基于激光等離子體產(chǎn)生的軔致輻射源實現(xiàn)同核異能素152m Eu的高效激發(fā)

羅凱軍 樊文茹 袁赟 齊偉 張景麗 張曉輝 鄧志剛 羅文

1（南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院 衡陽 421001）

2（中國工程物理研究院 激光聚變研究中心 綿陽 621900）

1960年，美國科學(xué)家西奧多·梅曼（Theodore Maiman）在加利福尼亞休斯實驗室設(shè)計并建造了人類歷史上首臺紅寶石激光器，自此激光技術(shù)得到了高速發(fā)展［1］?；诔坛瑥娂す饷}沖在等離子體中誘發(fā)的激光尾波場加速帶電粒子，可以獲得高于傳統(tǒng)加速器上千倍的加速度。尤其近幾十年來，超強超短脈沖激光器技術(shù)有了顯著進展［2］，可獲得的激光強度已突破了1022W·cm-2水平，其產(chǎn)生的靜電場強度高達3.8×1012V·cm-1，激光的脈沖寬度短至飛秒量級。在這種高功率的超強超短激光脈沖照射下，在極短的時間內(nèi)受輻照的原子都會被電離，通過不同的機制產(chǎn)生MeV到100 MeV量級的高能量質(zhì)子、MeV到GeV量級的高能量電子或者其他帶電粒子以及中子和軔致輻射γ光子等不帶電粒子，這些被電離并加速的次級粒子均可進一步與原子核發(fā)生反應(yīng)。相較于自由帶電粒子，光子不受核介質(zhì)的影響，是核反應(yīng)早期良好的探針［3］，因此，超強超短激光驅(qū)動的光核反應(yīng)也為核物理的研究開辟了新的賽道［4］。

同核異能素（isomer）是具有相同質(zhì)量數(shù)和原子序數(shù)而且處于較長壽命激發(fā)態(tài)的核素，它們的半衰期從納秒到年不等。同核異能素在生活中具有廣泛的應(yīng)用，如醫(yī)用同位素［5-7］。另外在核電池［8-10］、核時鐘［11-12］和核激光［13］等方面也具有潛在應(yīng)用價值。核反應(yīng)是合成宇宙中除氫以外所有化學(xué)元素的唯一機制［14］，部分放射性核參與的核反應(yīng)在元素核合成過程中非常重要［15］，對壽命較長的同核異能素進行研究可為探索極端天體物理環(huán)境中核素的合成問題提供新的解決思路［16-17］。在天體核合成過程中，p核素位于質(zhì)子捕獲路徑的一側(cè)，因此它們不能通過快中子捕獲（r-）或慢中子（s-）捕獲過程形成，目前還沒有一個被普遍接受的解決方案。銪（Eu）也是核天體物理s-過程的關(guān)鍵核之一。在天文觀測數(shù)據(jù)中，銪的元素豐度值與理論計算值有很大的差異，其產(chǎn)生過程和產(chǎn)生場所還存在疑問［18］。近幾年來，研究學(xué)者發(fā)現(xiàn)這些p核素可以在宇宙大爆炸條件下，通過一系列光分解反應(yīng)產(chǎn)生［19］，在這些反應(yīng)過程中常常伴隨同核異能素的產(chǎn)生，因此同核異能素極有可能是這些天體p核素的產(chǎn)生源。

152Eu作為校準(zhǔn)鍺鋰（Ge（Li））探測器的常用γ射線源［20］，其物理性質(zhì)一直被關(guān)注。152Eu有兩個同核異能態(tài)，即152Eu第一激發(fā)態(tài)152m1Eu（45.6 keV，T1/2=9.31 h）和152Eu第二激發(fā)態(tài)152m2Eu（147.9 keV，T1/2=96 min）。其中，152m1Eu有73%的概率發(fā)生β-反應(yīng)產(chǎn)生天體p核素152Gd，而152m2Eu則100%退激至152Eu基態(tài)。目前，人們對Eu的研究越來越多。盡管已經(jīng)有許多實驗室對152Eu進行了研究［21-28］，但這些大多僅限于測量其衰變性質(zhì)。例如，Sharma等［22］發(fā)表了關(guān)于152Eu完整的衰變能量和強度；Yoshizawa等［23］考慮了152Eu在270~1 528 keV之間的衰變；Baker等［28］發(fā)表了關(guān)于152Eu的14個新的躍遷，但是與Sharma等的研究結(jié)果存在一些差異。除此之外，Danilenko等［29］用熱中子輻照98.9%的151Eu2O3/151EuCl3產(chǎn)生了152Eu。

