• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    胺化改性竹粉吸附劑的優(yōu)化制備及吸附銅效果

    2025-03-12 00:00:00林少華孫芹菊
    森林工程 2025年2期
    關(guān)鍵詞:胺化竹粉吸附

    摘 要:為優(yōu)化制備胺化改性竹粉(AMBP),考察堿預(yù)處理濃度、環(huán)氧化時間和溫度、胺化改性劑和改性溫度等因素的影響,并利用掃描電鏡(SEM)、傅里葉紅外光譜(FTIR)和X射線光電子能譜(XPS)等對其結(jié)構(gòu)進行表征。結(jié)果表明,堿預(yù)處理濃度、環(huán)氧化溫度和時間、胺化溫度和改性試劑種類均對吸附劑的制備存在顯著影響。吸附劑最佳制備條件為,原竹粉3. 0 g,經(jīng)2 mol/L NaOH堿處理,于100 mL的8% NaOH和15 mL的環(huán)氧氯丙烷中,40 ℃下環(huán)氧化反應(yīng)8 h;再在5 mL四乙烯五胺(TEPA)、1 g Na2CO3、100 mL水中,40 ℃下反應(yīng)2 h。原竹粉的竹纖維結(jié)構(gòu)在改性過程中得到了較好保留,胺化改性后,氮元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)顯著增加,引入新的—NH2、—NH—等基團。吸附劑AMBP-TEPA對水中游離態(tài)和絡(luò)合態(tài)Cu(Ⅱ)均具有良好吸附效果。研究結(jié)果為竹材的資源化利用提供新的途徑和技術(shù)支撐。

    關(guān)鍵詞:竹粉; 胺化; 優(yōu)化改性; 銅; 吸附

    中圖分類號:S785 文獻標(biāo)識碼:A DOI:10. 7525/j. issn. 1006-8023. 2025. 02. 002

    0 引言

    環(huán)境中的銅(Cu)等重金屬污染通常來自各種工業(yè)廢水排放[1]。工業(yè)生產(chǎn)中,通常會投加乙二胺四乙酸(Ethylene diamine tetraacetic acid,EDTA)、檸檬酸(Citric acid,CA)和酒石酸(Tartaric acid,TA)等小分子有機酸添加劑[2],這些小分子有機酸添加劑可與Cu等重金屬離子配位,形成穩(wěn)定的可溶性絡(luò)合物[3-4],因此增加了廢水處理難度。同時,大量的農(nóng)林廢棄物,如果處置不當(dāng),也會形成嚴(yán)重的環(huán)境問題。對這些生物質(zhì)材料進行化學(xué)改性,植入功能基團(如多胺官能團、丙烯酸、均苯四甲酸二酐和乙二胺四乙酸二酐等)[5-13],既可解決潛在的環(huán)境問題,又可實現(xiàn)廢棄物的資源化,是近年來重金屬吸附劑研發(fā)的一個重要方向[1,14]。

    本研究選擇生長速度快、再生周期短、資源豐富的毛竹[15],在前期研究基礎(chǔ)上,考察了堿預(yù)處理濃度、環(huán)氧化時間和溫度、胺化改性劑和改性溫度等因素的影響,優(yōu)化了吸附劑制備條件。利用掃描電鏡分析(Scanning electron microscope,SEM)、傅里葉紅外光譜分析(Fourier transform infrared spectrometer,F(xiàn)TIR)和元素分析等對毛竹材粉末進行了表征,并驗證了對水中銅的吸附效果,以期為竹材在含重金屬污廢水處理領(lǐng)域應(yīng)用提供科學(xué)依據(jù)與參考。

    1 試驗部分

    1. 1 材料與儀器

    主要藥劑包括:環(huán)氧氯丙烷(Epichlorohydrin,ECH)、二乙烯三胺(Diethylenetriamine,DETA)、三乙烯四胺(Triethylenetetramine,TETA)、四乙烯五胺(Tetraethylenepentamine,TEPA)、硫酸銅(CuSO4·5H2O)、碳酸鈉(Na2CO3)、鹽酸、氫氧化鈉、丙酮、無水乙醇、乙二胺四乙酸二鈉(Na2EDTA)、檸檬酸(CA)和酒石酸(TA)等,均為分析純。主要儀器包括:環(huán)境掃描電鏡(FEI Quanta 200,荷蘭FEI公司)、火焰原子吸收分光光度計(TAS-990 Super F,北京普析通用儀器有限責(zé)任公司)、傅里葉紅外光譜儀(VERTEX 80 v,德國Bruker 公司)、元素分析儀(2400Ⅱ,美國Perkin Elmer公司)和X射線光電子能譜儀(Kratos AXIS Ultra DLD,英國Kratos公司)等。

    毛竹(5 年生)取自南京林業(yè)大學(xué)下蜀實驗基地,切成竹塊,去塵、干燥后,粉碎、過篩,取60~100目的竹粉保存?zhèn)溆谩?/p>

    1. 2 試驗設(shè)計

    改性竹粉吸附劑由原竹粉依次經(jīng)堿預(yù)處理、環(huán)氧化和胺化改性后制得。通過對吸附劑制備各步驟中重要影響因素進行單因素影響研究,進行制備工藝優(yōu)化。

    1)堿預(yù)處理濃度影響

    采用氫氧化鈉溶液對原竹粉末進行堿預(yù)處理,NaOH濃度設(shè)為0、1、2、4 mol/L。將3. 0 g毛竹粉置于聚乙烯瓶中,加入一定濃度NaOH溶液250 mL,浸泡2 h。樣品經(jīng)堿浸泡處理后,抽濾得到堿化毛竹粉。

    通過比較環(huán)氧化樣品的環(huán)氧值大小,確定較優(yōu)堿處理條件。環(huán)氧化條件:堿化毛竹粉3. 0 g于三頸燒瓶內(nèi),在40 ℃下,依序分別加入8% NaOH 溶液100 mL、環(huán)氧氯丙烷15 mL,劇烈攪拌反應(yīng)8 h。

