李桑丫 張艾霖 徐欣 呂濤 王世康 羅箐?
1) (中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué),國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室,合肥 230029)
2) (中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué),核探測(cè)與核電子學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,合肥 230031)
3) (中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院,合肥 230026)
隨著高端光學(xué)器件鍍膜的發(fā)展,其多樣性濺射鍍膜需求對(duì)離子束流流強(qiáng)、均勻度和可調(diào)性提出了更高的要求.對(duì)于新一代離子束濺射鍍膜機(jī)來(lái)說(shuō),如何在不同離子比、不同流強(qiáng)的束流下保持足夠的均勻度,成為了濺射鍍膜設(shè)備的一大難題.本文提出了一種基于三電極引出系統(tǒng)的優(yōu)化模擬方法,模擬和優(yōu)化了離子源的引出系統(tǒng),研究了等離子體電極、抑制電極、引出電極的形狀、角度、距離對(duì)離子束引出性能的影響.同時(shí),重點(diǎn)研究了離子比對(duì)束流引出的影響.該模型可以指導(dǎo)科研工作者根據(jù)離子源的狀態(tài)和應(yīng)用需求,對(duì)三電極引出系統(tǒng)的角度、距離和形狀進(jìn)行系統(tǒng)優(yōu)化并找出最優(yōu)解.最后,本文還給出了一種方法對(duì)混合離子束的濺射深度進(jìn)行了估算.
近年來(lái),離子束濺射鍍膜技術(shù)作為一種廣泛應(yīng)用于各類基底上形成薄膜的關(guān)鍵技術(shù),受到了廣泛關(guān)注[1-5].隨著對(duì)薄膜均勻性的需求不斷提高,研究離子源流強(qiáng)、引出方式和鍍膜效率之間的關(guān)系顯得尤為重要.離子源流強(qiáng)直接影響薄膜的質(zhì)量和效率,國(guó)內(nèi)外已有很多提高傳統(tǒng)潘寧源流強(qiáng)的研究,比如Nouri等[6]設(shè)計(jì)出了一種由潘寧離子源組成的流強(qiáng)可達(dá)50 mA 以上濺射離子源;Mamedov等[7]利用強(qiáng)流脈沖可以獲得放電電流10—100 mA 的潘寧離子源.本文所參考的潘寧源為一種小型潘寧離子源[8]的增強(qiáng)版,在高功率下直流流強(qiáng)最高估計(jì)可到100 mA.為確保穩(wěn)定受控的離子束以獲得均勻高質(zhì)量的涂層,優(yōu)化引出系統(tǒng)是不可或缺的關(guān)鍵步驟[9].為了獲得高能量和大束流密度的離子束,常采用多電極系統(tǒng).這種系統(tǒng)具有兩個(gè)主要優(yōu)勢(shì):一是可以通過(guò)調(diào)整加速間隙的電場(chǎng)與引出間隙的比值改善束流的光學(xué)特性;二是獲得的束流密度高且可以將其加速至較高能量[10].對(duì)于潘寧源,常用的兩種引出方法是邊(徑向)引出和軸向引出.邊引出通常用于需要精確束流控制的情況,而軸向引出則具有更高的流強(qiáng)和更好的束流發(fā)射度,容易獲得大面積的引出束流,但如何控制離子束發(fā)散并保證束流的均勻性仍然是一大挑戰(zhàn).此外,軸向引出通常獲得的離子束流分子態(tài)的粒子更多且電荷態(tài)較低,邊引出獲得的分子態(tài)粒子則相對(duì)較少[11].潘寧離子源面臨的另一個(gè)挑戰(zhàn)是其電離強(qiáng)度相對(duì)于其他強(qiáng)流離子源較弱,例如0.5 mA 引出流強(qiáng)的潘寧源的電離效率僅有10%[12].離子源的電離強(qiáng)度對(duì)離子比的影響巨大,這意味著引出束是一種混合產(chǎn)物,存在大量的分子離子.在設(shè)計(jì)引出系統(tǒng)時(shí),需考慮不同應(yīng)用需求和參數(shù)設(shè)置條件下的電離產(chǎn)物比例,因?yàn)檫@將顯著影響引出過(guò)程和鍍膜效率.為了滿足大面積引出需求,本文采用能獲得更高流強(qiáng)的軸向引出,由于流強(qiáng)的提高,原離子源為探井設(shè)計(jì)的引出系統(tǒng)將不再適用.為了滿足大面積均勻鍍膜的需求,束流的引出面積和均勻度都需要進(jìn)一步優(yōu)化,為此,本文發(fā)展了專用的模擬算法,考慮了不同電離產(chǎn)物比例、電磁場(chǎng)分布、等離子體特性等參數(shù)對(duì)引出效率的影響,通過(guò)優(yōu)化設(shè)計(jì)引出系統(tǒng),致力于提升潘寧離子源在濺射鍍膜應(yīng)用中的離子束均勻性、能量分布和整體鍍膜效率.
