大興安嶺北段斑巖型鉬（銅）礦床主要硫化物化學(xué)成分特征及地質(zhì)意義

摘要：斑巖型鉬（銅）礦床一直以來都是地質(zhì)學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。770鉬（銅）礦床是近年來在大興安嶺北段新發(fā)現(xiàn)的斑巖型鉬（銅）礦床，目前對(duì)于該礦床的報(bào)道較少。以大興安嶺北段770鉬（銅）礦床中黃鐵礦和黃銅礦為研究對(duì)象，利用電子顯微鏡和電子探針分析技術(shù)（EPMA），深入探討黃鐵礦和黃銅礦的晶體形態(tài)和主量元素、微量元素組成，以便更全面地解析黃鐵礦和黃銅礦的化學(xué)成分特征及其地質(zhì)意義。770鉬（銅）礦床為大型斑巖型鉬（銅）礦床，礦體賦存于晚侏羅世的花崗斑巖中。從中心向外部，蝕變區(qū)域可分為鉀化帶和黃鐵-絹英巖化帶。電子探針分析結(jié)果顯示，黃鐵礦中w（S）普遍小于53.45" %，w（Fe）普遍小于46.55" %，w（S）/w（Fe）≥1.148，表明770鉬（銅）礦床黃鐵礦主要為貧鐵貧硫型黃鐵礦，成礦環(huán)境的硫逸度較高。黃鐵礦微量元素與主量元素的正負(fù)相關(guān)性特征表明，黃鐵礦中的微量元素如Zn、Mo、Ni、Co和As，通常以礦物包裹體或類質(zhì)同象的形式存在于礦物中。770鉬（銅）礦床中黃鐵礦w（Co）/w（Ni）值（2.25～4.50）顯示，其具有巖漿熱液成因的性質(zhì)。黃銅礦的［n（Cu）+ n（Fe）］/n（S）值（平均值為0.91）表明，黃銅礦等金屬硫化物的形成可能發(fā)生在中低溫（約200 ℃）熱液環(huán)境中。

關(guān)鍵詞：大興安嶺北段；斑巖型；770鉬（銅）礦床；黃鐵礦；黃銅礦；微量元素；巖漿熱液

中圖分類號(hào)：TD11P618.52文章編號(hào)：1001-1277（2024）11-0027-07

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：Adoi：10.11792/hj20241104

引言

作為中國(guó)東北部斑巖型鉬（銅）成礦帶之一的大興安嶺，是國(guó)內(nèi)主要的多金屬礦產(chǎn)集中區(qū)域^［1-2］。近幾十年來，大興安嶺北段陸續(xù)探明了包括淺成低溫?zé)嵋盒徒鸬V床（如爭(zhēng)光金礦床、三道灣子金礦床）、造山型金礦床（如砂寶斯金礦床、寶興溝金礦床）、斑巖型礦床（如黑多寶山銅鉬床、小柯勒河銅（鉬）礦床、霍洛臺(tái)銅（鉬）礦床、岔路口鉬礦床和大黑山鉬礦床）和矽卡巖型礦床（如三礦溝鐵-銅礦床和洛古河鉛-鋅礦床）^［3-4］。其中，超大型岔路口鉬礦床發(fā)現(xiàn)于2005年，是目前東北地區(qū)最大的鉬礦床^［5］，形成于晚侏羅世晚期（147.0 Ma±2.6 Ma）^［6］。同樣，大黑山大型鉬礦床也形成于晚侏羅世晚期（147.0 Ma±2.0 Ma）^［7］。

前人對(duì)大興安嶺北段斑巖型鉬（銅）礦床的研究極為重視，研究的重點(diǎn)包括斑巖型鉬（銅）礦床的地質(zhì)與地球化學(xué)特性、富礦巖石的地球化學(xué)屬性、成礦流體特性、成礦物質(zhì)來源、成礦時(shí)代及成礦地球動(dòng)力學(xué)背景等方面^［8-9］。770鉬（銅）礦床是近年來在大興安嶺北段新發(fā)現(xiàn)的斑巖型鉬（銅）礦床。大興安嶺北段因這些斑巖型鉬（銅）礦床的發(fā)現(xiàn)而成為一個(gè)重要的斑巖型鉬（銅）成礦帶^［10-11］。

