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    胺化改性竹粉吸附劑的優(yōu)化制備及吸附銅效果

    2025-03-12 00:00:00林少華孫芹菊
    森林工程 2025年2期
    關(guān)鍵詞:胺化竹粉吸附

    摘 要:為優(yōu)化制備胺化改性竹粉(AMBP),考察堿預(yù)處理濃度、環(huán)氧化時間和溫度、胺化改性劑和改性溫度等因素的影響,并利用掃描電鏡(SEM)、傅里葉紅外光譜(FTIR)和X射線光電子能譜(XPS)等對其結(jié)構(gòu)進行表征。結(jié)果表明,堿預(yù)處理濃度、環(huán)氧化溫度和時間、胺化溫度和改性試劑種類均對吸附劑的制備存在顯著影響。吸附劑最佳制備條件為,原竹粉3. 0 g,經(jīng)2 mol/L NaOH堿處理,于100 mL的8% NaOH和15 mL的環(huán)氧氯丙烷中,40 ℃下環(huán)氧化反應(yīng)8 h;再在5 mL四乙烯五胺(TEPA)、1 g Na2CO3、100 mL水中,40 ℃下反應(yīng)2 h。原竹粉的竹纖維結(jié)構(gòu)在改性過程中得到了較好保留,胺化改性后,氮元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)顯著增加,引入新的—NH2、—NH—等基團。吸附劑AMBP-TEPA對水中游離態(tài)和絡(luò)合態(tài)Cu(Ⅱ)均具有良好吸附效果。研究結(jié)果為竹材的資源化利用提供新的途徑和技術(shù)支撐。

    關(guān)鍵詞:竹粉; 胺化; 優(yōu)化改性; 銅; 吸附

    中圖分類號:S785 文獻標(biāo)識碼:A DOI:10. 7525/j. issn. 1006-8023. 2025. 02. 002

    0 引言

    環(huán)境中的銅(Cu)等重金屬污染通常來自各種工業(yè)廢水排放[1]。工業(yè)生產(chǎn)中,通常會投加乙二胺四乙酸(Ethylene diamine tetraacetic acid,EDTA)、檸檬酸(Citric acid,CA)和酒石酸(Tartaric acid,TA)等小分子有機酸添加劑[2],這些小分子有機酸添加劑可與Cu等重金屬離子配位,形成穩(wěn)定的可溶性絡(luò)合物[3-4],因此增加了廢水處理難度。同時,大量的農(nóng)林廢棄物,如果處置不當(dāng),也會形成嚴(yán)重的環(huán)境問題。對這些生物質(zhì)材料進行化學(xué)改性,植入功能基團(如多胺官能團、丙烯酸、均苯四甲酸二酐和乙二胺四乙酸二酐等)[5-13],既可解決潛在的環(huán)境問題,又可實現(xiàn)廢棄物的資源化,是近年來重金屬吸附劑研發(fā)的一個重要方向[1,14]。

    本研究選擇生長速度快、再生周期短、資源豐富的毛竹[15],在前期研究基礎(chǔ)上,考察了堿預(yù)處理濃度、環(huán)氧化時間和溫度、胺化改性劑和改性溫度等因素的影響,優(yōu)化了吸附劑制備條件。利用掃描電鏡分析(Scanning electron microscope,SEM)、傅里葉紅外光譜分析(Fourier transform infrared spectrometer,F(xiàn)TIR)和元素分析等對毛竹材粉末進行了表征,并驗證了對水中銅的吸附效果,以期為竹材在含重金屬污廢水處理領(lǐng)域應(yīng)用提供科學(xué)依據(jù)與參考。