沉積效率和均勻性的實(shí)際方程和函數(shù)將特定于離子源、鍍膜工藝和材料特性.可以使用沉積速率(單位時(shí)間內(nèi)沉積的材料量)、涂層厚度的均勻性來(lái)度量鍍膜效率.
基于模擬條件,本文只考慮引出束流質(zhì)量對(duì)鍍膜效率的影響,假定后續(xù)沉積效率一致的情況下,使用濺射速率、引出束流的均勻性來(lái)等效估算鍍膜效率.在實(shí)際實(shí)驗(yàn)中可以直接通過(guò)測(cè)量樣品各個(gè)位置的涂層厚度來(lái)衡量鍍膜的一致性以及鍍膜效率.
定義束流均勻度為流強(qiáng)均方差的倒數(shù),并以單位時(shí)間濺射出靶材上的粒子數(shù)作為濺射速率D:
分別在常見的不同靶材材料下對(duì)比S,評(píng)估引出入射離子束質(zhì)量的核心參數(shù),對(duì)比優(yōu)化的提升效果.在一定范圍內(nèi),更高的離子電流密度(流動(dòng)強(qiáng)度)可以導(dǎo)致更快的沉積,而更高的均勻性可以導(dǎo)致更均勻的涂層.
多數(shù)金屬的濺射閾值位于10—40 eV,該值的大小與靶材的升華熱有關(guān).入射離子能量達(dá)到該閾值后,濺射率與離子能量成正比.但入射離子能量增至10 keV 左右時(shí),濺射率的增長(zhǎng)速度逐漸變緩,從撞擊能范圍進(jìn)入級(jí)聯(lián)碰撞濺射.但由于高能注入的出現(xiàn),濺射產(chǎn)額在離子能量高于50 keV 左右后出現(xiàn)下降.
下面介紹3 種產(chǎn)額估算經(jīng)驗(yàn)公式,Bohdansky,Matusnami,以及Yamamura.Bohdansky 經(jīng)驗(yàn)公式為[13]
式中,α是修正因子,α=0.15+0.13M2/M1,Rp/R為平均射程Rp與投影射程R的比值,Rp/R=(0.4M2/M1+1)-1,US為每個(gè) 原子的表面結(jié)合能,Eth是濺射閾值能量,Sn(E) 是核阻止截面.
Matusnami 經(jīng)驗(yàn)公式[14]為
式中,ke為電子阻止本領(lǐng)的修正系數(shù),Γ為描述輕離子濺射靶材對(duì)總的濺射產(chǎn)額的貢獻(xiàn)參數(shù),Γ=W[1+(1+M1/7)3]-1.對(duì)于Cu 靶,經(jīng)驗(yàn)參數(shù)Q=1.0,W=0.73,s=2.5,對(duì)于Ni 靶,Q=0.94,W=1.33,s=2.5.
從上文可以看出,不管哪種模型,濺射效率主要與離子束能量和束流強(qiáng)有關(guān),所以束流的能量也是一個(gè)至關(guān)重要的因素,能散和不同離子比的優(yōu)化將作為本文的重點(diǎn)研究?jī)?nèi)容之一.