硫化物作為一種常見的礦物類型，具有成分復(fù)雜、含硫量高、礦物本身穩(wěn)定性較差及標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)短缺等特點(diǎn)。這些屬性雖然增加了硫化物定量分析的難度，但隨著分析技術(shù)的進(jìn)步，從早期的少數(shù)元素逐一分析到現(xiàn)今的多元素同時(shí)測(cè)定，硫化物的定量分析技術(shù)已得到顯著提升^［12］。電子探針分析技術(shù)利用于極細(xì)的高能電子束，聚焦并轟擊樣品表面，隨后使用X射線光譜儀來測(cè)量產(chǎn)生的特征X射線波長(zhǎng)和強(qiáng)度。這種技術(shù)允許對(duì)樣品表面的微小區(qū)域進(jìn)行元素定性與定量分析，而且是非破壞性的^［13］。電子探針分析法在諸如礦產(chǎn)勘查、巖石學(xué)、環(huán)境科學(xué)等領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用，其優(yōu)勢(shì)包括高空間分辨率、無損、低基底效應(yīng)、高靈敏度，以及快速的分析速度^［14］。

黃鐵礦和黃銅礦等金屬硫化物主量元素、微量元素含量是重要的標(biāo)型特征，揭示了礦石形成過程中的物理化學(xué)條件與地球化學(xué)環(huán)境，這些特征是分析礦物及其成礦過程的關(guān)鍵參數(shù)^［15-17］。因此，本文以770鉬（銅）礦床主要硫化物為研究對(duì)象，利用電子顯微鏡觀察和電子探針分析技術(shù)（EPMA），對(duì)其產(chǎn)出形態(tài)、主量元素、微量元素等進(jìn)行研究。通過深入分析，不僅能夠闡明770鉬（銅）礦床中黃鐵礦與黃銅礦的形成原因，指導(dǎo)進(jìn)一步礦產(chǎn)勘查，同時(shí)也為大興安嶺北段同類礦床的探索提供了重要礦物學(xué)支撐，這在科學(xué)研究和實(shí)際應(yīng)用中均具有顯著價(jià)值^［18］。

1區(qū)域地質(zhì)概況

東北地區(qū)的地質(zhì)結(jié)構(gòu)自西北至東南逐漸過渡，依次包括額爾古納地塊、興安地塊、松嫩—張廣才嶺地塊、佳木斯地塊及興凱地塊^［19-24］。在古生代，該區(qū)域主要受到古亞洲洋構(gòu)造環(huán)境的影響，經(jīng)歷了古亞洲洋的俯沖碰撞事件及多個(gè)微地塊的聯(lián)合過程^［19］。從中生代開始，隨著古亞洲洋的逐漸閉合，該地區(qū)開始受到蒙古—鄂霍茨克洋與古太平洋構(gòu)造域的雙重作用，這一時(shí)期東北地區(qū)廣泛形成了晚中生代的大規(guī)?；◢弾r和火山巖群^{［19，25］}。大興安嶺地區(qū)位于東北地區(qū)的西側(cè)，包括額爾古納地塊、興安地塊及松嫩—張廣才嶺地塊的西部區(qū)域。該地區(qū)是古亞洲洋、蒙古—鄂霍茨克洋及環(huán)太平洋構(gòu)造系統(tǒng)交會(huì)疊加的結(jié)果^［26］。大興安嶺北段區(qū)域，從西部向東部，主要由額爾古納地塊及興安地塊的北部構(gòu)成，該區(qū)域內(nèi)分布大量金屬礦床（見圖1）。

