基于排放總量控制的核醫(yī)學(xué)衰變池容量及最小暫存時(shí)間計(jì)算

張琪 葛云文

1（生態(tài)環(huán)境部輻射源安全監(jiān)管司 北京 100006）

2（華械集團(tuán)有限公司 嘉興 314000）

近年來，我國(guó)甲狀腺癌發(fā)病率呈現(xiàn)逐年上升趨勢(shì)［1］。131I核素治療因耐受性良好、操作方便、安全有效等優(yōu)點(diǎn)，自20世紀(jì)中葉以來廣泛用于甲亢和部分類型甲癌治療［2-3］，21世紀(jì)初時(shí)約占到核醫(yī)學(xué)科總治療數(shù)的90%［4］。在接受131I 治療后的病人管理上，不同國(guó)家要求并不一致［5］。美國(guó)在20世紀(jì)末起不要求病人住院［6］，病人排泄物直接進(jìn)入市政管道。中國(guó)和歐洲大多數(shù)國(guó)家則按照國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)（International Atomic Energy Agency，IAEA）等推薦，病人需住院直至體內(nèi)131I水平達(dá)到出院標(biāo)準(zhǔn)［7-8］，住院期間隨病人尿液等排泄物流出的131I 需進(jìn)入衰變池暫存至解控。

2021 年，我國(guó)發(fā)布《醫(yī)用同位素中長(zhǎng)期發(fā)展規(guī)劃（2021-2035）》［9］，提出到2035年，全國(guó)范圍內(nèi)將實(shí)現(xiàn)核醫(yī)學(xué)“一縣一科”。規(guī)劃發(fā)布后，核醫(yī)學(xué)科建設(shè)明顯加速，很多新建核醫(yī)學(xué)科計(jì)劃開設(shè)131I 治療病房，治療病區(qū)產(chǎn)生的放射性廢水需在衰變池中暫存衰變后排放。當(dāng)前，核醫(yī)學(xué)科住院病人主要接受131I核素治療，衰變池設(shè)計(jì)時(shí)主要考慮131I核素。2021年前，衰變池容量普遍按暫存80 d（131I半衰期的10倍）后排放進(jìn)行設(shè)計(jì)［10-11］；《核醫(yī)學(xué)輻射防護(hù)與安全要求》（HJ 1188—2021）［12］發(fā)布后，衰變池容量轉(zhuǎn)按暫存180 d設(shè)計(jì)，所需的容量大大增加，建設(shè)成本、用地需求隨之上升，衰變池成為核醫(yī)學(xué)科建設(shè)的制約因素之一。

2023 年9 月，生態(tài)環(huán)境部輻射源安全監(jiān)管司發(fā)布《關(guān)于核醫(yī)學(xué)標(biāo)準(zhǔn)相關(guān)條款咨詢問題的復(fù)函》（輻射函〔2023〕20 號(hào)）［13］，明確槽式衰變池中含131I 放射性廢水可以按照以下任何一種方式排放：

1）根據(jù)《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》［14］第8.6.2條規(guī)定，經(jīng)監(jiān)管部門確認(rèn)，單次排入普通下水道的廢水中131I 活度不超過1ALImin（9×105Bq），每月排放的廢水中131I 總活度不超過10ALImin（9×106Bq）。

2）暫存180 d后，衰變池廢水可以直接排放。

3）暫存不滿180 d但監(jiān)測(cè)結(jié)果表明131I活度濃度已降至不高于10 Bq·L-1水平，也可直接排放。

以上三種方式中，建設(shè)單位、環(huán)評(píng)單位、生態(tài)環(huán)境主管部門等關(guān)注三個(gè)問題：一是醫(yī)院應(yīng)選擇哪種方式排放？二是根據(jù)選擇的排放方式，如何確定衰變池容量？三是為滿足國(guó)家環(huán)境保護(hù)要求，衰變池內(nèi)廢水的最小暫存時(shí)間是多少？本文通過理論分析，推導(dǎo)出衰變池存滿時(shí)池內(nèi)131I 總活度的理論公式，證明按GB 18871—2002 第8.6.2 節(jié)規(guī)定的方式進(jìn)行排放管理最有利于醫(yī)院運(yùn)營(yíng)，并給出了最小暫存時(shí)間及衰變池容量的計(jì)算方法。