    2)環(huán)氧化條件影響

    分別考察環(huán)氧化時間(2、5、8、10 h)和環(huán)氧化溫度(20、30、40、50 ℃)的影響。稱取堿化毛竹粉3. 0 g于三頸燒瓶內(nèi),在一定溫度下,依序分別加入100 mL8% NaOH、15 mL ECH,劇烈攪拌一定時間進行環(huán)氧化反應(yīng)??疾飙h(huán)氧化時間影響時,反應(yīng)溫度為40 ℃;考察環(huán)氧化溫度影響時,反應(yīng)時間8 h。環(huán)氧化毛竹粉樣品先用無水乙醇浸泡,再用去離子水浸泡、抽濾至中性。

    3)胺化改性條件影響

    分別考察胺化溫度(20、30、40、50 ℃)和胺化改性劑DETA、TETA、TEPA的影響。在一定胺化溫度下,緩慢滴入5 mL胺化改性劑,100 mL水,1 g Na2CO3,攪拌反應(yīng)2 h。考察胺化溫度影響時,胺化改性劑為TEPA;考察胺化改性劑影響時,胺化溫度為40 ℃。所得樣品用乙醇浸泡、去離子水洗滌至中性,即為所得胺化改性竹粉吸附劑(amine-modified bamboopowder,AMBP),DETA、TETA 和TEPA 改性樣品分別標(biāo)為AMBP-DETA,AMBP-TETA和AMBP-TEPA。

    1. 3 材料表征

    樣品的元素分析采用2400 Ⅱ元素分析儀在CHN 模式下進行。采用VERTEX 80 v型傅里葉紅外光譜儀分析樣品表面基團變化。采用FEI Quanta200掃描電鏡分析儀進行樣品表面形貌特征分析。采用Kratos AXIS Ultra DLD型X射線光電子能譜儀進行樣品表面元素定性分析,Al Kα X射線源(光子能量(hν)為1 486. 60 eV),以污染碳的1s(1s代表電子軌道)峰(C 1s)結(jié)合能284. 80 eV進行荷電校正。采用ASAP 2020 型比表面積分析儀測定樣品比表面積。

    1. 4 靜態(tài)吸附試驗

    以所得改性竹粉吸附劑對Cu(Ⅱ)吸附去除率衡量胺化改性條件和物料配比影響。靜態(tài)吸附試驗具體做法如下:稱取0. 3 g吸附劑,50 mL初始質(zhì)量濃度C0=50 mg/L、pH=6. 0的Cu溶液,將二者混合倒入250 mL 的錐形瓶,放入水浴恒溫振蕩器于25 ℃條件下130 r/min振蕩,經(jīng)過180 min達到吸附平衡后,取上清液,過0. 45 μm濾膜,測定Cu(Ⅱ)質(zhì)量濃度。與原竹粉進行吸附性能比較時,原竹粉和吸附劑投加量均為0. 2 g;考察對絡(luò)合態(tài)Cu(Ⅱ)的吸附效果時,Cu(Ⅱ)與絡(luò)合劑摩爾比為1∶1。均重復(fù)2次。

    1. 5 檢測方法

    用TAS-990 Super F 原子吸收分光光度計于波長324. 7 nm處測定Cu質(zhì)量濃度。環(huán)氧化樣品的環(huán)氧值測定時,鹽酸在丙酮溶液中與環(huán)氧基進行氯氫化反應(yīng)生產(chǎn)氯醇,過量的鹽酸以氫氧化鈉標(biāo)準(zhǔn)溶液滴定,均重復(fù)2次。測定時,將1 mL鹽酸溶于40 mL丙酮中均勻混合,現(xiàn)用現(xiàn)配[16]。滴定時以甲基紅指示劑指示滴定終點。

    2 結(jié)果與分析

    2. 1 改性竹粉吸附劑制備影響因素

    2. 1. 1 堿預(yù)處理濃度的影響

    為了考察堿預(yù)處理濃度對吸附劑制備的影響,將不同濃度堿預(yù)處理后所得竹粉樣品進行環(huán)氧化,通過比較環(huán)氧化樣品的環(huán)氧值大小,確定較優(yōu)堿處理條件。環(huán)氧值隨預(yù)處理堿濃度變化情況表明,未經(jīng)堿浸泡預(yù)處理的原竹粉環(huán)氧值最低,只有0. 64×10-3 eq/g;經(jīng)過不同濃度堿浸泡處理的竹粉,環(huán)氧值明顯增大,當(dāng)堿處理濃度為2 mol/L時,環(huán)氧值可達最大,為3. 34×10-3 eq/g,如圖1所示。后續(xù)研究,堿處理濃度均為2 mol/L。

    2. 1. 2 環(huán)氧化時間和溫度的影響

    由圖2(a)表明,隨著環(huán)氧化反應(yīng)時間從2 h提高到5、8 h,環(huán)氧值不斷增大,并在8 h時達到最大值,為3. 34×10-3 eq/g。當(dāng)反應(yīng)時間繼續(xù)延長至10 h時,則出現(xiàn)了明顯下降趨勢,環(huán)氧值甚至低于最初2 h的環(huán)氧值。這種環(huán)氧值隨著反應(yīng)時間增大先增大后減小的趨勢,與相關(guān)文獻中的現(xiàn)象一致[11]。后續(xù)均選擇環(huán)氧化反應(yīng)時間為8 h。

    環(huán)氧化溫度也對環(huán)氧化反應(yīng)存在較明顯的影響,如圖2(b)所示,隨著溫度從20 ℃升高至40 ℃,環(huán)氧值逐漸增大??梢杂^察到,在40 ℃時達到3. 34×10-3 eq/g。繼續(xù)升高反應(yīng)溫度至50 ℃,樣品發(fā)生凝固結(jié)塊現(xiàn)象,結(jié)塊的樣品不是需要的樣品,所以沒有測其環(huán)氧值。這可能是因為溫度升高,環(huán)氧氯丙烷自身聚合等副反應(yīng)增大造成[11]。后續(xù)研究環(huán)氧化反應(yīng)溫度均為40 ℃。