本文優(yōu)化的潘寧源參數(shù)如表1 所示.大面積均勻鍍膜需要的離子束流為低能強(qiáng)流束,本文使用離子源常用的三電極系統(tǒng)作為引出電極系統(tǒng).三電極分別為等離子體電極、抑制電極,以及引出電極,一般用于強(qiáng)流離子源加速器系統(tǒng)[16].
表1 潘寧源參數(shù)Table 1.Parameters of penning source.
選擇優(yōu)化的引出系統(tǒng)為如圖1 所示孔徑3 mm的三電極系統(tǒng),通過(guò)改變優(yōu)化參數(shù),試圖獲得束流能量為15 keV,束流面積能達(dá)到引出500 mm 并擁有更高的均勻度的大面積濺射鍍膜的束流.
圖1 初始引出電極設(shè)計(jì)Fig.1.Initial extraction electrode design.
本文設(shè)計(jì)了優(yōu)化算法,調(diào)用IBSimu(ion beam SIMUlator)[17],進(jìn)行引出系統(tǒng)的優(yōu)化.通過(guò)自編譯代碼,實(shí)現(xiàn)了對(duì)電極幾何形狀、電極間位置距離以及電極電壓的調(diào)控,并通過(guò)收集出口處的粒子信息,進(jìn)行對(duì)束流均勻度、流強(qiáng)等束流品質(zhì)參數(shù)的二次分析,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)引出系統(tǒng)的自動(dòng)優(yōu)化算法.
基于2.1 節(jié)濺射效率經(jīng)驗(yàn)公式分析,這里設(shè)置3 個(gè)統(tǒng)計(jì)量用于評(píng)估引出束流質(zhì)量,分別是束流平均流強(qiáng)密度、單粒子平均能量,以及各宏粒子位置的方差的倒數(shù)衡量的束流均勻度.通過(guò)歸一化函數(shù)進(jìn)行去量綱化來(lái)實(shí)現(xiàn)各電極參數(shù)組合的模擬之間綜合加權(quán)的比較.由于統(tǒng)計(jì)時(shí)某些粒子的狀態(tài)為丟失,選用傳統(tǒng)的線性映射方法如Min-Max 歸一化會(huì)由于最大值與最小值的不穩(wěn)定而導(dǎo)致評(píng)估的不準(zhǔn)確.我們選擇Sigmoid 函數(shù)作為后文使用的非線性歸一化函數(shù)[18]:
如(5)式所示,Sigmoid 函數(shù)擁有類S 的曲線,允許數(shù)據(jù)趨向正無(wú)窮和負(fù)無(wú)窮且具有良好的閾值切分性,可以規(guī)避極端粒子對(duì)評(píng)估數(shù)據(jù)帶來(lái)的不穩(wěn)定性.改變的參數(shù)如表2 所示.
表2 優(yōu)化參數(shù)Table 2.Optimized parameters.
通過(guò)收集粒子信息計(jì)算得到3 個(gè)評(píng)估值的變化來(lái)評(píng)估各優(yōu)化參數(shù)對(duì)束流質(zhì)量的影響,粒子信息收集為距等離子體開口12 cm 處.
等離子體電極作為離子源第一電極,對(duì)束流的引出至關(guān)重要.根據(jù)本文開發(fā)的優(yōu)化程序,對(duì)強(qiáng)流潘寧源等離子體電極形狀進(jìn)行了深度優(yōu)化,通過(guò)對(duì)電場(chǎng)位形的分析,優(yōu)化出新的等離子體電極形狀,其結(jié)果如圖2 所示.
圖2 優(yōu)化前后的等離子體極形狀 (a)兩種初始等離子體電極設(shè)計(jì);(b)優(yōu)化后的等離子體電極設(shè)計(jì)(等離子體電極為15 keV,抑制電極為-5 keV)Fig.2.Optimized plasma pole shape:(a) Two initial plasma electrode designs; (b) optimized plasma electrode design(Plasma electrode is 15 keV,suppression electrode is-5 keV).
新的等離子體電極擁有帶溝槽與弧度過(guò)渡的底部,通過(guò)調(diào)整引出系統(tǒng)前部分的電場(chǎng)分布改變束流的初始引出狀態(tài),在保證擴(kuò)大束流引出度的同時(shí)也限制了更多的非均勻束流.