1 衰變池中131I活度及最小衰變時(shí)間

1.1 131I總活度

病人攝入的131I主要在前3 d排出［15］。假設(shè)住院周期為3 d，每個(gè)病人平均給藥量為A，病床數(shù)為N，且醫(yī)院無間隔連續(xù)運(yùn)行，病床持續(xù)處于占滿狀態(tài)。以P1、P2、P3分別代表病人第1天、第2天、第3天隨尿液等排出體外的131I活度與給藥量之比，λ表示131I衰變常數(shù)。設(shè)運(yùn)行T天后，衰變池存滿。病人第1天的排放對(duì)衰變池存滿時(shí)池中131I活度的貢獻(xiàn)D1為：

式中：n=T/3，代表在衰變池由空至滿期間共經(jīng)歷了多少個(gè)住院周期。如衰變池運(yùn)行60 d 存滿，則n的取值為20。為計(jì)算方便，首先假定T=3n，n為整數(shù)。

用同樣方法可以分析出病人第2天、第3天的排放對(duì)衰變池中131I的活度貢獻(xiàn)D2、D3分別為：

131I 在細(xì)胞內(nèi)的留存比例大小與細(xì)胞代謝活動(dòng)有關(guān)［2］。通常情況下，假定30%的131I留存體內(nèi)，70%隨尿液排出［16-17］，但進(jìn)行輻射防護(hù)計(jì)算時(shí)應(yīng)保守取值，參考國(guó)際放射防護(hù)學(xué)會(huì)（International Commission on Radiological Protection，ICRP）第94號(hào)報(bào)告，P1、P2、P3分別取為55%、22%、6%［15，18］。131I衰變常數(shù)為0.0864/d。根據(jù)以上參數(shù)得到：

衰變池存滿時(shí)池內(nèi)131I 理論活度D的計(jì)算公式為：

式中：k值與住院周期、衰變池存滿天數(shù)有關(guān)。在住院周期為3、衰變池存滿天數(shù)T=3n的情況下，k值為3.16。在絕大多數(shù)情況下，T≥30 d，1-exp（-λT）可近似視作1，131I理論計(jì)算活度可近似為kNA。

若衰變池存滿時(shí)間T=3n+1，衰變池中131I 總的活度可以認(rèn)為是以下兩部分之和：

1）天數(shù)為3n時(shí)，131I 活度衰變1 d 后的剩余活度；

2）病人給藥當(dāng)天排出體外的131I活度。

由此得到，T=3n+1時(shí)，池內(nèi)131I總活度為：

即T=3n+1 時(shí)，k值為3.55。表1 給出了在不同住院周期、衰變池不同存滿天數(shù)下k的取值。病人第4、5天的排放之和約占給藥量的85%。在計(jì)算住院周期為4n時(shí)k的值時(shí)，保守認(rèn)為病人第4 天排放占給藥量的2%。

表1 不同住院周期、不同存滿天數(shù)下k值Table 1 The corresponding k value for different hospitalization periods and different days to reach full coverage in the decay tank

1.2 理論最小衰變天數(shù)（考慮年度限值）

按照GB 18871—2002 第8.6.2 節(jié)的規(guī)定，全年131I排放總量上限E為：

根據(jù)GB 18871—2002 附錄B1.3.4 和1.3.5 節(jié)，ALImin的計(jì)算公式為：

式中：DL為相應(yīng)的有效劑量的年劑量限值，應(yīng)取20 mSv。ej為某種放射性核素j的單位攝入量所致的待積有效劑量的相應(yīng)值。根據(jù)GB 18871—2002表B3，對(duì)于131I，ej應(yīng)取2.2×10-8Sv·Bq-1。代入計(jì)算得到，131I 核素的ALImin為9×105Bq。相應(yīng)推算出排放總量上限為1.08×108Bq。