    1 試驗部分

    1. 1 材料與儀器

    主要藥劑包括:環(huán)氧氯丙烷(Epichlorohydrin,ECH)、二乙烯三胺(Diethylenetriamine,DETA)、三乙烯四胺(Triethylenetetramine,TETA)、四乙烯五胺(Tetraethylenepentamine,TEPA)、硫酸銅(CuSO4·5H2O)、碳酸鈉(Na2CO3)、鹽酸、氫氧化鈉、丙酮、無水乙醇、乙二胺四乙酸二鈉(Na2EDTA)、檸檬酸(CA)和酒石酸(TA)等,均為分析純。主要儀器包括:環(huán)境掃描電鏡(FEI Quanta 200,荷蘭FEI公司)、火焰原子吸收分光光度計(TAS-990 Super F,北京普析通用儀器有限責(zé)任公司)、傅里葉紅外光譜儀(VERTEX 80 v,德國Bruker 公司)、元素分析儀(2400Ⅱ,美國Perkin Elmer公司)和X射線光電子能譜儀(Kratos AXIS Ultra DLD,英國Kratos公司)等。

    毛竹(5 年生)取自南京林業(yè)大學(xué)下蜀實驗基地,切成竹塊,去塵、干燥后,粉碎、過篩,取60~100目的竹粉保存?zhèn)溆谩?/p>

    1. 2 試驗設(shè)計

    改性竹粉吸附劑由原竹粉依次經(jīng)堿預(yù)處理、環(huán)氧化和胺化改性后制得。通過對吸附劑制備各步驟中重要影響因素進行單因素影響研究,進行制備工藝優(yōu)化。

    1)堿預(yù)處理濃度影響

    采用氫氧化鈉溶液對原竹粉末進行堿預(yù)處理,NaOH濃度設(shè)為0、1、2、4 mol/L。將3. 0 g毛竹粉置于聚乙烯瓶中,加入一定濃度NaOH溶液250 mL,浸泡2 h。樣品經(jīng)堿浸泡處理后,抽濾得到堿化毛竹粉。

    通過比較環(huán)氧化樣品的環(huán)氧值大小,確定較優(yōu)堿處理條件。環(huán)氧化條件:堿化毛竹粉3. 0 g于三頸燒瓶內(nèi),在40 ℃下,依序分別加入8% NaOH 溶液100 mL、環(huán)氧氯丙烷15 mL,劇烈攪拌反應(yīng)8 h。

    2)環(huán)氧化條件影響

    分別考察環(huán)氧化時間(2、5、8、10 h)和環(huán)氧化溫度(20、30、40、50 ℃)的影響。稱取堿化毛竹粉3. 0 g于三頸燒瓶內(nèi),在一定溫度下,依序分別加入100 mL8% NaOH、15 mL ECH,劇烈攪拌一定時間進行環(huán)氧化反應(yīng)??疾飙h(huán)氧化時間影響時,反應(yīng)溫度為40 ℃;考察環(huán)氧化溫度影響時,反應(yīng)時間8 h。環(huán)氧化毛竹粉樣品先用無水乙醇浸泡,再用去離子水浸泡、抽濾至中性。

    3)胺化改性條件影響

    分別考察胺化溫度(20、30、40、50 ℃)和胺化改性劑DETA、TETA、TEPA的影響。在一定胺化溫度下,緩慢滴入5 mL胺化改性劑,100 mL水,1 g Na2CO3,攪拌反應(yīng)2 h。考察胺化溫度影響時,胺化改性劑為TEPA;考察胺化改性劑影響時,胺化溫度為40 ℃。所得樣品用乙醇浸泡、去離子水洗滌至中性,即為所得胺化改性竹粉吸附劑(amine-modified bamboopowder,AMBP),DETA、TETA 和TEPA 改性樣品分別標(biāo)為AMBP-DETA,AMBP-TETA和AMBP-TEPA。

    1. 3 材料表征

    樣品的元素分析采用2400 Ⅱ元素分析儀在CHN 模式下進行。采用VERTEX 80 v型傅里葉紅外光譜儀分析樣品表面基團變化。采用FEI Quanta200掃描電鏡分析儀進行樣品表面形貌特征分析。采用Kratos AXIS Ultra DLD型X射線光電子能譜儀進行樣品表面元素定性分析,Al Kα X射線源(光子能量(hν)為1 486. 60 eV),以污染碳的1s(1s代表電子軌道)峰(C 1s)結(jié)合能284. 80 eV進行荷電校正。采用ASAP 2020 型比表面積分析儀測定樣品比表面積。

