• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    茶葉等級量化評價(jià)方法研究進(jìn)展

    2023-12-29 00:00:00鄒丹尹小麗谷惠龍婉君付海燕佘遠(yuǎn)斌
    茶葉科學(xué) 2023年6期

    摘要:茶葉品質(zhì)等級是決定茶葉銷售價(jià)格的重要參考指標(biāo),但市場上茶葉等級虛標(biāo)現(xiàn)象時(shí)有發(fā)生,嚴(yán)重?fù)p害消費(fèi)者權(quán)益。目前,茶葉等級主要是通過感官審評進(jìn)行評定。感官審評經(jīng)過長期的發(fā)展已形成了較為統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn),但存在一定的主觀性。為了更準(zhǔn)確、客觀地評價(jià)茶葉等級,研究人員發(fā)展了系列茶葉等級量化評價(jià)方法。鑒于茶葉等級評價(jià)的重要現(xiàn)實(shí)意義,綜述了近年來應(yīng)用廣泛的仿生傳感智能感官檢測技術(shù)、特定化學(xué)成分檢測技術(shù)和代謝組學(xué)技術(shù)在茶葉等級量化評價(jià)中的研究現(xiàn)狀,分析其在茶葉等級評價(jià)中面臨的關(guān)鍵問題和挑戰(zhàn),并進(jìn)行了展望,對茶葉品質(zhì)的客觀、科學(xué)、規(guī)范化評價(jià)與質(zhì)量控制具有積極的指導(dǎo)意義。

    關(guān)鍵詞:計(jì)算機(jī)視覺;電子鼻;電子舌;代謝組學(xué);化學(xué)成分

    中圖分類號:S57

    1.1 文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A 文章編號:1000-369X(2023)06-733-14

    茶起源于中國,是世界三大無酒精飲料之一[1]。茶葉中含有多種生物活性物質(zhì),包括茶多酚、氨基酸、生物堿、礦物質(zhì)等[2],具有預(yù)防癌癥[3]、延緩衰老[4]、保護(hù)神經(jīng)[5]、降低膽固醇[6]、調(diào)節(jié)脂肪代謝[7]、預(yù)防齲齒[8]等功效。我國的茶葉根據(jù)加工工藝可分為綠茶、白茶、黃茶、烏龍茶、紅茶和黑茶六大類[9],每類茶都具有獨(dú)特的品質(zhì)特征和標(biāo)準(zhǔn)。茶樹品種、種植條件、鮮葉嫩度和加工工藝等因素均會(huì)影響茶葉的品質(zhì)[10-11]。每種茶葉又可被劃分為不同的等級,不同等級的茶葉風(fēng)味品質(zhì)存在差距,往往質(zhì)高者價(jià)優(yōu)。隨著生活水平和健康意識的逐漸提高,人們對茶葉品質(zhì)及安全的要求越來越高。而茶葉市場上虛標(biāo)產(chǎn)品等級和以次充好等欺騙消費(fèi)者、牟取利益的現(xiàn)象時(shí)有發(fā)生,給我國茶產(chǎn)業(yè)的發(fā)展帶來不良影響。規(guī)范化和標(biāo)準(zhǔn)化茶葉等級評審對保護(hù)消費(fèi)者的合法權(quán)益,提升茶產(chǎn)品的國際市場競爭力,保障茶產(chǎn)業(yè)的高質(zhì)量發(fā)展具有重要意義。

    茶葉感官審評是茶葉等級評價(jià)的標(biāo)準(zhǔn)方法[12],該方法以人的感覺(即視覺、觸覺、嗅覺和味覺)為度量,根據(jù)《GB/T 23776—2018》《GB/T 14487—2017》等標(biāo)準(zhǔn)規(guī)范對茶葉的外形、湯色、香氣、滋味和葉底5 個(gè)方面進(jìn)行評價(jià),給出評分和評語[13]。為了保證審評結(jié)果的可靠性,需要嚴(yán)格控制感官審評的客觀條件如設(shè)備、環(huán)境和操作規(guī)程等,同時(shí)需要具備專業(yè)知識和經(jīng)驗(yàn)豐富的審評人員。審評人員的生理和心理狀態(tài)等因素也會(huì)影響評價(jià)結(jié)果的準(zhǔn)確性。傳統(tǒng)感官評審雖然具有不可替代性,但是存在一定的主觀性。因此,開展茶葉等級的量化評價(jià)已成為當(dāng)前茶葉品質(zhì)評價(jià)領(lǐng)域的迫切需求和研究熱點(diǎn)。本文重點(diǎn)綜述了近年來國內(nèi)外運(yùn)用仿生傳感智能感官檢測技術(shù)、特定化學(xué)成分定性與定量技術(shù)及代謝組學(xué)技術(shù)在茶葉等級評價(jià)中的研究進(jìn)展,并對新技術(shù)在茶葉品質(zhì)評價(jià)中的發(fā)展趨勢進(jìn)行了展望(圖1)。

