土地利用對句容河氧化亞氮溶存濃度與排放的影響

摘要：揭示土地利用對河流氧化亞氮（N2O）濃度與排放的影響，為提高全球溫室氣體模型估算的準確度，制定減排政策提供參考。2022年7月在句容河采集了河水和沉積物樣品，測量了相關水體和沉積物理化因子，并測定了河流N2O溶存濃度和水-氣界面排放速率，探討了緩沖區(qū)、河岸帶和集水區(qū)3個不同尺度的土地利用對河流N2O產生與排放的影響。結果表明，句容河夏季N2O的平均濃度為10.11 nmol/L，近岸位置的平均排放速率為1.66 μmol/（m2·h），河中位置的平均排放速率為1.28 μmol/（m2·h），濃度與排放速率均低于全球平均水平[37.50 nmol/L；4.01 μmol/（m2·h）]。句容河N2O的濃度和排放與河流級別沒有顯著的關系，而更多受流域內人類活動尤其是農業(yè)活動和城市化的顯著影響。污水輸入的氮、碳等營養(yǎng)鹽顯著改變了河流內部氮素的生物地球化學循環(huán)過程，進而影響了N2O的產生與排放。不同人類活動類型在不同空間尺度上對句容河N2O產生具有顯著影響，以點源污染為主的城鎮(zhèn)和城市（不透水地表）在較大尺度上（河岸帶與集水區(qū)）影響較為明顯（P=0.1），而在緩沖區(qū)這種小尺度范圍內，農田的影響較為明顯（P=0.09）。

關鍵詞：氧化亞氮；土地利用；空間尺度；句容河

中圖分類號：X52" " " " 文獻標志碼：A" " " " 文章編號：1674-3075（2025）02-0013-09

氧化亞氮（N2O）作為地球最重要的長期溫室氣體之一，其百年之內的增溫潛勢（GWP）是二氧化碳（CO2）的298倍，在對流層的停留時間更是長達120年，是臭氧層的主要破壞者（Tian et al，2015）。全球N2O每年的排放量達17.7 Tg，主要有自然和人為兩大來源，其中來自于自然排放的約占70%，人為排放的約占30%（Wuebbles，2009）。世界氣象組織監(jiān)測顯示，全球大氣中的N2O濃度已達到（331.1±0.1）μg/L，自18世紀中葉以來穩(wěn)步增長了123%，并且由于人類對自然氮循環(huán)的干擾，N2O的濃度以每年0.75 μg/L的速度持續(xù)增加（IPCC，2013）。因此，探索地表N2O排放的影響因子對于制定減排政策，減緩全球變暖非常重要。近年來，生態(tài)系統(tǒng)的N2O排放已成為生態(tài)學和全球氣候變化研究的關鍵問題之一。2013年政府間氣候變化專門委員會（IPCC）的報告表明，每年河流、河口和沿海地區(qū)排放的N2O有0.6 Tg來源于人類活動（IPCC，2013）。而有學者認為這是一個低估值，認為河流N2O排放量每年可達1.05 Tg，其中90%可能是人為因素產生的（Seitzinger amp; Kroeze，1998）。盡管越來越多的報告表明河流是溫室氣體的重要來源，但河流N2O排放量的大小和機制仍不清楚（Quick et al，2019）。現(xiàn)有的實地觀測研究主要以海洋和河口為主（Li amp; Davis，2014），對河流N2O產生和排放的原位監(jiān)測數(shù)據(jù)極為有限。鑒于N2O的高度可變性和影響因素的復雜性，過去廣泛應用的擴散經驗公式的算法以及基于模型對于全球河流N2O排放的估算有很大的不確定性。

N2O是硝酸鹽（NO3?）和亞硝酸鹽（NO2?）等溶解無機氮（DIN）轉化過程中產生的中間反應產物。硝化和反硝化都是N2O產生的主要途徑。由于環(huán)境因素等條件的時空變異性，N2O 2種途徑的貢獻可能有很大差異（Liang et al，2022）。在河流生態(tài)系統(tǒng)中，當氨氮（NH4+）、NO2?或NO3?等活性氮的濃度升高時，產生N2O的可能性增大，因此全球人為活性氮濃度的急劇增加會導致全球大氣N2O濃度的增加（Herrman amp; Moore，2008）。