    1. 4 靜態(tài)吸附試驗

    以所得改性竹粉吸附劑對Cu(Ⅱ)吸附去除率衡量胺化改性條件和物料配比影響。靜態(tài)吸附試驗具體做法如下:稱取0. 3 g吸附劑,50 mL初始質(zhì)量濃度C0=50 mg/L、pH=6. 0的Cu溶液,將二者混合倒入250 mL 的錐形瓶,放入水浴恒溫振蕩器于25 ℃條件下130 r/min振蕩,經(jīng)過180 min達到吸附平衡后,取上清液,過0. 45 μm濾膜,測定Cu(Ⅱ)質(zhì)量濃度。與原竹粉進行吸附性能比較時,原竹粉和吸附劑投加量均為0. 2 g;考察對絡(luò)合態(tài)Cu(Ⅱ)的吸附效果時,Cu(Ⅱ)與絡(luò)合劑摩爾比為1∶1。均重復(fù)2次。

    1. 5 檢測方法

    用TAS-990 Super F 原子吸收分光光度計于波長324. 7 nm處測定Cu質(zhì)量濃度。環(huán)氧化樣品的環(huán)氧值測定時,鹽酸在丙酮溶液中與環(huán)氧基進行氯氫化反應(yīng)生產(chǎn)氯醇,過量的鹽酸以氫氧化鈉標(biāo)準(zhǔn)溶液滴定,均重復(fù)2次。測定時,將1 mL鹽酸溶于40 mL丙酮中均勻混合,現(xiàn)用現(xiàn)配[16]。滴定時以甲基紅指示劑指示滴定終點。

    2 結(jié)果與分析

    2. 1 改性竹粉吸附劑制備影響因素

    2. 1. 1 堿預(yù)處理濃度的影響

    為了考察堿預(yù)處理濃度對吸附劑制備的影響,將不同濃度堿預(yù)處理后所得竹粉樣品進行環(huán)氧化,通過比較環(huán)氧化樣品的環(huán)氧值大小,確定較優(yōu)堿處理條件。環(huán)氧值隨預(yù)處理堿濃度變化情況表明,未經(jīng)堿浸泡預(yù)處理的原竹粉環(huán)氧值最低,只有0. 64×10-3 eq/g;經(jīng)過不同濃度堿浸泡處理的竹粉,環(huán)氧值明顯增大,當(dāng)堿處理濃度為2 mol/L時,環(huán)氧值可達最大,為3. 34×10-3 eq/g,如圖1所示。后續(xù)研究,堿處理濃度均為2 mol/L。

    2. 1. 2 環(huán)氧化時間和溫度的影響

    由圖2(a)表明,隨著環(huán)氧化反應(yīng)時間從2 h提高到5、8 h,環(huán)氧值不斷增大,并在8 h時達到最大值,為3. 34×10-3 eq/g。當(dāng)反應(yīng)時間繼續(xù)延長至10 h時,則出現(xiàn)了明顯下降趨勢,環(huán)氧值甚至低于最初2 h的環(huán)氧值。這種環(huán)氧值隨著反應(yīng)時間增大先增大后減小的趨勢,與相關(guān)文獻中的現(xiàn)象一致[11]。后續(xù)均選擇環(huán)氧化反應(yīng)時間為8 h。

    環(huán)氧化溫度也對環(huán)氧化反應(yīng)存在較明顯的影響,如圖2(b)所示,隨著溫度從20 ℃升高至40 ℃,環(huán)氧值逐漸增大??梢杂^察到,在40 ℃時達到3. 34×10-3 eq/g。繼續(xù)升高反應(yīng)溫度至50 ℃,樣品發(fā)生凝固結(jié)塊現(xiàn)象,結(jié)塊的樣品不是需要的樣品,所以沒有測其環(huán)氧值。這可能是因為溫度升高,環(huán)氧氯丙烷自身聚合等副反應(yīng)增大造成[11]。后續(xù)研究環(huán)氧化反應(yīng)溫度均為40 ℃。