    2. 1. 3 胺化溫度和改性劑的影響

    在確定最佳環(huán)氧化時間為8 h,環(huán)氧化溫度為40 ℃的情況下,得到環(huán)氧化樣品,繼續(xù)研究胺化反應(yīng)溫度的影響。由圖3(a)表明,隨著溫度升高,Cu(Ⅱ)去除率先增加后降低,當(dāng)反應(yīng)溫度為40 ℃時,Cu(Ⅱ)去除率最高,可達69. 1%;繼續(xù)升高改性溫度至50 ℃,則去除率出現(xiàn)了一定下降趨勢。

    在確定上述最優(yōu)條件情況下,比較利用二乙烯三胺(DETA)、三乙烯四胺(TETA)和四乙烯五胺(TEPA)改性時,吸附Cu(Ⅱ)效果的優(yōu)劣,繼續(xù)探索不同胺改性劑的影響,結(jié)果如圖3(b)所示。對Cu(Ⅱ)吸附去除率由大到小表現(xiàn)為:TEPA、TETA、DETA。

    2. 2 吸附劑表征

    2. 2. 1 掃描電鏡分析(SEM)

    在竹粉胺基改性后,樣品均在宏觀上保持了原竹粉良好的針形粉末狀。改性吸附劑吸附重金屬后,也未出現(xiàn)解體現(xiàn)象。原竹粉和吸附劑的形態(tài)如圖4所示。原竹粉中圓柱體形的竹纖維非常清晰,竹纖維和聚合基質(zhì)很好地結(jié)合在一起(圖4(a))。3個改性樣品(AMBP-DETA,AMBP-TETA和AMBPTEPA)結(jié)構(gòu)相像(圖4(b)、圖4(c)、圖4(d)),可以看到原竹粉中的纖維結(jié)構(gòu)得到了很好的保留。原竹粉中的聚合基質(zhì)等雜質(zhì)由于堿處理和化學(xué)改性作用出現(xiàn)了較明顯流失。

    2. 2. 2 元素分析

    竹粉改性前后各樣品元素分析結(jié)果見表1。原竹粉氮(N)元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0. 3%,經(jīng)過胺化改性后,N元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)明顯增加到0. 9%~1. 1%,這證明了在竹粉表面成功引入了胺基,實現(xiàn)了胺基改性。

    2. 2. 3 FTIR和XPS分析

    原竹粉樣品中(圖5(a))存在明顯的羥基伸縮振動峰[17]:3 200~3 450、1 632、1 330 cm-1。由于—NH—(3 400 cm?1)和—NH2 (3 140、3 275、3 448 cm-1)的吸收峰也介于3 200~3 450 cm-1[18-20],而竹子是一種典型的天然木質(zhì)纖維素材料,其構(gòu)成中47%為纖維素,26%為木質(zhì)素,其余27%為其他物質(zhì)[15],所以原竹粉在3 200~3 450 cm-1 處吸收峰也有原材料中—NH—和—NH2的貢獻。

    經(jīng)過改性處理后,位于3 200~3 450 cm-1的峰明顯變強變寬,可以認(rèn)為,經(jīng)過一系列反應(yīng)后,竹粉被改性劑DETA、TETA和TEPA成功改性,引入了新的—NH2和—NH—基團[18-20]。位于1 736 cm-1的峰消失了,可能是因為木質(zhì)素和多糖類物質(zhì)通過堿化反應(yīng)而被去除。

    鑒于DETA、TETA和TEPA具有相似的分子結(jié)構(gòu),TEPA 改性樣品對Cu 的吸附效果比DETA 和TETA改性樣品要好,所以選擇AMBP-TEPA吸附劑和原竹粉進行了改性前后XPS 比較分析。由圖5(b)可以看出,原竹粉表面所含有的Si 2p(硅元素峰)等雜質(zhì)峰在改性后消失,這是因為堿處理、環(huán)氧化等步驟使竹粉中雜質(zhì)得到去除,也可能原表面的Si 2p峰被覆蓋。而改性后AMBP-TEPA 樣品C 1s、O 1s 和N 1s 峰則明顯增強。AMBP-TEPA 樣品中N 1s峰可以解析為399. 4 eV和401. 8 eV(圖5(c))。其中401. 8 eV峰可以認(rèn)為是樣品中C—NH2在用去離子水洗滌過程中產(chǎn)生了質(zhì)子化所致[16]。總之,改性過程最終成功植入了胺基。

    2. 2. 4 比表面積和孔徑分析

    竹粉改性前后的BET(Brunauer-emmett-Teller)比表面積分析和BJH(Barrett-Joyner-halenda)孔徑分析結(jié)果見表2。胺化改性后吸附劑樣品的BET比表面積為0. 451~0. 475 m2/g,比原竹粉的0. 253 m2/g明顯提高,改性作用對竹粉結(jié)構(gòu)進行了改善。BJH孔道尺寸分析表明,吸附劑平均孔道直徑在4. 13~4. 75 nm,比原竹粉平均孔道直徑(59. 83 nm)明顯降低,這說明在化學(xué)改性過程中會造成一定的孔道堵塞。

    2. 3 與原竹粉吸附性能比較

    為進一步證明改性吸附劑制備成功,分別就吸附劑AMBP-TEPA對水中游離態(tài)和絡(luò)合態(tài)Cu(Ⅱ)的吸附效果與原竹粉進行了比較,見表3。由表3表明,無論水中是否有絡(luò)合劑,改性后的AMBP-TEPA樣品對水中Cu(Ⅱ)均表現(xiàn)出了良好的吸附效果,且明顯優(yōu)于原竹粉的吸附效果。這是因為改性后在竹粉表面引入的—NH2和—NH—基團,可以通過提供孤對電子實現(xiàn)與Cu(Ⅱ)的絡(luò)合而將其吸附去除。這種絡(luò)合作用普遍強于CA和TA中羧基的絡(luò)合作用,因而當(dāng)水中含CA和TA時,去除率較高(88. 0%~95. 3%)。在EDTA 存在時,對Cu(Ⅱ)吸附作用較弱,這是因為即使—NH2 具有較強的絡(luò)合作用,但EDTA可以和重金屬離子形成螯合作用,產(chǎn)生了強烈的競爭作用,致使吸附效果較弱。

