不同環(huán)境因素對沉積物氮釋放的影響

摘要 為研究鄱陽湖上覆水環(huán)境條件對沉積物氮的影響，以鄱陽湖河口點沉積物為試驗材料，通過改變上覆水體的溫度、pH、水體擾動條件，研究沉積物中不同形態(tài)氮的釋放特征，并用一次函數(shù)、二次函數(shù)、三次函數(shù)對不同環(huán)境條件下沉積物氮釋放的相關(guān)性進行擬合。結(jié)果表明：隨著溫度的升高，總氮、氨氮和硝態(tài)氮的釋放明顯增加。在酸性條件下氨氮的釋放強度最大，堿性條件下最?。豢偟拖鯌B(tài)氮則在堿性條件下釋放強度最大。在不同擾動強度下，氨氮、總氮和硝態(tài)氮均在160 r/min下的釋放強度最大。曲線擬合結(jié)果表明，總氮、氨氮和硝態(tài)氮的釋放強度與pH、溫度、擾動強度的擬合曲線呈一定的函數(shù)關(guān)系。

關(guān)鍵詞 環(huán)境因素；沉積物氮；釋放強度

中圖分類號 X 524 文獻標(biāo)識碼 A 文章編號 0517-6611（2024）16-0057-07

doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2024.16.012

開放科學(xué)（資源服務(wù)）標(biāo)識碼（OSID）：

Effects of Different Environmental Factors on Sediment Nitrogen Release

WU Ming-wei， SHEN Yao-hui， LIU Yu-run et al

（School of Civil Engineering and Architecture， East China Jiaotong University， Nanchang， Jiangxi 330000）

Abstract In order to study the effect of overlying water conditions on sediment nitrogen in Poyang Lake， the estuarine sediments of Poyang Lake were used as experimental materials. By changing the temperature， pH and disturbance conditions of overlying water， the release characteristics of different forms of nitrogen in sediments were studied. The correlation of nitrogen release in sediments under different environmental conditions was fitted with the functions of first order， second order and third order. The results showed that with the increase of temperature， the release of total nitrogen， ammonia nitrogen and nitrate nitrogen increased significantly. Under acidic condition， the release intensity of ammonia nitrogen was the highest， while under alkaline condition， it was the lowest. The release intensity of total nitrogen and nitrate nitrogen was the highest under alkaline condition. Under different disturbance intensities， the release intensity of ammonia nitrogen， total nitrogen and nitrate nitrogen reached the maximum at 160 r/min. Curve fitting results showed that the release intensity of total nitrogen， ammonia nitrogen and nitrate nitrogen was a function of pH， temperature and disturbance intensity.

Key words Environment factor;Sediment nitrogen;Release intensity

基金項目 國家自然科學(xué)基金項目（42001111）。

作者簡介 吳明蔚（1997—），男，江西南昌人，碩士研究生，研究方向：鄱陽湖氮。

收稿日期 2023-08-30；修回日期 2023-11-21

近幾年來，湖泊富營養(yǎng)化現(xiàn)象已成為我國水體環(huán)境問題之一^［1］，入湖河流中的氮磷輸入是湖泊富營養(yǎng)化原因之一^［2-3］。其中，氮素是湖泊初級生產(chǎn)力的重要營養(yǎng)元素^［4］，水體中的氮在物理和化學(xué)或生物作用下積累在沉積物中，并且，沉積物中的氮素又可通過擴散對流或者沉積物再懸浮作用等物理化學(xué)途徑向上覆水中釋放，造成水體二次污染^［5-8］。湖泊沉積物總氮主要由氨氮、硝態(tài)氮和亞硝態(tài)氮和固定態(tài)銨組成^［9］，這些不同形態(tài)的氮統(tǒng)稱為可交換態(tài)氮，并且在它們發(fā)生一系列生物化學(xué)反應(yīng)過程中，容易受到諸多因素的干擾，如溶解氧含量的影響，好氧狀態(tài)下水體中硝化細菌等微生物會發(fā)生硝化作用將氨氮轉(zhuǎn)化成硝酸氮，此時硝酸氮的含量就會增加。沉積物中氮比較活躍的部分就是可交換態(tài)氮，可交換態(tài)氮部分是可以直接被生物吸收的，這樣加快有機氮的礦化為湖泊提供氮素來源^［10］。總的來說沉積物中氮是湖泊潛在的氮源在一定的環(huán)境條件下可以釋放到上覆水體，因此上覆水體與沉積物中氮的釋放息息相關(guān)，且上覆水體中的pH、溫度、水體擾動等主要因素都對沉積物中氮的釋放有一定的影響。該研究以我國第一大淡水湖鄱陽湖為研究對象，結(jié)合沉積物和上覆水的理化指標(biāo)，探討對可交換態(tài)氮釋放的影響因素，以期為控制湖泊富營養(yǎng)化、改善水質(zhì)提供理論參考。