    1 基于仿生傳感智能感官檢測的茶葉等級評價(jià)

    智能感官系統(tǒng)采用傳感器模擬人的感覺器官感知響應(yīng)信號,其中的信號采集器類似于人的神經(jīng)系統(tǒng),可以進(jìn)行響應(yīng)信號的傳輸和簡單處理,信號傳輸至計(jì)算機(jī)利用化學(xué)計(jì)量學(xué)方法經(jīng)過分析,對評價(jià)對象的特性給出綜合判斷(圖2)。用于茶葉等級評價(jià)的仿生傳感智能感官檢測技術(shù)主要有計(jì)算機(jī)視覺、電子鼻和電子舌等,可分別對茶葉的外形、香氣和滋味特性進(jìn)行評價(jià)。表1 列出了近年來仿生傳感智能感官檢測在茶葉等級評價(jià)研究中的主要參考文獻(xiàn)。

    1.1 計(jì)算機(jī)視覺

    計(jì)算機(jī)視覺是利用圖像傳感器采集圖像,采用計(jì)算機(jī)處理圖像,最后給出評價(jià)結(jié)果的一種方法。計(jì)算機(jī)視覺系統(tǒng)一般由照明系統(tǒng)、攝像機(jī)、圖像采集器、計(jì)算機(jī)、圖像處理軟件5個(gè)部分組成[14]。由于計(jì)算機(jī)圖像的精度優(yōu)于人的視覺精度,對顏色和外形變化的反應(yīng)更靈敏,因此可用于茶葉色澤和外形的品質(zhì)評價(jià)[15],具有快速、精確、無損和可量化的優(yōu)點(diǎn)。目前,計(jì)算機(jī)視覺主要是通過獲取圖像中的顏色、紋理和形態(tài)特征來進(jìn)行茶葉等級評價(jià)。

    劉鵬等[16]利用計(jì)算機(jī)視覺對碧螺春綠茶品質(zhì)進(jìn)行快速無損評價(jià)研究,基于隨機(jī)森林方法篩選出對茶葉外形特征屬性貢獻(xiàn)較大的少數(shù)幾個(gè)特征建立預(yù)測模型,對4 個(gè)不同等級碧螺春綠茶的總體識別率可達(dá)到95.75%。高達(dá)睿[17]基于計(jì)算機(jī)視覺對3 種不同等級的安徽片茶進(jìn)行分類,提出了一種基于像素分布統(tǒng)計(jì)直方圖的顏色閾值自動(dòng)分割算法,設(shè)計(jì)了神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)茶葉形狀分選系統(tǒng),其識別分選率達(dá)到90%。Ren 等[18]利用計(jì)算機(jī)視覺技術(shù)和非線性化學(xué)計(jì)量學(xué),采用6 種形狀特征結(jié)合2 種智能識別算法對紅茶品質(zhì)特征描述的正確率為100%。Chen 等[19]提取茶鮮葉形狀特征,結(jié)合支持向量機(jī)(Support vector machine,SVM)方法建立了鮮葉等級的分類系統(tǒng)。近年來,基于多特征融合建立茶葉等級評價(jià)的研究逐漸增多。張程等[20]合并茶葉圖像顏色特征和紋理特征,將其導(dǎo)入SVM 分類器,實(shí)現(xiàn)了茶葉種類和等級的自動(dòng)識別。張金炎等[21]提出了基于茶葉形態(tài)、紋理和方向梯度直方圖(Histogram of oriented gradient,HOG)特征的鮮葉分級方法,采用SVM、隨機(jī)森林和K-最近鄰機(jī)器學(xué)習(xí)方法對新鮮茶葉樣本進(jìn)行分類,發(fā)現(xiàn)多特征融合有更好的分類效果。Song等[22]提出了1 種近紅外光譜和機(jī)器視覺特征融合評價(jià)祁門紅茶等級的策略,發(fā)現(xiàn)基于融合特征的模型具有最佳的預(yù)測結(jié)果。