    3 討論

    堿預(yù)處理濃度、環(huán)氧化溫度和時間、胺化溫度和改性試劑種類均對吸附劑的制備存在顯著影響。堿處理時,竹粉中的羥基首先與堿反應(yīng),然后再與ECH反應(yīng),脫去氯化鈉,形成環(huán)氧醚。堿預(yù)處理濃度對環(huán)氧值的影響顯著,可能是因為,在未經(jīng)堿化處理時,原竹粉竹纖維和聚合基質(zhì)很好地結(jié)合在一起(圖4(a),原竹粉比表面積也僅為0. 253 m2/g,并含有較多雜質(zhì)物質(zhì)),所暴露出來的羥基較少;堿處理時,可以去除竹粉中部分雜質(zhì)(如XPS 分析中Si 2p等雜質(zhì)峰在改性后消失,圖5(b)),對竹粉結(jié)構(gòu)進行改善,使羥基充分暴露。但在堿濃度較低時,難以形成大量鈉鹽;堿濃度過高時,Na+水化度小,可能存在基質(zhì)潤脹度下降,可反應(yīng)區(qū)減少,使下一步環(huán)氧化反應(yīng)不易進行,造成環(huán)氧值降低,所以,出現(xiàn)了環(huán)氧值隨著堿處理濃度增大而先增大后變小的現(xiàn)象。這也和王格慧等[8]利用棉纖維改性制備多胺型螯合棉纖維的研究現(xiàn)象類似。

    環(huán)氧化溫度和環(huán)氧化反應(yīng)時間是2個重要的影響因素。一般來說,環(huán)氧化反應(yīng)溫度較低,反應(yīng)速度慢;溫度過高,ECH水解或自身聚合等副反應(yīng)增大,導(dǎo)致后續(xù)發(fā)生接枝的基團減少。若反應(yīng)時間較短,環(huán)氧化反應(yīng)進行不完全,但如果反應(yīng)時長過大,ECH自聚機會增多,同樣可能會導(dǎo)致后續(xù)發(fā)生接枝的基團減少。本研究條件下,環(huán)氧化溫度在40 ℃、環(huán)氧化反應(yīng)時間8 h較好。王格慧等[8]制備多胺型螯合棉纖維時的較優(yōu)環(huán)氧化反應(yīng)溫度為20 ℃,較優(yōu)反應(yīng)時間為10 h,本研究將環(huán)氧化反應(yīng)時間優(yōu)化縮短了2 h。張瑩等[11]利用秸稈提取纖維素制備多胺型纖維素吸附劑時,反應(yīng)溫度為40 ℃,反應(yīng)最佳時間為15 h,本研究在反應(yīng)溫度一致的情況下,將反應(yīng)時間縮短了7 h。

    在胺化溫度影響方面,通常在胺化溫度低時,胺化改性劑的反應(yīng)活性不高;溫度升高,胺化改性劑的反應(yīng)活性升高,反應(yīng)速度加快。但反應(yīng)溫度過高時環(huán)氧基在堿性條件下會水解加劇,不利于胺化反應(yīng),造成改性后吸附劑的性能下降[11]。本研究中,反應(yīng)溫度為40 ℃時最好,略低于王格慧等[8]、張瑩等[11]研究中較優(yōu)的50 ℃反應(yīng)溫度,胺化反應(yīng)溫度較低有利于將反應(yīng)控制在溫和條件下進行。

    FTIR 和XPS 分析表明,竹粉被胺基改性劑DETA,TETA和TEPA成功改性,引入了新的—NH2和—NH—等基團。這些基團中的N可為重金屬離子吸附提供孤對電子,有利于對Cu(Ⅱ)的吸附。本研究中3 種胺化改性劑DETA、TETA 和TEPA 具有類似的分子結(jié)構(gòu):H2N(CH2CH2NH)1~3CH2CH2NH2,分子鏈越長,可以為水中Cu(Ⅱ)提供更多吸附位,所以TEPA改性吸附劑的吸附效果最好。

    4 結(jié)論

    1)采用毛竹粉為原料,通過堿預(yù)處理、環(huán)氧化和烯胺化改性,成功優(yōu)化制得改性竹粉吸附劑。最佳堿處理濃度為2 mol/L NaOH,在環(huán)氧化反應(yīng)試劑條件為100 mL的8% NaOH、15 mL的ECH時,環(huán)氧化時間和環(huán)氧化溫度對于環(huán)氧值影響明顯,最佳環(huán)氧化時間和環(huán)氧化溫度分別為8 h和40 ℃。DETA、TETA和TEPA均可作為胺基化改性劑,TEPA改性效果最優(yōu)。在烯胺化反應(yīng)試劑配比為5 mL TEPA、100 mL 水、1 g Na2CO3 時,最佳胺化反應(yīng)溫度為40 ℃。

    2)SEM、FTIR、XPS和元素分析表明,原竹粉的竹纖維結(jié)構(gòu)得到了較好保留,經(jīng)過烯胺化改性后,N元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)顯著增加,在竹粉表面成功實現(xiàn)了胺基改性,引入了新的—NH2、—NH—等基團。

    3)吸附劑AMBP-TEPA對水中游離態(tài)和絡(luò)合態(tài)Cu(Ⅱ)的吸附效果明顯優(yōu)于未改性竹粉的吸附效果,對CA和TA絡(luò)合Cu(Ⅱ)的去除率可達88. 0%~95. 3%。

    本研究為實現(xiàn)水環(huán)境重金屬污染的控制和竹材等森林材料資源化提供了新途徑和技術(shù)支撐。

    【參 考 文 獻】

    [1] TUSHAR K S. Agricultural solid wastes based adsorbentmaterials in the remediation of heavy metal ions from waterand wastewater by adsorption:a review[J]. Molecules,2023,28(14):5575.

    [2] 陳輝,陸勇剛,程東旭,等. 新型DTC類絡(luò)合重金屬捕集劑的合成及其在廢水處理中的應(yīng)用[J]. 環(huán)境工程學(xué)報,2018,12(3):731-740.

    CHEN H,LU Y G,CHENG D X,et al. Synthesis and applicationin wastewater of a novel type of dithiocarbamate(DTC)-based heavy metal chelating agent[J]. ChineseJournal of Environmental Engineering,2018,12(3):731-740.