1 材料與方法

1.1 樣品采集及處理

2022年5月乘船在鄱陽湖利用全球衛(wèi)星定位系統(tǒng)進行采樣，并采用GIS繪制采樣點整理鄱陽湖空間位置信息^［11］，在鄱陽湖選取17個采樣點（圖1）進行沉積物和上覆水的收集。船只每到達一個采樣點，便使用采水器收集沉積物上方0.5～1.0 m的上覆水。水樣采集后迅速密封，帶回實驗室放置冰箱中冷藏保存，在24 h內(nèi)進行指標(biāo)測定分析。利用抓泥斗采集表層沉積物樣，把沉積物混勻后裝于聚乙烯密封袋中，一部分放于冰箱冷凍保存，一部分進行風(fēng)干研磨測樣。

1.2 試驗方法

1.2.1 水樣指標(biāo)測定方法。

水溫、pH是利用多參數(shù)水質(zhì)分析儀進行測定。上覆水的總氮采用《湖泊富營養(yǎng)化調(diào)查規(guī)范（第2版）》^［12］中的過硫酸鹽氧化法測定，氨氮、硝態(tài)氮和亞硝態(tài)氮采用《水和廢水監(jiān)測分析方法（第4版）》^［13］中的納氏試劑光度法、紫外分光光度法和N-（1-萘基）-乙二胺光度法測定。

1.2.2 沉積物指標(biāo)測定方法。

沉積物中總氮采用過硫酸鹽消化法^［14］進行測定，氨氮、硝態(tài)氮、亞硝態(tài)氮的測定方法分別為納氏試劑分光光度法^［15］、紫外分光光度法^［15］、N-（1-萘基）-乙二胺光度法^［13］。

沉積物的離子交換態(tài)氮（IEF-N）、弱酸浸取態(tài)氮（WAEF-N）、強堿可浸取態(tài)氮（SAEF-N）和強氧化劑可浸取態(tài)氮（SOEF-N）4種可轉(zhuǎn)化態(tài)氮（TTN）的測定采用分級浸取法。

1.2.3 影響沉積物氮釋放試驗。

試驗參照《湖泊富營養(yǎng)化調(diào)查規(guī)范（第2版）》^［12］進行，稱取濕重約20 g的沉積物置于500 mL錐形瓶底部平鋪，為確保上覆水中的氮含量全部來源于沉積物的釋放，采用去離子水作為上覆水，緩慢加入300 mL去離子水于錐形瓶中。設(shè)置條件如下：

①溫度設(shè)置。加入pH為7的去離子水，搖床搖速為0 r/min，設(shè)定溫度為 5、15、25、30、35 ℃（T5、T15、T25、T30、T35）5種水平。

②pH調(diào)節(jié)?？刂扑″伒臏囟葹?25 ℃，搖床搖速為0 r/min，用NaOH和 HCl溶液來調(diào)節(jié)上覆水的pH為5、6、7、8、9共5種水平。

③搖床搖速控制?？刂扑″仠囟葹?5 ℃，上覆水pH為 7，取搖床搖速0、40、80、120、160 r/min（R0、R40、R80、R120、R160）共5個水平。