在本次工作中，我們在實驗上基于激光等離子體產(chǎn)生的軔致輻射源，通過153Eu（γ，n）反應(yīng)實現(xiàn)了152m1Eu（45.6 keV，T1/2=9.31 h）的高效激發(fā)，其產(chǎn)額能達到8×104個粒子/發(fā)。此外，進一步使用Geant4-GENBOD程序，對152m1，m2Eu的產(chǎn)額、產(chǎn)生時間及峰值激發(fā)效率隨電子溫度的變化關(guān)系進行了數(shù)值模擬研究。研究發(fā)現(xiàn)，在入射電子電荷量固定為17.6 nC，且當(dāng)電子溫度達到15 MeV時，152m1Eu和152m2Eu的產(chǎn)額趨于飽和，分別為8×106和2×105個粒子/發(fā)；152m1Eu和152m2Eu的峰值激發(fā)效率分別有望達到約1017和1016個粒子/s，其中152m1Eu和152m2Eu的脈寬幾乎不變，均約為32 ps。

1 實驗布局

本次152mEu的產(chǎn)生實驗在中國工程物理研究院激光聚變研究中心的星光III激光裝置上開展，實驗布局如圖1所示。首先通過采用脈寬為0.774 ps，能量為114.8 J的高功率激光脈沖輻照N2氣體靶產(chǎn)生MeV量級的高能電子束。其次，將產(chǎn)生的高能電子束進一步轟擊金屬堆棧靶（共6層，由一層2 mm厚的鉭靶（Ta）加上5層2 mm厚的氧化銪靶（Eu2O3）構(gòu)成），電子源距離Ta靶前表面的距離為12 mm。其中，高能電子束先與Ta靶作用產(chǎn)生高能軔致輻射，進而與Eu2O3靶發(fā)生（γ，n）反應(yīng)產(chǎn)生152mEu。在無金屬堆棧的電子加速實驗中，首先使用電子磁譜儀（Electron Magnetic Spectrometer，EMS）診斷電子束能量。同時，將中心開孔的IP堆疊（7張IP，每張IP粘附有0.5 mm厚的Ta箔）放置在EMS前面，用于測量電子束的空間分布。在進行金屬堆棧打靶實驗時，則在氣體靶后42 cm處放置6層金屬堆棧靶。打靶結(jié)束后，從星光III激光設(shè)備的靶室中取出堆疊的Eu2O3靶，接著用校準(zhǔn)過的高純鍺（HPGe）探測器對這些Eu2O3靶的特征γ射線進行離線探測。

圖1 (a) 星光Ⅲ裝置產(chǎn)生152mEu的實驗布局示意圖，(b) 光核反應(yīng)產(chǎn)生152mEu示意圖，(c) 152mEu的能級躍遷圖（圖右側(cè)給出了能級能量，左側(cè)給出了半衰期和價態(tài)）Fig.1 (a) Schematic of the experimental setup for nuclear isomer 152mEu production at the XingGuangIII laser facility, (b)Schematic of the 152mEu production of photo-nuclear reaction,(c) Partial energy level transition scheme for the 152mEu nucleus(right side of the panel shows the level energies, and the left side shows the half-lives and valence state)

2 實驗結(jié)果及數(shù)值模擬分析

2.1 激光加速電子束及152mEu的產(chǎn)生

在本次實驗中，高能電子主要通過激光有質(zhì)動力和激光尾波場混合加速機制獲得［4］。由于等離子體密度可以影響電子產(chǎn)率和電荷，因此可以通過改變氣體射流的背壓來優(yōu)化電子束的產(chǎn)生。圖2（a）顯示了EMS在2.0 MPa下記錄的電子的能量分布。它的譜線趨勢在高能部分（＆gt;8 MeV）呈現(xiàn)類玻爾茲曼分布，譜線的斜率為電子溫度，采用的玻爾茲曼擬合公式如下：

圖2 (a) IP板記錄的電子能量分布圖，(b) 電子譜儀探測到的電子能譜Fig.2 (a) Electron energy distribution map recorded by the IP plate, (b) Electron energy spectrum detected by the electron spectrometer

式中：N0為初始電子數(shù)目；E為電子能量；T為電子溫度。通過實驗數(shù)據(jù)分析，結(jié)合式（1）擬合結(jié)果表明，當(dāng)氣體背壓為2.0 MPa時，電子溫度值為7.8 MeV，電子電荷量為17.6 nC，如圖2（b）所示。此外，能量在1 MeV以上的電子束的電荷量Qe約為42 nC，電子束發(fā)散角約為200 mrad。

