度和耐磨性能而進(jìn)行的嘗試^[8]，因此耐磨耐腐蝕涂層是高熵陶瓷的重要研究方向.高熵陶瓷如HEC、HEN、HEO和HECN等由于固溶強(qiáng)化作用以及高熵效應(yīng)和晶格畸變效應(yīng)^[35]，通常具有比傳統(tǒng)陶瓷材料或合金材料更高的硬度，以及更好的耐磨、耐氧化和耐腐蝕性能，對(duì)于在高溫環(huán)境下工作的機(jī)器部件（如切削工具和鉆頭），它們作為耐磨損和耐腐蝕的保護(hù)涂層具有非常重要的價(jià)值.

氮化物涂層作為堅(jiān)硬耐磨的防護(hù)涂層經(jīng)歷了二元、三元、多元、多層氮化物涂層以及高熵氮化物涂層的發(fā)展^[36]，是研究最為深入的耐磨耐腐蝕陶瓷涂層.Li等^[37]采用非平衡磁控濺射裝置在Si和304不銹鋼襯底上制備了高熵 （CuNiTiNbCr）Nx涂層.涂層為非晶-納米晶復(fù)合結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)出較高的硬度、良好的韌性和優(yōu)異的耐磨性.他們認(rèn)為硬度的提高與納米氮化物相的形成有關(guān).一方面，納米氮化物相中含有大量強(qiáng)Me—N共價(jià)鍵，可以大幅提高機(jī)械性能.另一方面，納米晶導(dǎo)致的界面強(qiáng)化效應(yīng)也是硬度提高的重要因素.Zhang等^[38]采用反應(yīng)濺射的方法制備了（Al0.5CrFeNiTi0.25）Nx高熵氮化物涂層，指出隨著N2流量的增大，涂層從非晶結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)镕CC結(jié)構(gòu)，而通過(guò)鑄造制備的塊狀A(yù)l0.5CrFeNiTi0.25高熵合金則具有BCC結(jié)構(gòu)（圖5）.他們用多元合金體的原子尺寸差異參數(shù)（δ）來(lái)解釋這種相的轉(zhuǎn)變.合金元素的δ≈6.4%，傾向于形成BCC或有序BCC結(jié)構(gòu).而金屬元素氮化物之間的尺寸和結(jié)構(gòu)非常相似，并且容易相互溶解，從而形成FCC固溶體.Walunj等^[39]采用火花等離子燒結(jié)（SPS）制備了等原子HEN （Hf0.2Nb0.2Ta0.2Ti0.2Zr0.2）N，研究了燒結(jié)溫度對(duì)HEN性能的影響.研究發(fā)現(xiàn)隨著燒結(jié)溫度的提高，HEN的顯微硬度和耐磨性能呈現(xiàn)增加的趨勢(shì)，這與微觀結(jié)構(gòu)、孔隙度和點(diǎn)缺陷的改變有關(guān)，較高的燒結(jié)溫度導(dǎo)致晶粒細(xì)化和致密化，從而使硬度和耐磨性提高.另外，HEN中的自由陽(yáng)離子能隨溫度升高而增多，氮空位隨溫度升高而減少^[40]，而降低點(diǎn)缺陷濃度是提高HEN耐磨性能的必要手段.因此，在設(shè)計(jì)HEN耐磨涂層時(shí)要優(yōu)化工藝參數(shù)，確定陽(yáng)離子和氮空位的穩(wěn)定溫度范圍.

金剛石、碳化硅、剛玉等也是常見(jiàn)的傳統(tǒng)耐磨材料，將這些無(wú)機(jī)磨料作為增強(qiáng)劑添加到HEAs中可以有效提高HEAs的耐磨性能.Hao等^[41]采用激光熔覆法制備了不同WC質(zhì)量分?jǐn)?shù)的高熵（CoCrFeMnNi）1-x（WC）x涂層.WC質(zhì)量分?jǐn)?shù)在0%～40%之間變化時(shí)，最低和最高顯微硬度分別為169 HV和517 HV，導(dǎo)致硬度增加的主要機(jī)制是析出強(qiáng)化和位錯(cuò)強(qiáng)化.WC顆粒質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%的涂層表現(xiàn)出最優(yōu)異的耐磨性能，體積磨損率顯著降低，這是由于隨著WC的加入，磨損機(jī)制由黏著磨損轉(zhuǎn)變?yōu)檠趸p，減緩了涂層的進(jìn)一步磨損.Zhang等^[42]采用激光熔覆技術(shù)在Q235低碳鋼基材上以Ni、Co、Fe、Cr、Si、Mo等純金屬粉末和WC粉增強(qiáng)劑為熔覆材料高密度原位合成了（NiCoFeCrSiMo）WC碳化物涂層.該涂層的平均顯微硬度可高達(dá)947 HV，高溫磨損性能試驗(yàn)表明，WC質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50%的HEC涂層的摩擦系數(shù)最低，約為0.2;WC質(zhì)量分?jǐn)?shù)為60%的HEC涂層失重最小，僅為1.3×10^-3 g.原位析出的碳化物與FCC基體形成豐富的相界面，位錯(cuò)釘扎和相界面堵塞使位錯(cuò)難以滑移，對(duì)HEC涂層表現(xiàn)出積極的強(qiáng)化作用，圖6的TEM圖顯示了這種強(qiáng)化機(jī)制.

1.2 熱/環(huán)境障涂層

高熵陶瓷的熱穩(wěn)定性和絕熱性能是近年來(lái)研究最多的性能之一.熱防護(hù)系統(tǒng)是航空發(fā)動(dòng)機(jī)的關(guān)鍵技術(shù)之一，能避免發(fā)動(dòng)機(jī)部件長(zhǎng)時(shí)間暴露在高溫下影響性能與壽命，可以有效保證發(fā)動(dòng)機(jī)的推重比和工作效率;同時(shí)防止空氣動(dòng)力產(chǎn)生的熱量從機(jī)身外部傳遞到機(jī)身內(nèi)部，使電子元件保持在最佳工作溫度^[43].在現(xiàn)有的合金材料框架內(nèi)，想要進(jìn)一步提升其使用溫度極為困難.熱障涂層（thermal barrier coating，TBC）能同時(shí)滿足耐高溫性和低導(dǎo)熱性的要求，并且可以有效避免發(fā)動(dòng)機(jī)的額外增重，提高發(fā)動(dòng)機(jī)熱效率，是理想的熱防護(hù)系統(tǒng)提升策略.進(jìn)一步提出的熱/環(huán)境障涂層（thermal/environmental barrier coating，T/EBC）可以在熱保護(hù)的基礎(chǔ)上有效避免高溫水蒸氣和高溫下熔融態(tài)環(huán)境沉積物對(duì)高溫部件的腐蝕.

熱障涂層的概念最早是由美國(guó)國(guó)家航空航天局（NASA）于20世紀(jì)50年代提出來(lái)的，數(shù)十年間經(jīng)歷了從單層到多層、從金屬層到陶瓷層的發(fā)展，熱障涂層常見(jiàn)的結(jié)構(gòu)有雙層結(jié)構(gòu)、多層結(jié)構(gòu)和梯度結(jié)構(gòu)^[44]，如圖7所示.

目前航空領(lǐng)域普遍使用的熱障涂層成分是6%～8%氧化釔穩(wěn)定氧化鋯（YSZ）^[45]，其具有高熔點(diǎn)、低熱導(dǎo)率、較好的高溫穩(wěn)定性、與高溫合金相近的熱膨脹系數(shù)、較高的強(qiáng)度和斷裂韌性等優(yōu)勢(shì).然而在實(shí)際應(yīng)用中，YSZ會(huì)在高溫時(shí)從單斜向四方轉(zhuǎn)變，導(dǎo)致顯著的體積膨脹并失去與金屬結(jié)合層的附著力^[46]，影響其使用壽命.高熵稀土氧化物是近年來(lái)最具熱度的熱障涂層材料，主要包括組成為A2B2O7（A=RE（稀土元素）; B=Zr， Ce， Hf）的HEO和成分組成為ABO4、A3BO7、AB3O9（A=RE; B=Ta， Nd）的HEO，通常通過(guò)增加A位陽(yáng)離子數(shù)量提高HEO的構(gòu)型熵，從而獲得更加優(yōu)異的性能，是熱障涂層最重要的候選材料之一.

高熵稀土鋯酸鹽RE2ZrO7是目前最具應(yīng)用潛力的熱障陶瓷，往往具有較低的導(dǎo)熱系數(shù)和較高的熱穩(wěn)定性.RE2ZrO7有2種晶體結(jié)構(gòu)，當(dāng)A位稀土離子半徑與B位Zr離子半徑之比為1.46～1.78時(shí)，晶體結(jié)構(gòu)為氧空位排列有序的焦綠石型結(jié)構(gòu)，而當(dāng)離子半徑之比lt;1.46時(shí)，晶體結(jié)構(gòu)為氧空位排列無(wú)序的缺陷螢石型結(jié)構(gòu)^[47].Fu等^[48]采用冷等靜壓結(jié)合無(wú)壓燒結(jié)法合成了高致密度的（La0.2Y0.2Sm0.2Eu0.2Gd0.2）2Zr2O7，這是一種單相焦綠石型結(jié)構(gòu)的高熵稀土鋯酸鹽.在燒結(jié)過(guò)程中，晶格中的A位離子位點(diǎn)被5種不同的稀土離子隨機(jī)占據(jù).材料的保溫性能通常由其導(dǎo)熱系數(shù)、熱容和熱擴(kuò)散系數(shù)來(lái)反映.如圖8（a）所示，溫度高于800 ℃時(shí)，（La0.2Y0.2Sm0.2Eu0.2Gd0.2）2Zr2O7的導(dǎo)熱系數(shù)增加，表現(xiàn)出緩慢的導(dǎo)熱性，這賦予了材料優(yōu)異的保溫性能.由圖8（b）的熱膨脹曲線計(jì)算得到（La0.2Y0.2Sm0.2Eu0.2Gd0.2）2Zr2O7的熱膨脹系數(shù)為11.0×10^-6 K^-1，與Ni基高溫合金的熱膨脹系數(shù)（12.6×10^-6 K^-1）相似，這可以有效避免冷熱循環(huán)下熱膨脹系數(shù)不匹配引起的應(yīng)力導(dǎo)致涂層剝落.Mao等^[25]采用固相合成法制備的單相焦綠石結(jié)構(gòu)高熵稀土鋯酸鹽（Y0.2La0.2Nd0.2Sm0.2Eu0.2）2Zr2O7也表現(xiàn)出與Ni基高溫合金相近的熱膨脹系數(shù)（11.04×10^-6 K^-1）.另外，它還表現(xiàn)出優(yōu)異的耐燒結(jié)性能、良好的高溫穩(wěn)定性以及較低的導(dǎo)熱系數(shù)（1.95 W·m^-1 ·K^-1，1 500 ℃）.

