基于Meta分析的2000—2022年中國茶園土壤重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)與來源分析

楊琰琥 陳瀟涵 張曉晴 任大軍 張淑琴 陳旺生

收稿日期：2023-10-07 ????????????修訂日期：2023-11-04

基金項(xiàng)目：湖北省高等學(xué)校哲學(xué)社會科學(xué)研究重大項(xiàng)目（22ZD048）、湖北省國際科技合作計(jì)劃項(xiàng)目（2023EHA011）

作者簡介：楊琰琥，男，碩士研究生，主要從事土壤重金屬風(fēng)險(xiǎn)評估及修復(fù)方面的研究。*通信作者：zhangxiaoqing@wust.edu.cn

摘要：重金屬污染是影響茶園生態(tài)環(huán)境和茶葉產(chǎn)品安全的重要因素之一。針對我國主要茶產(chǎn)區(qū)（湖北、湖南、福建、云南、貴州、四川等省份），搜集調(diào)查茶園土壤重金屬Cu、Pb、As、Hg、Cd、Cr、Zn、Ni污染的相關(guān)文獻(xiàn)，使用Meta分析方法計(jì)算單個研究的權(quán)重，從而獲得各省份及全國茶園土壤重金屬濃度的加權(quán)平均值，采用潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法和地質(zhì)積累指數(shù)法進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評估，并通過APCS-MLR模型進(jìn)行來源分析。結(jié)果表明，與背景值相比，8種重金屬均有一定程度的富集，其中Hg、Cd污染較為嚴(yán)重，Hg中度及以上風(fēng)險(xiǎn)主要分布在貴州、陜西、四川和安徽等內(nèi)陸省份，Cd中度及以上風(fēng)險(xiǎn)主要分布于廣東、福建、浙江、江蘇、山東、海南等沿海省份，兩種重金屬主要表現(xiàn)為輕微至中度風(fēng)險(xiǎn)。與世界其他國家相比，發(fā)展中國家的茶園或農(nóng)業(yè)用地重金屬含量普遍較高，Cd、Hg是污染程度較為嚴(yán)重的元素。來源分析結(jié)果表明，第一、第二、第三、第四主成分分別為自然源、工業(yè)活動污染源、交通廢氣污染源、農(nóng)業(yè)活動污染源，工農(nóng)業(yè)活動是主要污染因素，Hg主要來自工業(yè)活動，Cd主要來自農(nóng)業(yè)活動。

關(guān)鍵詞：茶園土壤；重金屬污染；Meta分析；風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

中圖分類號：S571.1；S151.9? ? ? ? ? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A? ? ? ? ? ? ? ?文章編號：1000-369X（2024）01-037-16

Risk Assessment and Source Analysis of Heavy Metal Pollution in Chinese Tea Gardens in 2000-2022 Based on Meta-analysis

YANG Yanhu1， CHEN Xiaohan1， ZHANG Xiaoqing1，2*， REN Dajun1，2，

ZHANG Shuqin1，2， CHEN Wangsheng1，2

1. Wuhan University of Science and Technology， Wuhan 430081， China; 2. High-efficiency Utilization of Metallurgical and Mineral Resources and Augmentation of Key Experiments in Hubei Province， Wuhan 430081， China

Abstract： Heavy metal pollution is one of the important factors affecting the ecological environment of tea gardens and the safety of tea products. This study collected literature on heavy metal （Cu， Pb， As， Hg， Cd， Cr， Zn， Ni） pollutions in tea garden soils in major tea producing areas in China， including Hubei， Hunan， Fujian， Yunnan， Guizhou and Sichuan. The weight of a single study was obtained using meta-analysis method to obtain the weighted average of heavy metal concentrations in tea garden soils in each province and across the country. The potential ecological risk index method and geological accumulation index method were used for ecological risk assessment， and source analysis using the APCS-MLR model was applied. The results show that compared with the background values， all 8 heavy metals were enriched to a certain extent， with Hg and Cd pollutions being more severe. The moderate and above risks of Hg were mainly distributed in inland provinces such as Guizhou， Shaanxi， Sichuan and Anhui. The moderate and above risks of Cd were mainly distributed in coastal provinces such as Guangdong， Fujian， Zhejiang， Jiangsu， Shandong， Hainan， etc. The two heavy metals show mild to moderate risks. Compared with other countries in the world， tea gardens or agricultural land in developing countries generally have higher levels of heavy metals， with Cd and Hg being the elements with more severe pollution levels. The source analysis results show that the first， second， third， and fourth principal components are natural sources， industrial activity pollution sources， traffic exhaust pollution sources， and agricultural activity pollution sources， respectively. Industrial and agricultural activities are the main pollution factors， with Hg mainly coming from industrial activities and Cd mainly coming from agricultural activities.