    [3] 肖曉. 重金屬捕集劑EDTC的制備及對酸性電鍍廢水絡(luò)合重金屬的去除特性研究[D]. 廣州:廣州工業(yè)大學(xué),2016.

    XIAO X. Synthesis of heavy metal chelating agent EDTCand its characteristics of treating acid complex electroplatingwastewater[D]. Guangzhou:Guangdong University ofTechnology,2016.

    [4] MAHMOUD A,HOADLEY A F A. An evaluation of a hybridion exchange electrodialysis process in the recovery ofheavy metals from simulated dilute industrial wastewater[J]. Water Research,2012,46(10):3364-3376.

    [5] ESSAWY H A,MOHAMED M F,AMMAR N S,et al. Thepromise of a specially-designed graft copolymer of acrylicacid onto cellulose as selective sorbent for heavy metal ions[J]. International Journal of Biological Macromolecules,2017,103:261-267.

    [6] REPO E,WARCHOL J K,KURNIAWAN T A,et al. Adsorptionof Co(Ⅱ) and Ni(Ⅱ) by EDTA- and/or DTPAmodifiedchitosan:kinetic and equilibrium modeling[J].Chemical Engineering Journal,2010,161(1):73-82.

    [7] 錢子姣,王耀增,宣悅,等. 改性楊樹末對水中游離和絡(luò)合態(tài)Cd(Ⅱ)吸附特性研究[J]. 應(yīng)用化工,2024,53(6):1257-1263.

    QIAN Z J,WANG Y Z,XUAN Y,et al. Study on adsorptionproperties of free and complex Cd(Ⅱ) in water bymodified poplar sawdust[J]. Applied Chemical Industry,2024,53(6):1257-1263.

    [8] 王格慧,宋湛謙. 多胺型螯合棉纖維的制備與吸附性能研究[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2000,4(2):9-12.

    WANG G H,SONG Z Q. Study on the preparation of cottonfibric polyethylenamine and its adsorption[J]. Chemistryand Industry of Forest Products,2000,4(2):9-12.

    [9] 夏強,任立,王松,等. 二乙烯三胺基木質(zhì)素吸附Cu2+、Ni2+的性能研究[J]. 廣東化工,2013,40(11):21-22.XIA Q,REN L,WANG S,et al. Adsorption of Cu2+ and Ni2+by Diethylene triamine-based lignin[J]. Guangdong ChemicalIndustry,2013,40(11):21-22.

    [10] 易英,汪玉庭. 二乙烯三胺接枝殼聚糖的合成與表征[J]. 離子交換與吸附,2006,22(1),33-38.

    YI Y,WANG Y T. Synthesis and characterization of diethylenetriamine derivative of chitosan[J]. Ion Exchangeand Adsorption,2006,22(1):33-38.

    [11] 張瑩,張教強,亢新梅,等. 一種多胺型纖維素吸附劑的制備[J]. 材料開發(fā)與應(yīng)用,2011,26(2):56-59.

    ZHANG Y,ZHANG J Q,KANG X M,et al. The preparationof cellulose polyethylenamine adsorbent[J]. Developmentand Application of Materials,2011,26(2):56-59.

    [12] TANG J,XI J,XU J,et al. Novel combined method of biosorptionand chemical precipitation for recovery of Pb2+from wastewater[J]. Environmental Science and PollutionResearch,2018,25:28705-28712.

    [13] 齊亞鳳,何正艷,余軍霞,等. 改性甘蔗渣對Cu2+和Zn2+的吸附機理[J]. 環(huán)境工程學(xué)報,2013,7(2):585-590.

    QI Y F,HE Z Y,YU J X,et al. Adsorption mechanism forCu2+ and Zn2+ by modified bagasse[J]. Chinese Journal ofEnvironmental Engineering,2013,7(2):585-590.

    [14] DAWN S S,VINITA V. Recovery and recycle of wastewatercontaminated with heavy metals using adsorbents incorporatedfrom waste resources and nanomaterials:A review[J]. Chemosphere,2021,273:129677.

    [15] HAN S,YAO Q,JIN C,et al. Cellulose nanofibers frombamboo and their nanocomposites with polyvinyl alcohol:Preparation and characterization[J]. Polymer Composites,2018,39(8):2611-2619.

    [16] 上海市化工輕工供應(yīng)公司. 化工商品檢驗方法[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社,1988.

    Shanghai Chemical and Light Industry Supply Company.Chemical commodity inspection methods[M]. Beijing:Chemical Industry Press Co. ,Ltd,1988.

    [17] HASHEM M A,ELNAGAR M M,KENAWY I M,et al.Synthesis and application of hydrazono-imidazoline modifiedcellulose for selective separation of precious metalsfrom geological samples[J]. Carbohydrate Polymers,2020,237:116177.

    [18] WU L Y,WANG H J,LAN H C,et al. Adsorption of Cu( Ⅱ)-EDTA chelates on tri-ammonium-functionalizedmesoporous silica from aqueous solution[J]. Separationand Purification Technology,2013,117:118-123.

    [19] LóPEZ-MALDONADO E A,ZAVALA GARCíA O G,ESCOBEDO K C,et al. Evaluation of the chelating performanceof biopolyelectrolyte green complexes (NIBPEGCs)for wastewater treatment from the metal finishingindustry[J]. Journal of Hazardous Materials,2017,335:18-27.

    [20] LIU L,LIU S,ZHAO L,et al. Fabrication of novel magneticcore-shell chelating adsorbent for rapid and highlyefficient adsorption of heavy metal ions from aqueous solution[J]. Journal of Molecular Liquids,2020,313:113593.