土地利用與河流水體在不同空間尺度上緊密關聯(lián)（Zorzal-Almeida et al，2018）。流域內混合土地利用增加了河流N2O產生與排放識別的復雜性。研究表明土地利用對鄰近河流水體的影響顯著（Akshitha et al，2023），進而影響河流水體中N2O的產生與排放。在城市用地為主的流域，污水中的氮輸入可能導致河流活性氮水平增加（Lin et al，2020），進而促進河流硝化與反硝化等氮轉化過程的產生和N2O的排放。在農田或林地覆蓋為主的流域，肥料和土壤氮的輸入也會影響N2O的產生與排放（Bu et al，2014）。鑒于景觀尺度對空間格局變化很敏感，當前研究普遍使用緩沖區(qū)、河岸帶和集水區(qū)在內的3種空間尺度將景觀變量與河流N2O動態(tài)聯(lián)系起來，更多集中于不同尺度土地利用對河流水質變化的影響。關于土地利用對河流N2O濃度和排放的影響研究主要集中在集水區(qū)尺度，對于其他尺度土地利用變化對河流N2O濃度與排放的關系仍不清楚。為了進一步明確土地利用與N2O濃度與排放的關系，推動溫室氣體減排，制定合理有效的農業(yè)措施，研究不同空間尺度（緩沖區(qū)、河岸帶和流域尺度）的土地利用對流域N2O溶存濃度和排放的影響十分重要。本研究選擇我國句容河流域作為研究對象，在測定句容河N2O排放通量和水中溶存的濃度，以及水體和沉積物的理化參數(shù)和氮轉化速率的基礎上，分析不同尺度土地利用與N2O濃度和排放的相關性，明確河流N2O空間動態(tài)變化與人類活動（特別是城市化與農業(yè)活動）的關系及其內在機制，加深對于河流生態(tài)系統(tǒng)N2O排放過程和機制的認識，為提高全球溫室氣體模型估算的準確度，制定減排政策提供參考。

1" "材料與方法

1.1" "研究區(qū)概況

句容河流域（118°49'～119°19' E，31°38'～32°08' N）位于中國江蘇省，是秦淮河源頭之一，該流域是長江流域人類活動干擾最嚴重的子流域之一，是研究人類活動及土地利用變化對河流N2O濃度和排放影響的理想場所。句容河長度為64.8 km，集水區(qū)面積為1 262 km2。該地區(qū)位于亞熱帶季風氣候區(qū)，季風氣候顯著，四季分明，夏季高溫多雨，汛期為5—9月。句容河貫穿句容城區(qū)，從城東南橫穿而過，農業(yè)規(guī)模大，人口密度高，受人類活動影響大。流域內農田面積占76%，城市用地等不透水地表占13%。

1.2" "樣品采集及預處理

2022年7月在流域內設置18個采樣點進行樣品采集，包括5個干流點和13個支流點，其中一級河流3個，二級河流10個，三級河流2個，四級河流3個（圖1）。采前和采樣期間氣候較穩(wěn)定，沒有發(fā)生極端天氣事件。

從每個樣點收集河水和沉積物樣本。用GPS記錄每個點的海拔和坐標。使用校準探針（EXO3，YSI）記錄水溫、pH、電導率、葉綠素和溶解氧（DO）。用便攜式風速計現(xiàn)場測量氣溫、氣壓和風速。同時，在每個采樣點的河中與河邊位置同時放置2個覆蓋鋁箔的靜態(tài)箱，于0、10、20和30 min取100 mL氣體裝入氣袋中運回實驗室，檢測N2O濃度，進而計算排放通量，同時用尺子測量采樣點位置的水深。在每個樣點用聚乙烯瓶采集500 mL無氣泡原水運回實驗室檢測N2O的溶解濃度。同時，用每個采樣點的河水沖洗后的10 L聚乙烯袋收集河水，水通過玻璃纖維膜（Whatman GF/F）就地過濾送回實驗室，并儲存在冰箱（-20 °C）中。1周內進行NO3?、NO2?、氯離子（Cl?）、溶解性無機碳（DIC）和NH4+等水體理化因子的測定。