Keywords： tea garden soil， heavy metal pollution， meta-analysis， risk assessment

近年來，土壤重金屬污染已成為世界性的環(huán)境問題[1]。重金屬通過自然方式和人類活動進(jìn)入環(huán)境，進(jìn)而富集于農(nóng)作物中，長期食用重金屬含量超標(biāo)的食物會對人體健康造成不利影響[2]。我國是種植茶樹最早的國家，飲茶的歷史文化源遠(yuǎn)流長，茶葉具有抗氧化、抗炎，以及保護(hù)神經(jīng)和心血管等功能性效果[3]，2022年全國茶園面積達(dá)333.03萬hm2，開采面積302.66萬hm2，位居世界第一[4]。我國作為最大的茶葉生產(chǎn)國和出口國，茶葉的品質(zhì)安全關(guān)系到眾多消費(fèi)者的健康。土壤環(huán)境與茶樹的優(yōu)質(zhì)高效生產(chǎn)有著緊密的聯(lián)系，土壤中的重金屬元素會隨茶樹對養(yǎng)分吸收過程遷移并富集于茶葉內(nèi)，對人體健康造成不可逆的影響[5-7]。

現(xiàn)階段，對于茶園土壤重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評估，國內(nèi)主要以單個縣、市、省的幾個茶園為單位[8]，或者以全國農(nóng)用地均值來代替茶園土壤污染風(fēng)險(xiǎn)[9-10]，這類研究涉及空間范圍較小，其結(jié)果無法為大尺度，尤其是跨省域尺度視角下的茶園土壤污染治理提供有效決策支持。通過Meta分析方法為該類問題提供了一種較好的解決途徑，對于具有相同研究目標(biāo)但研究對象與方法不同的文獻(xiàn)資料，Meta方法可以有效地將其整合，并根據(jù)要求設(shè)置相應(yīng)的權(quán)重，從而得到大范圍大尺度的可靠結(jié)果。Meta方法最早應(yīng)用于醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的循證醫(yī)學(xué)，其集成大量繁雜數(shù)據(jù)的能力為解決大尺度土壤環(huán)境領(lǐng)域提供了途徑。如晏利晶等[11]利用Meta分析評估了我國工礦業(yè)場地土壤的污染情況，并分析了具體的污染來源；Hu等[12]收集已發(fā)表文獻(xiàn)數(shù)據(jù)評估了全國土壤總體狀況，其基于省域的研究為我國土壤污染的全面管理提供了有力支持。

鑒于此，本研究采用Meta分析對2000—2022年我國主要茶葉產(chǎn)區(qū)的茶園土壤重金屬污染相關(guān)文獻(xiàn)進(jìn)行總結(jié)，使用潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法和地質(zhì)積累指數(shù)法評價(jià)污染情況，并采用絕對主成分-多元線性回歸（APCS-MLR）模型研究重金屬污染來源，通過與世界主要產(chǎn)茶國對比，對我國茶園土壤污染進(jìn)行綜合評估，以期為今后茶園的治理和防控提供更多有效的決策支持。

1 研究方法

1.1 文獻(xiàn)檢索與數(shù)據(jù)篩選

本研究收集的文獻(xiàn)主要來源于萬方數(shù)據(jù)庫和Web of Science（WOS）數(shù)據(jù)庫。搜索過程中，使用“AND”連接并聯(lián)關(guān)鍵詞，使用“OR”連接替代關(guān)鍵詞。在萬方數(shù)據(jù)庫中，以“題名和關(guān)鍵詞”為檢索字段，使用（重金屬 OR 銅 OR 鉛 OR 砷 OR 汞 OR 鎘 OR 鉻 OR 鋅 OR 鎳 OR Cu OR Pb OR As OR Hg OR Cd OR Cr OR Zn OR Ni）AND（茶園 OR 茶區(qū)）作為關(guān)鍵詞。在WOS中，使用“topic”作為檢索字段，以（“heavy metal” OR “Cu” OR “Pb” OR “As” OR “Hg” OR “Cd” OR “Cr” OR “Zn” OR “Ni”） AND （“tea garden” OR “tea plantation”） AND （soil）作為關(guān)鍵詞。檢索文獻(xiàn)的發(fā)表時(shí)間為2000—2022年。