記錄試驗開始時間，于1、4、7、12、24、36、48、60、72、96、120、144、168 h取上覆水進行測定，每次取樣結(jié)束后，通過玻

璃棒引流補充同體積的去離子水，以確保上覆水體積不變。

對取得的水樣進行總氮（TN）、氨態(tài)氮（NH-N）、硝態(tài)氮

（NO-N）和亞硝態(tài)氮（NO-N）含量測定，記錄相關(guān)數(shù)據(jù)。

2 結(jié)果與分析

2.1 沉積物氮的含量及分布特征

沉積物中可轉(zhuǎn)化態(tài)氮的形態(tài)主要包括IEF-N、WAEF-N、SAEF-N和SOEF-N。從圖2可以看出，鄱陽湖表層沉積物中4種可轉(zhuǎn)化態(tài)氮含量以SAEF-N含量最高，其次為IEF-N和WAEF-N，SOEF-N最低。沉積物中IEF-N的含量為31.89～233.70 mg/kg，含量空間差異較大；WAEF-N釋放能力低于IEF-N，含量為17.54～147.59 mg/kg；SAEF-N的形成和分布主要受氧化還原環(huán)境的影響，含量為39.68～400.61 mg/kg；SOEF-N是可轉(zhuǎn)化態(tài)氮中釋放能力最弱的氮形態(tài)，含量為38.55～125.96 mg/kg。

2.2 pH對氮釋放的影響

從圖3可以看出，在pH為5時，氨氮含量最高，在pH為9時氨氮含量最低，中性條件下氨氮含量處在中間；當(dāng)pH為5時，氨氮含量在前24 h急劇增加，在24～96 h其含量增加速度放緩，最后趨于穩(wěn)定狀態(tài)。

氨氮在不同pH條件下的釋放強度也各不相同。酸性條件下釋放的強度最大，堿性條件下釋放強度最小。在試驗期間，酸性（pH=5）條件下，沉積物氨氮的釋放強度是中性（pH=7）條件的1.11倍，是堿性（pH=9）條件下的1.12倍。pH越低，其上覆水中的H⁺濃度也越大，而H⁺會與沉積物表面的NH⁺發(fā)生競爭作用從而使其從沉積物中解吸出來，所以在酸性條件下，其氨氮釋放強度越大。

從圖4可以看出，硝態(tài)氮含量在試驗剛開始的前12 h快速上升。在之后的時間段內(nèi)，其硝態(tài)氮含量開始發(fā)生很大變化，不同條件下的硝態(tài)氮含量有明顯差異，在144 h以后開始呈現(xiàn)下降趨勢，并且在pH為9的條件下硝態(tài)氮含量最高，pH為7的條件下含量最低。與氨氮含量變化規(guī)律相比，硝態(tài)氮含量變化波動很大。從釋放強度來看，硝態(tài)氮的釋放強度堿性條件下最大，酸性條件下次之，中性條件下最小，這表明該試驗體系中，堿性條件有助于沉積物硝態(tài)氮的釋放。Zhang等^［15］對洱海的研究中發(fā)現(xiàn)硝態(tài)氮是堿性條件下釋放的主要形式，而余榮臺^［16］研究城市內(nèi)河沉積物硝態(tài)氮的釋放行為表明硝態(tài)氮在中性條件下釋放強度最大，這一結(jié)果與該研究的結(jié)果不一致，是因為硝態(tài)氮屬于一種可溶性的氮素，主要分布在沉積物的表層上，而堿性體系中水體的OH^-濃度相對較高，OH^-可以將硝態(tài)氮置換出來^［17］，OH^-濃度越高置換的硝態(tài)氮也越多，沉積物硝態(tài)氮的釋放強度也越大。

從圖5可以看出，總氮含量在堿性和酸性的條件下較高，在中性條件下含量最低。在pH=7試驗體系中，總氮含量在前24 h快速增加，24 h之后，其含量基本趨于穩(wěn)定范圍；同樣，總氮的釋放強度在前24 h呈指數(shù)倍增加，24 h之后表現(xiàn)為線性增加。在pH=8條件下，在前24 h總氮含量迅速上升，而后開始緩慢增大再趨于平穩(wěn)?？偟尼尫艔姸茸兓?guī)律與硝態(tài)氮的釋放強度規(guī)律相似，堿性和酸性條件下的釋放強度大于中性條件下的釋放強度，pH=9、pH=5體系下的總氮釋放強度分別是中性條件下的1.11和1.08倍，這是因為酸性或堿性條件能改變沉積物中微生物的活性，對沉積物氮循環(huán)和同化過程產(chǎn)生了影響^［18］。