    2. 1. 3 胺化溫度和改性劑的影響

    在確定最佳環(huán)氧化時間為8 h,環(huán)氧化溫度為40 ℃的情況下,得到環(huán)氧化樣品,繼續(xù)研究胺化反應(yīng)溫度的影響。由圖3(a)表明,隨著溫度升高,Cu(Ⅱ)去除率先增加后降低,當(dāng)反應(yīng)溫度為40 ℃時,Cu(Ⅱ)去除率最高,可達69. 1%;繼續(xù)升高改性溫度至50 ℃,則去除率出現(xiàn)了一定下降趨勢。

    在確定上述最優(yōu)條件情況下,比較利用二乙烯三胺(DETA)、三乙烯四胺(TETA)和四乙烯五胺(TEPA)改性時,吸附Cu(Ⅱ)效果的優(yōu)劣,繼續(xù)探索不同胺改性劑的影響,結(jié)果如圖3(b)所示。對Cu(Ⅱ)吸附去除率由大到小表現(xiàn)為:TEPA、TETA、DETA。

    2. 2 吸附劑表征

    2. 2. 1 掃描電鏡分析(SEM)

    在竹粉胺基改性后,樣品均在宏觀上保持了原竹粉良好的針形粉末狀。改性吸附劑吸附重金屬后,也未出現(xiàn)解體現(xiàn)象。原竹粉和吸附劑的形態(tài)如圖4所示。原竹粉中圓柱體形的竹纖維非常清晰,竹纖維和聚合基質(zhì)很好地結(jié)合在一起(圖4(a))。3個改性樣品(AMBP-DETA,AMBP-TETA和AMBPTEPA)結(jié)構(gòu)相像(圖4(b)、圖4(c)、圖4(d)),可以看到原竹粉中的纖維結(jié)構(gòu)得到了很好的保留。原竹粉中的聚合基質(zhì)等雜質(zhì)由于堿處理和化學(xué)改性作用出現(xiàn)了較明顯流失。

    2. 2. 2 元素分析

    竹粉改性前后各樣品元素分析結(jié)果見表1。原竹粉氮(N)元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0. 3%,經(jīng)過胺化改性后,N元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)明顯增加到0. 9%~1. 1%,這證明了在竹粉表面成功引入了胺基,實現(xiàn)了胺基改性。

    2. 2. 3 FTIR和XPS分析

    原竹粉樣品中(圖5(a))存在明顯的羥基伸縮振動峰[17]:3 200~3 450、1 632、1 330 cm-1。由于—NH—(3 400 cm?1)和—NH2 (3 140、3 275、3 448 cm-1)的吸收峰也介于3 200~3 450 cm-1[18-20],而竹子是一種典型的天然木質(zhì)纖維素材料,其構(gòu)成中47%為纖維素,26%為木質(zhì)素,其余27%為其他物質(zhì)[15],所以原竹粉在3 200~3 450 cm-1 處吸收峰也有原材料中—NH—和—NH2的貢獻。

    經(jīng)過改性處理后,位于3 200~3 450 cm-1的峰明顯變強變寬,可以認(rèn)為,經(jīng)過一系列反應(yīng)后,竹粉被改性劑DETA、TETA和TEPA成功改性,引入了新的—NH2和—NH—基團[18-20]。位于1 736 cm-1的峰消失了,可能是因為木質(zhì)素和多糖類物質(zhì)通過堿化反應(yīng)而被去除。