文獻(xiàn)篩選標(biāo)準(zhǔn)：（1）文獻(xiàn)涉及到的茶園表層土壤樣品來自于中國境內(nèi)；（2）測定重金屬Cu、Pb、As、Hg、Cd、Cr、Zn、Ni中的一種或多種的含量平均值；（3）具體數(shù)據(jù)包括土壤重金屬含量的標(biāo)準(zhǔn)差（SD）、土壤樣本量（N）及調(diào)查區(qū)域茶園數(shù)量（S）；（4）對于未給出標(biāo)準(zhǔn)差的文獻(xiàn)，通過原始數(shù)據(jù)計(jì)算獲得，對于僅給出標(biāo)準(zhǔn)誤（SE）的文獻(xiàn)，通過公式計(jì)算[13]，以上方式都無法獲得標(biāo)準(zhǔn)差時(shí)，將文獻(xiàn)中茶園土壤重金屬含量的十分之一作為標(biāo)準(zhǔn)差[14-15]；（5）以單個縣（市、區(qū)）為基本調(diào)查單元，將一個茶園視為一個樣點(diǎn)，對于單篇文獻(xiàn)中給出某地區(qū)多個茶園的環(huán)境調(diào)查結(jié)果時(shí)，以調(diào)查縣市為一個樣點(diǎn)。

根據(jù)以上標(biāo)準(zhǔn)，共檢索到文獻(xiàn)691篇，其中中文文獻(xiàn)398篇，英文文獻(xiàn)293篇。根據(jù)內(nèi)容剔除部分不相關(guān)文獻(xiàn)，最終選取中文文獻(xiàn)104篇，英文文獻(xiàn)30篇，共獲得2000—2022年來自16個主要產(chǎn)茶省份的193個縣（市、區(qū)）的茶園土壤重金屬數(shù)據(jù)。在此基礎(chǔ)上，構(gòu)建了全國縣域土壤重金屬數(shù)據(jù)表。為了確保分析結(jié)果的可靠性，避免極端值對國家規(guī)模的偏差估計(jì)，對所有案例數(shù)據(jù)進(jìn)行了測試，以消除異常樣本。

1.2 權(quán)重因子的確定與計(jì)算

本研究通過以下兩種方式確定權(quán)重因子：（1）以研究區(qū)面積或調(diào)查樣點(diǎn)數(shù)量評判土壤重金屬含量的典型性。根據(jù)環(huán)境評價(jià)方法的特點(diǎn)，更大的研究區(qū)和更多的采樣點(diǎn)能使評價(jià)結(jié)果更具有可信度，因此對此類研究的數(shù)據(jù)給予更大的權(quán)重。（2）通過計(jì)算標(biāo)準(zhǔn)差可以直觀反映數(shù)據(jù)的離散程度，標(biāo)準(zhǔn)差越大則離散程度越大，反之越小，故將標(biāo)準(zhǔn)差納入權(quán)重因子計(jì)算。綜上所述，本研究選用了樣點(diǎn)數(shù)量、茶園數(shù)量及標(biāo)準(zhǔn)差作為茶園土壤重金屬含量加權(quán)均值的權(quán)重計(jì)算指標(biāo)，具體權(quán)重（Wi）及加權(quán)平均值的計(jì)算公式如下：

···················（1）

···············（2）

式中，Si、Ni、Sdi分別代表了茶園數(shù)量、樣點(diǎn)數(shù)量及數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)差；Ci指各研究中的重金屬濃度均值。在對采集到的文獻(xiàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行整理，補(bǔ)充完善缺失的信息后（研究區(qū)面積數(shù)據(jù)及標(biāo)準(zhǔn)差等）進(jìn)行權(quán)重計(jì)算。

1.3 土壤重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)方法

1.3.1 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法

潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法的計(jì)算公式[16]：

·········（3）

式中，RI表示單個土樣中全部重金屬的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，Ei r表示重金屬i的單項(xiàng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)，Ci表示重金屬含量，Ci n表示土壤元素背景值，Ti r表示不同金屬生物毒性響應(yīng)因子。

1.3.2 地質(zhì)積累指數(shù)法

地質(zhì)積累指數(shù)法由Muller[17]于1969年提出，可以實(shí)現(xiàn)土壤中的重金屬污染定量評價(jià)。計(jì)算公式如下：