pH作為水體研究的重要指標(biāo)，它對氮素的遷移轉(zhuǎn)化過程也具有較為重要的影響。通常認為，pH對沉積物氮釋放的影響在于對氮的吸附反應(yīng)和轉(zhuǎn)化反應(yīng)的影響，對后者的影響較為明顯。水體的pH能夠影響底泥-上覆水中微生物的活性及活動，從而促進或抑制氮素在底泥-上覆水系統(tǒng)中的遷移轉(zhuǎn)化。水環(huán)境pH過低，水體中的氨化細菌、硝化細菌等微生物的活性受到抑制，氮釋放量較低；湖泊中大多數(shù)微生物較適宜中性或弱堿性的環(huán)境，在這種環(huán)境中氨化細菌最為活躍，有利于氮素的釋放；當(dāng)水體呈強堿性時，環(huán)境不利于微生物的活動，沉積物的氮釋放量變小。當(dāng)pH較低（酸性較強）時，水體中的銨態(tài)氮含量通常較高，因為氨氣（NH）可以在酸性條件下轉(zhuǎn)化為銨離子（NH⁺）。此外，pH的變化還可能影響微生物的活動水平，從而影響氮的轉(zhuǎn)化和去除。在酸性條件下，微生物活動通常較低，這可能會導(dǎo)致氮的積累。相反，在較高的pH下，微生物活動通常較活躍，這可能會促進氮的轉(zhuǎn)化和去除。

2.3 溫度對氮釋放的影響

從圖6可以看出，溫度越高，其氨氮和總氮的含量也隨之增大，氨氮和總氮釋放的最大含量均出現(xiàn)在35 ℃條件下。在整個試驗期間，除了5 ℃條件下，其他溫度條件下氨氮含量在前36 h快速增大，36 h后開始趨于平穩(wěn)狀態(tài)。在35 ℃時，總氮含量在前12 h內(nèi)快速增長，12 h后含量上下振蕩；在其他溫度情況下總氮含量表現(xiàn)為前24 h增加急速，24 h后趨于穩(wěn)定狀態(tài)。

從圖6可以看出，沉積物氨氮和總氮的釋放強度與水溫有明顯的正相關(guān)關(guān)系，溫度升高其釋放強度也變大，當(dāng)溫度達到35 ℃時氨氮和總氮的釋放強度分別為5 ℃時的2.03和1.47倍。這是因為水溫的升高，沉積物中一些微生物的活性也得到增強，可以加快氮內(nèi)源釋放-脫附、擴散和礦化速率，同時，沉積物中溶解性有機氮主要包括有機質(zhì)和腐殖質(zhì)2個成分，可以通過沉積物中微生物氨化作用被分解成NH⁺釋放到上覆水中，溫度的上升對微生物的氨化反應(yīng)起到促進作用，同時又消減了沉積物對銨的吸附能力，因此總氮和氨氮的釋放強度表現(xiàn)為隨溫度升高而增大的規(guī)律。Wen等^［19］研究也表明高溫條件下沉積物可溶性無機氮（DIN）釋放量較大。此次采樣鄱陽湖水溫在30.38～34.47 ℃，平均溫度為3219 ℃，說明溫度對鄱陽湖沉積物氮釋放的強度大，對水體氮污染有一定的影響。

從圖7可以看出，各溫度條件下硝態(tài)氮含量變化不與氨氮和總氮含量變化一樣先上升后穩(wěn)定，而是在前12 h硝態(tài)氮含量上升，12 h后有上升和下降的過程。

