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    主動(dòng)式多重性方法對(duì)黃餅中鈾定量的模擬研究

    2024-03-10 05:20:58張浩然張焱胡文興瞿金輝劉世梁王仁波
    核技術(shù) 2024年2期
    關(guān)鍵詞:多重性計(jì)數(shù)率中子

    張浩然 張焱 胡文興 瞿金輝 劉世梁 王仁波,

    1(東華理工大學(xué) 放射性地質(zhì)與勘探技術(shù)國防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室 南昌 330013)

    2(東華理工大學(xué) 核技術(shù)應(yīng)用教育部工程研究中心 南昌 330013)

    3(泛華檢測(cè)技術(shù)有限公司 南昌 330013)

    鈾酸鹽型黃餅是我國水冶提鈾方法所生產(chǎn)的重要產(chǎn)品[1]。一般認(rèn)為其主要成分包括重鈾酸鈉、重鈾酸氨、硫酸鈾、鈾的氫氧化物以及其他形式的鈾的氧化物[2],主要同位素為238U和235U[1]。傳統(tǒng)鈾定量采取包括電位滴定法[1]、重量法[3]、分光光度法、熒光法、電感耦合等離子體質(zhì)譜法等化學(xué)方法[4],但其往往需要經(jīng)過繁瑣的制樣步驟,同時(shí)影響因素較多,檢測(cè)周期長,無法實(shí)現(xiàn)實(shí)時(shí)測(cè)量;除化學(xué)分析方法外,鈾的放射性檢測(cè)方法也是一種鈾含量測(cè)定的有效方法,γ能譜法較為簡(jiǎn)便,通過測(cè)量標(biāo)樣和樣品中由238U和235U發(fā)射的能量為185.7 keV和1001 keV的特征γ射線[5]建立工作曲線,便能夠求得待測(cè)樣品中鈾的含量,但對(duì)于體積較大的樣品,特別是諸如黃餅等容易自屏蔽或者被基體材料屏蔽探測(cè)難度較大的樣品,γ能譜法測(cè)量會(huì)出現(xiàn)較大的誤差;2015年,張坤明等[6]采用了主動(dòng)激發(fā)鈾材料的脈沖中子-裂變中子法來模擬鈾黃餅的檢測(cè),并通過MCNP(Monte Carlo N-Particle Transport)模擬的方式驗(yàn)證了方法的可行性,但該方法的測(cè)量結(jié)果受到樣品外形限制嚴(yán)重。

    中子多重性測(cè)量方法是一種無損分析方法,是在中子符合測(cè)量方法的基礎(chǔ)上發(fā)展出來的可裂變材料的測(cè)量方法,通過裝置測(cè)得樣品的中子多重性分布,即可獲得樣品信息。同時(shí),由于該方法不需要標(biāo)樣進(jìn)行刻度、測(cè)量時(shí)間短以及精度高等優(yōu)點(diǎn),目前廣泛應(yīng)用于核安保與軍控核材料核查等方面。根據(jù)是否使用激發(fā)源對(duì)測(cè)量材料進(jìn)行誘發(fā),多重性測(cè)量也分為被動(dòng)式多重性測(cè)量與主動(dòng)式多重性測(cè)量[7-9]。

    238U中子自發(fā)裂變的中子發(fā)射率為13.6 kg-1·s-1[7],發(fā)射率較低。2013年,Goddard等[10]使用超熱中子多重計(jì)數(shù)器(Epithermal Neutron Multiplicity Counter,ENMC)對(duì)鈾氧化物進(jìn)行了被動(dòng)式多重性方法對(duì)材料中的鈾含量進(jìn)行了測(cè)量,但由于裝置樣品腔的限制,測(cè)量樣品的質(zhì)量有限且單次測(cè)量時(shí)間長。再加上材料本身對(duì)中子的慢化吸收作用,直接測(cè)量往往不能得到較為理想的結(jié)果。