航空航天飛行器的熱防護(hù)系統(tǒng)在實(shí)際應(yīng)用中還會(huì)面臨高溫沉積鹽的腐蝕行為，這會(huì)對(duì)熱防護(hù)系統(tǒng)的壽命造成影響，特別是鈣鎂鋁硅鹽（CaO-MgO-SiO2-Al2O3，CMAS）.CMAS的熔點(diǎn)很低，當(dāng)其沉積在燃?xì)廨啓C(jī)部件的熱障涂層上時(shí)，可能會(huì)在高溫燃?xì)獾淖饔孟率軣崛刍?，?rùn)濕陶瓷層，滲透進(jìn)入TBC中引起相變，引起TBC的熱膨脹系數(shù)變化，導(dǎo)致TBC和基體熱膨脹系數(shù)不匹配產(chǎn)生熱應(yīng)力而失效^[49].因此改善熱障涂層的耐CMAS腐蝕至關(guān)重要.Lin等^[50]采用固相反應(yīng)-熱壓燒結(jié)的方法制備了單相缺陷螢石結(jié)構(gòu)的HE （Nd0.2Gd0.2Y0.2Er0.2Yb0.2）2Zr2O7.研究表明其具有較低的導(dǎo)熱系數(shù)（1.215 Wm^-1 ·K^-1），并且可以有效減緩CMAS的滲透.（Nd0.2Gd0.2Y0.2Er0.2Yb0.2）2Zr2O7的耐CMAS腐蝕機(jī)理如圖9所示.

在反應(yīng)前1 h，CMAS與高熵陶瓷在反應(yīng)層的前面交替分布形成了由磷灰石型RE8Ca2（SiO4）6O2相和RE/Ca-ZrO2組成的致密層，在1 300 ℃時(shí)，CMAS在陶瓷層中的滲透速率大幅下降.離子半徑較大的稀土元素更容易形成磷灰石型RE8Ca2（SiO4）6O2相，減緩CMAS的進(jìn)一步浸潤(rùn)，而離子半徑較小的稀土元素更容易參與ZrO2的穩(wěn)定化.Abrar等^[51]通過(guò)一步固相法制備了HE （Er0.2Tm0.2Yb0.2Dy0.2Y0.2）2SiO5.研究表明該材料即使在長(zhǎng)時(shí)間周期內(nèi)（48 h）也具有較好的耐CMAS腐蝕性能，在48 h后只有少量CMAS滲透，約為30～35 μm，這是迄今為止所有高熵單硅酸鹽的最低值.因此可以認(rèn)為HE （Er0.2Tm0.2Yb0.2Dy0.2Y0.2）2SiO5是一種適合在長(zhǎng)時(shí)間和高溫下用作環(huán)境屏障涂層的候選材料.

1.3 電磁波吸收涂層

電磁波吸收材料的起源可以追溯到二戰(zhàn)期間.當(dāng)時(shí)，由于雷達(dá)的廣泛應(yīng)用，人們開(kāi)始關(guān)注電磁波的干擾和泄漏問(wèn)題.電磁污染不僅威脅國(guó)防安全，而且對(duì)人體健康也有負(fù)面影響，如破壞DNA鏈、引發(fā)癌癥、削弱生物免疫系統(tǒng)等^[52]，因此需要開(kāi)發(fā)高效可靠的電磁波吸收材料.電磁波吸收涂層能夠在有限的體積下有效地將入射的電磁波能量轉(zhuǎn)化為其他形式的能量，如機(jī)械能、電能或熱能，從而減少電磁波的反射和泄漏，在軍事隱身、電子設(shè)備防護(hù)、電磁兼容等領(lǐng)域的應(yīng)用越來(lái)越廣泛.

日益嚴(yán)峻的電磁波防護(hù)需求，要求吸波材料具備多頻段和多功能的特性，然而傳統(tǒng)的吸波材料已無(wú)法滿足.高熵陶瓷的出現(xiàn)為吸波材料的發(fā)展提供了更為廣闊的思路.Qiao等^[53]采用兩步固相反應(yīng)法制備了成分為（Mo0.25Cr0.25Ti0.25V0.25）3AlC2的高熵碳化物粉體（MCTV）.該HECs具有優(yōu)異的電磁波吸收性能，其最小反射損耗（RLmin）為-45.80 dB（厚度為1.7 mm），最大有效吸收帶寬（EAB）為3.6 GHz（厚度為1.5 mm）.他們還對(duì)MCTV的電磁波吸收機(jī)理進(jìn)行了深入研究，圖10顯示了800 ℃燒結(jié)的MCTV粉末的電磁波吸收行為及其吸波機(jī)理，介質(zhì)損耗在所有樣品中對(duì)電磁波的耗散起主導(dǎo)作用，由于電荷分布不均勻，偶極子變得極為豐富，進(jìn)一步促進(jìn)其極化弛豫過(guò)程.正是介質(zhì)損耗和偶極極化損耗大幅提高了MCTV的電磁波衰減能力.

Du等^[54]采用碳熱還原法在2 200 ℃下制備了具有巖鹽晶體結(jié)構(gòu)的單相HE （Hf0.25Zr0.25Nb0.25Ta0.25）C.得到的HECs粉體具有強(qiáng)介電損耗和適當(dāng)?shù)淖杩蛊ヅ涠?，這說(shuō)明該HECs具有高效的電磁波吸收能力，其最小反射損耗（RLmin）值在16 GHz時(shí)達(dá)到約64.38 dB，厚度為4.43 mm.通過(guò)調(diào)整樣品的厚度，總有效吸收帶寬（當(dāng)RLmin≤-10 dB）為～4.46 GHz，幾乎覆蓋了Ku波段.HE （Hf0.25Zr0.25Nb0.25Ta0.25）C的成功合成說(shuō)明高熵陶瓷有潛力成為密度小、質(zhì)量輕、吸收性能好、吸收帶寬寬的吸波材料.在某些應(yīng)用領(lǐng)域，如電子元器件的電磁波吸收、空間控測(cè)等，要求吸波材料具有一定的承載能力.王倩等^[55]采用固相反應(yīng)法制備了單相塊體（Mg0.2Co0.2Ni0.2Cu0.2Zn0.2）Fe2O4高熵尖晶石陶瓷，在1 200 ℃下燒結(jié)的樣品彎曲強(qiáng)度和斷裂韌性分別達(dá)43.00 MPa和1.30 MPa·m^1/2，在3.0 mm處獲得最大的有效吸收帶寬，為12.37 GHz，是具有一定承載能力和優(yōu)異寬頻吸波性能的陶瓷材料.

鈣鈦礦結(jié)構(gòu)HECs是另外一種極具潛力的以介電損耗為主的吸波材料.鈣鈦礦氧化物的A位和B位取代摻雜異價(jià)離子可使晶格發(fā)生顯著畸變，結(jié)構(gòu)由低對(duì)稱性向高對(duì)稱性轉(zhuǎn)變，電偶極矩變化進(jìn)而增強(qiáng)介電損耗^[56]，從而具有優(yōu)異的電磁波吸收性能.Li等^[57]采用反共沉淀法制備了成分為Sr（Cr0.2Mn0.2Fe0.2Co0.2Ni0.2）O3的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)HECs，其形成了大量由納米顆粒組成的聚集體，當(dāng)電磁波與材料相互作用時(shí)，這些聚集體之間的界面效應(yīng)有助于電磁波的衰減，另外樣品內(nèi)部存在點(diǎn)缺陷和晶格位錯(cuò)，這增強(qiáng)了微波吸收和介電性能.研究表明，當(dāng)燒結(jié)溫度為1 350 ℃時(shí)，Sr（Cr0.2Mn0.2Fe0.2Co0.2Ni0.2）O3樣品在9.68 GHz頻率處的最小反射損耗為-54.0 dB，在厚度為1.8 mm處的最大有效吸收帶寬為7.44 GHz.