產(chǎn)生的高能電子束與金屬堆棧靶前面的Ta靶相互作用，產(chǎn)生高能軔致輻射（γ射線）。這些γ射線進一步與Eu2O3靶相互作用誘發(fā)光核反應(yīng)，產(chǎn)生152mEu。由于軔致輻射譜在實驗中沒有給出，這里我們通過采用Geant4-GENBOD［30-32］程序，對Ta靶中產(chǎn)生的γ輻射譜進行了數(shù)值模擬，其中光核反應(yīng)截面數(shù)據(jù)由Talys程序［33］給出，如圖3（a）所示。在數(shù)值模擬中僅采用了實驗電子束的高能部分（8 MeV以上），因為153mEu的光核產(chǎn)生峰值截面位于8~25 MeV能量范圍區(qū)間。圖3（b）顯示了電子束與鉭靶相互作用產(chǎn)生的軔致輻射能譜。其中，在高能端由于電子截止能量的影響，軔致輻射譜強度發(fā)生了急劇下降。

圖3 (a) 153Eu(γ, n)152m1,m2Eu的光核反應(yīng)截面圖，(b) Eu2O3靶前表面的軔致輻射模擬光譜，其中153Eu(γ, n)152m1,m2Eu核反應(yīng)主要發(fā)生在粉色陰影區(qū)域（彩圖見網(wǎng)絡(luò)版）Fig.3 (a) Cross section of 153Eu(γ, n)152m1,m2Eu photo-nuclear reaction, (b) Simulated bremsstrahlung spectra of the anterior surface of the Eu2O3 target, among them, 153Eu(γ, n)152m1,m2Eu nuclear reaction mainly occurs in the pink region (color online)

2.2 152m1Eu的探測

在實驗中，堆棧靶被放置在真空靶室內(nèi)，其中Eu2O3靶用來產(chǎn)生目標(biāo)核素152m1，m2Eu。經(jīng)過輻照后，大約需要30 min用來降低腔室的真空度，然后再取出目標(biāo)靶進行離線檢測。目標(biāo)核素152m1Eu的半衰期為9.31 h，152m2Eu的半衰期為96 min，其中152m1Eu在退激過程中有28%的概率發(fā)生β+生成152Sm的激發(fā)態(tài)，進而退激釋放出能量值分別為121.8 keV、841.6 keV和963.4 keV的三個主要特征γ射線，其γ射線強度分別為Iγ=7.0%、14.2%和11.6%；152m2Eu在退激過程中會釋放出能量值分別為18.2 keV和89.9 keV的兩個主要特征γ射線，其γ射線強度分別為Iγ=1.2%和69.7%。在離線測量過程中，使用HPGe探測器進行探測，5片靶被平鋪在HPGe探測器端蓋表面。結(jié)果顯示，我們清晰地探測到了152m1Eu釋放出的841.6 keV和963.4 keV兩條特征γ射線，如圖4（a）所示。但是由于探測器無法兼顧低能區(qū)的探測效率，無法對152m2Eu的兩條特征γ射線以及152m1Eu的121.8 keV進行探測。圖4（b）顯示了152m1Eu兩條特征γ射線的累積峰值計數(shù)與測量時間之間的函數(shù)關(guān)系。擬合函數(shù)遵循核衰變的典型公式：

圖4 (a) Eu2O3靶的總γ能譜，探測時間為40 h，(b) 能量為841.6 keV和963.4 keV的兩條特征γ射線的累計峰值計數(shù)Fig.4 (a) Total gamma spectrum of the Eu2O3 target with a detection time of 40 h, (b) Peak counts accumulated for three characteristic γ-ray lines at energies of 841.6 keV and 963.4 keV

式中：Ndet是在t時刻累積的峰值計數(shù)；N0是所有152m1Eu完成衰變時的總峰值計數(shù)。根據(jù)式（2），兩條γ射線在841.6 keV和963.4 keV能量下的半衰期分別為（10.02±1.01） h和（8.58±1.43） h。這些結(jié)果，在誤差允許范圍內(nèi)，與NNDC數(shù)據(jù)庫［34］提供的152m1Eu半衰期T1/2=9.3 h基本吻合。