總體來看，35 ℃時硝態(tài)氮含量普遍高于其他溫度條件下的，在試驗開始時，沉積物與水界面之間有NO^-濃度差，其濃度梯度是沉積物中硝態(tài)氮向水體擴散過程中的主要作用力，此外，由于水體溫度的變化，沉積物對氮的固定能力也隨之改變，表現(xiàn)為溫度的升高，沉積物對氮的固定力降低^［20］。所以，在整個釋放過程中，35 ℃時硝態(tài)氮含量整體高于其他溫度時的。硝態(tài)氮的釋放強度在5 ℃時是持續(xù)上升的，表明在其溫度條件下沉積物中的硝態(tài)氮在持續(xù)向上覆水中釋放。劉培芳等^［21］研究指出低溫會限制沉積物中一些微生物的活動，同時氧氣向沉積物中的滲透深度變大，使得界面處的硝化速率增大，這也說明5 ℃時沉積物硝態(tài)氮的釋放強度一直處于上升狀態(tài)，在試驗最后時刻其濃度是最大的。

溫度是影響湖泊沉積物氮素釋放的又一重要因素。沉積物中大部分的微生物均對溫度相當(dāng)敏感，溫度的高低直接影響微生物對沉積物中大量有機氮的礦化能力。在適當(dāng)?shù)姆秶鷥?nèi)，當(dāng)溫度升高時，沉積物中氮素向水體中擴散的能力增強，同時促使沉積物中微生物礦化活動更加活躍，導(dǎo)致以氨氮為主的無機氮在底泥-上覆水界面的釋放大大加強。反之，低溫環(huán)境能夠抑制微生物對底泥的降解作用，降低溶解氧的消耗，也使氮素在沉積物-水系統(tǒng)中的擴散活性大大降低，此時硝化作用占主導(dǎo)，沉積物中氮素的釋放呈現(xiàn)氮素釋放總體較弱、硝態(tài)氮釋放為主、氨氮釋放微弱的現(xiàn)象。

2.4 水體擾動對氮釋放的影響

在研究不同環(huán)境因素對沉積物釋放營養(yǎng)鹽的影響程度中，水體擾動也是一個不可忽視的重要因素，湖泊水體擾動對沉積物不同形態(tài)氮的釋放產(chǎn)生作用。從圖8可以看出，氨氮含量在前12 h急劇增大，在12～36 h開始緩慢上升，在36 h后開始維持在一個穩(wěn)定狀態(tài)，氨氮釋放強度變化也同樣如此。在設(shè)置的搖速下，氨氮含量最高處于160 r/min的工況，其他搖速工況下，在48 h后氨氮含量變化曲線相近。

總氮的釋放量在160 r/min時最大，40 r/min時最小。160 r/min時，總氮含量在前12 h顯著增加，12～72 h變化較緩慢，在72 h達到最大含量（2.93 mg/L），72 h后開始穩(wěn)定。總氮的釋放強度變化與釋放量一樣。

圖8結(jié)果表明適當(dāng)?shù)臄_動是有利于沉積物向水中釋放氨氮和總氮。這是因為在水體擾動作用下，沉積物表面的含氮顆粒懸浮物容易懸浮到上覆水中，并且擾動作用能夠減小上覆水與底泥中間隙水之間的釋放阻力，加快沉積物的氮向上覆水中的釋放速率^［22］。有相關(guān)研究表明，水體擾動對氨氮含量有顯著影響，擾動會使泥水混合促進氨氮的釋放^［23］。

對比氨氮和總氮的含量變化曲線，硝態(tài)氮含量變化曲線相對有些小幅度變動。從圖9可以明顯看出，各擾動工況條件下，硝態(tài)氮含量基本在前12 h急速增加，而后時間段，只有160 r/min工況下的硝態(tài)氮含量是在明顯上升的，在60 h時達到最大含量，隨后時間內(nèi)在緩慢下降。硝態(tài)氮的釋放強度最大的為160 r/min工況下，是無擾動（R0）工況下的2.23倍，說明擾動能加大沉積物向水體釋放硝態(tài)氮的速率。水體擾動一定程度上會將空氣中的氧氣卷入到水體中，熊蕾等^［24］研究表明擾動條件下水中溶解氧濃度升高，水中氨氮氧化為亞硝酸鹽氮、亞硝酸鹽氮再經(jīng)氧化為硝酸鹽氮的速度加快。并且水體擾動會增加沉積物傳質(zhì)的速率，當(dāng)擾動達到一定條件時會引起沉積物再懸浮，從而進一步加大沉積物氮的釋放^［25］，該試驗也表明在160 r/min的擾動下，沉積物釋放氮的強度最大。