1.4 太陽(yáng)能吸收涂層

高效利用太陽(yáng)能已然成為達(dá)成“碳中和”與“碳達(dá)峰”目標(biāo)的關(guān)鍵手段^[58]，其主要涵蓋太陽(yáng)能的捕獲和太陽(yáng)能的轉(zhuǎn)化這2個(gè)關(guān)鍵問(wèn)題.太陽(yáng)能吸收涂層作為太陽(yáng)能捕獲和轉(zhuǎn)化的重要器件，一般需要具有高太陽(yáng)能（0.28～2.5 μm）吸收率和高紅外（1～22 μm）發(fā)射率^[59].可見(jiàn)光和近紅外光的高吸收率是太陽(yáng)能吸收涂層的必要條件，而紅外線范圍內(nèi)的高發(fā)射率是為了降低在吸收過(guò)程中紅外輻射產(chǎn)生的高熱量.一般用太陽(yáng)能總吸收率α來(lái)評(píng)價(jià)材料的太陽(yáng)能吸收性能，其根據(jù)室溫半球反射率R（λ），通過(guò)式（1）計(jì)算得到.高熵陶瓷成分的靈活性為太陽(yáng)能吸收涂層的設(shè)計(jì)提供了新思路，采用高熵策略，通過(guò)成分調(diào)控實(shí)現(xiàn)涂層太陽(yáng)能吸收率和紅外發(fā)射率的精確設(shè)計(jì)：

α=∫λmaxλmin（1－R（λ））·S（λ）dλ∫λmaxλminS（λ）dλ，

（1）

式中，λmin=0.28 μm，λmax=2.5 μm，S（λ）為太陽(yáng)發(fā)射光譜，即從 ISO 標(biāo)準(zhǔn) 9845-1（2022） AM1.5中獲得的標(biāo)準(zhǔn)太陽(yáng)光譜輻照度^[60].

在太陽(yáng)能利用領(lǐng)域，HECs 作為一種全新的材料，憑借其卓越的熱穩(wěn)定性、極高的化學(xué)穩(wěn)定性以及出色的光學(xué)性能，正逐步彰顯出潛力與獨(dú)特的優(yōu)勢(shì).Song等^[61]在過(guò)渡金屬二硅化物中引入了更多元素，合成的HE （Cr0.2Nb0.2Ta0.2Mo0.2W0.2）Si2具有更高的紅外發(fā)射率（0.42），幾乎是TaSi2的兩倍，他們認(rèn)為晶格畸變導(dǎo)致聲子散射增加，使HESi具有更高的紅外發(fā)射率.他們的研究證明了高熵策略在調(diào)控過(guò)渡金屬硅化物的紅外發(fā)射率方面有重要作用.Wang等^[62]通過(guò)高溫固相反應(yīng)合成了HE La（Fe0.2Co0.2Ni0.2Cr0.2Mn0.2）O3，這是一種鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的HEO，其同時(shí)具有高發(fā)射率和低導(dǎo)熱率，是太陽(yáng)能吸收涂層的潛在候選材料.為了實(shí)現(xiàn)對(duì)紅外發(fā)射率和太陽(yáng)能吸收率的調(diào)控，Wang等^[63]采用高溫固相法合成了中熵硼化物（La0.25Sm0.25Ce0.25Eu0.25）B6 （MEREB6）和高熵硼化物（La0.2Sm0.2Ce0.2Eu0.2Ba0.2）B6 （HEREB6），分析結(jié)果表明它們都具有嚴(yán)重晶格畸變.與單相六硼化鑭（LaB6）相比，HEREB6陶瓷在0.28～2.5 μm波長(zhǎng)范圍內(nèi)的太陽(yáng)能吸收率從54.06%提高到87.75%，在1～22 μm波長(zhǎng)范圍內(nèi)的紅外發(fā)射率從76.19%提高到89.96%.太陽(yáng)能吸收率的提高主要有兩方面的原因.首先，降低自由電子濃度和等離子體頻率可減少反射，最終提高太陽(yáng)能吸收率;另外，晶格畸變會(huì)引起B(yǎng)—B鍵長(zhǎng)度的變化，導(dǎo)致拉曼散射譜發(fā)生顯著變化，從而影響阻尼常數(shù)，最終提高紅外發(fā)射率.LaB6、MEREB6 和 HEREB6 的反射率和太陽(yáng)輻照度光譜，以及根據(jù)式（1）計(jì)算得到的太陽(yáng)能吸收率結(jié)果如圖11所示.

1.5 抗輻照涂層

核工程材料需要具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、化學(xué)相容性、耐腐蝕性和優(yōu)異的耐輻照性，以保證其在極端條件下保持良好的工作狀態(tài).高熵陶瓷的晶格畸變效應(yīng)可以通過(guò)阻礙位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)或晶格滑移改善其機(jī)械性能，緩慢擴(kuò)散效應(yīng)使HECs具有更高的熱力學(xué)穩(wěn)定性、抗腐蝕、抗氧化和抗蠕變性能，成分和結(jié)構(gòu)復(fù)雜性影響HECs的能量耗散、損傷積累和缺陷演化，使其具有較好的抗輻射性能^[64].因此，HECs有希望成為優(yōu)秀的核工程材料.

Zhu等^[65]采用火花等離子燒結(jié)法制備了HE （WTiVNbTa）C5，并在室溫（RT）和650 ℃條件下用1.0 MeV 碳離子進(jìn)行了輻照.研究結(jié)果顯示，輻照引發(fā)了晶格的膨脹以及微應(yīng)變的生成，提高了材料的顯微硬度，而彈性模量呈現(xiàn)出降低的趨勢(shì).輻照硬化效應(yīng)是由于入射的碳離子所產(chǎn)生的缺陷破壞了原子間的鍵合，致使原子間距增大，在納米壓痕變形過(guò)程中發(fā)揮阻礙作用.同時(shí)650 ℃下輻照的樣品與在室溫下輻照的樣品相比，微觀結(jié)構(gòu)的損傷程度更小，力學(xué)性能的變化幅度也更小.這證明了HECs是一種很有前途的高溫抗輻照材料.Wang等^[66]的研究揭示了HECs的輻照損傷機(jī)理，他們合成的HE （Zr0.25Ta0.25Nb0.25Ti0.25）C輻照后沒(méi)有發(fā)生相變，保持了較高的相穩(wěn)定性，晶格參數(shù)膨脹率約為 0.2%.輻照誘導(dǎo)的微結(jié)構(gòu)由直徑為幾納米的缺陷簇組成，沒(méi)有空洞形成或輻照誘導(dǎo)的偏析.在TEM下，缺陷簇表征為2種類(lèi)型的位錯(cuò)環(huán)，包括布爾矢量為b=a/2〈110〉的完美環(huán)和布爾矢量為b=a/3〈111〉的斷層法蘭克環(huán)，位錯(cuò)環(huán)的生長(zhǎng)可能受到強(qiáng)烈的局部晶格畸變的抑制.圖12顯示了通過(guò)將樣品分別傾斜到[011]和[001]帶軸，使用不同g向量在同一位置的位錯(cuò)環(huán)的明場(chǎng)TEM圖像.

稀土元素由于穩(wěn)定的中子吸收效率被認(rèn)為是抗輻照材料的理想成分.Wu等^[67]設(shè)計(jì)合成了一種高熵稀土鉿酸鹽陶瓷（Sm0.2Eu0.2Gd0.2Dy0.2Er0.2）2Hf2O7 （HE-RE2Hf2O7），經(jīng)過(guò)120 dpa輻照后樣品沒(méi)有發(fā)生非晶轉(zhuǎn)變或分解，具有較好的相穩(wěn)定性.HE-RE2Hf2O7的晶格參數(shù)和晶格體積分別增加了約0.22%和0.65%，遠(yuǎn)低于Gd2Hf2O7（晶格膨脹0.62%，體積膨脹1.80%）.在1 200 ℃時(shí)，HE-RE2Hf2O7的晶粒長(zhǎng)大速率明顯低于Gd2Hf2O7，表明其具有良好的高溫穩(wěn)定性.這些結(jié)果表明HE-RE2Hf2O7具有優(yōu)異的抗輻照性能.離子輻射誘導(dǎo)晶格重排是一種提高材料耐輻照性能的方法.He等^[68]研究了不同輻照度下的HE （ZrHfTiSn）O2陶瓷，結(jié)果表明，在高通量輻照下，陽(yáng)離子的選擇性重組導(dǎo)致晶格膨脹，引起應(yīng)力增加，混合層中殘余晶粒的晶格穩(wěn)定性顯著提高，提高了抗輻照性能.

1.6 其他性能

1.6.1 電化學(xué)儲(chǔ)能

高熵陶瓷，特別是高熵鈣鈦礦陶瓷，因其特殊的高熵效應(yīng)、晶格畸變效應(yīng)、遲滯擴(kuò)散效應(yīng)和組元的協(xié)同增效作用，具有極高的離子電導(dǎo)率^[53]、優(yōu)秀的壓電性能和介電性能^[69]、高功率密度以及良好的溫度穩(wěn)定性^[70]，在電化學(xué)儲(chǔ)能領(lǐng)域有巨大的應(yīng)用潛力.Bérardan等^[71]研究了巖鹽結(jié)構(gòu)的（MgCoNiCuZn）O的離子導(dǎo)電性，發(fā)現(xiàn)Li和Na取代的（MgCoNiCuZn）O高熵陶瓷可以在保持巖鹽結(jié)構(gòu)的同時(shí)表現(xiàn)出非常大的離子電導(dǎo)率.他們認(rèn)為，在合成過(guò)程中，Li 和 Na 有可能借助由它們與固體基質(zhì)結(jié)合所產(chǎn)生的氧空位進(jìn)行移動(dòng)，以實(shí)現(xiàn)電荷補(bǔ)償.這會(huì)導(dǎo)致大量氧空位（即電荷缺失狀態(tài)）的出現(xiàn)，而這些氧空位可能會(huì)形成滲透通道，進(jìn)而致使離子電導(dǎo)率增大，Osenciat等^[72]的研究證明了這個(gè)觀點(diǎn).