    2021年劉楓飛等[11]利用MCNPX模擬研究了241Am-Be源與241Am-Li源兩種激發(fā)源對(duì)低濃縮等材料的主動(dòng)式多重性測(cè)量,計(jì)算結(jié)果顯示,241Am-Be源更有利于低濃縮鈾樣品的檢測(cè)。

    因此,通過選擇合理的中子源對(duì)含量更低的黃餅材料進(jìn)行多重性定量分析研究,對(duì)黃餅材料的無損、快速、非制樣定量檢測(cè)具有重要意義。本文采用主動(dòng)式多重性測(cè)方法對(duì)黃餅材料中的鈾總量定量方法進(jìn)行模擬分析,根據(jù)泛華檢測(cè)技術(shù)有限公司研發(fā)生產(chǎn)的多重性測(cè)量裝置FH-NCM/S1建立模型,利用MCNP程序模擬測(cè)量過程計(jì)算結(jié)果。通過對(duì)比測(cè)量效率選擇合理的中子源,再通過編寫程序模擬主動(dòng)式多重性方法測(cè)量與計(jì)算過程得到的238U的質(zhì)量后依據(jù)豐度信息反推鈾總量;最后開展樣品中子自屏蔽效應(yīng)與含水量的變化對(duì)樣品測(cè)量帶來的影響研究,并加以修正。

    1 測(cè)量原理與模擬方法

    1.1 主動(dòng)式多重性測(cè)量原理

    主動(dòng)式多重性測(cè)量方法基于一重計(jì)數(shù)率(S)、二重計(jì)數(shù)率(D)和三重計(jì)數(shù)率(T)來分析樣品的增殖因子M與誘發(fā)裂變率F等信息[12-13],式(1)~(3)表示了多重計(jì)數(shù)率S/D/T與M、F的關(guān)系,通過式(2)、(3)聯(lián)立解得M與F,然后根據(jù)式(4)便能夠求得待測(cè)樣品中鈾的總質(zhì)量。但是公式中大部分計(jì)算參數(shù)均需要在計(jì)算前獲得,由于黃餅材料中低原子序數(shù)核素較多,樣品本身對(duì)中子的慢化和吸收作用帶來的中子自屏蔽效應(yīng)會(huì)直接對(duì)測(cè)量結(jié)果造成影響,所以對(duì)不同樣品進(jìn)行參數(shù)的選取與修正就尤為重要[14]。

    式中:S0表示241Am-Be源的計(jì)數(shù)率;B為本底計(jì)數(shù)率;Ss為黃餅樣品對(duì)源中子的散射和自屏蔽;F表示樣品誘發(fā)裂變率,s-1;M為中子增殖因子;?f表示誘發(fā)裂變中子探測(cè)效率;vs1、vs2、vs3表示激發(fā)源誘發(fā)鈾裂變的1、2、3階矩,vi1、vi2、vi3表示誘發(fā)裂變中子二次誘發(fā)鈾的1、2、3階矩;fd表示二重符合門因子;ft表示三重符合門因子。

    式中:C為裝置的耦合系數(shù),由標(biāo)準(zhǔn)樣品刻度得到;mU為樣品中鈾的總質(zhì)量;F238激發(fā)源誘發(fā)238U裂變的裂變率;f238為238U的豐度;Y為激發(fā)源的中子產(chǎn)額。

    其中,fd和ft與設(shè)置的預(yù)延遲時(shí)間及符合門寬有關(guān),測(cè)量設(shè)置后可以直接計(jì)算得到。但裂變中子探測(cè)效率εf、誘發(fā)裂變的三階矩Vs以及二次誘發(fā)的三階矩Vi均需要在計(jì)算前完成標(biāo)定,但這些值往往受到樣品質(zhì)量、類型、密度、外形以及雜質(zhì)核素的干擾,從而影響測(cè)量結(jié)果。研究不同因素對(duì)這些參數(shù)的影響大小,對(duì)測(cè)量結(jié)果的修正具有重要意義。