根據(jù)1 m間隔的網(wǎng)格從河道中部收集河流沉積物，并將每個點的5～6個平行沉積物充分混合形成1個樣本（約2 kg）儲存在-20 °C的黑暗冰箱中，進行后續(xù)理化參數(shù)與硝化和反硝化速率的測定。沉積物含水量由自然風干前后的質量差異計算得出。沉積物中的NO3?和NH4+濃度在氯化鉀浸提之后使用分光光度法測定。將沉積物樣品冷凍干燥處理并去除雜質之后，使用元素分析儀（Vario TOC cube，Hanau）測定土壤有機碳（SOC）。

1.3" "計算方法

1.3.1" "N2O排放通量" "根據(jù)以下方程式計算N2O排放通量Ft：

[Ft=nt?n0a×t]" " " " nbsp; " ①

式中：nt和n0分別為時間t和實驗開始時箱內N2O的摩爾數(shù)（μmol）；a為試驗箱覆蓋水體的表面積（m2）；t為測量持續(xù)時間（h）（Zhang et al，2022）。

1.3.2" "N2O濃度 使用亨利定律計算河水中溶解的N2O濃度，主要依據(jù)公式②和③進行計算：

KccH = Ca/Cg = R×T×KH" " " " "②

式中：Ca為頂空平衡狀態(tài)下的液體N2O濃度（nmol/L）；Cg為氣相N2O濃度（nmol/L）；KccH為亨利定律常數(shù)，可通過氣體常數(shù)（R）、溫度（T）和KH計算得出；KH為298.15 K和1 Pa條件下的氣體亨利常數(shù)，當T = 298.15 K時，N2O的KH為2.5×10-2。

Csample = （Ca × Va + Cg × Vg）/Va" " " " ③

式中：Va為液體體積（L），Vg為頂部空間的氣體體積（L），Csample為水樣中溶解的N2O濃度（nmol/L）（Wang et al，2024）。

1.3.3" "關鍵氮轉化過程" "采用15N標記法確定潛在的反硝化速率（Thamdrup amp; Dalsgaard，2002）。設置了一系列預培養(yǎng)實驗來確定理想的預培養(yǎng)時間（72 h）和培養(yǎng)時間（8 h）。每個樣點準備7個12 mL的頂空瓶，在每個頂空瓶中稱取2 g沉積物，在與去離子水充分混合后放置在恒溫搖床（200 r/min），在樣點溫度下預培養(yǎng)72 h。之后在1個頂空瓶中加入200 μL飽和氯化鋅終止反應，其余頂空瓶中均加入100 μL 15NO3?，后取3個再加入200 μL飽和氯化鋅作為起始樣，剩余3個樣品放回搖床繼續(xù)恒溫培養(yǎng)8 h后再加入200 μL飽和氯化鋅作為終止樣。使用HPR-40膜入口質譜儀（MIMS）（Hiden analytical）對產生的29N2和30N2濃度進行分析，用于計算反硝化速率。計算方法如下：

D29 = P30 × 2 ×（1-FN）/FN" " " ④

Dt = D29 + 2 × P30" " " "⑤

式中：D29為反硝化反應過程29N2產生速率[μmol/（kg·h）]；P30為終止樣品培養(yǎng)8 h后的30N2產生速率[μmol/（kg·h）]；FN為15N占總NO3?比例（%）；Dt為潛在反硝化速率。

凈硝化速率的測定采用好氧培養(yǎng)法（Neill et al，1997）。稱量（30±0.01）g新鮮沉積物置于250 mL錐形瓶中，錐形瓶松散密封，以保持有氧條件，調節(jié)溫度到采樣點采樣時的溫度并黑暗培養(yǎng)14 d。培養(yǎng)前后，均用2 mol/L的氯化鉀溶液提取樣品中的無機氮，測定NO3?濃度進而獲得沉積物的凈硝化速率。