    基金項目:國家重點研發(fā)計劃課題(2017YFC0505803)。

    猜你喜歡
    胺化竹粉吸附
    中科院開發(fā)還原胺化催化劑
    山西化工(2022年2期)2023-01-14 05:20:05
    竹粉用量對竹粉/聚丙烯復(fù)合材料力學(xué)性能和蠕變性能的影響
    竹粉含量及改性對聚乳酸基竹塑復(fù)合材料性能的影響
    Fe(Ⅲ)負載改性核桃殼對Cu2+吸附研究
    炭氣凝膠的制備與吸附氫氣性能
    核桃殼基吸附材料的制備及性能測試
    科技視界(2016年25期)2016-11-25 12:30:06
    活化粉煤灰在煤焦油加工廢水預(yù)處理中的應(yīng)用
    胺化聚苯乙烯樹脂的制備及吸附對硝基酚
    化工進展(2015年6期)2015-11-13 00:27:11
    吸水對PE-HD/竹粉復(fù)合材料防霉性能的影響
    中國塑料(2015年4期)2015-10-14 01:09:22
    2-羧乙基苯基次膦酸的胺化處理及其在尼龍6中的阻燃應(yīng)用
    中国美女看黄片| 露出奶头的视频| 久久中文看片网| 看片在线看免费视频| 啪啪无遮挡十八禁网站| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 他把我摸到了高潮在线观看| 欧美乱码精品一区二区三区| 久久香蕉激情| 国产精品免费视频内射| 亚洲精华国产精华精| 老司机亚洲免费影院| 啦啦啦 在线观看视频| 成年人午夜在线观看视频| 免费av中文字幕在线| 99riav亚洲国产免费| 成人特级黄色片久久久久久久| 一区二区三区精品91| 天堂动漫精品| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 日韩欧美一区视频在线观看| 国产高清videossex| 国产精品九九99| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 欧美国产精品va在线观看不卡| 久久午夜综合久久蜜桃| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 91av网站免费观看| 99re在线观看精品视频| 国产乱人伦免费视频| 欧美日韩一级在线毛片| 欧美黑人精品巨大| 在线观看免费高清a一片| 视频在线观看一区二区三区| 精品亚洲成a人片在线观看| 成人精品一区二区免费| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 日本精品一区二区三区蜜桃| 麻豆成人av在线观看| 日本a在线网址| 国产精品久久电影中文字幕 | 免费不卡黄色视频| 国产精品综合久久久久久久免费 | 极品少妇高潮喷水抽搐| 久久人妻av系列| 一个人免费在线观看的高清视频| 动漫黄色视频在线观看| 国产单亲对白刺激| 国产成人精品无人区| 精品人妻在线不人妻| 国产精品久久久久成人av| 人成视频在线观看免费观看| 国产亚洲一区二区精品| 黄片播放在线免费| 一级片免费观看大全| 亚洲片人在线观看| 国产在视频线精品| 国产亚洲欧美精品永久| 亚洲五月天丁香| 亚洲 国产 在线| 久99久视频精品免费| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 久久久久久久精品吃奶| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 午夜福利影视在线免费观看| 色婷婷av一区二区三区视频| 国产精品九九99| 亚洲熟女毛片儿| 欧美成狂野欧美在线观看| a级片在线免费高清观看视频| 欧美精品亚洲一区二区| av片东京热男人的天堂| 91精品三级在线观看| 新久久久久国产一级毛片| 精品久久久精品久久久| 波多野结衣一区麻豆| 久热爱精品视频在线9| 久久午夜综合久久蜜桃| 国产单亲对白刺激| 99精国产麻豆久久婷婷| 99久久人妻综合| 精品一区二区三区av网在线观看| 午夜福利在线免费观看网站| 丰满的人妻完整版| 亚洲美女黄片视频| 婷婷丁香在线五月| 一夜夜www| 天天影视国产精品| 怎么达到女性高潮| 99热网站在线观看| 天天操日日干夜夜撸| 手机成人av网站| 在线av久久热| 欧美激情 高清一区二区三区| 亚洲精品在线观看二区| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 老司机亚洲免费影院| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 手机成人av网站| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 视频在线观看一区二区三区| 视频在线观看一区二区三区| 日韩人妻精品一区2区三区| 午夜福利一区二区在线看| 新久久久久国产一级毛片| 精品电影一区二区在线| 日韩免费av在线播放| 身体一侧抽搐| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 精品国产国语对白av| 国产激情欧美一区二区| 亚洲熟女毛片儿| 999久久久精品免费观看国产| 亚洲一区二区三区不卡视频| 精品第一国产精品| √禁漫天堂资源中文www| e午夜精品久久久久久久| 最新的欧美精品一区二区| 久久久久久久久久久久大奶| 久久久久国内视频| 亚洲熟女精品中文字幕| 亚洲av电影在线进入| 亚洲av成人av| 精品乱码久久久久久99久播| 亚洲男人天堂网一区| 日韩视频一区二区在线观看| 国产成人精品久久二区二区91| 国产xxxxx性猛交| 久久国产乱子伦精品免费另类| 国产野战对白在线观看| 91字幕亚洲| 91字幕亚洲| 99re在线观看精品视频| 男女床上黄色一级片免费看| 人妻一区二区av| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 国产亚洲一区二区精品| 一二三四在线观看免费中文在| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 12—13女人毛片做爰片一| 亚洲成人免费电影在线观看| av中文乱码字幕在线| av欧美777| 国产精品二区激情视频| 国产一区有黄有色的免费视频| 18禁观看日本| 午夜精品国产一区二区电影| 婷婷成人精品国产| 丰满饥渴人妻一区二区三| 老司机在亚洲福利影院| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 又黄又爽又免费观看的视频| 岛国在线观看网站| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 无限看片的www在线观看| 国产免费男女视频| 欧美精品啪啪一区二区三区| av不卡在线播放| 搡老熟女国产l中国老女人| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 精品高清国产在线一区| 久久国产亚洲av麻豆专区| 免费观看精品视频网站| 啦啦啦在线免费观看视频4| 黄色毛片三级朝国网站| 丁香六月欧美| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 国产高清videossex| 国产精品一区二区免费欧美| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 脱女人内裤的视频| 高潮久久久久久久久久久不卡| 多毛熟女@视频| av天堂久久9| 精品少妇久久久久久888优播| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 国产日韩一区二区三区精品不卡| av一本久久久久| 国产成人免费无遮挡视频| 美国免费a级毛片| 999精品在线视频| 精品一品国产午夜福利视频| 99re6热这里在线精品视频| 