    此外,對(duì)于激發(fā)源的選取也十分重要?;谄浜税脖:秃吮U系淖饔茫瑐鹘y(tǒng)主動(dòng)式多重性方法多用于235U質(zhì)量的測(cè)量,考慮到238U的誘發(fā)裂變閾[16]與252Cf源發(fā)射中子的時(shí)間相關(guān)性,往往使用兩個(gè)241Am-Li源作為激發(fā)源,其中子平均能量為0.3 MeV[16]。而黃餅材料中鈾為天然豐度,主要同位素為238U,所以研究中將能量較低的241Am-Li源更換為能量更高的241Am-Be源,平均能量4.4 MeV,并對(duì)兩種中子源的誘發(fā)裂變效果與探測(cè)效率影響方面做出了對(duì)比;另外,由于238U的誘發(fā)裂變率較低,所以在條件允許的情況下需要提高樣品中鈾的質(zhì)量,裝置的探測(cè)效率盡量高。

    主動(dòng)式多重性方法測(cè)量原理如圖1所示,激發(fā)源誘發(fā)238U裂變產(chǎn)生中子,裂變中子被探測(cè)器陣列探測(cè)到后由采集電路生成S/D/T計(jì)數(shù)率,并進(jìn)行多重性計(jì)算[15]。由于材料中核素對(duì)中子的自屏蔽效應(yīng)[14]不可忽略,所以對(duì)中子自屏蔽效應(yīng)進(jìn)行修正研究在主動(dòng)式多重性方法對(duì)鈾總量的核算中十分重要,自屏蔽過程如圖1中虛線框相關(guān)箭頭指向內(nèi)容所示。

    圖1 主動(dòng)式多重性方法測(cè)量黃餅中鈾含量原理圖Fig.1 Schematic diagram of the active multiplicity method for measuring the total mass of uranium in yellow cake

    1.2 模型建立及模擬流程

    MCNP程序[15]建立的模型圖如圖2所示,模型中相關(guān)的計(jì)算參數(shù)如表1所示。利用MCNP程序模擬并記錄粒子的出射、輸運(yùn)、碰撞與俘獲的過程信息進(jìn)行分析。

    表1 FH-NCM/S1裝置主要參數(shù)Table 1 Main parameters of FH-NCM/S1

    圖2 使用MCNP程序建立的FH-NCM/S1裝置模型 (a) 2D中軸線切面圖,(b) 3D中軸線切面圖Fig.2 FH-NCM/S1 device model established by the MCNP program(a) 2D axis section view, (b) 3D axis section view

    MCNP中提供了模擬材料誘發(fā)裂變中子分布相關(guān)信息的統(tǒng)計(jì)表(Table 117),并提供計(jì)算后的誘發(fā)裂變的一、二、三階矩[17]。另外PTRAC卡能夠記錄中子從發(fā)射到與3He反應(yīng)的時(shí)間、出射中子事件序號(hào)、中子來源以及捕獲柵元等信息,再加上源的中子出射時(shí)間分布遵循指數(shù)分布規(guī)律,可使用該信息還原樣品的脈沖序列測(cè)量信息。圖3為MCNP與MATLAB工具聯(lián)合使用對(duì)主動(dòng)式多重性方法模擬的流程,首先,在MATLAB中按規(guī)律生成所有事件中粒子的出射時(shí)間(t1),再將其與每一捕獲中子的行動(dòng)時(shí)間(t2)相加,即能夠生成裝置脈沖位置-時(shí)間戳的信息,最后對(duì)該信息進(jìn)行多重性分析便能夠獲得S/D/T的計(jì)數(shù)率信息,再通過式(2)與式(3)聯(lián)立便能夠解出M與F的值[18-20]。

    圖3 MCNP與MATLAB聯(lián)合模擬多重性分析流程圖Fig.3 Flow chart of MCNP and MATLAB joint simulation multiplicity analysis flow chart