額爾古納地塊北西側(cè)毗鄰蒙古—鄂霍茨克洋縫合帶，南東以新林—喜桂圖斷裂為界，與興安地塊相接，是具有前寒武紀(jì)變質(zhì)結(jié)晶基底的古老微陸塊^［27-28］，斷裂極其發(fā)育，其中，額爾古納河斷裂和得爾布干斷裂尤為突出。這些斷裂不僅是大興安嶺地區(qū)鈾、貴金屬及有色金屬巨型礦帶的關(guān)鍵成礦與控礦構(gòu)造，也是其地質(zhì)特征的顯著標(biāo)志^［29］。興安地塊位于賀根山—黑河斷裂與新林—喜桂圖斷裂之間，存在少量前寒武紀(jì)變質(zhì)巖系^［30］。依據(jù)位于興安地塊東緣的早古生代弧形巖漿巖系（如多寶山島?。┘芭c其相關(guān)的斑巖型銅-鉬礦床（如多寶山銅（鉬）礦）的研究^［31-33］，參考賀根山蛇綠巖（約350 Ma）在興安地塊南側(cè)的發(fā)現(xiàn)^［34］，許多學(xué)者推斷興安地塊與松嫩—張廣才嶺地塊是通過賀根山—黑河斷裂進(jìn)行了拼接^{［23，35］}。

2礦床地質(zhì)特征

770鉬（銅）礦床位于額爾古納地塊北段，位于漠河縣城西南約35 km處，鉬資源量（控制+推斷）約30萬(wàn)t，屬于大型斑巖型鉬（銅）礦床。770鉬（銅）礦區(qū)地表出露地層為第四系。礦區(qū)內(nèi)巖漿巖出露廣泛，以早侏羅世中粗粒二長(zhǎng)花崗巖（J1ηγ）和晚侏羅世花崗斑巖（J3γπ）為主。中粗粒二長(zhǎng)花崗巖主要出露在礦區(qū)東部和南部，花崗斑巖主要出露在礦區(qū)中北部（見圖2）。

目前，礦區(qū)內(nèi)發(fā)現(xiàn)較具規(guī)模的礦體6個(gè)，均賦存于花崗斑巖中（見圖3），礦體厚度90～360 m，鉬平均品位0.04" %～0.24" %，產(chǎn)狀近水平，延伸長(zhǎng)度400～810 m。

礦石礦物主要為輝鉬礦、黃鐵礦、黃銅礦（見圖4）。脈石礦物主要包括石英、長(zhǎng)石、絹云母、白云母和綠泥石。此外，還含有少量綠簾石、硬石膏、螢石。輝鉬礦主要呈片狀（見圖4-a）、放射狀或毛發(fā)狀。黃鐵礦主要表現(xiàn)為自形—半自形粒狀和交代殘余2種形態(tài)（見圖4-b、c），粒徑不均。該礦物通常與黃銅礦、方鉛礦和閃鋅礦共存（見圖4-d、f），并沿著石英脈和石礦物，多呈細(xì)脈浸染狀、細(xì)脈狀和不規(guī)則粒狀產(chǎn)出，鏡下多交代黃鐵礦（見圖4-e、f）。

770鉬（銅）礦床可識(shí)別出鉀化帶和黃鐵-絹英巖化帶，不排除存在青磐巖化帶，但青磐巖化帶大多被剝蝕，已揭露的青磐巖化帶極為有限。鉀化帶是最重要的含礦帶，位于花崗斑巖內(nèi)部。鉀化帶內(nèi)發(fā)育鉀長(zhǎng)石、磁鐵礦和黑云母等蝕變礦物。鉀化強(qiáng)烈部位，灰白色花崗斑巖已蝕變?yōu)闇\肉紅色。黑云母化在鉀化帶內(nèi)表現(xiàn)為團(tuán)塊狀或短脈狀，且黑云母化多與磁鐵礦化同時(shí)發(fā)生，形成黑云母-磁鐵礦組合。黃鐵-絹英巖化帶較為普遍，主要分布在鉀化帶的外圍區(qū)域，其中，蝕變的主要礦物為絹云母和石英。礦區(qū)中心的花崗斑巖周圍，黃鐵-絹英巖化帶向外擴(kuò)展時(shí)呈現(xiàn)逐漸減弱的趨勢(shì)，這表明地表礦化蝕變與花崗斑巖中晚期流體的演變關(guān)系十分緊密。黃鐵-絹英巖化帶在地表的分布廣泛且蝕變強(qiáng)度較高。在地表的蝕變帶受次生作用影響，出現(xiàn)了黃鐵礦被褐鐵礦交代、磁鐵礦被赤鐵礦替代的現(xiàn)象，同時(shí)長(zhǎng)石等礦物出現(xiàn)了黏土化。在黃鐵-絹英巖化帶中，黃鐵礦化是主要礦化形式，伴隨少量輝鉬礦化和黃銅礦化。