91精品三级在线观看| 日韩三级视频一区二区三区| 国产成人精品在线电影| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 免费观看人在逋| 亚洲精华国产精华精| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 成年女人毛片免费观看观看9 | 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 丁香欧美五月| 国产主播在线观看一区二区| 国产欧美亚洲国产| 最近最新中文字幕大全免费视频| 欧美精品一区二区免费开放| 中文欧美无线码| 国产精品 国内视频| 母亲3免费完整高清在线观看| 亚洲五月婷婷丁香| 69av精品久久久久久| 日本欧美视频一区| 精品高清国产在线一区| 亚洲午夜理论影院| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 国产亚洲一区二区精品| 日本五十路高清| 亚洲片人在线观看| 国产午夜精品久久久久久| 最近最新中文字幕大全免费视频| 中文欧美无线码| 国产熟女午夜一区二区三区| 国产男女内射视频| 国产成人精品久久二区二区免费| 又黄又粗又硬又大视频| 一级黄色大片毛片| 久久婷婷成人综合色麻豆| 91字幕亚洲| 丁香欧美五月| 亚洲,欧美精品.| 91成年电影在线观看| 18禁美女被吸乳视频| 麻豆av在线久日| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 老司机午夜福利在线观看视频| 高清在线国产一区| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 18禁国产床啪视频网站| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲熟妇熟女久久| 国产成人精品无人区| 免费在线观看亚洲国产| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 又黄又爽又免费观看的视频| 国产精品99久久99久久久不卡| 麻豆成人av在线观看| 久久久久久久国产电影| 国产一卡二卡三卡精品| 交换朋友夫妻互换小说| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 久久人妻av系列| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 色综合婷婷激情| 日本黄色视频三级网站网址 | 成在线人永久免费视频| 夜夜爽天天搞| 少妇的丰满在线观看| 国产成人精品久久二区二区免费| 女同久久另类99精品国产91| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 91字幕亚洲| 国产成人系列免费观看| 日本精品一区二区三区蜜桃| 人成视频在线观看免费观看| 国产97色在线日韩免费| 丝袜美足系列| 久久香蕉精品热| 国产欧美日韩一区二区三| av网站免费在线观看视频| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 搡老熟女国产l中国老女人| 纯流量卡能插随身wifi吗| 国产欧美日韩一区二区三| 天堂动漫精品| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 91国产中文字幕| 亚洲一区高清亚洲精品| 91老司机精品| 欧美激情久久久久久爽电影 | 免费人成视频x8x8入口观看| 麻豆国产av国片精品| 国产男女内射视频| 男男h啪啪无遮挡| 国产视频一区二区在线看| 十八禁高潮呻吟视频| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 国产欧美亚洲国产| 中亚洲国语对白在线视频| 极品人妻少妇av视频| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 激情视频va一区二区三区| 色在线成人网| 啦啦啦 在线观看视频| 日韩人妻精品一区2区三区| 极品人妻少妇av视频| 亚洲情色 制服丝袜| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 久久香蕉精品热| 村上凉子中文字幕在线| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 两性夫妻黄色片| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 成人永久免费在线观看视频| 久久香蕉精品热| 亚洲片人在线观看| 亚洲九九香蕉| e午夜精品久久久久久久| 一本大道久久a久久精品| 亚洲少妇的诱惑av| 视频区欧美日本亚洲| 一级片免费观看大全| 亚洲免费av在线视频| 亚洲国产欧美网| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 日韩欧美三级三区| 久久精品成人免费网站| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲五月色婷婷综合| 在线免费观看的www视频| 国产午夜精品久久久久久| 久久国产精品大桥未久av| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 无人区码免费观看不卡| 国产精品一区二区在线不卡| 国产精品国产高清国产av | 一级,二级,三级黄色视频| 91麻豆av在线| 超碰成人久久| 免费看a级黄色片| 国产一区二区激情短视频| 日韩有码中文字幕| 看免费av毛片| 成人国产一区最新在线观看| 精品久久久久久久毛片微露脸| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 久久久久精品国产欧美久久久| 在线观看舔阴道视频| 午夜视频精品福利| 国产一区二区激情短视频| 人人妻人人澡人人看| 久久 成人 亚洲| 身体一侧抽搐| 天堂动漫精品| 99香蕉大伊视频| 99国产精品99久久久久| 精品亚洲成国产av| 久久久久久久精品吃奶| 少妇的丰满在线观看| 国产成人免费无遮挡视频| 色老头精品视频在线观看| 久久国产乱子伦精品免费另类| 国产有黄有色有爽视频| 大码成人一级视频| 亚洲成人免费电影在线观看| 欧美av亚洲av综合av国产av| av有码第一页| bbb黄色大片| 丝袜美足系列| 久久精品国产a三级三级三级| av有码第一页| 日本wwww免费看| 一级毛片高清免费大全| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 免费在线观看黄色视频的| 久久影院123| 久久婷婷成人综合色麻豆| 美女高潮到喷水免费观看| 免费观看a级毛片全部| 精品一区二区三区av网在线观看| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 另类亚洲欧美激情| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲精品乱久久久久久| 咕卡用的链子| 亚洲美女黄片视频| 精品国产乱码久久久久久男人| 性少妇av在线| 制服人妻中文乱码| 久久久精品区二区三区| 欧美黑人欧美精品刺激| 超色免费av| 91老司机精品| 少妇粗大呻吟视频| av有码第一页| 91国产中文字幕| 国产成人av激情在线播放| 美女视频免费永久观看网站| 亚洲精品美女久久av网站| 精品熟女少妇八av免费久了| 91精品国产国语对白视频| 又紧又爽又黄一区二区| 另类亚洲欧美激情| 18在线观看网站| 91老司机精品| 老熟妇仑乱视频hdxx| 色94色欧美一区二区| 国产精品亚洲av一区麻豆| 欧美精品啪啪一区二区三区| 久久天堂一区二区三区四区| 男人操女人黄网站| 怎么达到女性高潮| 波多野结衣av一区二区av| 99国产综合亚洲精品| 