    鑒于DETA、TETA和TEPA具有相似的分子結(jié)構(gòu),TEPA 改性樣品對Cu 的吸附效果比DETA 和TETA改性樣品要好,所以選擇AMBP-TEPA吸附劑和原竹粉進行了改性前后XPS 比較分析。由圖5(b)可以看出,原竹粉表面所含有的Si 2p(硅元素峰)等雜質(zhì)峰在改性后消失,這是因為堿處理、環(huán)氧化等步驟使竹粉中雜質(zhì)得到去除,也可能原表面的Si 2p峰被覆蓋。而改性后AMBP-TEPA 樣品C 1s、O 1s 和N 1s 峰則明顯增強。AMBP-TEPA 樣品中N 1s峰可以解析為399. 4 eV和401. 8 eV(圖5(c))。其中401. 8 eV峰可以認(rèn)為是樣品中C—NH2在用去離子水洗滌過程中產(chǎn)生了質(zhì)子化所致[16]。總之,改性過程最終成功植入了胺基。

    2. 2. 4 比表面積和孔徑分析

    竹粉改性前后的BET(Brunauer-emmett-Teller)比表面積分析和BJH(Barrett-Joyner-halenda)孔徑分析結(jié)果見表2。胺化改性后吸附劑樣品的BET比表面積為0. 451~0. 475 m2/g,比原竹粉的0. 253 m2/g明顯提高,改性作用對竹粉結(jié)構(gòu)進行了改善。BJH孔道尺寸分析表明,吸附劑平均孔道直徑在4. 13~4. 75 nm,比原竹粉平均孔道直徑(59. 83 nm)明顯降低,這說明在化學(xué)改性過程中會造成一定的孔道堵塞。

    2. 3 與原竹粉吸附性能比較

    為進一步證明改性吸附劑制備成功,分別就吸附劑AMBP-TEPA對水中游離態(tài)和絡(luò)合態(tài)Cu(Ⅱ)的吸附效果與原竹粉進行了比較,見表3。由表3表明,無論水中是否有絡(luò)合劑,改性后的AMBP-TEPA樣品對水中Cu(Ⅱ)均表現(xiàn)出了良好的吸附效果,且明顯優(yōu)于原竹粉的吸附效果。這是因為改性后在竹粉表面引入的—NH2和—NH—基團,可以通過提供孤對電子實現(xiàn)與Cu(Ⅱ)的絡(luò)合而將其吸附去除。這種絡(luò)合作用普遍強于CA和TA中羧基的絡(luò)合作用,因而當(dāng)水中含CA和TA時,去除率較高(88. 0%~95. 3%)。在EDTA 存在時,對Cu(Ⅱ)吸附作用較弱,這是因為即使—NH2 具有較強的絡(luò)合作用,但EDTA可以和重金屬離子形成螯合作用,產(chǎn)生了強烈的競爭作用,致使吸附效果較弱。

    3 討論

    堿預(yù)處理濃度、環(huán)氧化溫度和時間、胺化溫度和改性試劑種類均對吸附劑的制備存在顯著影響。堿處理時,竹粉中的羥基首先與堿反應(yīng),然后再與ECH反應(yīng),脫去氯化鈉,形成環(huán)氧醚。堿預(yù)處理濃度對環(huán)氧值的影響顯著,可能是因為,在未經(jīng)堿化處理時,原竹粉竹纖維和聚合基質(zhì)很好地結(jié)合在一起(圖4(a),原竹粉比表面積也僅為0. 253 m2/g,并含有較多雜質(zhì)物質(zhì)),所暴露出來的羥基較少;堿處理時,可以去除竹粉中部分雜質(zhì)(如XPS 分析中Si 2p等雜質(zhì)峰在改性后消失,圖5(b)),對竹粉結(jié)構(gòu)進行改善,使羥基充分暴露。但在堿濃度較低時,難以形成大量鈉鹽;堿濃度過高時,Na+水化度小,可能存在基質(zhì)潤脹度下降,可反應(yīng)區(qū)減少,使下一步環(huán)氧化反應(yīng)不易進行,造成環(huán)氧值降低,所以,出現(xiàn)了環(huán)氧值隨著堿處理濃度增大而先增大后變小的現(xiàn)象。這也和王格慧等[8]利用棉纖維改性制備多胺型螯合棉纖維的研究現(xiàn)象類似。