    模擬材料使用重鈾酸鹽[2],根據(jù)其含水量[21]與雜質(zhì)物質(zhì)[22]的不同,共設(shè)置10組樣品。采用兩個(gè)中子產(chǎn)額為5×104n·s-1的241Am-Be源作為裂變激發(fā)源,每個(gè)樣品模擬測(cè)量600 s。

    2 結(jié)果和討論

    2.1 兩種中子源效果比較

    為了探究241Am-Li源與241Am-Be源兩種中子源在黃餅的主動(dòng)式多重性測(cè)量中的適應(yīng)性,采用MCNP程序分別對(duì)兩種中子源對(duì)黃餅中鈾材料的激發(fā)過程進(jìn)行了模擬仿真工作。每次模擬使用兩個(gè)相同的產(chǎn)額為5×104n·s-1的中子源誘發(fā)材料裂變,模擬測(cè)量600 s。記錄通過誘發(fā)裂變產(chǎn)生的中子數(shù)ni、探測(cè)器記錄到的總中子數(shù)nD以及探測(cè)器記錄到的誘發(fā)裂變中子數(shù)所占記錄到總中子數(shù)的占比fi,fi的計(jì)算公式由式(5)給出。模擬結(jié)果如表2所示。

    表2 241Am-Li源與241Am-Be源激發(fā)黃餅材料裂變的激發(fā)效率與探測(cè)效率Table 2 Excitation efficiency and detection efficiency of the fission of yellow cake material excited by 241Am-Li and 241Am-Be

    式中:fi為探測(cè)記錄到的中子中裂變中子所占份額;nDi為探測(cè)器記錄到的來自誘發(fā)裂變的中子數(shù);nD為探測(cè)器記錄到的總中子數(shù)。

    對(duì)于相對(duì)于241Am-Li源來說,同等源產(chǎn)額下241Am-Be源對(duì)于黃餅材料的激發(fā)效率提高了35%。對(duì)于裝置整體的探測(cè)來講,由于241Am-Li源出射中子的平均能量較低,探測(cè)器探測(cè)到來自激發(fā)源的中子會(huì)更高,但在主動(dòng)式多重性測(cè)量中,由于一重計(jì)數(shù)率S中包含有激發(fā)源以及其散射等多方面的影響,主動(dòng)式多重性計(jì)算不使用一重計(jì)數(shù)率S的測(cè)量結(jié)果,而使用二、三重計(jì)數(shù)率D、T進(jìn)行定量。然而,探測(cè)器中由于激發(fā)源產(chǎn)生的信號(hào)會(huì)加劇D與T在統(tǒng)計(jì)上的誤差,即中子源對(duì)于測(cè)量的影響也更為嚴(yán)重;通過fi可以直觀地看到,使用241Am-Be源時(shí)結(jié)果中樣品裂變中子所占份額進(jìn)一步提高。經(jīng)綜合考慮,在后續(xù)的模擬測(cè)量使用241Am-Be源作為激發(fā)源進(jìn)行研究。

    2.2 質(zhì)量計(jì)算與中子自屏蔽修正

    采用241Am-Be源后認(rèn)為裝置中的誘發(fā)裂變中子主要來自于238U。圖4表示3He陣列捕獲的裂變中子所占探測(cè)到總中子數(shù)的比例fDi隨238U質(zhì)量變化的關(guān)系,在238U的質(zhì)量成倍增長時(shí),3He陣列捕獲的裂變中子卻有所下降。這種現(xiàn)象主要由于隨著樣品質(zhì)量的增加,體積也隨之增大,再加上黃餅材料中原子序數(shù)低的核素對(duì)中子的慢化與吸收,導(dǎo)致更多的誘發(fā)裂變中子會(huì)被樣品自身屏蔽而無法被探測(cè)器探測(cè)到造成的。這就造成在使用標(biāo)準(zhǔn)樣品對(duì)εf進(jìn)行標(biāo)定后,相對(duì)標(biāo)樣體積的變化也會(huì)導(dǎo)致計(jì)算結(jié)果產(chǎn)生誤差。