1.4" "數(shù)據(jù)統(tǒng)計和分析

Spearman相關系數(shù)用于評估理化參數(shù)、氮轉化率、各尺度土地利用、N2O濃度和通量之間的關系，Plt;0.05表示相關性顯著。利用地理信息系統(tǒng)（ArcGIS 10.7）從句容河流域的DEM圖像中采用斯特拉勒分級法進行河流分級，同時分類出5種土地利用類型（農業(yè)、森林、草地、城市和水域），并在3個空間尺度（緩沖區(qū)、河岸帶和集水區(qū)）評估土地利用對N2O產生空間范圍的重要性。對于緩沖區(qū)尺度，監(jiān)測點上游500 m被視為地理中心，并創(chuàng)建了500 m緩沖區(qū)用于空間分析（圖2a）；河岸尺度包括在所有采樣點上方延伸至整個上游的每側1 000 m的帶寬（圖2b）；對集水區(qū)尺度而言，確定了18個采樣點上游整個集水區(qū)的土地使用情況（圖2c）。

2" "結果與分析

2.1" "水中N2O溶存濃度與排放通量

句容河溶解的N2O濃度為0～15.31 nmol/L，平均值為10.11 nmol/L（表1），句容河夏季N2O溶解濃度低，低于全球平均水平（37.50 nmol/L）（Chen et al，2023），且低于全球其他農業(yè)河流，例如美國的San Joaquin River（7.10～36.40 nmol/L）（Outram amp; Hiscock，2012）和英國的Thurne River（62.00 nmol/L）（Hinshaw amp; Dahlgren，2013），但是高于中非的森林和草原河流（6.20～9.60 nmol/L）。

句容河夏季河邊的水-氣界面排放通量為-0.17～4.37 μmol/（m2·h），平均值是1.66 μmol/（m2·h），河中為-1.85～5.88 μmol/（m2·h），平均值是1.28 μmol/（m2·h）（表1）。句容河河邊通量高于河中通量，河邊與河中通量無顯著性差異（圖3），且排放通量顯著低于全球平均水平[4.01 μmol/（m2·h）]（Chen et al，2023），也低于美國的San Joaquin River [0.60～4.70 μmol/（m2·h）]（Outram amp; Hiscock，2012）與英國的Thurne River [2.98 μmol/（m2·h）]（Hinshaw amp; Dahlgren，2013），但高于印度農業(yè)河流Indian Estuaries [0～0.59 μmol/（m2·h）]（Rao amp; Sarma，2013）。

2.2" "水體理化因子及其空間變化

本研究測定了相關的水體理化因子（表2），各級河流溫度差異較小，其中二級河流溫度最高為32.21 ℃，四級河流次之，一二級河流的平均溫度一致。DO為二級河流最高，一級河流次之，四級河流最低。四級河流之間的pH值差異較小。三級河流的Cl?與SO42?濃度最高，二級河流最低。三級河流NH4+濃度最高，二級河流次之，一級河流最低。三級河流NO3?濃度最高，四級河流次之，二級河流最低。

2.3" "沉積物理化因子與氮轉化速率

沉積物中的理化因子及氮轉化速率見表3。沉積物中NH4+濃度較高，三級河流平均值為249.00 mg/kg，為各級河流最高，一級河流次之，四級河流最低，平均值為69.41 mg/kg。三級河流NO3?濃度最高，二級河流次之，四級河流最低。句容河沉積物硝化速率整體較低（圖4，表3），其中四級河流最高，三級河流最低。反硝化速率高于硝化速率，三級河流最高，四級河流最低，此結果與硝化速率剛好相反。

2.4" "N2O溶存濃度與通量的空間變化

句容河為四級河流，其中三四級河流共5個樣點，一二級河流13個樣點。夏季四級河流N2O平均濃度最高（122 nmol/L），三級河流最低（59 nmol/L）；河邊N2O平均排放通量一級河流最高[1.93 μmol/（m2·h）]，三級河流最低[0.61 μmol/（m2·h）]；河中N2O平均排放通量一級河流最高[1.46 μmol/（m2·h）]，三級河流最低[0.44 μmol/（m2·h）]。各級河流之間N2O濃度和通量的空間變化不明顯，上下游空間變化也無顯著規(guī)律。