MXenes是一類(lèi)新穎的熱力學(xué)穩(wěn)定二維陶瓷材料，具有金屬和陶瓷的雙重性能.因具有與金屬相近的電導(dǎo)率、優(yōu)秀的電荷儲(chǔ)存能力和化學(xué)穩(wěn)定性等優(yōu)勢(shì)，MXenes在超級(jí)電容器領(lǐng)域顯示出巨大的應(yīng)用前景，可以通過(guò)調(diào)整M位點(diǎn)的元素類(lèi)型，提高構(gòu)型熵，增強(qiáng)電化學(xué)性能^[73].Ma等^[70]成功合成了一種多層高熵MXene （HE-MXene），成分為T(mén)i1.1V1.2Cr0.8Nb1.0Mo0.9C4Tx，通過(guò)真空過(guò)濾和冷凍干燥懸浮液生成了獨(dú)立的HE-MXene薄膜.電化學(xué)性能研究結(jié)果表明HE-MXene薄膜具有良好的循環(huán)可逆性，當(dāng)電流密度為 1 A/g時(shí)，HE-MXene薄膜的質(zhì)量電容為 284.6 F/g.

1.6.2 催化

得益于離子鍵與共價(jià)鍵的鍵合方式，高熵陶瓷能夠提供豐富的活性位點(diǎn)、穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu)以及卓越的幾何相容性.通常情況下，高熵陶瓷具有良好的導(dǎo)電性、較低的逸出功以及出色的表面吸附能力，并且，高熵效應(yīng)在不同催化反應(yīng)的活性和選擇性等方面發(fā)揮著重要作用^[74]，這使得高熵陶瓷成為催化材料的優(yōu)秀候選者，可以應(yīng)用于熱催化、電催化、水裂解、甲烷燃燒等方面^[75].

經(jīng)典的高熵氧化物Mg0.2Co0.2Ni0.2Cu0.2Zn0.2O具有相當(dāng)?shù)腃O氧化活性，但仍需要在高溫下進(jìn)行CO的轉(zhuǎn)化^[76]，在室溫下實(shí)現(xiàn)CO氧化具有重大意義.通過(guò)摻雜貴金屬（如Au、Pt和Pd）可以優(yōu)化HECs的低溫催化活性.Chen等^[77]在HE PtNiMgCuZnCoOx中摻雜了少量的Pt（質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.3%），還原態(tài)Pt-HEO完全轉(zhuǎn)化CO的溫度明顯低于未摻雜的NiMgCuZnCoOx，說(shuō)明摻雜Pt可以提高HEO的CO氧化活性，改善低溫催化活性.鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的HECs能夠形成陽(yáng)離子和氧空位，其可調(diào)節(jié)的電子結(jié)構(gòu)對(duì)析氧反應(yīng)（OER）過(guò)程起到促進(jìn)作用，是極為出色的電催化劑候選材料.Nguyen等^[31]采用易溶共沉淀法合成了La（Cr， Mn， Fe， Co， Ni）O3系列的高熵鈣鈦礦陶瓷（HEPO），研究結(jié)果證明了HEPO的催化性能優(yōu)于單一的鈣鈦礦氧化物.在對(duì)B位金屬成分進(jìn)行調(diào)控的過(guò)程中發(fā)現(xiàn)，將Co加倍是最有效的，在10 mA cm^-2時(shí)具有325 mV的過(guò)電位，Tafel斜率為51.2 mVdec^-1，并且具有50 h的優(yōu)異耐久性，這樣的結(jié)果證明了HECs有望成為優(yōu)秀的電催化候選材料.

1.6.3 微波介質(zhì)陶瓷

微波介質(zhì)陶瓷是指應(yīng)用于微波技術(shù)領(lǐng)域的一類(lèi)電介質(zhì)陶瓷，是移動(dòng)通信領(lǐng)域的重要材料，其通常具有較大的介電常數(shù)（εr）和品質(zhì)因子（Q×f），并且諧振頻率溫度系數(shù)（τf）要接近于零，以保證高的熱穩(wěn)定性^[78].如Xiao等^[79]采用固相反應(yīng)法制備具有金紅石結(jié)構(gòu)的TiSnNbTaGa2O12高熵介質(zhì)陶瓷，燒結(jié)溫度為1 275 ℃時(shí)得到的樣品具有優(yōu)異的微波介電性能，τf幾乎為零，其中，εr=33.62±0.03，Q×f=（51 832±1 000） GHz （f0=6.4 GHz），τf=（-0.38±0.16）×106/℃.Lin等^[80]制備了具有層狀鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的非等摩爾高熵SrLa（Al0.25Zn0.125Mg0.125Ti0.25Ga0.25）O4陶瓷，當(dāng)燒結(jié)溫度為1 400 ℃時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)良的微波介電性能，介電常數(shù)εr=22.5，具有高品質(zhì)因子Q×f=83 003 GHz和近零τf值（-1.7×106/℃），同時(shí)抗壓強(qiáng)度顯著提高，為912 MPa，并且具有較低的導(dǎo)熱系數(shù)，在323 K時(shí)為2.86 W/m·K.

1.6.4 電熱器件

電熱效應(yīng)（electrothermal effect， ECE）是一種節(jié)能、環(huán)保的冷卻和制冷技術(shù)，另外，可以通過(guò)熱電材料將太陽(yáng)熱、工業(yè)余/廢熱、汽車(chē)尾氣廢熱甚至是人體體溫轉(zhuǎn)換成電能加以利用.對(duì)熱電材料的研究主要包括鐵電材料、弛豫鐵電材料和有機(jī)材料等，也可以通過(guò)摻雜其他金屬氧化物或與其他化合物形成固溶體來(lái)改善熱效應(yīng)性能.Khardazi等^[81]采用溶膠-凝膠法制備了單相鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的無(wú)鉛鐵電0.4Ba0.85Ca0.15Zr0.10Ti0.90O3-0.6BaTi0.89Sn0.11O3陶瓷（0.4BCZT-0.6BTSn），采用麥克斯韋方法間接測(cè)定了其電熱效應(yīng)性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)在較低的外加電場(chǎng)（30 kV·cm^-1）條件下，其具有較大的電熱溫度變化，為ΔT=1.32 K，所得的熱響應(yīng)度是已有報(bào)道的常溫下無(wú)鉛鐵電體中最高的（ξmax=0.45 K·mm/kV）.

1.6.5 熱離子發(fā)射陰極

熱離子發(fā)射現(xiàn)象表現(xiàn)為物質(zhì)受熱之后一些電子的能量超過(guò)物質(zhì)本身的功函數(shù)和電離能，擺脫了原子核的束縛飛向遠(yuǎn)處^[82]，當(dāng)接觸到金屬搜集板時(shí)產(chǎn)生電能.早在20世紀(jì)40年代，就有研究者發(fā)表了氧化物中的熱離子發(fā)射現(xiàn)象，并討論了氧化物涂層陰極的熱離子發(fā)射機(jī)理^[82-83].高熵硼化物被認(rèn)為是結(jié)構(gòu)和功能領(lǐng)域的強(qiáng)有力的候選者，有作為電子發(fā)射器和熱電材料的潛力.Ma等^[84]采用高壓燒結(jié)法制備了成分為（La0.25Ce0.25Nd0.25Eu0.25）B6的高熵六硼化稀土納米晶陶瓷，該HEB具有優(yōu)異的機(jī)械、電學(xué)和熱離子發(fā)射性能.室溫下的維氏硬度為（23.4±0.6） GPa，斷裂韌性為（3.0±0.4） MPa·m^1/2，在高溫下（1 873 K），表現(xiàn)出較高的發(fā)射電流密度，達(dá)到48.3 A·cm^-2.

2 數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)設(shè)計(jì)

高熵陶瓷的成分多樣性為其性能的優(yōu)化提供了廣闊的可能性，但同時(shí)也給傳統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)試錯(cuò)法帶來(lái)了巨大的挑戰(zhàn).在時(shí)間和成本方面的投入可能會(huì)限制高熵陶瓷的快速發(fā)展和廣泛應(yīng)用，因此需要探索更加高效的研究方法來(lái)加速高熵陶瓷的研發(fā)進(jìn)程.數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的概念隨著大數(shù)據(jù)的興起而被人們所關(guān)注并頻繁使用，其中，第一性原理計(jì)算、描述符和相圖計(jì)算、機(jī)器學(xué)習(xí)等多種計(jì)算與預(yù)測(cè)方法，與高通量實(shí)驗(yàn)技術(shù)相互融合，能夠極大地加速高熵陶瓷的設(shè)計(jì)與發(fā)現(xiàn)進(jìn)程.