電極角度的優(yōu)化工作量巨大,為了提升優(yōu)化效率,利用旋轉(zhuǎn)矩陣在IBSIMU 代碼中添加了對(duì)電極角度自動(dòng)旋轉(zhuǎn)改變優(yōu)化功能模塊實(shí)現(xiàn)對(duì)不同引出電極角度改變量對(duì)均勻度的影響的探究.
依次對(duì)使各電極角度一起旋轉(zhuǎn)改變和單獨(dú)旋轉(zhuǎn)改變做了優(yōu)化,旋轉(zhuǎn)角度為順時(shí)針.從圖3 可以看出,(b)組對(duì)整體束流品質(zhì)變化的貢獻(xiàn)最大,而(c)組并不直接影響整體束流品質(zhì)的走向.即各電極角度變化量對(duì)束流品質(zhì)的影響主要由等離子電極的角度變化主導(dǎo)并與引出電極的角度變化共同影響.圖4 為使用Sigmoid 函數(shù)歸一化三評(píng)估量后,側(cè)重均勻度以(3∶1∶6)分別對(duì)流強(qiáng)、能量、束流均勻度加權(quán)得到的隨等離子電極與引出電極的變化角度幅度的變化.圖中顏色約深代表該點(diǎn)處的束流品質(zhì)越好,圖中的空白是由于剔除某些組合會(huì)出現(xiàn)的束流偏航后導(dǎo)致的.
圖3 各電極角度變化量對(duì)束流品質(zhì)的影響 (a)三電極同步角度調(diào)整;(b)等離子體電極角度調(diào)整;(c)抑制電極角度調(diào)整;(d)引出電極角度調(diào)整Fig.3.Influence of angle variation of each electrode on beam quality:(a) Three-electrode synchronization angle adjustment;(b) plasma electrode angle adjustment;(c) inhibit electrode angle adjustment;(d) extraction electrode angle adjustment.
圖4 等離子電極與引出電極的角度共同作用對(duì)束流質(zhì)量的影響Fig.4.The influence of the angles of plasma electrode and extraction electrode on beam quality.
從圖4 的熱圖顏色變化可以看出,束流品質(zhì)在兩個(gè)電極角度變化下存在明顯的周期性,并且因?yàn)檫吘壭?yīng)的減小有隨著引出電極的抬升漸強(qiáng)的趨勢(shì).選取評(píng)估值大于0.73003(前4%)的4 組進(jìn)行對(duì)不同抑制電極對(duì)均勻度的影響的探究,各組別對(duì)應(yīng)角度變化如表3.只考慮角度的優(yōu)化最佳結(jié)果為第5 組,后續(xù)將在這5 組角度的基礎(chǔ)上進(jìn)行電極距離的優(yōu)化.
表3 優(yōu)化電極的角度選擇Table 3.Optimize electrode angle selection.
抑制電極除了可以抑制回流吸引等離子體中的電子,對(duì)束流品質(zhì)也有很大的影響.
如圖5 所示,在沒(méi)有抑制電極的情況下,束流的均勻很難得到控制(圖5(a)).同時(shí),不合適的抑制電極位置會(huì)導(dǎo)致束流的損失(圖5(b)).為了探究抑制電極的位置對(duì)束流品質(zhì)的影響,對(duì)進(jìn)行角度優(yōu)化后的5 組電極系統(tǒng)進(jìn)行位置參數(shù)的優(yōu)化掃描.
圖5 有無(wú)抑制電極時(shí)的束流對(duì)比圖 (a) 無(wú)抑制電極;(b) 有抑制電極Fig.5.Comparison diagram of the beam with and without the suppression electrode:(a) Without the suppression electrode;(b) with the suppression electrode.