    圖4 fDi隨樣品中238U質(zhì)量變化的關(guān)系Fig.4 fDi versus mass of 238U in the sample

    使用MATLAB工具生成脈沖序列后的多重性分析結(jié)果,計(jì)算得到多重性計(jì)數(shù)率S/D/T,計(jì)算得到的三種計(jì)數(shù)率隨樣品中鈾總量的變化關(guān)系如圖5所示。使用式(2)、(3)聯(lián)立,用D與T的值對(duì)樣品的M與F進(jìn)行計(jì)算。

    圖5 多重計(jì)數(shù)率S/D/T隨樣品質(zhì)量變化的關(guān)系圖Fig.5 Diagram of the relationship between multiplicity count rates S/D/T and the change of sample mass

    由于裂變與增殖所產(chǎn)生的中子并不是全部都能從樣品中逃逸出來,實(shí)際生產(chǎn)中使用樣品泄漏增殖因子ML來代替中子增殖因子M,再根據(jù)多個(gè)標(biāo)樣計(jì)算得到的ML計(jì)算耦合系數(shù)C,并繪制曲線進(jìn)行定量。圖6為在使用式(2)、(3)對(duì)樣品中238U的質(zhì)量進(jìn)行多重性計(jì)算的結(jié)果,可以看出,樣品中238U質(zhì)量較小,特別是在質(zhì)量小于3 kg時(shí)偏離較大,需要對(duì)計(jì)算結(jié)果進(jìn)行相應(yīng)的修正,以滿足測(cè)量誤差<10%的需求,既傳統(tǒng)方法對(duì)于標(biāo)樣的要求較高,實(shí)際生產(chǎn)需要準(zhǔn)備多種類型的配套標(biāo)樣。

    圖6 樣品誘發(fā)裂變、增殖因子的計(jì)算/實(shí)際值與238U含量的關(guān)系 (a) 樣品裂變率,(b) 增殖因子M與泄露增殖因子MLFig.6 Relationship between the calculated and actual values of the sample induced fission rate and multiplication with uranium content (a) Sample induced fission rate, (b) Simulated multiplication M and calculated net leakage multiplication ML

    實(shí)際應(yīng)用當(dāng)中,由于238U裂變率較低,再加上樣品中原子序數(shù)小的核素對(duì)中子的慢化吸收作用過強(qiáng),中子自屏蔽效應(yīng)增強(qiáng),使得三重計(jì)數(shù)率T的誤差偏高,在此基礎(chǔ)上計(jì)算得到的泄露增殖因子ML與實(shí)際裂變?cè)鲋巢顒e較大。但由于黃餅材料測(cè)量中的裂變?cè)鲋骋蜃覯較低,質(zhì)量增大時(shí)變化并不明顯;再加上誘發(fā)裂變與二次誘發(fā)的三階導(dǎo)隨質(zhì)量的變化也并不明顯,根據(jù)圖6(b)所示,M隨樣品中238U含量的增加而增加,且238U質(zhì)量相差1000 g時(shí)M的變換量<0.2%。根據(jù)此規(guī)律通過MCNP模擬的方式建立M隨質(zhì)量變化的曲線,通過1~2個(gè)標(biāo)準(zhǔn)樣品即可完成曲線修正,并獲得相關(guān)的耦合系數(shù)C。接著參考已知α方法,在對(duì)樣品進(jìn)行稱重后根據(jù)樣品的凈含量選擇M值,并代入式(2)進(jìn)行計(jì)算。

    圖7 (a)為使用式(2)中D與F的關(guān)系對(duì)樣品的裂變率Fm′進(jìn)行計(jì)算,分析得到的裂變率Fm′與模擬得到的裂變率F隨238U質(zhì)量變化的關(guān)系圖。如使用此種方式得到的Fm′與F之間的相對(duì)誤差低于3%。之后根據(jù)式(4)對(duì)樣品中鈾的總質(zhì)量進(jìn)行計(jì)算,結(jié)果如圖7(b)所示的相對(duì)誤差小于5%,通過多重性方法能夠有效實(shí)現(xiàn)黃餅中鈾總質(zhì)量的測(cè)量與計(jì)算。