2.1 第一性原理計(jì)算

第一性原理計(jì)算，也被稱為從頭計(jì)算（ab initio）方法，通過(guò)求解薛定諤方程等量子力學(xué)方程來(lái)預(yù)測(cè)和解釋物質(zhì)的性質(zhì)，而不依賴其他實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)、經(jīng)驗(yàn)參數(shù)或半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?第一性原理計(jì)算主要包括密度泛函理論（density functional theory， DFT）、Hartree-Fock方法、多體微擾論等直接求解方法，以及平面波基組方法、贗勢(shì)方法、格林函數(shù)方法等近似方法.其中，DFT是第一性原理計(jì)算中最常用的方法之一，通過(guò)將多電子問(wèn)題簡(jiǎn)化為單電子問(wèn)題，能夠大幅減少計(jì)算量，同時(shí)保持較高的計(jì)算精度.用于DFT計(jì)算的軟件有很多，Huo等^[85]對(duì)已開(kāi)發(fā)的各種軟件及相關(guān)基礎(chǔ)集、功能集、核心潛力進(jìn)行了歸納，如表1.VASP （vienna ab-initio simulation package）是DFT計(jì)算的常用軟件^[86-90]，它采用密度泛函理論框架下的平面波贗勢(shì)法，在GGA（廣義梯度近似）、LDA（局域密度近似）或自旋密度近似的條件下，通過(guò)自洽迭代的方式來(lái)求解 Kohn-Sham 方程.VASP軟件提供了元素周期表中絕大部分元素的贗勢(shì)，且這些贗勢(shì)的精度和可移植性都比較高.CASTEP （cambridge sequential total energy package）是另一個(gè)基于平面波贗勢(shì)法的密度泛函理論計(jì)算軟件^[91-92]，它是Materials Studio平臺(tái)上的計(jì)算模塊，可以更加便利地建模.WIEN2K程序包^[93]是密度泛函理論進(jìn)行固態(tài)電子結(jié)構(gòu)計(jì)算的軟件，基于全電勢(shì)線性綴加平面波（LAPW）+局域軌道方法，其精度比基于平面波的VASP和CASTEP更高，但計(jì)算的資源消耗也更大.

Qi等^[87]使用VASP進(jìn)行DFT計(jì)算，研究了不同過(guò)渡金屬元素（TM=Nb， Ti， Cr， W）對(duì)（Hf， Zr， Ta）B2基四元等摩爾高熵硼化物陶瓷的相穩(wěn)定性的影響.他們利用各元素的總態(tài)密度（total density of states， TDOS）和偏態(tài)密度（partial density of states， PDOS）分析材料的鍵合特性，來(lái)揭示結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性機(jī)理.Gan等^[88]在研究Ta 取代抑制高熵稀土鈮酸鹽的氧離子電導(dǎo)率并提高其相穩(wěn)定性時(shí)，利用VASP軟件進(jìn)行DFT計(jì)算，他們采用PAW方法描述電子與離子之間的相互作用，采用perdew-burke-ernzerhof （PBE）交換相關(guān)函數(shù)的廣義梯度近似（GGA）來(lái)描述電子交換相關(guān)勢(shì)，采用相似原子環(huán)境（similar atomic environment， SAE）建立超級(jí)單體模型.Xiao等^[94]報(bào)道了一種高熵MAX相（HE-MAX），成分組成為（Ti，M）2AlC （M=Nb，Ta，V，Zr），隨著組分?jǐn)?shù)量的增加，輻照誘導(dǎo)非晶化電阻依次降低，與HE-MAX相（Ti， M）2SnC （M=V， Nb， Zr， Hf）非晶化抗性呈相反趨勢(shì).他們利用VASP軟件進(jìn)行第一性原理計(jì)算，結(jié)合晶格畸變和鍵合特性分析了這些現(xiàn)象的基本性質(zhì)，并通過(guò)開(kāi)發(fā)機(jī)器學(xué)習(xí)模型，預(yù)測(cè)晶格畸變，以篩選具有優(yōu)異抗輻照誘導(dǎo)非晶化性能的HE-MAX相.Evseev等^[92]為了尋找HfTiCN化合物的穩(wěn)定固定組成，使用CASTEP程序在DFT框架內(nèi)使用廣義梯度近似計(jì)算參考和精煉晶體晶格的能量，預(yù)測(cè)的能量最低的HfTiCN結(jié)構(gòu)通過(guò)耦合自蔓延高溫合成（SHS）法合成.

在處理復(fù)雜體系和大規(guī)模數(shù)據(jù)時(shí)，第一性原理計(jì)算的高計(jì)算成本成為了一個(gè)限制因素，因此在多數(shù)情況下，第一性原理計(jì)算需要結(jié)合描述符或相圖計(jì)算等方法來(lái)簡(jiǎn)化計(jì)算，提高效率.例如Zhang等^[95]在研究單相高熵硼化物（HE TMREB2s）形成的可能性時(shí)，利用第一性原理計(jì)算和特殊準(zhǔn)隨機(jī)結(jié)構(gòu)（special quasi-random structure， SQS）構(gòu)建了如圖13所示的雙組分金屬（過(guò)渡金屬和稀土金屬）二硼化物（TCBs）的“16×16混合焓矩陣”，利用該矩陣預(yù)測(cè)了最有可能形成單相HE TMREB2的120種雙組分二硼化物的特定組合，然后使用焓和熵描述符量化形成單相HE TMREB2的可行性.使用描述符進(jìn)行后續(xù)計(jì)算大大減少了計(jì)算量，同時(shí)保證了計(jì)算的精確程度.Huang等^[96]在進(jìn)行高熵氮化物的單相形成可能性預(yù)測(cè)時(shí)，首先利用熵形成能力（EFA）作為描述符，從8種候選陽(yáng)離子Al、Si、Ti、V、Cr、Zr、Nb和Mo中識(shí)別可能的單相高熵氮化物.然后利用2 744個(gè)十原子超級(jí)單胞的DFT計(jì)算，對(duì)56種五陽(yáng)離子HEN組成進(jìn)行了評(píng)估，鑒定出10個(gè)高EFA值的HEN成分.

2.2 相圖計(jì)算

相圖熱力學(xué)信息是材料設(shè)計(jì)和研發(fā)的重要基礎(chǔ)，被譽(yù)為材料設(shè)計(jì)的指導(dǎo)書(shū)和冶金工作者的地圖^[97].早期獲得相圖的方法是通過(guò)對(duì)不同成分的材料在不同溫度、壓力等條件下進(jìn)行實(shí)驗(yàn)觀察，記錄其相的變化情況，然而這需要耗費(fèi)大量的人力物力和時(shí)間.在20世紀(jì)70年代，有研究者以實(shí)驗(yàn)熱力學(xué)和相圖數(shù)據(jù)的一致性為基礎(chǔ)開(kāi)展相關(guān)研究，并第一次提出了CALPHAD （calculation of phase diagram）的概念^[98].CALPHAD方法是一種基于熱力學(xué)原理的計(jì)算方法，通過(guò)建立具有一定物理意義的Gibbs自由能模型來(lái)描述材料體系各組成相的熱力學(xué)性質(zhì).基本原則是，首先根據(jù)目標(biāo)體系中各相的晶體結(jié)構(gòu)、物理性質(zhì)和其他相關(guān)信息建立熱力學(xué)模型;然后基于建立的熱力學(xué)模型，構(gòu)筑各相的吉布斯自由能表達(dá)式，這些表達(dá)式通常包含描述相的內(nèi)能、熵、焓等熱力學(xué)性質(zhì)的參數(shù)，以及與成分、溫度等相關(guān)的項(xiàng).第三，利用所得到的各相吉布斯自由能表達(dá)式，求解平衡條件下的方程組來(lái)計(jì)算相圖.最后，利用實(shí)驗(yàn)測(cè)定的相圖關(guān)鍵區(qū)域和某些關(guān)鍵相的熱力學(xué)數(shù)據(jù)來(lái)優(yōu)化熱力學(xué)模型中的參數(shù)，使得計(jì)算得到的相圖能夠更好地符合實(shí)驗(yàn)結(jié)果，從而建立起該體系完整的相圖熱力學(xué)數(shù)據(jù)庫(kù)^[98-101].

CALPHAD方法的出現(xiàn)使得多元多相材料的相圖熱力學(xué)計(jì)算成為可能，為材料基因工程的發(fā)展提供了有力工具.相圖計(jì)算是一種基于熱力學(xué)原理的計(jì)算方法，是預(yù)測(cè)相穩(wěn)定性的最穩(wěn)健的方法，也是計(jì)算多組分相圖的最有效方法，前提是所研究的體系有可靠的熱力學(xué)數(shù)據(jù)庫(kù)，Materials Project、ThermoDex、MatWeb等都是出色的熱力學(xué)數(shù)據(jù)庫(kù)，涵蓋了大量材料的物性、包括能帶、能隙、形成能、晶體結(jié)構(gòu)以及基礎(chǔ)物性數(shù)據(jù).早在20世紀(jì)70年代，就有研究者實(shí)現(xiàn)了相圖計(jì)算及優(yōu)化程序，Eriksson等^[102]開(kāi)發(fā)了多組元相平衡計(jì)算軟件 SOLGAS，該軟件適用于氣相和具有化學(xué)計(jì)量比的固相的熱力學(xué)計(jì)算.隨著研究深入，更加通用的多組元熱力學(xué)計(jì)算軟件包Thermo-Calc開(kāi)始發(fā)布，它集成了更多的熱力學(xué)模型和功能強(qiáng)大的模型參數(shù)優(yōu)化模塊，這是目前最受歡迎的軟件之一^[103].此外，還有DICTRA、MTDATA， PANDAT、 FactSage、JMatPro、Open Calphad等眾多優(yōu)秀的程序和軟件.近年來(lái)，國(guó)際上一些長(zhǎng)期從事熱力學(xué)建模和計(jì)算的專(zhuān)家倡導(dǎo)開(kāi)發(fā)開(kāi)源共享的熱力學(xué)計(jì)算軟件，這使得更多的學(xué)者能更加高效地開(kāi)發(fā)新模型，也符合材料基因組計(jì)劃倡導(dǎo)的共享、合作、透明、交流精神^[104].