從圖6 可以發(fā)現(xiàn),組2,4,5 的表現(xiàn)都較為接近,尤其是組2 與組4 的表現(xiàn),這也印證了3.2 節(jié)中發(fā)現(xiàn)的等離子體電極與引出電極的互補(bǔ)周期關(guān)系.其中第5 組在抑制電極距離增大后的流強(qiáng)表現(xiàn)上更好,但均勻度表現(xiàn)最差.第1 組與第3 組的表現(xiàn)接近,更陡峭的等離子體電極的束流均勻度有所提高但也為此損失了流強(qiáng).通過(guò)綜合考慮,得到如表4 所示的3 組最優(yōu)結(jié)果.
圖6 各組別抑制電極距離對(duì)束流品質(zhì)的影響Fig.6.The influence of electrode distance on beam quality in each group.
表4 優(yōu)化抑制電極的選擇Table 4.The selection of optimized inhibition electrode.
模擬研究表明,在束流不轟擊引出電極水平部分的情況下,引出電極的長(zhǎng)度并不會(huì)直接改變束流品質(zhì),因此將著重研究引出電極距離對(duì)束流品質(zhì)的影響.
引出電極優(yōu)化結(jié)果如圖7 所示,可以發(fā)現(xiàn)3 組情況各有優(yōu)缺點(diǎn),其中組1 作為引出電極更為平緩的組別犧牲了部分束流換取了較高的流強(qiáng),其他兩組犧牲了更低電荷量的離子獲得了更高的束流能量與均勻度.同時(shí)對(duì)比組2 和組3 可以發(fā)現(xiàn),離等離子體電極更近的抑制電極對(duì)分子態(tài)的離子限制更大.總體上,引出電極距離在正常范圍內(nèi)對(duì)能量影較小,而對(duì)流強(qiáng)和均勻度的影響成反比,因此很難通過(guò)更改引出電極距離來(lái)提升束流均勻度,所以對(duì)于本文的引出系統(tǒng),引出電極距離并不需要特地做優(yōu)化.
圖7 各組別引出電極距離對(duì)束流品質(zhì)的影響Fig.7.The influence of the distance of the leading electrode on the beam quality.
由于等離子體內(nèi)部復(fù)雜的相互作用、重組反應(yīng)和其他相互競(jìng)爭(zhēng)的電離和解離過(guò)程,這些離子的確切比例會(huì)發(fā)生變化.H2的電離效率和生成的物質(zhì)比取決于多種因素,包括電子能量分布、氣體壓力和磁場(chǎng)強(qiáng)度.通過(guò)優(yōu)化這些參數(shù)獲得更高的電離強(qiáng)度,可以產(chǎn)生更豐富的離子,包括H+,圖8 是不同離子比對(duì)引出束流質(zhì)量的模擬結(jié)果,可見離子比對(duì)束流的引出有極大的影響,而在以往的引出系統(tǒng)研究中往往被忽略.
圖8 不同離子比對(duì)引出束流質(zhì)量的模擬Fig.8.Simulation of extracted beam mass by different ion ratios.
根據(jù)模擬結(jié)構(gòu)可知,隨著分子態(tài)的離子占比的提高,以抑制電極犧牲流強(qiáng)的提高均勻度的方式導(dǎo)致的流強(qiáng)損失將不可忽視,而較為陡峭的引出電極設(shè)置可以在一定程度上補(bǔ)償抑制電極的效果.因此,對(duì)于高質(zhì)子比的束流,需要關(guān)注等離子體電極的角度與抑制電極的距離,著重兩者之間的電場(chǎng)優(yōu)化以獲得高均勻度的束流.而對(duì)于高分子態(tài)離子比的束流,采用與高質(zhì)子比一樣的通過(guò)抑制電極獲得高均勻度的方法會(huì)導(dǎo)致流強(qiáng)不可接受的損失,更適合通過(guò)引出電極的形狀補(bǔ)償均勻度.
從上文的分析可知,在不同電極形狀,電極角度,l1下對(duì)應(yīng)的l2變化影響也會(huì)有所不同;同理,在不同l1與l2下改變電極形狀與電極角度也會(huì)得到不同的電場(chǎng)結(jié)構(gòu).并且不同的離子比也會(huì)對(duì)優(yōu)化方向帶來(lái)巨大影響.在耦合影響的作用下,需要將多個(gè)參數(shù)反復(fù)迭代直到收斂得到限定條件下的最優(yōu)解.從流強(qiáng)的角度上,表4 第1 組的流強(qiáng)更能滿足大面積均勻鍍膜的要求.