2.5" "相關性分析

對水中溶存N2O濃度、排放通量與各環(huán)境因子間的Spearman相關性分析（圖6）顯示，N2O濃度與DO存在正相關關系（P=0.1），與pH存在顯著負相關關系（Plt;0.05）；河邊排放通量與河水中的SO42?、NO3?、DIC與流速等存在正相關關系，其中與DIC（Plt;0.05）和流速（Plt;0.01）的相關性均顯著，與水深呈顯著負相關（Plt;0.01）。河中位置排放通量與沉積物中的NO3?存在正相關關系（P=0.09），與pH存在顯著負相關關系（Plt;0.05）。河水中NO3?濃度與SO42?、Cl?呈正相關關系，其中與SO42?（Plt;0.05）的相關性顯著。

將3個尺度的土地利用與N2O濃度、排放通量與理化因子等參數(shù)進行相關性分析：在集水區(qū)與河岸帶尺度，城市用地等不透水地表與河水中的Cl?（Plt;0.05）、SO42?（Plt;0.01）、NH4+（Plt;0.05）、NO3?（Plt;0.05）呈顯著正相關（圖7）；在緩沖區(qū)尺度，農田與沉積物中的NO3?和SOC呈顯著正相關（Plt;0.05）（圖8）。在集水區(qū)和河岸帶尺度上，河流水體營養(yǎng)鹽、N2O的濃度、排放速率和農田均無顯著相關關系（Pgt;0.05）。

3" "討論

3.1" "城市和城鎮(zhèn)對河流N2O的影響

研究表明，NO3?作為反硝化的反應基質，其濃度是河流N2O排放的有效指示指標（IPCC，2013）。圖6的相關分析結果也顯示了句容河河岸附近水體N2O排放與NO3?濃度呈正相關關系。政府間氣候變化專門委員會（IPCC）基于河流/湖泊N2O主要來源于反硝化作用的假設，通過使用硝酸鹽濃度和間接排放因子來估計N2O排放量（IPCC，2013）。而句容河沉積物的反硝化速率遠高于硝化速率，并且硝化作用速率很低（圖4），可能表明反硝化是句容河重要的N2O產生途徑。這與其他研究中反硝化作用是城鄉(xiāng)河流N2O產生的主要驅動力的結論相一致（Yang amp; Lei，2018），該研究還表明顯著的反硝化作用會影響NO3?在農田和城市河水中的分布。

本研究中，水中NO3?濃度與Cl?（P=0.05）和SO42?（Plt;0.05）的濃度呈正相關關系（圖6）。由于污水中通常具有高含量的Cl?與SO42?，以上相關關系可能表明污水是河流中NO3?的重要來源，并對河水N2O的產生和排放起到重要影響。而Cl?和SO42?的濃度與N2O濃度沒有顯著的相關關系，表明外部污水直接輸入的N2O較少，或者輸入的N2O受到水-氣界面N2O排放的影響。N2O排放速率亦與Cl?和SO42?的濃度無關（圖6），表明污水對于河流N2O的影響更多是通過影響河流內部的氮生物地球化學循環(huán)過程引起的。

污水輸入較多發(fā)生在城市和城鎮(zhèn)地區(qū)。在集水區(qū)與河岸帶尺度上，不透水地表與Cl?、SO42?、NH4+和NO3?均呈顯著正相關（圖7）。這些相關關系表明，城市和城鎮(zhèn)污水在較大的空間尺度上對河流營養(yǎng)鹽影響較為顯著。由于城市和城鎮(zhèn)零散分布在流域，其影響相較于面源可能更加集中在局部，因此可能很難反映在局部樣點周邊小尺度上。換而言之，較小的尺度（例如樣點緩沖區(qū)）可能無法將城鎮(zhèn)和城市的影響包含在內。而在較大的尺度上（比如集水區(qū)尺度和河岸尺度），城鎮(zhèn)和城市可以更好的包含在內，其影響可以更好地體現(xiàn)出來。這一結論進一步豐富了土地利用對于河流N2O濃度與排放的影響研究。Chun等（2020）研究表明，城市化河流系統(tǒng)中廢水促進下游N2O的排放；Yang和Lei（2018）的研究也顯示集水區(qū)尺度上土地利用對N2O的排放在時空尺度上影響顯著，這都與本文結論一致。