Liu等^[105]基于高熵合金熱力學(xué)數(shù)據(jù)庫(kù)（TCHEA3），利用Thermo-Calc軟件對(duì)（VNbTaMoW）0.5Cx體系高熵碳化物進(jìn)行相圖計(jì)算，建立了如圖14的相圖（n（C）是碳的摩爾數(shù)）.他們用以前報(bào)道的二元和三元合金結(jié)構(gòu)來(lái)計(jì)算（VNbTaMoW）0.5Cx體系中可能形成的有序相，推斷5種金屬成分的凸殼相圖，計(jì)算得出的相圖顯示了液相和固相隨溫度和成分的轉(zhuǎn)變，他們隨后對(duì)（VNbTaMoW）Cx體系的相組成進(jìn)行了計(jì)算預(yù)測(cè).在預(yù)測(cè)相圖的指導(dǎo)下成功通過(guò)火花等離子燒結(jié)（spark plasma sintering， SPS）制備了單相（VNbTaMoW）C，實(shí)際燒結(jié)溫度略高于相圖計(jì)算的合成溫度，這是因?yàn)樵谟?jì)算時(shí)簡(jiǎn)化了原子間擴(kuò)散等與溫度相關(guān)的參數(shù).

相圖計(jì)算在預(yù)測(cè)高熵陶瓷材料的相穩(wěn)定性方面展現(xiàn)出了非凡的能力，其精確性與前瞻性令人矚目^[106].然而，相圖計(jì)算不但需要以深厚的熱力學(xué)和相平衡理論作為支撐基礎(chǔ)，還涉及龐大的數(shù)據(jù)處理以及復(fù)雜的算法設(shè)計(jì).隨著成分的增加，相空間的維度會(huì)急劇地?cái)U(kuò)展，使得計(jì)算量呈現(xiàn)出指數(shù)級(jí)的增長(zhǎng)態(tài)勢(shì).此外，材料在不同溫度、壓力等條件下的相變行為往往難以準(zhǔn)確預(yù)測(cè)，需要綜合考慮多種因素，如晶格畸變、原子間相互作用、界面能等，這些都增加了計(jì)算的難度.因此，大多數(shù)研究者在預(yù)測(cè)高熵陶瓷的相穩(wěn)定性時(shí)，會(huì)結(jié)合第一性原理計(jì)算、分子動(dòng)力學(xué)模擬等方法，以彌補(bǔ)相圖計(jì)算的不足.

2.3 分子動(dòng)力學(xué)模擬

分子動(dòng)力學(xué)（molecular dynamics， MD）是一種基于經(jīng)典力學(xué)和統(tǒng)計(jì)力學(xué)的計(jì)算模擬方法，通過(guò)求解牛頓運(yùn)動(dòng)方程，來(lái)模擬材料中的分子或原子在時(shí)間和空間上的動(dòng)態(tài)變化.這種方法能夠捕捉粒子間的相互作用、碰撞以及能量的傳遞和耗散過(guò)程，從而預(yù)測(cè)材料的宏觀性質(zhì).大規(guī)模原子分子并行模擬器（large-scale atomic/molecular massively parallel simulator， LAMMPS），是一種經(jīng)典的分子動(dòng)力學(xué)代碼，具有良好的并行擴(kuò)展性，通過(guò)軟件MOLTEMPLATE可以建立粗?；Ｐ秃腿幽Ｐ?，并且支持多種力場(chǎng)類(lèi)型.DL_POLY是另一種分子動(dòng)力學(xué)模擬軟件包，支持多種力場(chǎng)和模擬方法，包括蒙特卡洛、量子化學(xué)等，也具有良好的并行計(jì)算能力和可擴(kuò)展性.此外，CPMD （car-parrinello molecular dynamics）、VASP、OpenMM等工具也在高熵陶瓷的分子動(dòng)力學(xué)模擬中發(fā)揮著重要作用.

分子動(dòng)力學(xué)模擬通過(guò)選擇合適的力場(chǎng)模型、時(shí)間步長(zhǎng)、邊界條件、相互作用勢(shì)函數(shù)等關(guān)鍵參數(shù)，建立高效的動(dòng)力學(xué)模型，從而預(yù)測(cè)材料的宏觀性質(zhì).目前，MD模擬主要應(yīng)用在高熵陶瓷的結(jié)構(gòu)與相穩(wěn)定性、力學(xué)性能、熱學(xué)性能、催化性能等方面的預(yù)測(cè).Dai等^[106]構(gòu)建包含高熵TiZrHfNbTaB2（HEMB2）模擬晶胞、原子坐標(biāo)、原子力和通過(guò)第一原理計(jì)算評(píng)估的晶胞能量等信息的數(shù)據(jù)集來(lái)訓(xùn)練深度學(xué)習(xí)模型（deep learning processor， DLP），使用LAMMPS軟件包，以擬合的DLP為輸入進(jìn)行了10次MD模擬.模擬得到的HEMB2在一系列溫度下的平衡晶格常數(shù)以及各向異性熱膨脹系如圖15所示，這與報(bào)道的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合得很好.預(yù)測(cè)的晶格常數(shù)與報(bào)道的a=0.309 7 nm， c=0.337 2 nm^[107]，a=0.310 62 nm， c=0.337 55 nm^[108]，a=0.311 3 nm， c=0.337 9 nm^[109]，以及 a=0.310 5 nm， c=0.337 5 nm^[110]等吻合較好，但熱膨脹系數(shù)可能略有高估，這是因?yàn)樵贛D模擬過(guò)程中，所有聲子都是根據(jù)麥克斯韋-玻爾茲曼分布而不是根據(jù)玻色-愛(ài)因斯坦分布進(jìn)行部分激發(fā)的.

2.4 描述符

第一性原理計(jì)算作為理論研究的基石，通過(guò)精確求解量子力學(xué)方程，深入揭示了高熵陶瓷復(fù)雜體系中的電子結(jié)構(gòu)、化學(xué)鍵合等微觀機(jī)制，為深刻理解其宏觀性能提供了堅(jiān)實(shí)的理論基礎(chǔ).然而，在處理復(fù)雜體系和大規(guī)模數(shù)據(jù)時(shí)，第一性原理計(jì)算的高計(jì)算成本成為了一個(gè)限制因素.描述符計(jì)算和相圖計(jì)算可以作為大計(jì)算量困境的解決方案.描述符通過(guò)構(gòu)建簡(jiǎn)潔而有效的參數(shù)體系，快速評(píng)估高熵陶瓷的相形成能力、穩(wěn)定性及性能趨勢(shì).這些描述符可以是基于經(jīng)驗(yàn)的、統(tǒng)計(jì)的或半經(jīng)驗(yàn)的，也可以是基于量子力學(xué)原理的.描述符計(jì)算最早可以追溯到William Hume-Rothery的開(kāi)創(chuàng)性工作，他提出了形成單相固溶體合金的條件^[111]，即“Hume-Rothery規(guī)則”.目前可用于HECs相或性能預(yù)測(cè)的描述符主要有Goldschmidt 容差因子tG、熵形成能力描述符（EFA）、尺寸無(wú)序因子（δsize）、晶格大小差（δ）、價(jià)電子濃度（VEC）、無(wú)序焓-熵描述符（disordered enthalpy-entropy descriptor，DEED）、混合焓-熵描述符（mixed enthalpy-entropy descriptor，MEED）等.表 2 給出了與高熵陶瓷相關(guān)的描述符，并附有它們各自的表達(dá)式和簡(jiǎn)明的描述.

2018年，Sarker等^[115]首次提出了EFA這一描述符，它通過(guò)測(cè)量給定單元尺寸內(nèi)構(gòu)型熵的能量分布（譜），確定材料形成單相高熵碳化物的相對(duì)傾向.窄譜（高EFA）能夠降低引入無(wú)序構(gòu)型的能量壁壘，促進(jìn)有限溫度下的系統(tǒng)隨機(jī)性，更易形成單相高熵陶瓷.相反，寬譜（低EFA）表明降低引入無(wú)序構(gòu)型需要較高的能量壁壘，從而更傾向于形成有序相.他們結(jié)合第一性原理計(jì)算預(yù)測(cè)并合成了HfNbTaTiZrC5、HfTaTiWZrC5等HECs，證明了該方法能夠定量預(yù)測(cè)每種成分形成均相單相的相對(duì)傾向.然而，Hossain等^[120]的研究發(fā)現(xiàn)，在以非均勻焓狀態(tài)為特征的系統(tǒng)中EFA并不能很好地適應(yīng).他們認(rèn)為價(jià)電子濃度（VEC）^[121]是預(yù)測(cè)多組分碳化物結(jié)構(gòu)和熱力學(xué)性質(zhì)的有效描述符.近期，無(wú)序焓-熵描述符（DEED）^[123]和混合焓-熵描述符（MEED）^[124]被相繼推出，這些描述符綜合考慮均勻固溶體形成過(guò)程中熵增益和焓損失之間的平衡，來(lái)評(píng)估材料合成的難易程度和性能優(yōu)劣.結(jié)合已發(fā)表的數(shù)據(jù)和實(shí)驗(yàn)結(jié)果，2種描述符的可靠性已經(jīng)得到了證明，其中DEED的計(jì)算方法已被集成到AFLOW計(jì)算生態(tài)系統(tǒng)中.