    1.2 電子鼻

    電子鼻利用氣體傳感器陣列識別特定類型的氣體或氣味,產(chǎn)生響應(yīng)信號,經(jīng)過信號處理和模式識別系統(tǒng)被放大并轉(zhuǎn)化為數(shù)字信號,最終完成氣味的特征評價(jià)與檢測[23]。電子鼻一般由氣體采集流向控制系統(tǒng)、氣敏傳感器陣列、信號處理子系統(tǒng)和模式識別子系統(tǒng)4 部分組成。目前,國內(nèi)外已有很多利用電子鼻技術(shù)結(jié)合主成分分析(Principal component analysis,PCA)、線性判別分析(Linear discriminantanalysis,LDA)等化學(xué)計(jì)量學(xué)方法進(jìn)行茶葉等級區(qū)分的研究。

    羅影等[24]采用電子鼻對不同等級的山東抹茶香氣成分進(jìn)行檢測與分析,通過PCA 和LDA 可以將不同等級的山東抹茶和碾茶進(jìn)行較好區(qū)分。Xu 等[25]采用電子鼻對茶葉和茶湯樣品的揮發(fā)性成分進(jìn)行檢測,評價(jià)茶葉質(zhì)量等級,結(jié)合SVM 方法對茶湯樣本的正確分類率為100%,同時(shí)可實(shí)現(xiàn)芳樟醇、壬醛和香葉醇含量的準(zhǔn)確預(yù)測。Yuan 等[26]結(jié)合LDA 和PCA,利用電子鼻對不同質(zhì)量等級的西湖龍井和普洱茶干濕樣品的香氣進(jìn)行了檢測和鑒別,結(jié)果表明,不同質(zhì)量等級的西湖龍井茶樣品和不同存放年限的普洱茶樣品均可通過電子鼻進(jìn)行鑒別。

    1.3 電子舌

    電子舌技術(shù)通過模擬人的味覺感受機(jī)制,主要利用交叉敏感傳感器陣列和模式識別來分析樣本的滋味特征[27],具有快速、操作簡單、靈敏度高、通用性強(qiáng)和應(yīng)用靈活等特點(diǎn)[28]。滋味是評價(jià)茶葉品質(zhì)的重要指標(biāo)之一,近年來,電子舌在茶葉滋味品質(zhì)的定性和定量研究中得到了大量的應(yīng)用,利用各種類型的電子舌結(jié)合不同的化學(xué)計(jì)量學(xué)方法,在茶葉的種類、等級和產(chǎn)地鑒別上取得了許多研究成果。

    范培珍等[29]采用電子舌結(jié)合高效液相色譜(HPLC)研究不同等級霍山黃芽茶的滋味品質(zhì)及其呈味氨基酸組成,發(fā)現(xiàn)隨著茶葉等級的降低,其鮮度值和復(fù)合滋味值顯著遞減。由于茶湯鮮度值與氨基酸含量呈正相關(guān),可利用電子舌基于茶葉氨基酸組成和含量區(qū)別霍山黃芽茶的等級。Zhang 等[30]提出了1 種基于生成對抗網(wǎng)絡(luò)半監(jiān)督學(xué)習(xí)(Generative adversarialnetwork-Semi supervised learning,GAN-SSL)模型,對茶葉樣品的電子舌數(shù)據(jù)進(jìn)行建模和預(yù)測,與傳統(tǒng)的化學(xué)指標(biāo)分類方法相比,GAN-SSL 對預(yù)測未知樣品類別的準(zhǔn)確度更高。Chen 等[31]利用電子舌采集7 種不同等級祁門紅茶的響應(yīng)信號,建立了基于排序差值和非參數(shù)偏最小二乘算法的判別模型,可有效區(qū)分茶葉的等級。

    1.4 仿生傳感智能感官檢測聯(lián)合的茶葉等級評價(jià)