3樣品處理與電子探針分析結(jié)果

3.1樣品采集與分析方法

此次研究的黃鐵礦和黃銅礦硫化物樣品采自770鉬（銅）礦床ZK1104和ZK1504鉆孔，共采集礦石樣品4件，均為礦化花崗斑巖。本次試驗(yàn)采用的電子探針分析，是一種通過使用聚焦的高能電子束轟擊樣品，隨后通過X射線光譜儀測(cè)量所產(chǎn)生的特征X射線波長(zhǎng)和強(qiáng)度，從而對(duì)樣品微區(qū)域內(nèi)的元素進(jìn)行定性及定量分析的非破壞性技術(shù)。該分析在武漢上譜分析科技有限責(zé)任公司完成，使用的儀器型號(hào)為日本電子公司（JEOL）的JXA8230型。測(cè)試硅酸鹽時(shí)電流為2×10^-8A，加速電壓為15 kV，束斑尺寸為1～3 μm，采樣時(shí)間：peak 10 s、back 5 s、peak 30 s、back 15 s（測(cè)試進(jìn)度為小于1 000×10^-6）。硫化物的測(cè)試電流為5×10^-8A，束斑尺寸為1 μm，其余條件和硅酸鹽測(cè)試條件一樣^［36-38］。采用日本電子公司（JEOL）的ZAF方法來進(jìn)行數(shù)據(jù)修正。

3.2黃鐵礦

770鉬（銅）礦床黃鐵礦電子探針分析結(jié)果見表1。由表1可知：黃鐵礦中Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)為41.551" %～45.646" %，平均值為44.432" %；S質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50.498" %～55.069" %，平均值為52.512" %；Mo質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.527" %～0.705" %，平均值為0.649" %；Cu質(zhì)量分?jǐn)?shù)較為集中，為0.020" %～0.076" %，平均值為0.045" %；Zn質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.020" %～0.050" %，平均值為0.038" %；As質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.007" %～0.073" %，平均值為0.040" %；Co質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.018" %～0.105" %，平均值為0.067" %；Ni質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.004" %～0.036" %，平均值為0.021" %。

3.3黃銅礦

770鉬（銅）礦床黃銅礦電子探針分析結(jié)果見表2。由表2可知：黃銅礦Cu質(zhì)量分?jǐn)?shù)為28.123" %～29.043" %，平均值為28.447" %；S質(zhì)量分?jǐn)?shù)為32.792" %～34.133" %，平均值為33.486" %；Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)為27.829" %～28.527" %，平均值為28.153" %；Co質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.007" %～0.065" %，平均值為0.034" %；w（Fe+Cu）/w（S）值為1.650～1.739，平均值為1.691。