2.5 機(jī)器學(xué)習(xí)

謝建新院士^[125]提出材料基因工程的基本理念是發(fā)展“理性設(shè)計(jì)-高效實(shí)驗(yàn)-大數(shù)據(jù)技術(shù)”深度融合、協(xié)同創(chuàng)新的新型材料研發(fā)模式.通過(guò)數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的高通量方法和機(jī)器學(xué)習(xí)模型加速新材料的開(kāi)發(fā)和設(shè)計(jì)是材料基因工程的重要手段^[126].機(jī)器學(xué)習(xí)（machine learning， ML）可以在高維空間內(nèi)以非線性方式關(guān)聯(lián)輸入描述符和輸出標(biāo)簽，使其比傳統(tǒng)描述符線性組合的常規(guī)規(guī)則預(yù)測(cè)更加高效和準(zhǔn)確^[127].ML預(yù)測(cè)HECs的工作流程如圖16所示，包括數(shù)據(jù)收集、數(shù)據(jù)庫(kù)組織、特征工程、模型訓(xùn)練和選擇、模型應(yīng)用和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，來(lái)完成無(wú)監(jiān)督學(xué)習(xí)或監(jiān)督學(xué)習(xí)任務(wù).作為一種數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法，一個(gè)高質(zhì)量的數(shù)據(jù)庫(kù)至關(guān)重要.然而一些常見(jiàn)的開(kāi)源數(shù)據(jù)庫(kù)，如Materials Project、AFLOWLIB、Open Quantum Material Database、Open Catalyst Project等缺乏高熵陶瓷的數(shù)據(jù)庫(kù)，因此，用于HECs的ML面臨小樣本困境，一些綜述^{[14，128-131]}收集整理了大部分已發(fā)表的HECs的數(shù)據(jù)信息，這為高質(zhì)量高熵陶瓷數(shù)據(jù)庫(kù)的建立做出了貢獻(xiàn).未來(lái)還需要通過(guò)整合現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)、進(jìn)行有針對(duì)性的計(jì)算模擬以及與不同研究團(tuán)隊(duì)和機(jī)構(gòu)合作共享數(shù)據(jù)等方式來(lái)構(gòu)建更加完善的數(shù)據(jù)庫(kù).同時(shí)，也可以探索新的機(jī)器學(xué)習(xí)算法和技術(shù)，以更好地處理小樣本數(shù)據(jù)，提高模型的準(zhǔn)確性和可靠性.

ML模型是機(jī)器學(xué)習(xí)方法的重要組成部分，如人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（ANN）^{[106，132-133]}、隨機(jī)森林（RF）^[134-135]、支持向量機(jī)（SVM）^[132]等.Zhou等^[116]提出了一種數(shù)據(jù)增強(qiáng)生成對(duì)抗網(wǎng)絡(luò)（data augmented generative adversarial network， DAGAN）驅(qū)動(dòng)的機(jī)器學(xué)習(xí)設(shè)計(jì)策略來(lái)預(yù)測(cè)新型HEN組合物的硬度、模量和耐磨性，通過(guò)比較幾種特征選擇算法，使用描述符對(duì)收集的數(shù)據(jù)進(jìn)行過(guò)濾，然后將最佳特征組合輸入不同的 ML模型.經(jīng)過(guò)超參數(shù)優(yōu)化和訓(xùn)練，對(duì)這些模型的性能進(jìn)行評(píng)估，以選擇準(zhǔn)確率最高的ML模型.最終，在組成空間中發(fā)現(xiàn)了8個(gè)硬度在40 GPa以上的超硬HEN體系，其中7個(gè)尚未進(jìn)行實(shí)驗(yàn)合成.Lu等^[136]從實(shí)驗(yàn)和計(jì)算數(shù)據(jù)庫(kù)中收集了223個(gè)數(shù)據(jù)集組成數(shù)據(jù)庫(kù)，建立了XGBoost模型作為HEB的維氏硬度評(píng)估模型，通過(guò)第一原理計(jì)算驗(yàn)證了預(yù)測(cè)的14種未開(kāi)發(fā)的潛在超硬HEB候選物質(zhì)，得出成分-性能-性能關(guān)系的可解釋模型.這是一種通過(guò)數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)和理論驅(qū)動(dòng)的混合模型，能夠經(jīng)濟(jì)有效地設(shè)計(jì)HEB.

ML方法已經(jīng)被證明是預(yù)測(cè)高熵陶瓷力學(xué)性能的有力工具^{[132，137-138]}，結(jié)合高通量策略，能夠大幅提高HECs的開(kāi)發(fā)效率.ML在預(yù)測(cè)HECs豐富功能特性方面也展現(xiàn)出巨大潛力^[122-133]，如表3所示.Yan等^[122]應(yīng)用高通量實(shí)驗(yàn)（high throughput experiment， HTEs）輔助數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)策略預(yù)測(cè)過(guò)渡金屬二硼化物-碳化硅陶瓷復(fù)合材料（TMB2-SiC）的高溫抗氧化性，用訓(xùn)練好的核邏輯回歸（kernel logistic regression， KLR）模型預(yù)測(cè)了約480種新型高熵陶瓷復(fù)合材料TMB2-SiC，并挑選了其中5種進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，結(jié)果表明預(yù)測(cè)R值與實(shí)驗(yàn)觀察R值吻合較好，其中R表示團(tuán)簇半徑，是決定形狀因子的關(guān)鍵因素之一.證明了HTEs輔助機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)新型抗氧化高熵陶瓷復(fù)合材料的可行性.然而雖然HTEs可以提供高質(zhì)量的數(shù)據(jù)，但有限的、不平衡的數(shù)據(jù)集導(dǎo)致預(yù)測(cè)的新成分的R值有輕微的偏差.Xiao等^[137]為了預(yù)測(cè)超高溫陶瓷基復(fù)合材料（ultra-high temperature ceramic matrix composites， UHTCMCs）的抗消融性，通過(guò)對(duì)比8個(gè)典型的 ML 模型，建立了隨機(jī)森林模型來(lái)預(yù)測(cè)UHTCMCs的線性消融率 （linear ablation rate， LAR）.通過(guò)基于隨機(jī)森林模型的Shapley可加性解釋?zhuān)⊿HAP），確定了影響LAR的關(guān)鍵特征依次為陶瓷的平均熔點(diǎn)（AMPC）gt;材料的熱導(dǎo)率 （TCM）gt;氧化物的熱膨脹系數(shù) （TECO）gt;材料的制造溫度 （FTM）.Kim等^[138]結(jié)合ML和HTEs預(yù)測(cè)了HECs的熱膨脹系數(shù)（CTE），他們使用3 360個(gè)數(shù)據(jù)集，建立了5個(gè)ML模型，為了確定最佳參數(shù)，使用隨機(jī)參數(shù)優(yōu)化方法對(duì)每個(gè)模型的超參數(shù)進(jìn)行了多達(dá)1 000次迭代調(diào)整.

機(jī)器學(xué)習(xí)的非線性預(yù)測(cè)能力使其在處理復(fù)雜問(wèn)題時(shí)具有極高的效率和準(zhǔn)確性.然而ML也存在一定的局限性.例如ML模型的性能高低依賴于訓(xùn)練數(shù)據(jù)的數(shù)量和質(zhì)量，如果數(shù)據(jù)存在偏差或不足，那么模型的預(yù)測(cè)結(jié)果可能會(huì)受到影響.許多復(fù)雜的機(jī)器學(xué)習(xí)模型（如深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)）被視為“黑箱”，其內(nèi)部決策過(guò)程難以被理解和解釋?zhuān)@可能導(dǎo)致對(duì)模型預(yù)測(cè)結(jié)果的信任度降低.在某些情況下，由于模型過(guò)于復(fù)雜、數(shù)據(jù)不足或缺乏適當(dāng)?shù)恼齽t化等原因，機(jī)器學(xué)習(xí)模型可能無(wú)法很好地泛化到新的、未見(jiàn)過(guò)的數(shù)據(jù)上.結(jié)合理論輸入是提高M(jìn)L性能的重要手段.Kaufmann等^[149]利用給定材料的熱力學(xué)特征和成分屬性作為特征值，以56個(gè)報(bào)道的EFA值擬合隨機(jī)森林模型來(lái)預(yù)測(cè)無(wú)序金屬碳化物的可合成性（即熵形成能力），通過(guò)比較密度泛函理論計(jì)算值和ML預(yù)測(cè)值，證明了熱力學(xué)特征和成分屬性對(duì)預(yù)測(cè)的相對(duì)重要性.他們利用建立的ML模型預(yù)測(cè)了70種新成分的熵形成能力，通過(guò)額外的DFT計(jì)算和實(shí)驗(yàn)合成驗(yàn)證了其中幾項(xiàng)預(yù)測(cè)，從而證實(shí)了該方法在高通量方式探索廣闊成分空間方面的有效性.

2.6 高通量實(shí)驗(yàn)

高通量實(shí)驗(yàn)（HETs）是驗(yàn)證ML預(yù)測(cè)結(jié)果的有效工具，能夠在短時(shí)間內(nèi)以極低的成本得到大量實(shí)驗(yàn)結(jié)果^[150].目前應(yīng)用于多組分材料平行制備的方法主要有多靶共沉積法、連續(xù)模板掩膜法、分離模板掩膜法等梯度薄膜法（圖17），以及超重力法、擴(kuò)散偶技術(shù)、增材制造技術(shù)等^[151-152].其中成分梯度薄膜是高通量制備高熵陶瓷的最重要的高通量策略之一.1998年，Chang等^[153]采用多步驟薄膜沉積技術(shù)和四元掩膜策略在1 in²（6.45 cm2）的LaAlO3襯底上制備了256個(gè)不同摻雜的（BaxSr1-x）TiO3（0.5lt;xlt;1.0）薄膜庫(kù)，經(jīng)過(guò)適當(dāng)?shù)耐嘶鸷筇幚慝@得了高質(zhì)量的外延薄膜.利用掃描尖頭微波近場(chǎng)顯微鏡在1 GHz頻率下表征了樣品庫(kù)中樣品的微波特性，即介電常數(shù)和損耗正切.Frost等^[154]采用共蒸發(fā)法在850 ℃的藍(lán)寶石襯底上，在原子氧通量下直接蒸發(fā)組成元素，直接合成了具有所需成分變化（0.24lt;xlt;1.86）的晶體正硅酸鹽相薄膜庫(kù)（厚度為415 nm）.