根據(jù)§1.1 推導(dǎo)結(jié)果，一年中，衰變池中131I 年累計(jì)總活度At可表示為：

式中：W1代表單日排入衰變池的廢水量；［ ］代表向下取整；V代表單個(gè)衰變池的容量。年末時(shí)，衰變池一般不會(huì)恰巧存滿，在不滿狀態(tài)下衰變池中131I活度實(shí)際上小于kNA。根據(jù)輻射防護(hù)計(jì)算的保守原則，將衰變池一年中的存滿次數(shù)表示為年累計(jì)總活度定為。

最少暫存衰變時(shí)間Tmin應(yīng)滿足：

假設(shè)衰變池個(gè)數(shù)為M，則衰變池容量V應(yīng)滿足：

Tmin中的表達(dá)式中含有V，式（12）取等號(hào)時(shí)，解出的V即為衰變池的最小容量。式（11）、（12）為考慮年排放限值的情況下，確定衰變池容量和最小暫存時(shí)間的RJ（Radioactivity Judgement）方程組。

對(duì)于現(xiàn)有的核醫(yī)學(xué)科，W1、V均為定值，故也是定值。根據(jù)RJ 方程組式（11），可以計(jì)算出為滿足監(jiān)管要求，衰變池中放射性廢水暫存衰變時(shí)間。對(duì)于擬建核醫(yī)學(xué)科，利用RJ方程組，可以計(jì)算出為滿足年排放限值要求所需的衰變池容量及最小暫存時(shí)間。

1.3 理論最小衰變天數(shù)（考慮月度限值）

根據(jù)GB 18871—2002 第8.6.2 節(jié)，每月131I 排放量不得超過10ALImin（9.25 MBq），用Em表示每月排放量，含131I廢水最小暫存時(shí)間應(yīng)滿足：

衰變池容量V應(yīng)滿足：

同時(shí)考慮到年度排放總量限值，衰變池容量V還需滿足：

式（14～16）為考慮月排放限值的情況下，確定衰變池容量和最小暫存時(shí)間的RJ 方程組。在放射性同位素輻射安全管理中，年排放總量限值比月排放總量更具普遍性，本文其余部分主要基于年排放總量限值進(jìn)行計(jì)算和分析。

1.4 按GB 18871—2002排放最優(yōu)

除按照GB 18871—2002 第8.6.2 節(jié)規(guī)定的方式排放放射性廢水外。衰變池中131I 活度濃度降至10 Bq·L-1時(shí)，放射性廢水也可進(jìn)行排放。按10 Bq·L-1計(jì)算，如排放量達(dá)到1.08×108Bq，則廢水量為：= 1.11 × 107L = 1.11 × 104m3。

常規(guī)醫(yī)院131I 治療病房年廢水產(chǎn)生量遠(yuǎn)低于1.11×104m3，故按GB 18871—2002排放優(yōu)于131I活度濃度衰變至10 Bq·L-1后再進(jìn)行排放。

如醫(yī)院選擇暫存180 d后才排放，假定排出的廢水中131I 總活度為1.08×108Bq，則可推導(dǎo)出衰變池中131I年累計(jì)總活度為：

1.08 × 108× exp(0.0864 × 180) ≈6.29 × 1014Bq

單個(gè)醫(yī)院核醫(yī)學(xué)科年131I 用量遠(yuǎn)低于6.29×1014Bq?？紤]到衰變因素，衰變池存滿時(shí)131I累計(jì)總活度At更遠(yuǎn)低于6.29×1014Bq。因此，按GB 18871—2002排放優(yōu)于暫存180 d后再排放。