通過(guò)多參數(shù)迭代后,在表4 第1 組的基礎(chǔ)上進(jìn)行更細(xì)致的參數(shù)智能掃描獲得均勻度更高的版本,得到如圖9 所示的結(jié)果,可以發(fā)現(xiàn)程序主要是通過(guò)修改等離子體電極形狀優(yōu)化引出電場(chǎng)使不均勻的束流偏航并最大化地進(jìn)行擴(kuò)束以滿足大面積均勻鍍膜需求.
對(duì)比優(yōu)化前的輸入版本,優(yōu)化后的版本在12 cm 處的束流橫截面積提高了57.6%,均勻度也有顯著提升.在實(shí)際應(yīng)用中,能夠通過(guò)延長(zhǎng)引出系統(tǒng)長(zhǎng)度獲得滿足0.5 m2以上的大面積鍍膜需求.圖10 為流截面能量分布優(yōu)化結(jié)果,可見有明顯的提升.
圖10 優(yōu)化前后束流截面能量分布對(duì)比 (a)優(yōu)化前;(b) 優(yōu)化后Fig.10.The comparison of energy distribution of the beam before and after optimation:(a) Before optimation;(b) after optimation.
以光學(xué)鍍膜常用的Ni 靶為例,對(duì)于Ni 靶,質(zhì)子的高點(diǎn)在1—5 keV 之間.離子源不可避免地同時(shí)產(chǎn)生H+,,和離子,假定其離子比為4∶5∶1,對(duì)引出勢(shì)能為1.5 keV 的引出系統(tǒng)進(jìn)行優(yōu)化得到的優(yōu)化引出結(jié)果如圖11 所示.
圖11 優(yōu)化后的1.5 keV 引出模擬Fig.11.The optimized 1.5 keV extraction simulation.
一般來(lái)說(shuō)可以通過(guò)計(jì)算濺射沉積速率、濺射深度、濺射功率密度來(lái)評(píng)估濺射沉積的效率[19-21].
其中Ps是濺射功率,ρ是材料密度,A是材料摩爾質(zhì)量.M是離子質(zhì)量,N是離子通量.其中濺射功率可由實(shí)際使用的機(jī)器參數(shù)決定,估算對(duì)于1.5 kV引出的混合氫離子,H+,,和的Ni 靶的濺射深度如圖12 所示.
圖12 氫離子優(yōu)化引出Ni 靶的濺射深度估值Fig.12.Estimation of sputtering depth of Ni target induced by hydrogen ion optimization.
濺射深度可以幫助研究者對(duì)靶材的損耗進(jìn)行評(píng)估.總體來(lái)說(shuō),優(yōu)化后的系統(tǒng)可以滿足濺射鍍膜所需的入射能量與均勻度.
本文深入探討了影響離子束濺射鍍膜設(shè)備均勻度的幾個(gè)因素,特別是針對(duì)強(qiáng)流離子源的引出系統(tǒng)的系統(tǒng)優(yōu)化研究.給出了一種智能優(yōu)化方法,在眾多的可優(yōu)化參數(shù)中,篩選出最優(yōu)解,給出了等離子體電極的角度和抑制電極的距離精確優(yōu)化值,以實(shí)現(xiàn)低電荷態(tài)離子的高均勻性.而對(duì)于分子態(tài)離子,提出了電極形狀的改進(jìn)方法,以平衡均勻性和流強(qiáng).此外,還估算了混合引出束流的濺射深度,為靶材消耗評(píng)估提供參考.
未來(lái),我們將繼續(xù)研究其他影響因素,如溫度、壓力和靶材,根據(jù)特定的應(yīng)用場(chǎng)景,結(jié)合軟件開發(fā),獲得對(duì)離子束特性對(duì)涂層效率的影響更準(zhǔn)確的估計(jì),以完善離子源優(yōu)化模型.這些研究結(jié)果對(duì)于提高離子源技術(shù)的應(yīng)用潛力和涂層質(zhì)量具有重要意義.