4討論

4.1黃鐵礦成分規(guī)律及地質(zhì)意義

理論上，黃鐵礦化學(xué)式為FeS2，主量元素S和Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為53.45" %和46.55" %，w（S）/w（Fe）=1.148，在黃鐵礦形成過程中，微量元素加入使得S和Fe的實(shí)際含量與理論比（w（S）/w（Fe）=2）存在偏差。當(dāng)S質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于53.45" %時(shí)，該礦石表現(xiàn)為S含量不足；而當(dāng)Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于46.55" %時(shí)，則顯示為Fe含量不足^［39］。據(jù)研究，礦床形成過程中的硫逸度與黃鐵礦的w（S）/w（Fe）值有關(guān)，如果該比值小于1.148，說明其形成于硫逸度較低的環(huán)境^［40］。770鉬（銅）礦體黃鐵礦的w（Fe）值均小于理論值（w（Fe）lt;46.55 %的占比為100 %）；w（S）大部分小于理論值（其中w（S）lt;53.45 %的占比為75 %，w（S）gt;53.45 %的占比為25 %）；w（S）/w（Fe）值均大于黃鐵礦的理論值（w（S）/w（Fe）≥1.148的占比為100 %）。說明770鉬（銅）礦床礦體的黃鐵礦主要為貧鐵貧硫型黃鐵礦，成礦環(huán)境的硫逸度較高。

在礦物中，微量元素的存在形態(tài)常需根據(jù)其與主量元素的相關(guān)性來判定。具體來說，與主量元素為正相關(guān)的微量元素通常以包裹體形態(tài)存在；與之為負(fù)相關(guān)的則以類質(zhì)同象形式出現(xiàn)；而無明顯相關(guān)性的微量元素則以多種形式存在^［41］。通過制作黃鐵礦元素相關(guān)性圖解（見圖5）發(fā)現(xiàn)，黃鐵礦中的w（Zn）和w（Fe）呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)（見圖5-a），w（Mo）和w（Fe）呈現(xiàn)正相關(guān)（見圖5-b），w（Ni）和w（Fe）呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)（見圖5-c），w（Co）和w（Fe）呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)（見圖5-d），w（As）和w（S）呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)（見圖5-e）?；诖耍茰y(cè)這些微量元素可能主要以礦物包裹體或類質(zhì)同象的形式賦存于770鉬（銅）礦床中。

黃鐵礦微量元素w（Co）/w（Ni）值可用于判別其成因類型^［42-44］。770鉬（銅）礦床的黃鐵礦w（Co）/w（Ni）值為2.25～4.50，平均值為3.63，該礦床為熱液型礦床（見表3）。770鉬（銅）礦床黃鐵礦w（Co）-w（Ni）圖解見圖6。由圖6可知：黃鐵礦的多數(shù)樣品集中在巖漿熱液區(qū)域，這表明黃鐵礦成因具有明顯巖漿熱液特征。

4.2黃銅礦成分規(guī)律及地質(zhì)意義

在770鉬（銅）礦床黃銅礦樣品中，各元素平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)如下：Cu 22.448" %、Fe 28.153" %、S 33.486" %（見表2）。根據(jù)理論計(jì)算，黃銅礦應(yīng)含Cu 34.56" %、Fe 30.52" %、S 34.92" %。770鉬（銅）礦床黃銅礦樣品顯示，S元素含量略低，這可能是As、Se等元素替代作用所導(dǎo)致的。在成礦溫度不超過200 ℃的條件下，黃銅礦的組成遵循理想化學(xué)公式，表現(xiàn)為［n（Cu）+n（Fe）］/n（S）=1。然而，當(dāng)成礦溫度超過200 ℃，表現(xiàn)為［n（Cu）+n（Fe）］/n（S）gt;1；成礦溫度低于200 ℃，表現(xiàn)為［n（Cu）+n（Fe）］/n（S）lt;1^［45］。在770鉬（銅）礦床的黃銅礦中，［n（Cu）+n（Fe）］/n（S）平均值為0.91，因此，推測(cè)其形成溫度約為200 ℃，這表明黃銅礦等金屬硫化物的形成很可能發(fā)生在中低溫?zé)嵋涵h(huán)境中。

對(duì)黃銅礦的電子探針數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)它們的成分中除了Cu、Fe和S之外，還有少量其他元素，如Mo元素。770鉬（銅）礦床黃銅礦元素相關(guān)性圖解見圖7。由圖7可知：Cu和Fe呈現(xiàn)明顯的負(fù)相關(guān)，表明Fe與Cu發(fā)生了類質(zhì)同象替換^［46］。然而，隨著Cu含量的增加，黃銅礦中Mo含量則呈增加趨勢(shì)，表明Mo以礦物包裹體形式賦存^［41］。