    圖7 修正后裂變率F與鈾的總質(zhì)量m的實(shí)際值與實(shí)測(cè)值(a) 樣品裂變率F與Fm′隨238U質(zhì)量的變化,(b) 鈾總質(zhì)量的計(jì)算值與實(shí)際值Fig.7 Actual and measured values of the corrected fission rate F and total mass of uranium m(a) Change of sample fission rate F and Fm′ with mass of 238U, (b) Calculated value and actual value of total uranium mass

    2.3 材料含水量的影響與修正

    由于1H對(duì)中子具有強(qiáng)的慢化吸收作用,所以樣品中含水量的不同往往導(dǎo)致測(cè)量結(jié)果的誤差偏大。研究中通過設(shè)有代表性的不同含水量樣品來研究樣品中的水對(duì)測(cè)量的影響。按照?qǐng)D3中的方法,對(duì)含水樣品進(jìn)行模擬,并記錄樣品的S/D/T計(jì)數(shù)率。圖8為樣品的一、二重計(jì)數(shù)率隨樣品中含水量變化的關(guān)系。由于樣品中水分的增多,導(dǎo)致了樣品產(chǎn)生的裂變中子更難被探測(cè)器探測(cè)到,從而導(dǎo)致S與D計(jì)數(shù)率的降低。

    圖8 樣品S/D計(jì)數(shù)率隨含水量變化的關(guān)系圖 (a) 一重計(jì)數(shù)率S,(b) 二重計(jì)數(shù)率DFig.8 Relation diagram of the change of sample S/D rate with water content (a) Single rate S, (b) Double rate D

    由式(1)可知,一重計(jì)數(shù)率(S)由多個(gè)部分組成,結(jié)合表2中樣品的誘發(fā)裂變情況可知,鈾材料裂變產(chǎn)生的中子對(duì)S的貢獻(xiàn)較小,計(jì)數(shù)主要由241Am-Be源的源中子及其散射的中子觸發(fā),占S的98%以上。忽略樣品外形變化對(duì)中子散射的影響,S幾乎不隨樣品中鈾質(zhì)量的增加發(fā)生改變(如圖5(a)所示),僅與樣品自身的含水量有關(guān)(如圖8(a)所示)。記無水樣品測(cè)得的一重計(jì)數(shù)率與二重計(jì)數(shù)率分別為S0與D0,鈾總量不變、含水量變化時(shí)測(cè)得的一重計(jì)數(shù)率與二重計(jì)數(shù)率分別為Si與Di,可以通過S0/Si的值確定樣品中的含水量。

    在確定樣品含水量的情況下,若按照式(2)直接對(duì)F進(jìn)行求解計(jì)算,需要將Di修正回D0,由于相同含水量下S0/Si為定值,認(rèn)為D0與Di滿足式(6)中的關(guān)系,式(6)中f()S0/Si為D0與Di不同含水量下對(duì)應(yīng)關(guān)系的函數(shù),可根據(jù)不同含水量的標(biāo)準(zhǔn)樣品擬合得到。

    為簡(jiǎn)化計(jì)算,認(rèn)為該關(guān)系為一次函數(shù),則式(6)可變換為式(7):

    圖9(a)中S0/Si與D0/Di擬合呈線性關(guān)系,可以根據(jù)式(7)對(duì)二重計(jì)數(shù)率進(jìn)行修正,修正后二重計(jì)數(shù)率D如圖9(b)所示。

    圖9 修正曲線與修正前后的D計(jì)數(shù)率 (a) 修正曲線擬合,(b) 修正前后的二重計(jì)數(shù)率DFig.9 Correction curve and double rate before and after correction(a) Correction curve fitting, (b) Double rate before and after correction