···················（4）

式中，K為表征巖石地質(zhì)、沉積特征等影響背景值變化的系數(shù)（一般取1.5）；Ci n為重金屬元素i的土壤元素背景值；Ci是沉積物中重金屬元素i的含量；Igeo為沉積物重金屬地質(zhì)積累指數(shù)。以上2種指數(shù)法的評判標(biāo)準(zhǔn)如表1所示。

1.4 APCS-MLR模型

APCS-MLR模型是在主成分分析的基礎(chǔ)上，將主因子得分轉(zhuǎn)化為絕對主因子得分，通過對絕對主因子得分與原始數(shù)據(jù)進(jìn)行多元線性回歸分析得到不同主因子的回歸系數(shù)，最后利用回歸系數(shù)計(jì)算絕對貢獻(xiàn)率。計(jì)算公式參照文獻(xiàn)[18-19]。

采用Origin 2021進(jìn)行數(shù)據(jù)繪圖，采用IBM SPSS Statistics 26進(jìn)行APCS-MLR模型數(shù)據(jù)分析，采用ArcGIS 10.8.1進(jìn)行空間繪圖。

2 結(jié)果與討論

2.1 發(fā)表性偏倚

在Meta分析過程中需要進(jìn)行文獻(xiàn)的收集、分析和整合，通過檢驗(yàn)文獻(xiàn)的發(fā)表性偏倚可以確保分析前準(zhǔn)備的全面性[20]。本研究通過繪制線性回歸擬合圖的方式測試文獻(xiàn)偏差[21]，其原理是以樣本量n為自變量，以單個重金屬

的效應(yīng)值（ES）為因變量，直接建立線性回歸方程（圖1），通過觀察計(jì)算后的線性擬合斜率，可以推斷出是否存在發(fā)表性偏倚。效應(yīng)值計(jì)算公式：

·········································（5）

式中，Ci為收集文獻(xiàn)中的土壤重金屬濃度平均值，Ci n為對應(yīng)地區(qū)土壤元素背景值?；貧w線的斜率趨近于0時(shí)，說明發(fā)表性偏倚程度低。由圖1可知，8種重金屬的線性擬合斜率均趨近于0，說明本研究中發(fā)表性偏倚程度較低，剔除部分異常點(diǎn)之后的研究數(shù)據(jù)可信度較高，以縣、市、區(qū)為基本單元，作為Meta分析的源單位可以有效避免發(fā)表性偏倚。

2.2 茶園土壤重金屬污染的空間格局

本研究篩選的文獻(xiàn)顯示，茶園土壤中重金屬的研究案例分布在我國16個省份（表2）。按省份統(tǒng)計(jì)研究案例數(shù)量，云南省的土壤重金屬研究案例最多，其次是廣東、貴州、福建、浙江、湖北、四川、湖南、廣西和安徽，其余省份的案例不足10個。此外，重慶市可檢索到兩篇列出重金屬含量的文獻(xiàn)，但沒有明確說明土壤樣本量，故未納入本研究。由表3可知，所有案例的數(shù)據(jù)中Cu、Pb、Cd、Cr收集縣市數(shù)量顯著多于As、Hg、Zn、Ni。其中As、Hg、Cd、Cr通過箱線圖法[22]剔除部分異常值，發(fā)現(xiàn)異常值數(shù)量均不超過5，占比小于3%，說明收集的數(shù)據(jù)可靠性較高，可以進(jìn)行后續(xù)分析。由于其中僅8個位點(diǎn)pH值大于5.5，占總收集案例數(shù)的4.1%，部分pH超標(biāo)位點(diǎn)對總體影響可忽略，故表3中篩選值以土壤pH小于5.5為基準(zhǔn)選取（GB 15618—2018），且篩選值和管控值以“其他”農(nóng)田的標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行選擇。

根據(jù)全國茶園土壤重金屬含量加權(quán)均值可知（表3），8種重金屬含量均低于農(nóng)用地土壤控制標(biāo)準(zhǔn)（GB 15618—2018）的篩選值，但對比單因子污染指數(shù)Pi（以我國土壤元素背景值為基準(zhǔn)），Pb、Hg、Cd的Pi值分別為1.01、1.13、1.08，表明Pb、Hg、Cd有一定程度的富集。其余重金屬單因子指數(shù)均小于1，污染情況為Zn＞Cu＞Ni＞As＞Cr。偏度表征數(shù)據(jù)的各元素偏度均大于0，表明其具有較高的積累趨勢[23]，其中Hg峰度為–0.10，小于0，說明全國Hg污染分布較分散，Cd的偏度與峰度分別高達(dá)4.92和27.01，表明全國Cd污染分布較集中，且在某些區(qū)域呈現(xiàn)高度富集。