舉例說明，如果病人數(shù)為10，每個(gè)病人平均單次給藥量為7.4×109Bq，住院周期為3 d，衰變池容量為20 m3，每個(gè)病人平均每日用水量0.08 m3，根據(jù)RJ公式可計(jì)算出：

1）最小暫存時(shí)間Tmin=120 d（小于第二種排放方式要求的180 d）；

2）排放時(shí)131I 活度濃度為370 Bq·L-1（大于第三種排放方式要求的10 Bq·L-1）。

通過以上分析可以得出，選擇GB 18871—2002規(guī)定的排放方式最有利于醫(yī)院運(yùn)行，故從醫(yī)院角度考慮，在確定衰變池容量時(shí)應(yīng)按照§1.1 和§1.2、§1.3部分提出的RJ方程組確定。

2 實(shí)際測(cè)量結(jié)果

選取4 家醫(yī)院，按照《水、牛奶、植物、動(dòng)物甲狀腺中碘-131 的分析方法》（HJ 841—2017）對(duì)衰變池存滿時(shí)131I活度濃度進(jìn)行了實(shí)際監(jiān)測(cè)，結(jié)果如表2所示。從表2可看出，1）衰變池存滿時(shí)池內(nèi)131I實(shí)際活度低于理論計(jì)算值；2）在醫(yī)院滿負(fù)荷運(yùn)轉(zhuǎn)（如編號(hào)為3的醫(yī)院）情況下，實(shí)際測(cè)量值與理論計(jì)算值比較接近；3）按照RJ方程組給出的衰變時(shí)間進(jìn)行驗(yàn)證計(jì)算后，4家醫(yī)院年131I排放量均低于限值。

表2 衰變池出口131I活度濃度及預(yù)估的131I排放量Table 2 Measured 131I activity concentration at the outlet of decay pool and estimated 131I emission quantity

在表2 中，單張病床單日用水量根據(jù)衰變池容量/存滿天數(shù)求得；131I實(shí)測(cè)總活度通過活度濃度乘以衰變池體積得到；暫存Tmin后131I 預(yù)估排放總量的計(jì)算方法為：實(shí)測(cè)總活度×exp（-0.0864×Tmin）×（365/存滿天數(shù)）。

3 分析與討論

根據(jù)以上分析和計(jì)算可以得出以下結(jié)論：

1）根據(jù)衰變池存滿時(shí)池內(nèi)131I理論活度公式，池內(nèi)131I 總活度與病人數(shù)量、單個(gè)病人給藥量成正比；衰變池運(yùn)行50 d 以上，池內(nèi)131I 總活度基本不再變化。另外，理論活度是在醫(yī)院滿負(fù)荷運(yùn)行、上一批病人與下一批病人接續(xù)、不存在任何間隔的情況下計(jì)算出的，且在假定病人平均給藥量、排出比例時(shí)均為保守取值［18］，故該理論活度公式計(jì)算結(jié)果實(shí)際是池內(nèi)131I活度上限。

2）日排入衰變池的放射性廢水量W1擴(kuò)大兩倍，衰變池容量V同步擴(kuò)大兩倍后，一年內(nèi)衰變池中131I累計(jì)總活度At、最小衰變時(shí)間Tmin不變，此時(shí)式（12）中等號(hào)仍然成立。故在其他條件不變的情況下，利用RJ 方程組計(jì)算得到的需建設(shè)的衰變池容量V與W1呈正比關(guān)系。

3）根據(jù)2）中結(jié)論，V與W1呈正比關(guān)系，故W1/V的值一定，一年內(nèi)衰變池中131I累計(jì)總活度At與病人數(shù)N呈正比關(guān)系；根據(jù)式（11）可得出放射性廢水最小暫存時(shí)間Tmin與ln（N）呈正比關(guān)系。