    環(huán)氧化溫度和環(huán)氧化反應(yīng)時間是2個重要的影響因素。一般來說,環(huán)氧化反應(yīng)溫度較低,反應(yīng)速度慢;溫度過高,ECH水解或自身聚合等副反應(yīng)增大,導(dǎo)致后續(xù)發(fā)生接枝的基團減少。若反應(yīng)時間較短,環(huán)氧化反應(yīng)進行不完全,但如果反應(yīng)時長過大,ECH自聚機會增多,同樣可能會導(dǎo)致后續(xù)發(fā)生接枝的基團減少。本研究條件下,環(huán)氧化溫度在40 ℃、環(huán)氧化反應(yīng)時間8 h較好。王格慧等[8]制備多胺型螯合棉纖維時的較優(yōu)環(huán)氧化反應(yīng)溫度為20 ℃,較優(yōu)反應(yīng)時間為10 h,本研究將環(huán)氧化反應(yīng)時間優(yōu)化縮短了2 h。張瑩等[11]利用秸稈提取纖維素制備多胺型纖維素吸附劑時,反應(yīng)溫度為40 ℃,反應(yīng)最佳時間為15 h,本研究在反應(yīng)溫度一致的情況下,將反應(yīng)時間縮短了7 h。

    在胺化溫度影響方面,通常在胺化溫度低時,胺化改性劑的反應(yīng)活性不高;溫度升高,胺化改性劑的反應(yīng)活性升高,反應(yīng)速度加快。但反應(yīng)溫度過高時環(huán)氧基在堿性條件下會水解加劇,不利于胺化反應(yīng),造成改性后吸附劑的性能下降[11]。本研究中,反應(yīng)溫度為40 ℃時最好,略低于王格慧等[8]、張瑩等[11]研究中較優(yōu)的50 ℃反應(yīng)溫度,胺化反應(yīng)溫度較低有利于將反應(yīng)控制在溫和條件下進行。

    FTIR 和XPS 分析表明,竹粉被胺基改性劑DETA,TETA和TEPA成功改性,引入了新的—NH2和—NH—等基團。這些基團中的N可為重金屬離子吸附提供孤對電子,有利于對Cu(Ⅱ)的吸附。本研究中3 種胺化改性劑DETA、TETA 和TEPA 具有類似的分子結(jié)構(gòu):H2N(CH2CH2NH)1~3CH2CH2NH2,分子鏈越長,可以為水中Cu(Ⅱ)提供更多吸附位,所以TEPA改性吸附劑的吸附效果最好。

    4 結(jié)論

    1)采用毛竹粉為原料,通過堿預(yù)處理、環(huán)氧化和烯胺化改性,成功優(yōu)化制得改性竹粉吸附劑。最佳堿處理濃度為2 mol/L NaOH,在環(huán)氧化反應(yīng)試劑條件為100 mL的8% NaOH、15 mL的ECH時,環(huán)氧化時間和環(huán)氧化溫度對于環(huán)氧值影響明顯,最佳環(huán)氧化時間和環(huán)氧化溫度分別為8 h和40 ℃。DETA、TETA和TEPA均可作為胺基化改性劑,TEPA改性效果最優(yōu)。在烯胺化反應(yīng)試劑配比為5 mL TEPA、100 mL 水、1 g Na2CO3 時,最佳胺化反應(yīng)溫度為40 ℃。

    2)SEM、FTIR、XPS和元素分析表明,原竹粉的竹纖維結(jié)構(gòu)得到了較好保留,經(jīng)過烯胺化改性后,N元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)顯著增加,在竹粉表面成功實現(xiàn)了胺基改性,引入了新的—NH2、—NH—等基團。

    3)吸附劑AMBP-TEPA對水中游離態(tài)和絡(luò)合態(tài)Cu(Ⅱ)的吸附效果明顯優(yōu)于未改性竹粉的吸附效果,對CA和TA絡(luò)合Cu(Ⅱ)的去除率可達88. 0%~95. 3%。

    本研究為實現(xiàn)水環(huán)境重金屬污染的控制和竹材等森林材料資源化提供了新途徑和技術(shù)支撐。

    【參 考 文 獻】

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