水體擾動也是影響淺水湖泊表層沉積物中氮釋放的眾多因素之一。由于淺水湖泊水深不大，較大的風(fēng)浪引起的水體擾動很容易傳遞到沉積物-水界面，當(dāng)湖底表層沉積物被這種擾動攪起呈懸浮狀態(tài)時，大大降低間隙水和上覆水之間的傳質(zhì)阻力，吸附在沉積物中的氮素極易被大量釋放到水體中，此時的釋放量比間隙水與上覆水之間含量梯度所引起的營養(yǎng)鹽靜態(tài)釋放量要大得多。此外，底棲生物的活動也能引起底泥-上覆水界面的水體擾動。

2.5 氮釋放強度與環(huán)境因素的擬合分析

2.5.1 pH與氮釋放強度的擬合分析。

根據(jù)試驗過程中計算出來的氮釋放強度，利用SPSS軟件對pH與氨氮、硝態(tài)氮、總氮的釋放強度進行曲線擬合，得到釋放強度與pH之間的擬合結(jié)果（表1）。

根據(jù)表中R²和P值來看，氨氮釋放強度與pH之間的最優(yōu)擬合曲線為一次函數(shù)，總氮釋放強度與pH之間為二次函數(shù)，硝態(tài)氮釋放強度與pH之間為三次函數(shù)，其pH（R）與氮釋放強度（F）函數(shù)公式如下：

F=5.005×10^-8R³-8.840×10^-6R²+0.363

F=-1.445×10^-7R³+4.636×10^-5R²-0.003R+0.765

F=0.001R+0.084

2.5.2 溫度與氮釋放強度的擬合分析。氮釋放強度與溫度的擬合結(jié)果見表2。

根據(jù)表中R²和P值來看，氨氮、總氮的釋放強度與溫度的最優(yōu)擬合曲線為一次函數(shù)，硝態(tài)氮釋放強度與溫度的最優(yōu)擬合曲線則為二次函數(shù)，其溫度（T）與氮釋放強度（F）函數(shù)公式如下：

F=0.008T+0.162

F=0.012T+0.508

F=0.000 2T²-0.007T+0.121

2.5.3 擾動與氮釋放強度的擬合分析。

氮釋放強度與擾動的擬合結(jié)果見表3。

根據(jù)表中R²和P值來看，氨氮和總氮的釋放強度與擾動速率之間的最優(yōu)擬合曲線均為三次函數(shù)，硝態(tài)氮釋放強度與擾動速率最優(yōu)擬合曲線為一次函數(shù)，其水體擾動速率（R）與氮釋放強度（F）函數(shù)公式如下：

F=5.005×10^-8R³-8.840×10^-6R²+0.363

F=-1.445×10^-7R³+4.636×10^-5R²-0.003R+0.765

F=0.001R+0.084

3 結(jié)論

（1）溫度、pH和水體擾動強度對沉積物中氮釋放有一定影響。溫度可以改變底泥中的物理化學(xué)、生物反應(yīng)條件，隨著溫度的升高，總氮、氨氮和硝態(tài)氮的釋放明顯增加。在酸性條件下氨氮的釋放強度最大，堿性條件下最??；而總氮和硝態(tài)氮則在堿性條件下釋放強度最大。在不同擾動強度下，氨氮、總氮和硝態(tài)氮均在160 r/min下的釋放強度最大，說明水體擾動對氮釋放的變化較為明顯。

（2）對沉積物中總氮、氨氮、硝態(tài)氮的釋放強度與溫度、pH和擾動速率進行曲線擬合，發(fā)現(xiàn)總氮、氨氮、硝態(tài)氮的釋放強度與pH的最優(yōu)擬合曲線分別為二次函數(shù)、一次函數(shù)、三次函數(shù)；總氮、氨氮釋放強度與溫度的最優(yōu)擬合曲線為一次函數(shù)，硝態(tài)氮的則為二次函數(shù)；總氮、氨氮釋放強度與擾動速率的最優(yōu)擬合曲線為三次函數(shù)，硝態(tài)氮的為一次函數(shù)。

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