3.2" "農業(yè)活動對N2O的影響

在集水區(qū)和河岸帶尺度上，河流水體營養(yǎng)鹽、N2O的濃度、排放速率和農田均無顯著相關關系（Pgt;0.05）。而在緩沖區(qū)尺度上，農田與河流沉積物中的NO3?、SOC呈顯著正相關（圖8）。相關分析表明，沉積物中的NO3?含量與河流中部N2O排放通量呈正相關關系（P=0.09）（圖6）。這與美國Kalamazoo River中的N2O排放速率與沉積物中的NO3?呈正相關結論一致（Beaulieu et al，2008）。

夏季句容河流域農業(yè)活動頻繁，降水豐沛，施加氮肥會導致土壤中的SOC與DIN增加，并隨著雨水沖刷和淋溶作用進入水體和沉積物，導致沉積物NO3?、SOC濃度增加。而NO3?作為反硝化過程的反應基質，可能影響沉積物反硝化以及伴隨的N2O產生與排放。面源輸入會導致河流水體NO3?濃度升高。本研究中，河流水體NO3?與N2O濃度沒有直接顯著的相關關系，表明農田直接輸入對河流N2O的影響較小，而主要是通過影響沉積物內部產生過程起作用。由于農田廣泛分布在流域內（圖1），其影響在較小尺度上（例如緩沖區(qū)）可以較好地體現(xiàn)出來（圖8）。

3.3" "河流N2O排放的其他控制因素

句容河夏季N2O溶存濃度較低，但排放速率較高，可能表明N2O更多排放到大氣中導致水中濃度降低。N2O河邊通量與DIC、流速存在顯著正相關關系（Plt;0.05）（圖6）。這可能是因為污水和化肥等物質的輸入使河水中DIC增加，水中的反應基質增加促使N2O的排放通量進一步提高，而流速加快水面氣體的逸散，影響氣體擴散速率（Clough et al，2007）。

同時，河岸附近水體N2O排放與水深呈顯著負相關（Plt;0.05）。如前文所述，沉積物可能是河流N2O產生的重要場所，沉積物產生的N2O在向水面遷移的過程中可能被水環(huán)境中的細菌還原和消耗，該過程受到遷移時間和水深的影響。此外，較深的水體可能產生更多的厭氧環(huán)境，為反硝化的發(fā)生提供了更合適的反應場所，但同時也增加了反硝化過程完全反應的可能性，使得N2O在水體中進一步轉化的可能性增加。這與Yan等（2022）對秦淮河的研究一致，該研究表明N2O排放更可能是由生物地球化學過程的變化引起的。

句容河的N2O溶存濃度與DO存在正相關關系（P=0.1）。DO是控制N2O的重要因子之一，充足的DO供給更利于水體硝化作用及其伴隨N2O的產生及后續(xù)水-氣界面排放。這與美國Kalamazoo River研究結論一致（Beaulieu et al，2008）。

參考文獻

AKSHITHA V， BALAKRISHNA K， UDAYASHANKAR H N， 2023. Impact of land use/land cover on groundwater resources in tropical unconfined aquifers of south-western India[J]. Environmental Research， 218：114994.

BEAULIEU J J， ARANGO C P， HAMILTON S K， et al， 2008. The production and emission of nitrous oxide from headwater streams in the Midwestern United States[J]. Global Change Biology， 14（4）：878-894.

BU H M， MENG W， ZHANG Y， et al， 2014. Relationships between land use patterns and water quality in the Taizi River basin， China[J]. Ecological Indicators， 41：187-197.