4）假定單個(gè)病人用水量W0一定，則單日排入衰變池中的廢水量W1與病人數(shù)量N呈正比關(guān)系，Tmin又與病人數(shù)N呈對(duì)數(shù)關(guān)系，故需建設(shè)的衰變池容量V與Nln（N）近似呈正比關(guān)系。

當(dāng)前，環(huán)境影響評(píng)價(jià)文件及實(shí)際建設(shè)中，環(huán)評(píng)編制單位、建設(shè)方普遍按照廢水暫存180 d 的規(guī)定，用式（17）計(jì)算衰變池容量：

不同醫(yī)院、不同季節(jié)單張病床用水量差別非常大，表3給出了8家醫(yī)院?jiǎn)稳諉螐埐〈灿盟康膶?shí)際測(cè)量數(shù)據(jù)。根據(jù)實(shí)際測(cè)量結(jié)果，假定單日排入衰變池的放射性廢水量W0為0.11 m3/床，衰變池?cái)?shù)量為3。甲癌病人給藥量一般不超過5.55×109Bq，從輻射防護(hù)保守角度考慮，假定單個(gè)病人給藥量為7.4×109Bq，表4給出了在上述假定下，利用RJ方程組計(jì)算出的衰變池容量及現(xiàn)有文獻(xiàn)給出的方法計(jì)算出的衰變池容量。從表4 可以看出，利用RJ 方程組計(jì)算出的衰變池容量顯著小于現(xiàn)行方法。

表3 單張病床日用水量Table 3 Daily water consumption per hospital bed

表4 幾種典型情況下RJ方程組計(jì)算得到的衰變池容量（假定存滿時(shí)間T=3n）Table 4 The calculated volume of decay tank using RJ equation group (T= 3n)

4 結(jié)語

本文給出了衰變池存滿時(shí)池內(nèi)131I 理論活度公式，證明了按照GB 18871—2002 第8.6.2 節(jié)規(guī)定的方式進(jìn)行排放最有利于醫(yī)院運(yùn)營(yíng)；提出了確定衰變池容量及廢水最小暫存時(shí)間的RJ 方程組。利用RJ方程組得出的衰變池容量顯著小于當(dāng)前按暫存180 d計(jì)算得到的結(jié)果，可顯著減少核醫(yī)學(xué)科建設(shè)用地需求，降低建設(shè)門檻，節(jié)約投資，利于核醫(yī)學(xué)科合規(guī)健康有序發(fā)展。

對(duì)于生態(tài)環(huán)境部門，確定病人數(shù)、住院周期、平均給藥量、單日排入衰變池廢水量、衰變池容量等因素后，可以根據(jù)RJ 方程組確定出所需的衰變池量，作為審批環(huán)境影響評(píng)價(jià)文件時(shí)擬建衰變池容量是否滿足要求的依據(jù)；也可計(jì)算出最小暫存時(shí)間。鑒于RJ 方程組得到的理論活度是衰變池內(nèi)131I 實(shí)際總活度的上限，實(shí)際總活度往往顯著低于RJ方程組計(jì)算值。故如放射性廢水暫存時(shí)間大于計(jì)算出的最小暫存時(shí)間，則無需監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)也可從理論上證明，該排放滿足監(jiān)管要求。4 家醫(yī)院的實(shí)際監(jiān)測(cè)結(jié)果也顯示，暫存時(shí)間達(dá)到RJ 方程組理論推導(dǎo)出的最小暫存時(shí)間后，總的131I 排放量符合GB 18871—2002 排放要求。

致謝感謝有關(guān)省級(jí)輻射站提供的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)支持。

作者貢獻(xiàn)聲明張琪主要負(fù)責(zé)論文撰寫、理論公式推導(dǎo)等工作；葛云文主要負(fù)責(zé)編程、數(shù)值計(jì)算工作以及醫(yī)院核醫(yī)學(xué)科單日用水量等的調(diào)研工作。