99热网站在线观看| 国产成+人综合+亚洲专区| 欧美av亚洲av综合av国产av| a级毛片在线看网站| 国产激情欧美一区二区| 丁香欧美五月| 91国产中文字幕| 精品高清国产在线一区| 国产成人系列免费观看| 午夜福利在线观看吧| av国产精品久久久久影院| 极品少妇高潮喷水抽搐| 久久精品91无色码中文字幕| 久久国产亚洲av麻豆专区| 国产日韩欧美亚洲二区| 在线观看午夜福利视频| 一区二区三区国产精品乱码| 国产一区有黄有色的免费视频| 午夜福利在线观看吧| 国精品久久久久久国模美| 国产精品综合久久久久久久免费 | 久久精品成人免费网站| 国产1区2区3区精品| 日韩精品免费视频一区二区三区| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 美女福利国产在线| 日韩成人在线观看一区二区三区| 51午夜福利影视在线观看| 亚洲在线自拍视频| 午夜福利视频在线观看免费| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 久久性视频一级片| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 在线视频色国产色| 免费看十八禁软件| 日日夜夜操网爽| 久久久国产欧美日韩av| 一级,二级,三级黄色视频| 免费观看精品视频网站| 涩涩av久久男人的天堂| 母亲3免费完整高清在线观看| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 丝瓜视频免费看黄片| 亚洲av熟女| 国产成人av激情在线播放| 成人国产一区最新在线观看| 亚洲七黄色美女视频| 最近最新中文字幕大全电影3 | 亚洲国产看品久久| 大香蕉久久成人网| 日日爽夜夜爽网站| 成人特级黄色片久久久久久久| 亚洲人成77777在线视频| 欧美国产精品一级二级三级| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 亚洲一区二区三区欧美精品| 精品久久久精品久久久| 亚洲第一青青草原| 亚洲成国产人片在线观看| 国产视频一区二区在线看| 99国产综合亚洲精品| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| www.自偷自拍.com| 久久性视频一级片| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 99在线人妻在线中文字幕 | 亚洲全国av大片| 午夜福利在线观看吧| 9191精品国产免费久久| 国产不卡av网站在线观看| 日本wwww免费看| 一级a爱视频在线免费观看| 国产精品二区激情视频| 国产成人欧美在线观看 | 男女下面插进去视频免费观看| 91老司机精品| 国产在线观看jvid| 后天国语完整版免费观看| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 精品人妻在线不人妻| 国产成人av教育| 少妇 在线观看| 亚洲av电影在线进入| 亚洲精品国产色婷婷电影| 自线自在国产av| 久久精品91无色码中文字幕| 看黄色毛片网站| 国产av一区二区精品久久| 国产麻豆69| 亚洲欧美激情在线| 成在线人永久免费视频| 最新美女视频免费是黄的| 村上凉子中文字幕在线| 青草久久国产| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产一区二区激情短视频| 夫妻午夜视频| av天堂在线播放| 久久九九热精品免费| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 久久久久久久午夜电影 | 精品午夜福利视频在线观看一区| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 中亚洲国语对白在线视频| 超碰成人久久| 精品久久久久久久毛片微露脸| 国产成人av激情在线播放| 精品国产美女av久久久久小说| 亚洲成国产人片在线观看| 悠悠久久av| 亚洲五月天丁香| 无限看片的www在线观看| av有码第一页| 黄片播放在线免费| 精品人妻在线不人妻| 中文字幕色久视频| 亚洲精品在线观看二区| 欧美乱妇无乱码| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 男女免费视频国产| 精品卡一卡二卡四卡免费| 在线天堂中文资源库| 制服人妻中文乱码| 国产免费av片在线观看野外av| 婷婷丁香在线五月| 日本五十路高清| 日本一区二区免费在线视频| 欧美成人午夜精品| 一夜夜www| 热re99久久国产66热| 欧美激情 高清一区二区三区| 国产精品 欧美亚洲| 一a级毛片在线观看| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产精品久久久av美女十八| 三级毛片av免费| 激情视频va一区二区三区| 亚洲精华国产精华精| 色老头精品视频在线观看| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 成人精品一区二区免费| 国产一区二区三区综合在线观看| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 午夜福利乱码中文字幕| 婷婷丁香在线五月| 在线视频色国产色| 亚洲成a人片在线一区二区| 91字幕亚洲| 免费在线观看黄色视频的| 久久久精品区二区三区| 久久久久国内视频| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 亚洲黑人精品在线| a级毛片黄视频| 亚洲av电影在线进入| 日日爽夜夜爽网站| 天堂动漫精品| 91大片在线观看| 国产免费av片在线观看野外av| 欧美一级毛片孕妇| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 国产国语露脸激情在线看| 老司机靠b影院| 欧美乱妇无乱码| 日韩中文字幕欧美一区二区| 亚洲精品自拍成人| 激情在线观看视频在线高清 | 午夜免费鲁丝| 欧美午夜高清在线| 在线播放国产精品三级| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 操美女的视频在线观看| 99久久人妻综合| 美女 人体艺术 gogo| 亚洲全国av大片| 久99久视频精品免费| 欧美 日韩 精品 国产| 波多野结衣一区麻豆| 欧美亚洲日本最大视频资源| 欧美精品一区二区免费开放| 久久久精品区二区三区| 嫁个100分男人电影在线观看| 国产亚洲av高清不卡| 久久久久国内视频| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲精品自拍成人| 又紧又爽又黄一区二区| 免费看十八禁软件| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 国产精品98久久久久久宅男小说| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 欧美日韩精品网址| 电影成人av| 在线观看66精品国产| 丝袜人妻中文字幕| 麻豆成人av在线观看| 在线观看午夜福利视频| 亚洲精品成人av观看孕妇| 亚洲五月婷婷丁香| 久久久久久人人人人人| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 极品少妇高潮喷水抽搐| 亚洲成国产人片在线观看| 亚洲第一av免费看| 色综合欧美亚洲国产小说| 99re在线观看精品视频| 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产欧美亚洲国产| 99久久99久久久精品蜜桃| 大型av网站在线播放| 国产乱人伦免费视频| 十八禁人妻一区二区| 12—13女人毛片做爰片一| 国产精品秋霞免费鲁丝片|