CHUN Y W， KIM D H， HATTORI S H， et al， 2020. Temperature control on wastewater and downstream nitrous oxide emissions in an urbanized river system[J]. Water Research， 187：116417

CHEN X， ZHANG S B， LIU J， et al， 2023. Tracing Microbial Production and Consumption Sources of N2O in Rivers on the Qinghai-Tibet Plateau via Isotopocule and Functional Microbe Analyses[J]. Environmental Science amp; Technology， 57（18）：7196-7205.

CLOUGH T J， BUCKTHOUGHT L E， et al， 2007. Diurnal fluctuations of dissolved nitrous oxide （N2O） concentrations and estimates of N2O emissions from a spring-fed river： implications for IPCC methodology[J]. Global Change Biology， 13（5）：1016-1027.

HERRMAN K S， MOORE B R H， 2008. Factors affecting denitrification in agricultural headwater streams in Northeast Ohio， USA[J]. Hydrobiologia， 598：305-314.

HINSHAW S E， DAHLGREN R A， 2013. Dissolved Nitrous Oxide Concentrations and Fluxes from the Eutrophic San Joaquin River， California[J]. Environmental Science amp; Technology， 47（3）：1313-1322.

IPCC， 2013. Climate change 2013： the physical science basis. Contribution of Working Group I to the Fifth Assessment Report of the Intergovernmental Panel on Climate Change[R]. Cambridge： Cambridge University Press.

LI L， DAVIS A P， 2014. Urban Stormwater Runoff Nitrogen Composition and Fate in Bioretention Systems[J]. Environmental Science amp; Technology， 48（6）：3403-3410.

LIANG J， TANG W， ZHU Z， et al， 2022. Spatiotemporal variability and controlling factors of indirect N2O emission in a typical complex watershed[J]. Water Research， 229：119515.

LIN J J， CHEN N W， WANG F F， et al， 2020. Urbanization increased river nitrogen export to western Taiwan Strait despite increased retention by nitrification and denitrification[J]. Ecological Indicators， 109：105756.

NEILL C， PICCOLO M C， CERRI C C， et al， 1997. Net nitrogen mineralization and net nitrification rates in soils following deforestation for pasture across the southwestern Brazilian Amazon Basin landscape[J]. Oecologia， 110：243-252.

OUTRAM F N， HISCOCK K M， 2012. Indirect Nitrous Oxide Emissions from Surface Water Bodies in a Lowland Arable Catchment： A Significant Contribution to Agricultural Greenhouse Gas Budgets？[J]. Environmental Science amp; Technology， 46（15）：8156-8163.

QUICK A M， REEDER W J， FARRELL T B， et al， 2019. Nitrous oxide from streams and rivers： A review of primary biogeochemical pathways and environmental variables[J]. Earth-Science Reviews， 191：224-262.

RAO G D， SARMA V， 2013. Contribution of N2O emissions to the atmosphere from Indian monsoonal estuaries[J]. Tellus B： Chemical and Physical Meteorology， 65（1）：19660.

SEITZINGER S P， KROEZE C， 1998. Global distribution of nitrous oxide production and N inputs in freshwater and coastal marine ecosystems[J]. Global Biogeochemical Cycles， 12（1）：93-113.

THAMDRUP B， DALSGAARD T， 2002. Production of N2 through Anaerobic Ammonium Oxidation Coupled to Nitrate Reduction in Marine Sediments[J]. Applied and Environmental Microbiology， 68（3）：1312-1318.

TIAN H， CHEN G， LU C， et al， 2015. Global methane and nitrous oxide emissions from terrestrial ecosystems due to multiple environmental changes[J]. Ecosystem Health and Sustainability， 1（1）：1-20.

WANG C L， XV Y， WU Z F， et al， 2024. Denitrification regulates spatiotemporal pattern of N2O emission in an interconnected urban river-lake network[J]. Water Research， 251（1）：121144.

WUEBBLES D J， 2009. Nitrous Oxide： No Laughing Matter[J]. Science， 326（5949）：56-57.

YAN X， HAN H J， QIU J， et al， 2022. Suburban agriculture increased N levels but decreased indirect N2O emissions in an agricultural-urban gradient river emissions in an agricultural-urban gradient river[J]. Water Research， 220：118639.

YANG L B， LEI K， 2018. Effects of land use on the concentration and emission of nitrous oxide[J]. Environmental Pollution， 238：279-388.