8種重金屬的平均潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)表明，除As、Hg、Cd外，其余重金屬Ei r均值小于40，表現(xiàn)為輕微污染等級。As、Cd的Ei r均值分別為54.3和78.24，達(dá)到中度污染等級，Hg的Ei r均值為147.34，表現(xiàn)為較重污染等級。Cu、As、Hg的Igeo均值分別為1.04、1.86和1.30，達(dá)到中度污染等級，Cd、Ni的Igeo均值分別為0.80和0.84，達(dá)到輕度污染等級。

由圖2可知，潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)污染方面，僅有As、Hg、Cd的部分樣點(diǎn)處于中度及以上污染風(fēng)險(xiǎn)，其中僅有3.97%樣點(diǎn)的As達(dá)到中度污染等級，其余96.03%樣點(diǎn)的As為輕微污染等級；對于Hg、Cd，輕微污染以上樣點(diǎn)數(shù)占比分別為60.83%和35.33%，其中較重、重度、極重風(fēng)險(xiǎn)占比為20.00%、3.33%、0.83%和8.67%、3.33%、2.00%，說明Hg和Cd的生態(tài)污染程度較嚴(yán)重。結(jié)合圖3分析發(fā)現(xiàn)，As污染樣點(diǎn)的省份分布較為均衡，Cd在福建、廣東、浙江三省污染樣點(diǎn)占比分別為18.9%、22.6%、15.1%，總占比超過56.0%，為Cd生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)污染主要省份。Hg在廣東、貴州、云南三省樣點(diǎn)占比分別為19.2%、23.3%和19.2%，總和為61.7%，為Hg生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)污染主要省份。

地質(zhì)積累污染方面，8種重金屬較重至極重污染點(diǎn)位數(shù)量均小于5%，中度及以上污染樣點(diǎn)占比分別為Hg（41.7%）＞Cd（32.0%）＞Zn（26.3%）＞Ni（21.9%）＞Pb（18.9%）＞As（18.4%）＞Cr（15.1%）＞Cu（14.5%），其中僅Hg、Cd含有重度和極重污染樣點(diǎn)（圖2）。結(jié)合各省份輕度污染及以上樣點(diǎn)數(shù)（圖4）可知，Cd在廣東、貴州、云南三省污染樣點(diǎn)占比為16%、26%、24%，總占比為66%，Hg在福建、廣東、浙江三省占比分別為18.75%、20.83%、14.58%，總占比為54.17%，Hg、Cd污染相對較為嚴(yán)重，為主要地質(zhì)積累污染來源。

以篩選值為評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)時(shí)，本研究案例中各重金屬超標(biāo)率分別為Cd（10%）＞Pb（7.7%）＞As（5.6%）＞Zn（5.1%）＞Cr（2.7%）＞Ni（1.0%）＞Hg（0%）=Cu（0%），以管制值為標(biāo)準(zhǔn)時(shí)，僅Cd有2.0%的案例超標(biāo)，表明Cd污染較為嚴(yán)重。Hg未見超標(biāo)案例，但由于背景值相較篩選值差距較大，且Hg毒性因子為40，毒性較強(qiáng)，故Hg應(yīng)以潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和地質(zhì)積累指數(shù)評價(jià)結(jié)果為主。

綜上所述，我國茶園受Hg和Cd污染程度較重。Hg輕度及以上污染地區(qū)集中在貴州、陜西、四川及安徽等內(nèi)陸省份，可能是由于貴州、陜西、四川的Hg礦數(shù)量多[24]，且Hg具有較強(qiáng)的揮發(fā)性，使得Hg更容易于土壤、地下水中積累[25]。Cd輕度及以上污染主要分布于廣東、福建、浙江、江蘇、山東、海南等沿海省份，人類工農(nóng)業(yè)活動能促進(jìn)Cd的地質(zhì)積累[26]，沿海省份工業(yè)發(fā)展較快，經(jīng)濟(jì)活力充足，人口流動頻率較大[27]，可能是導(dǎo)致茶園土壤Cd富集的原因之一。