Olk等^[155]利用脈沖激光沉積和磁控濺射相結(jié)合的方法，制備了用于氫吸附研究的多成分樣品.Christen等^[156]指出并行（多樣本）方法，如離散組合合成或連續(xù)成分?jǐn)U散（CCS），可以顯著提高材料發(fā)現(xiàn)和工藝優(yōu)化的速度，其中CCS技術(shù)不需要離散或后續(xù)退火過(guò)程.Zhou等^[157]提出熔融鹽輔助化學(xué)氣相沉積可以廣泛應(yīng)用于合成各種二維過(guò)渡金屬硫族化合物.Okamura等^[158]采用噴墨打印技術(shù)制備了具有不同Zr/Ti比的鐵電Pb（Zr，Ti）O3 （PZT）薄膜.

選擇性激光燒結(jié)（selective laser sintering，SLS）是一種高通量制備塊體陶瓷材料的燒結(jié)方法，利用激光產(chǎn)生的高熱量可以快速（高達(dá)0.89 mm3/s）燒結(jié)較薄的圓盤(pán)狀陶瓷前驅(qū)體粉餅.但SLS直接溫度控制存在困難，特別是對(duì)具有不同吸光度參數(shù)的多組分粉末^[159]，導(dǎo)致其在高熵陶瓷的高通量合成中難以應(yīng)用.Wang等^[160]提出了一種超快高溫?zé)Y(jié)（ultra-fast high temperature sintering，UHS）法來(lái)制備陶瓷材料，在惰性氣氛下通過(guò)輻射加熱獲得極高的加熱速度（103～104 ℃/min）和冷卻速度（104 ℃/min），可形成高達(dá)3 000 ℃均勻的高溫環(huán)境，能夠在數(shù)秒內(nèi)實(shí)現(xiàn)陶瓷前驅(qū)體粉餅的快速燒結(jié).UHS制備的陶瓷被證明有成分均勻、組織致密、晶粒細(xì)小、無(wú)副反應(yīng)等優(yōu)點(diǎn)，并且在高溫下僅幾秒鐘的超快加熱也可以減少或消除晶界處有害雜質(zhì)和缺陷的偏析.因此，UHS非常適合于塊狀陶瓷的高通量篩選，利用UHS快速驗(yàn)證計(jì)算預(yù)測(cè)的新材料，加快篩選速度.UHS還可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)多種材料的快速燒結(jié)，100個(gè)陶瓷顆粒可以使用20×5的矩陣設(shè)置快速燒結(jié)，面積僅為～12 cm×3 cm（顆粒尺寸為5 mm），從而可以更快地篩選材料或器件.Xie等^[161]提出了一種基于超快高溫?zé)Y(jié)（UHS）法的快速迭代策略來(lái)預(yù)測(cè)新的環(huán)境熱障涂層（ETBCs）.他們建立了與溫度有關(guān)的熱膨脹系數(shù)數(shù)據(jù)庫(kù)，通過(guò)使用在不同溫度和持續(xù)時(shí)間下運(yùn)行的分段UHS，實(shí)現(xiàn)了不同成分、不同層序、不同層厚的單層和多層涂層的高通量合成.

3 總結(jié)和展望

HECs不僅繼承了傳統(tǒng)陶瓷材料的諸多優(yōu)異性能，更因其獨(dú)特的成分多樣性，以及與HEAs相似的“四大效應(yīng)”，展現(xiàn)出許多令人矚目的特殊性能，是功能性應(yīng)用的百寶箱.然而，我們也必須清醒地認(rèn)識(shí)到，目前高熵陶瓷的發(fā)展尚處于起步階段，理論研究尚不深入，HECs巨大的應(yīng)用潛力尚未被完全發(fā)掘和釋放.一些學(xué)者提出使用描述符（EFA、δsize、MEED等）判定單相HECs的形成能力，結(jié)合理論計(jì)算和人工智能的方法，可以快速篩選HECs的成分.然而，盡管理論計(jì)算為材料設(shè)計(jì)提供了有力支持，但理論與實(shí)驗(yàn)結(jié)果之間往往存在差距.這可能是由于計(jì)算模型的簡(jiǎn)化、參數(shù)的選擇以及實(shí)驗(yàn)條件的不確定性等因素導(dǎo)致的.機(jī)器學(xué)習(xí)作為一種數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法，目前還缺乏優(yōu)秀的HECs數(shù)據(jù)庫(kù)支持，ML模型的“黑箱”決策過(guò)程和泛化能力仍需要進(jìn)一步的驗(yàn)證.另外，制備工藝是制約HECs發(fā)展的關(guān)鍵因素.目前，高熵陶瓷的制備技術(shù)尚不成熟，存在成本高、效率低、重復(fù)性差等問(wèn)題.

1） 理論研究是材料科學(xué)領(lǐng)域的基石，深入理解高熵陶瓷成分、結(jié)構(gòu)、性能關(guān)系，是HECs的可合成性預(yù)測(cè)以及性能預(yù)測(cè)與優(yōu)化的重要基礎(chǔ).未來(lái)需要結(jié)合先進(jìn)的材料設(shè)計(jì)理論和結(jié)構(gòu)表征手段精確解析HECs的原子級(jí)結(jié)構(gòu)，包括局部無(wú)序、短程有序及長(zhǎng)程結(jié)構(gòu)特征，進(jìn)而理解這些復(fù)雜結(jié)構(gòu)如何協(xié)同作用，賦予材料獨(dú)特的功能特性.深入剖析HECs在電、磁、光、熱、催化等領(lǐng)域的功能機(jī)制.例如，探索熵穩(wěn)定效應(yīng)如何促進(jìn)離子/電子傳輸，或如何通過(guò)調(diào)控微觀結(jié)構(gòu)來(lái)優(yōu)化催化活性和選擇性，為功能性HECs的定向設(shè)計(jì)與應(yīng)用提供理論支撐.

2） 材料基因工程作為一種新興的研究范式，引領(lǐng)了材料研發(fā)的新潮流^[125].未來(lái)需要強(qiáng)化材料基因工程理念，加速優(yōu)秀HECs數(shù)據(jù)庫(kù)的建設(shè)與數(shù)據(jù)共享.將HECs的材料數(shù)據(jù)視為“基因”，制定統(tǒng)一的數(shù)據(jù)采集標(biāo)準(zhǔn)和格式，確保不同研究團(tuán)隊(duì)之間的數(shù)據(jù)可比較性和可復(fù)用性.利用高通量實(shí)驗(yàn)技術(shù)和計(jì)算模擬方法，快速積累HECs材料數(shù)據(jù)，構(gòu)建規(guī)模龐大、內(nèi)容豐富的高通量數(shù)據(jù)庫(kù).

3） 計(jì)算能力的提升以及理論計(jì)算和模擬算法的持續(xù)優(yōu)化是推動(dòng)高熵陶瓷發(fā)展的核心驅(qū)動(dòng)力.未來(lái)需要構(gòu)建或接入高性能計(jì)算集群，通過(guò)云計(jì)算、分布式計(jì)算等技術(shù)手段，實(shí)現(xiàn)計(jì)算資源的靈活調(diào)度和高效利用，確保關(guān)鍵研究能夠獲得充足的計(jì)算資源支持.針對(duì)HECs獨(dú)特的成分復(fù)雜性和結(jié)構(gòu)多樣性，需要不斷創(chuàng)新和發(fā)展計(jì)算模擬方法.開(kāi)發(fā)或優(yōu)化適用于多組分、多尺度模擬的算法，如多相場(chǎng)模擬、分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)合蒙特卡洛方法等.同時(shí)，應(yīng)該建立統(tǒng)一的計(jì)算模擬標(biāo)準(zhǔn)和流程規(guī)范，確保不同研究團(tuán)隊(duì)之間的計(jì)算結(jié)果具有可比性.

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Functional Applications and Data-driven Design of High-entropy Ceramics

ZHANG Yong^1，2， ZHU Xianghan2

（1. Key Laboratory of Silicon-based Materials for the Ministry of Education， School of Materials Science and Engineering， Fuyao University of Science and Technology， Fuzhou 350109， Fujian;

2. State Key Laboratory for Advanced Metals and Materials， School of Materials Science and Engineering， "University of Science and Technology Beijing， Beijing 100083）

High-entropy ceramics （HECs）， as a member of the large family of high-entropy materials （HEMs）， are defined as solid solutions containing five or more cationic or anionic sublattices with high configurational entropy. HECs and high-entropy alloys （HEAs） share the similar “four major effects”， including the high-entropy effect， the lattice distortion effect， the hysteresis-diffusion effect， and the synergistic effect. The compositional and structural complexity of HECs allows them to exhibit a diverse range of performance characteristics， which have the potential to be applied in numerous technological fields. These include， but are not limited to， wear and corrosion-resistant coatings， thermal barrier coatings， wave-absorbing coatings， solar energy-absorbing and irradiation-resistant coatings， and so on. Nevertheless， the expansive compositional space necessitates the time-consuming and costly experimental trial-and-error method as a significant factor in the development of new HECs. In the field of materials science， the discovery and identification of new compositions can be accelerated by data-driven and high-throughput methods that employ machine learning （ML） methods for phase prediction and property prediction of new materials. This paper presents a review of the functional applications of high-entropy ceramics， with a particular focus on data-driven methods and high-throughput strategies. The objective is to provide insights that can facilitate the advancement and innovation of high-entropy ceramics in functional applications.

high-entropy ceramics; functional application; data drive; high-throughput strategies; machine learning

（編輯 陶志寧）