ZHANG L W， ZHANG S B， XIA X H， et al， 2022. Unexpectedly minor nitrous oxide emissions from fluvial networks draining permafrost catchments of the East Qinghai-Tibet Plateau[J]. Nature Communications， 13（1）：950.

ZORZAL-ALMEIDA S， SALIM A， ANDRADE M R M， et al， 2018. Effects of land use and spatial processes in water and surface sediment of tropical reservoirs at local and regional scales[J]. Science of the Total Environment， 644（10）：237-246.

（責任編輯" "熊美華）

Impact of Land Use on the Concentration and Emission of Nitrous Oxide in Jurong River

MA Wei1， 2， ZHANG Wenshi3， LI Yuhong2， JIANG Hao2， 4， 5

（1. School of Ecology and Environment， Tibet University， Lhasa" "850000， P.R. China;

2. Key Laboratory of Aquatic Plants and Watershed Ecology， Chinese Academy of Sciences，Wuhan" "430074， P.R. China;

3. School of Earth System Science， Tianjin University， Tianjin 300072， P.R. China;

4. Hubei Provincial Key Laboratory of Wetland Evolution and Ecological Restoration，Wuhan" "430074，" P.R. China;

5. Danjiangkou Wetland Ecosystem Field Scientific Observatory， Wuhan" "430074，" P.R. China）

Abstract：Exploring the impact of land use on the concentration and emission of nitrous oxide （N2O） in rivers is pivotal for understanding the broader impacts of human activities on global climate change. The Jurong River catchment in Jiangsu Province， a sub-shed in the Yangtze River basin， is severely affected by human activities， making it an ideal site for studying the impact of human activities and land-use change on the concentration and emission of N2O in rivers. In July 2022， water and sediment samples at 18 sampling sites across the Jurong River watershed were collected for determination of physicochemical factors. Emission rates of N2O at the water-air interface were measured near-shore and river-center at each site， and the effects of land use on N2O concentrations and emissions were explored at three different scales （500 m radius， riparian zone， and catchment area）. The average concentration of dissolved N2O in the Jurong River was 10.11 nmol/L in summer， and the average emission rates were 1.66 μmol/（m2·h） near-shore and 1.28 μmol/（m2·h） river-center， lower than the global average concentration of 37.5 nmol/L and emission rate of 4.01 μmol/（m2·h）. The concentration and emission of N2O in Jurong River did not exhibit significant correlation with river scales， but were markedly influenced by agriculture and urbanization within the watershed. The N2O emission near-shore was positively correlated with the NO3- concentration （P=0.1）， and the NO3- concentration was positively correlated with concentrations of Cl- （P=0.05） and SO42- （Plt;0.05）， implying that domestic wastewater increased N2O emission. However， the correlations of N2O concentration with Cl- and SO42- concentrations were not significant， implying that direct input of N2O from domestic wastewater was not likely. Nutrient input， including nitrogen and carbon， from wastewater significantly alter biogeochemical cycling of nitrogen within the river， consequently affecting N2O production and emission. Different human activities significantly impacted the dynamics of" N2O" emissions from the river at various spatial scales. The impact of point source pollution， predominantly from cities and towns with impervious surfaces， was more pronounced （P=0.01） at the larger scales （riparian zone and catchment）. However， at the smaller buffer zone scale， the influence of agricultural land became more important （P=0.09）. In conclusion， this study helped define the intricate relationships between land use， human activities， and biogeochemical processes that govern the production and emission of N2O in river systems， providing a reference for improving the accuracy of model estimates of global greenhouse gas emission and formulating emission reduction policies.

Key words： N2O; land use; spatial scale;" Jurong River

基金項目：國家自然科學基金（32030069，U23A2048）；湖北省科技計劃項目（2023AFB811）；廣西科技攻關項目（AB24010128）。

作者簡介：馬巍，1998年生，女，碩士研究生，專業(yè)方向為生態(tài)學。E-mail：mawei23@mails.ucas.ac.cn

通信作者：蔣浩。E-mail：jianghao@wbgcas.cn