由表4可知，除Cd外，我國茶園土壤重金屬含量略高于世界土壤背景值，其中Cu、As含量分別為背景值的5.9倍和3.2倍，其余重金屬均未超過一倍，結(jié)合圖2可知，我國土壤重金屬富集程度較低。與歐洲和美國相比，我國茶園土壤僅有Cd的平均含量較低，其他元素的污染水平均高于歐洲和美國。由于Cd主要來源于農(nóng)業(yè)活動，說明農(nóng)業(yè)活動方面重金屬污染控制較好，但在工業(yè)和采礦業(yè)方面的污染控制與工業(yè)發(fā)展成熟的發(fā)達(dá)國家仍有一定差距。未來，我國應(yīng)積極措施改善相關(guān)行業(yè)污染情況，并積極應(yīng)用新技術(shù)，以遏制工業(yè)活動對土壤環(huán)境的影響。

世界主要產(chǎn)茶國分布在亞非地區(qū)，包括中國、印度、土耳其、斯里蘭卡、越南等國家[47]。除孟加拉國外，各國茶園土壤重金屬含量均高于世界背景值，其中中國、肯尼亞、越南、埃塞俄比亞、斯里蘭卡5個國家Hg含量較高，肯尼亞、埃塞俄比亞、斯里蘭卡3個國家Cd含量較高。這些國家均為發(fā)展中國家，第一、第二產(chǎn)業(yè)占經(jīng)濟(jì)體系比重較大[48]，工農(nóng)業(yè)活動較發(fā)達(dá)國家頻繁，從而導(dǎo)致重金屬Hg和Cd在土壤中富集，影響茶園土壤品質(zhì)，Kumar等[49]研究得到相似的結(jié)果。

2.3 茶園土壤重金屬污染的時(shí)間變化特征

為了表征重金屬污染隨時(shí)間的變化模式，本研究將收集的土壤數(shù)據(jù)劃分為2000—2007年、2008—2014年和2015—2022年3個時(shí)間段。評估了相關(guān)茶園土壤重金屬污染研究的分布和發(fā)展趨勢，計(jì)算每個時(shí)間段的重金屬平均含量、潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)和地質(zhì)積累指數(shù)，并計(jì)算受污染樣區(qū)所占百分比。通過Meta權(quán)重計(jì)算方法，計(jì)算出全國茶園土壤重金屬加權(quán)均值含量，并以散點(diǎn)圖的形式按時(shí)間順序進(jìn)行線性擬合。

由圖5可知，Pb、As、Hg、Zn、Ni的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)呈逐步上升趨勢，Cu、Cd、Cr隨時(shí)間發(fā)展趨勢較平穩(wěn)，其中Hg在2000—2014年內(nèi)增幅較大。潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)綜合指數(shù)在3個時(shí)間段內(nèi)均達(dá)到中等污染等級，且呈現(xiàn)上升趨勢。根據(jù)受污染樣點(diǎn)占比圖可知，除As、Hg、Cd外，其余重金屬均沒有受污染樣點(diǎn)，其中As、Cd污染案例的百分比隨時(shí)間逐漸上升，Hg在2000—2014年內(nèi)上升幅度較大，在2014—2022年內(nèi)小幅下降，總體平穩(wěn)。地質(zhì)積累指數(shù)結(jié)果表明，僅Hg和Cd的Igeo平均值位于0～1，為輕度污染，其中Hg在2000—2007年間的Igeo均值小于0，為無污染。Cd的Igeo平均值呈逐年下降趨勢，百分比則有所上升，二者對比前文空間分布結(jié)果可發(fā)現(xiàn)，分時(shí)間段Hg、Cd的加權(quán)均值計(jì)算所得地質(zhì)積累指數(shù)Igeo相對較小，Hg、Cd均表現(xiàn)為輕度污染，可能是由于部分地區(qū)重金屬輸入輸出量動態(tài)變化導(dǎo)致，即部分重度污染地區(qū)經(jīng)過環(huán)境修復(fù)，風(fēng)險(xiǎn)等級由重度轉(zhuǎn)變?yōu)檩p度。

由圖6可知，調(diào)查位點(diǎn)的8種重金屬含量均在背景值附近波動，各重金屬超標(biāo)位點(diǎn)數(shù)量占比分別為Hg（71.4%）＞Cd（66.0%）＞Pb（59.8%）＞As（56.8%）＞Zn（55.6%）＞Cu（44.0%）＞Cr（39.6%）＞Ni（37.9%）。