    再次僅采用式(2)、(4)對(duì)樣品中鈾的總質(zhì)量進(jìn)行計(jì)算,計(jì)算得到樣品中鈾的總質(zhì)量與實(shí)際值如圖10所示,修正后計(jì)算得到的樣品中鈾總質(zhì)量除個(gè)別點(diǎn)外,相對(duì)誤差在10%左右,能夠滿足黃餅材料中鈾的初步檢測(cè)。其中相對(duì)誤差的來源有兩方面原因,一是并未對(duì)裝置進(jìn)行相關(guān)的優(yōu)化設(shè)計(jì),裝置探測(cè)到的二重計(jì)數(shù)率D與T偏低,統(tǒng)計(jì)漲落嚴(yán)重,實(shí)際測(cè)量中可以通過增加測(cè)量時(shí)間或提高探測(cè)效率解決此問題;二是二重計(jì)數(shù)率D并不嚴(yán)格遵循線性變化,尋找更為適合的擬合函數(shù)代入式(6)或可獲取更好的效果,但更為復(fù)雜的擬合函數(shù)雖然能夠取得更好的效果但也會(huì)增大分析的難度,需要做多方的考量。

    圖10 不同含水量下樣品中鈾總質(zhì)量的實(shí)際值與測(cè)量值Fig.10 Actual and measured values of total uranium mass in samples with different water contents

    3 結(jié)語

    本文通過MCNP與MATLAB結(jié)合的方式,對(duì)主動(dòng)式多重性方法激發(fā)黃餅中的238U裂變、238U質(zhì)量的分析計(jì)算以及鈾總量的反演進(jìn)行了全過程模擬。通過對(duì)比241Am-Li源與241Am-Be源的激發(fā)效率,選擇了本底更小,誘發(fā)裂變率更高的241Am-Be源作為激發(fā)源,此為基礎(chǔ)模擬了不同質(zhì)量與含水量的一系列樣品的鈾定量過程,分析結(jié)果表明:質(zhì)量與含水量的變化都會(huì)造成樣品自身中子自屏蔽效應(yīng)的增強(qiáng),從而影響計(jì)數(shù),造成測(cè)量誤差。

    為了提高測(cè)量的準(zhǔn)確度,通過模擬的方法研究了增殖因子隨樣品質(zhì)量增加的變化規(guī)律,在后續(xù)分析中通過凈含量選取響應(yīng)的M值,并將其作為已知量并通過二重計(jì)數(shù)率D與樣品誘發(fā)裂變率F的關(guān)系直接對(duì)F進(jìn)行求解,最終計(jì)算得到鈾總質(zhì)量的相對(duì)誤差小于5%;樣品的含水量對(duì)樣品測(cè)量的影響較大,隨著樣品中含水量的增加,樣品的S/D均逐漸減小,文中采用S0/Si與D0/Di的關(guān)系對(duì)計(jì)算進(jìn)行修正,修正后計(jì)算得到樣品的相對(duì)誤差10%左右,能夠初步滿足黃餅中鈾質(zhì)量快速測(cè)量的需求。

    由于樣品獲取的限制,并未能對(duì)樣品進(jìn)行實(shí)際的測(cè)量與分析,本研究對(duì)于黃餅材料中鈾的定量方法的推廣以及多重性測(cè)量裝置的優(yōu)化均具有一定參考意義。

    作者貢獻(xiàn)聲明張浩然負(fù)責(zé)研究的設(shè)計(jì)、模擬、數(shù)據(jù)的收集和整理、文章的起草和最終版本的修訂;張焱負(fù)責(zé)研究的提出和設(shè)計(jì)、文章的修訂;胡文興負(fù)責(zé)數(shù)據(jù)處理;瞿金輝負(fù)責(zé)模擬指導(dǎo);劉世梁負(fù)責(zé)結(jié)果驗(yàn)證;王仁波負(fù)責(zé)項(xiàng)目的監(jiān)督和管理。

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