通過特征γ射線的峰值計數(shù)，可以得到實驗中152m1Eu的產(chǎn)額。其表達式可以寫成：

其中：Iγ為特征γ射線的衰變強度；t是實際測量時間；td是目標(biāo)靶結(jié)束照射與開始檢測之間的時間；λ為152m1Eu的衰變常數(shù)；ε表示HPGe探測器的源峰探測效率。t=40 h時，在841.6 keV和963.4 keV處的兩種特征γ射線的Ndet值分別為977±66和673±66。根據(jù)式（3）可以得到152m1Eu的產(chǎn)額Yexp分別為（8.5±0.06）×104和（7.9±0.08）×104。表1總結(jié)了兩個主要特征γ射線的基本參數(shù)以及152m1Eu的產(chǎn)額。

表1 152m1Eu用于產(chǎn)額計算的關(guān)鍵參數(shù)Table 1 Production yields of 152m1Eu and the key parameters used for yield calculation

2.3 討論

為了直觀清晰地了解產(chǎn)物在目標(biāo)靶內(nèi)的產(chǎn)生，我們研究了152m1，m2Eu在靶內(nèi)的產(chǎn)生位置分布，使用Geant4-GENBOD工具包模擬γ射線與Eu2O3靶之間的相互作用。在該工具包中，需要使用來自理論計算或?qū)嶒灁?shù)據(jù)庫的光核截面數(shù)據(jù)作為輸入，因此，模擬采用了153Eu（γ，n）反應(yīng)的Talys模擬截面曲線。目標(biāo)靶Eu2O3的布局為5片10 mm×10 mm×2 mm緊密排列。模擬中選擇7.8 MeV的電子束和2 mm厚度的Ta轉(zhuǎn)換靶，并且整體布局完全參照實驗布局設(shè)置。結(jié)果如圖5所示，從圖5可以看出，當(dāng)入射的γ射線束發(fā)散角度較小時，光核反應(yīng)產(chǎn)生的152m1，m2Eu與入射的γ射線束在傳播方向呈相同的空間分布，152m1，m2Eu的空間分布沿徑向和縱向均減小。模擬獲得的反應(yīng)產(chǎn)物152m1，m2Eu在目標(biāo)靶中的空間分布信息，在實驗上可以幫助選擇目標(biāo)靶的幾何參數(shù)。例如，由圖5反應(yīng)產(chǎn)物的空間分布可知，基于激光加速電子產(chǎn)生的軔致輻射源的發(fā)散角很小，因此邊長為1 cm的目標(biāo)靶足夠滿足光核反應(yīng)實驗需求。

圖5 152m1Eu (a)和152m2Eu (b)在靶內(nèi)X-Z平面內(nèi)的分布圖，152m1Eu (c)和152m2Eu (d)在靶內(nèi)X-Y平面內(nèi)的分布圖Fig.5 Distribution of 152m1Eu (a) and 152m2Eu (b) in the X-Z plane within the target zone, and that of 152m1Eu (c) and 152m2Eu (d) in the XY plane within the target zone

當(dāng)目標(biāo)靶大小固定后，為得到更高產(chǎn)額的152mEu，進一步模擬了核反應(yīng)產(chǎn)物產(chǎn)額隨Eu2O3靶厚度的變化關(guān)系（固定Ta靶厚度為2 mm）。如圖6所示（以152m1Eu為例），從圖中可以看出152m1Eu產(chǎn)額隨Eu2O3靶厚度增大而升高，當(dāng)Eu2O3靶的厚度達到18 mm時，152m1Eu的產(chǎn)額趨于飽和，達到約4.2×106。

圖6 固定Ta靶厚度為2 mm時，152m1Eu的產(chǎn)額隨目標(biāo)靶（Eu2O3）厚度的變化關(guān)系Fig.6 Yield of 152m1Eu varies with the thickness of the target(Eu2O3) at the fixed Ta target thickness of 2 mm

此外，為了研究152m1，m2Eu的產(chǎn)額與激發(fā)效率對電子溫度的依賴關(guān)系，進一步模擬了152m1，m2Eu產(chǎn)額、脈寬以及峰值激發(fā)效率隨電子溫度的變化關(guān)系，模擬采用的入射電子電荷量為17.6 nC，目標(biāo)靶為5片10 mm×10 mm×2 mm的Eu2O3靶緊密排列。由于不同溫度下的電子束對應(yīng)的高能份額不同，故在153Eu（γ，n）的核反應(yīng)截面下光核反應(yīng)產(chǎn)物152m1，m2Eu的產(chǎn)率存在明顯的差異。從圖7（a）和（b）可以看出，152m1，m2Eu的產(chǎn)額隨著電子溫度的升高而增加，當(dāng)電子溫度在12 MeV附近時，152m1，m2Eu的產(chǎn)額預(yù)期分別達到約107與105個粒子/發(fā)，并且脈寬穩(wěn)定在32 ps左右。圖7（c）描述了152m1，m2Eu的峰值激發(fā)效率隨電子溫度的變化情況，如圖所示，當(dāng)電子溫度達到15 MeV時，152m1，m2Eu的峰值激發(fā)效率分別有望達到約1017個粒/s和1016個粒子/s，比傳統(tǒng)加速器高出5~6個數(shù)量級［26］。Günther等［35］近期通過中等相對論強度的激光脈沖與亞毫米厚度的近臨界密度泡沫靶相互作用，實驗獲得了溫度約為15 MeV的大電量電子束，進一步表明了基于激光加速電子高效激發(fā)同核異能素的實驗可行性。