在2000—2022年，僅2004年和2006年Hg的含量均值低于背景值，2012年、2013年和2020年Cd的含量均值低于背景值。土壤元素背景值表征土壤元素自然含量，超出比例越大，土壤富集程度越高[50]，故8種重金屬均有不同程度的富集，Hg和Cd逐年增長速度快，超過背景值比例較大，富集程度較高。茶園土壤中Cu、Cd、Cr含量具有逐年下降的趨勢，Pb、As、Hg、Zn、Ni具有逐年上升的趨勢，其中Zn和Ni上升趨勢較明顯。

2.4 來源解析

通過APCS-MLR確定污染源的貢獻(xiàn)率。首先對8種重金屬進(jìn)行主成分分析，以確定污染主要來源，由表5可知，由于主成分1（PC1）、主成分2（PC2）、主成分3（PC3）、主成分4

（PC4）的特征值高于1，故通過主成分分析得到了4個因子來源，可以解釋72.110%的總方差。

第一主成分1（PC1）的旋轉(zhuǎn)方差百分比為21.069%，主要包含Cu、As和Ni 3種重金屬（表6）。由圖2和表3可知，Cu、As、Ni潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和地質(zhì)積累污染程度較低，全國土壤含量均值未超過土壤背景值，說明PC1污染源釋放的重金屬對茶園土壤的危害程度較低。由圖4可知，Cu和As地質(zhì)積累輕度及以上污染樣點(diǎn)主要集中于廣東、福建等沿海省份。已有研究表明，As和Ni含量主要受地質(zhì)變動影響[51-52]，華南地區(qū)土壤母質(zhì)風(fēng)化是Cu、As、Ni的主要污染來源[53]。自然源是指自然過程或自然現(xiàn)象產(chǎn)生的污染物，通常不受人為干預(yù)，故推斷第一主成分為自然源。

第二主成分（PC2）的旋轉(zhuǎn)方差百分比為19.289%，主要為Hg（表6）。Hg的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和地質(zhì)積累風(fēng)險(xiǎn)較高且污染分布范圍較廣，說明Hg受到人類活動的影響。Hg作為一種揮發(fā)性較強(qiáng)的重金屬，極易從采礦、冶煉、垃圾焚燒等工業(yè)活動中釋放[54]，大氣沉降可能是土壤中Hg富集的主要原因[55]。Hg污染較嚴(yán)重地區(qū)主要為貴州、云南、廣東等以山地、丘陵為主的省份，主要受到大氣沉降作用。工業(yè)活動污染源是指與工業(yè)生產(chǎn)和制造過程相關(guān)的排放源，通常由工業(yè)企業(yè)產(chǎn)生，故推測第二主成分為工業(yè)活動污染源。

第三主成分（PC3）的旋轉(zhuǎn)方差百分比為15.887%，主要為Pb、Cr和Zn 3種重金屬（表6）。Pb、Cr、Zn污染程度較低，且在各個省份超標(biāo)位點(diǎn)分布較均勻（圖4），說明Pb、Cr、Zn來源不具有特殊的地域特點(diǎn)。Pb多以殘留態(tài)存在于河流和土壤中，其遷移能力較弱，當(dāng)Pb含量較低時(shí)污染弱[56-57]，故Pb來自采礦活動可能性較低。而在交通運(yùn)輸過程中，汽油的不充分燃燒會釋放Pb[58]，且車輛零部件的腐蝕[59]及輪胎的磨損[60]均會釋放含Zn顆?；蚝琙n廢氣，故Zn通常表征交通活動的污染狀態(tài)。研究表明，高溫冶煉后的有色金屬會釋放含Cr廢氣，從而增加其在大氣沉降中的比例[61]，交通運(yùn)輸使含Cr金屬遷移，而交通污染源是指與交通運(yùn)輸相關(guān)（包括汽車、卡車、公共交通工具等）的排放源，故推測第三主成分為交通廢氣污染源。

第四主成分（PC4）的旋轉(zhuǎn)方差百分比為15.866%，主要包含Cd（表6）。由生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)可知，全國茶園土壤中的Cd具有中等污染，福建省茶園土壤受Cd污染范圍較廣，陳增文[62]發(fā)現(xiàn)福建果園潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)相對較高，與本研究結(jié)果相符。施肥作為重要的農(nóng)藝措施對Cd的生物有效性有顯著的影響，而有機(jī)肥料和農(nóng)藥中的Cd會殘留于土壤中[63]，提高土壤中有效態(tài)Cd的含量。焦艷金等[64]研究發(fā)現(xiàn)，福建省某林地根系土壤中Cd污染較為嚴(yán)重，其來源主要為人類活動，葉宏萌等[65]調(diào)查發(fā)現(xiàn)農(nóng)業(yè)活動是武夷山茶園土壤Cd的主要來源。農(nóng)業(yè)活動污染源是指與農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和土地利用相關(guān)的排放源，故推測第四主成分為農(nóng)業(yè)活動污染源。