5結(jié)論

1）770鉬（銅）礦床中黃鐵礦大部分表現(xiàn)為貧鐵貧硫型，形成于硫逸度較高的環(huán)境。在黃鐵礦中，Zn、Mo、Ni、Co和As等微量元素可能主要以礦物包裹體或類質(zhì)同象形式存在。黃鐵礦w（Co）/w（Ni）值顯示其具有巖漿熱液成因的性質(zhì)。

2）770鉬（銅）礦床中黃銅礦的［n（Cu）+n（Fe）］/n（S）平均值表明，黃銅礦等金屬硫化物的形成很可能發(fā)生在中低溫?zé)嵋涵h(huán)境中。

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Chemical characteristics of major sulfides in porphyry-type molybdenum （copper） deposits in the Northern Greater Khingan Mountains and their geological significance

—A case study of 770 Molybdenum （Copper） Deposit

Sun Yonggang1，Jin Huangyu2，Wang Yongsheng2，Zhang Xuping3，Wang Chengkun1，Li Huanji1

（1.School of Resources and Civil Engineering，Suzhou University;2.Geological Survey Institute of Jilin Province;3.The Eleventh Geological Survey Institute of Heilongjiang Province）

Abstract：Porphyry-type molybdenum （copper） deposits have long been a focus of geological studies.770 Molybdenum（Copper） Deposit，a newly discovered porphyry-type deposit in the Northern Greater Khingan Mountains，has seen limited reporting.This study examines pyrite and chalcopyrite within 770 Molybdenum （Copper） Deposit using electron microscopy and EPMA（Electron Probe Micro-analysis） to investigate the crystal morphology and the major and trace element compositions of these sulfides，providing a comprehensive understanding of their chemical characteristics and geological significance.The 770 Molybdenum （Copper） Deposit，a large porphyry-type molybdenum （copper） deposit，has its ore bodies hosted in Late Jurassic granite porphyry.Alteration zones are divided into a central potassic zone and a peripheral pyrite-sericite zone.EPMA results show pyrite with sulfur content generally below 53.45 %，iron content below 46.55 %，and a w（S）/w（Fe） ratio≥1.148，indicating that the deposits pyrite is low-iron，low-sulfur pyrite，formed under conditions of high sulfur fugacity.The trace-to-major element correlations suggest elements like Zn，Mo，Ni，Co，and As exist in pyrite as mineral inclusions or in isomorphic forms.The w（Co）/w（Ni） ratio（2.25-4.50） in pyrite indicates a magmatic-hydrothermal origin，while the ［n（Cu）+n（Fe）］/n（S） ratio in chalcopyrite（average 0.91） suggests formation in a mid- to low-temperature（around 200 ℃） hydrothermal environment.

Keywords：Northern Greater Khingan Mountains;porphyry-type;770 Molybdenum （Copper） Deposit;pyrite;chalcopyrite;trace elements;magmatic hydrothermal

基金項(xiàng)目：2024年度安徽省教育廳高校自然科學(xué)重點(diǎn)科研項(xiàng)目（2024AH051826）；宿州學(xué)院2022年博士科研啟動(dòng)基金項(xiàng)目（2022BSK009）；宿州學(xué)院2023年博士后科研啟動(dòng)基金項(xiàng)目（2023BSH001）；中國(guó)礦產(chǎn)地質(zhì)志項(xiàng)目（DD20221695，DD20190379，DD20160346）

作者簡(jiǎn)介：孫永剛（1988—），男，講師，博士，研究方向?yàn)闊嵋旱V床成礦理論與預(yù)測(cè)；E-mail：xg429805791@163.com

*通信作者：靳皇玉（1982—），男，高級(jí)工程師，碩士，從事地質(zhì)礦產(chǎn)勘查及研究工作；E-mail：44548610@qq.com