圖7 152m1,m2Eu的產(chǎn)額(a)、產(chǎn)生時間(b)以及峰值激發(fā)效率(c)隨電子溫度的變化關(guān)系Fig.7 Variations of the yield (a), production time (b), and peak excitation efficiency (c) of 152m1,m2Eu with electron temperature

3 結(jié)語

本工作在百焦耳皮秒激光器上通過激光加速的高能電子實現(xiàn)152m1Eu的高效產(chǎn)生，實驗產(chǎn)生了約17.6 nC的高能電子（＆gt;8 MeV），152m1Eu的產(chǎn)額達到8×104個粒子/發(fā)。其次，我們通過Geant4-GENBOD程序模擬了152m1，m2Eu在目標(biāo)Eu2O3靶內(nèi)的分布情況，研究發(fā)現(xiàn)產(chǎn)物的空間分布沿徑向和縱向均減小，并且峰值位于靶中心。該結(jié)果可以有效地幫助確定目標(biāo)靶的大小。當(dāng)把Eu2O3靶大小固定后，我們進一步模擬了產(chǎn)物產(chǎn)額隨Eu2O3靶厚度的變化關(guān)系，當(dāng)Eu2O3靶的厚度達到18 mm時，152m1Eu的產(chǎn)額趨于飽和，達到約4.2×106。最后模擬了電子溫度對152m1Eu的產(chǎn)額、脈寬以及峰值激發(fā)效率的影響，結(jié)果表明：當(dāng)電子溫度達到15 MeV時，152m1，m2Eu的產(chǎn)額分別約為8×106和2×105個粒子/發(fā)；152m1，m2Eu的峰值激發(fā)效率分別有望達到約1017和1016個粒子/s。脈寬基本維持在32 ps左右。因此，激光等離子體加速方案有望獲得比傳統(tǒng)加速器方案更高峰值的核激發(fā)效率，這將為同核異能素比、宇宙元素合成問題以及控制核能釋放應(yīng)用研究提供一個重要的研究途徑［36］。已有研究結(jié)果表明，同核異能素比（IR）在核結(jié)構(gòu)、核反應(yīng)機制和核天體物理中起著重要作用，是檢驗核結(jié)構(gòu)理論和核反應(yīng)模型的有力工具［37-38］。IR通常定義為σh/σl，其中σh和σl分別表示高、低自旋態(tài)的產(chǎn)生截面。實驗上，IR又可以表示為產(chǎn)額比Yh/Yl，其中Yh和Yl分別表示高、低自旋態(tài)的產(chǎn)物產(chǎn)額［39］。由于本次實驗是單發(fā)激光，用于輻照的激光加速電子流強有限，并且所采用的探測器無法兼顧低能區(qū)的探測效率，因此未能測到152m2Eu退激的18.20 keV和89.85 keV兩個主要特征γ射線，無法進一步開展152m1，m2Eu的同核異能素比研究。未來，可以通過優(yōu)化實驗方案，例如，可通過高重頻激光裝置設(shè)計高流強、大電量的電子加速方案進一步開展152m1，m2Eu的高效產(chǎn)生實驗，測到152m2Eu退激的特征峰，得到152m1，m2Eu的產(chǎn)額比，進而獲得152m1，m2Eu的同核異能素比。

致謝感謝中國工程物理研究院激光聚變研究中心周維民老師給予的指導(dǎo)和幫助。

作者貢獻聲明羅凱軍、樊文茹負(fù)責(zé)論文構(gòu)思、調(diào)查研究、數(shù)據(jù)處理、分析和寫作；袁赟幫助和指導(dǎo)論文構(gòu)思和文章寫作；齊偉、張曉輝、鄧志剛負(fù)責(zé)指導(dǎo)實驗、數(shù)據(jù)處理和提供電子能譜診斷數(shù)據(jù)；張景麗負(fù)責(zé)程序模擬；羅文指導(dǎo)實驗數(shù)據(jù)以及相關(guān)知識。