使用APCS-MLR模型確定污染源對8種重金屬的貢獻(xiàn)率，結(jié)果如表7所示。自然源（PC1）和人為污染源（PC2、PC3、PC4）的貢獻(xiàn)率分別為32.233%和67.610%，說明人類活動是影響其土壤重金屬濃度的主要因素。自然源對Cu和As的貢獻(xiàn)率分別為70.302%和87.895%，說明Cu和As主要來自自然活動。而Ni的來源相對復(fù)雜，在自然、工業(yè)、農(nóng)業(yè)源的貢獻(xiàn)率分別為40.003%、39.612%和15.884%。Pb在工業(yè)污染源中有19.339%的貢獻(xiàn)率，說明工業(yè)活動仍在一定程度上促進(jìn)了茶園土壤中Pb的積累。Hg在工業(yè)污染源的貢獻(xiàn)率為74.425%，在其他污染源的貢獻(xiàn)率均小于11%，說明Hg主要受到工業(yè)活動影響。農(nóng)業(yè)活動、工業(yè)活動對Cd的貢獻(xiàn)率分別為65.191%和17.997%，說明Cd主要受到農(nóng)業(yè)活動影響，但工業(yè)活動的影響不可忽略。自然、工業(yè)、交通源對Cr的影響均較顯著，其貢獻(xiàn)率分別為24.594%、21.117%和47.669%。工業(yè)源和交通源的貢獻(xiàn)對Zn的貢獻(xiàn)最大，分別達(dá)到27.037%和52.247%。未知源平均貢獻(xiàn)率較低，均不超過1%，說明未知源對重金屬的貢獻(xiàn)可忽略。

3 結(jié)論

（1）從空間角度分析，我國茶園受Hg和Cd污染程度較重，污染主要分布于貴州、云南、廣東、福建、浙江等省份。與背景值相比，Pb、Hg、Cd有一定程度的富集，其中Hg污染分布較分散，Cd污染分布較集中，且在某些區(qū)域呈現(xiàn)高度富集。與篩選值相比，Cd的超標(biāo)率為10%，Pb的超標(biāo)率次之，為7.7%。與管制值相比，僅有Cd具備超標(biāo)案例，超標(biāo)率為2%。

（2）潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果表明，Hg和Cd達(dá)到較高和中等污染等級，輕微污染以上樣點(diǎn)數(shù)占比分別為60.83%和35.33%，Cd在福建、廣東、浙江污染樣點(diǎn)總占比超過56%，Hg在廣東、貴州、云南污染樣點(diǎn)總占比為61.7%。地質(zhì)積累指數(shù)結(jié)果表明，Hg和Cd分別達(dá)到中等、輕度污染等級，中度及以上污染樣點(diǎn)占比分別為41.7%和32.0%，Cd在廣東、貴州、云南污染樣點(diǎn)總占比為66.00%，Hg在福建、廣東、浙江總占比為54.17%。

（3）發(fā)展中國家的茶園或農(nóng)業(yè)用地Hg和Cd污染較為嚴(yán)重，各種重金屬含量普遍較高，工業(yè)活動對土壤環(huán)境的惡化程度較重，需要對其進(jìn)行限制與改造。

（4）從時(shí)間變化角度分析，Pb、As、Hg、Zn、Ni的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)呈逐步上升趨勢，Cu、Cd、Cr隨時(shí)間發(fā)展趨勢較平穩(wěn)。地質(zhì)積累指數(shù)結(jié)果表明，Hg、Cd的Igeo加權(quán)均值顯著下降，Hg在2000—2007年間表現(xiàn)為無污染，Cd輕微污染及以上樣區(qū)占比逐年上升，對比空間分布結(jié)果可推測是由于部分重度污染地區(qū)經(jīng)過環(huán)境修復(fù)，風(fēng)險(xiǎn)等級由重度轉(zhuǎn)變?yōu)檩p度。

（5）來源分析結(jié)果表明，第一、第二、第三、第四主成分分別為自然源、工業(yè)活動污染源、交通廢氣污染源、農(nóng)業(yè)活動污染源，自然源和人為污染源的貢獻(xiàn)率分別為32.233%和67.610%，說明人類活動是影響其土壤重金屬濃度的主要因素。

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