    單一的仿生傳感智能感官檢測技術(shù)僅能反映茶葉某一方面的特性,計(jì)算機(jī)視覺技術(shù)反映茶葉的外形、顏色和紋理特性,電子鼻反映茶葉的氣味特性,電子舌主要反映茶葉的滋味特性。茶葉的整體品質(zhì)是色澤、香氣和滋味等多種特性的綜合體現(xiàn),且這些特性之間存在著相互關(guān)聯(lián)?;趩我患夹g(shù)的茶葉等級評價(jià)存在信息不全面的問題,而多種技術(shù)聯(lián)用可同時(shí)反映多方面信息,因此越來越多的研究人員通過融合多種仿生傳感智能感官信息開展茶葉的等級評價(jià)研究。

    Xu 等[32]提出了電子鼻和計(jì)算機(jī)視覺聯(lián)用檢測茶葉香氣和茶葉外形的快速檢測方法,對訓(xùn)練集和測試集的分類準(zhǔn)確率均達(dá)到100%,基于單一電子鼻特征或單一圖像特征建立的模型分類準(zhǔn)確率均低于90%,表明研究開發(fā)的特征級和決策級融合策略協(xié)同整合了電子鼻和計(jì)算機(jī)視覺的優(yōu)勢,可有效地識別不同品級的茶葉。Zhi 等[33]提出了一種電子鼻和電子舌特征融合策略,通過特征融合和決策融合同時(shí)建模,提高龍井茶的等級預(yù)測精度。Banerjee等[34]通過提取電子鼻和電子舌響應(yīng)的小波能量特征,實(shí)現(xiàn)了印度紅茶的等級分類,分類準(zhǔn)確率為99.75%。還有將電子舌、電子鼻、電子眼3 種技術(shù)相結(jié)合的茶葉品質(zhì)評價(jià)方法,Xu 等[35]將電子鼻、電子舌、電子眼與化學(xué)計(jì)量學(xué)方法相結(jié)合,采用特征級融合策略對多種數(shù)據(jù)信號進(jìn)行融合,提高了對茶葉品質(zhì)定性識別的準(zhǔn)確性, 對茶葉等級鑒別的準(zhǔn)確率為100%;還利用偏最小二乘回歸和支持向量機(jī)等方法建立了基于單一信號和融合信號的化學(xué)成分定量預(yù)測模型,發(fā)現(xiàn)基于融合信號所得結(jié)果優(yōu)于單一信號,并且基于融合信號的回歸模型對茶葉中化學(xué)成分含量的預(yù)測效果最好。

    2 基于特定化學(xué)成分檢測的茶葉等級評價(jià)

    不同等級的茶葉其感官品質(zhì)存在差異,而化學(xué)成分是其品質(zhì)形成的物質(zhì)基礎(chǔ),研究化學(xué)成分與茶葉等級品質(zhì)間的內(nèi)在聯(lián)系,是完善客觀、準(zhǔn)確的量化評價(jià)方法的重要方向。茶葉中的水溶性物質(zhì)含量為30%~48%,主要包括茶多酚、生物堿、氨基酸等[36]。多酚類物質(zhì)是茶葉中水溶性色素的主要部分,也是茶湯色澤的主體,其中茶多酚是形成茶葉色、香、味的主要成分之一,茶多酚又包括兒茶素、花色苷類、黃酮類、黃酮醇類和酚酸類。生物堿類物質(zhì)主要為咖啡堿、可可堿和茶堿,其中咖啡堿的含量最高,對茶葉滋味的形成具有重要作用。氨基酸類物質(zhì)主要有茶氨酸、谷氨酸等,其中茶氨酸是形成茶葉香氣和鮮度的重要成分,占游離氨基酸的50%以上。茶葉中目前已鑒定出揮發(fā)性化合物700 多種[37],其中易揮發(fā)性芳香物質(zhì)是茶葉香氣品質(zhì)形成的重要組成部分,以醇類、萜烯類、酯類、醛類和酮類為主。表2 列出了近年來基于化學(xué)成分檢測的茶葉等級評價(jià)主要參考文獻(xiàn)。

    2.1 多酚類物質(zhì)在等級鑒別中的應(yīng)用

    多酚類化合物是茶葉中的主要成分,多酚類物質(zhì)與唾液蛋白相互作用會(huì)產(chǎn)生澀味[38]。兒茶素是多酚類物質(zhì)的主體成分,約占總多酚類物質(zhì)的70%~80%[39],是鑒別茶葉等級的一類重要成分。Ning 等[40]對4 個(gè)等級白茶中的29 種主要化學(xué)成分進(jìn)行定量分析,發(fā)現(xiàn)兒茶素和咖啡堿在不同等級白茶中的總量明顯不同,可用于分辨白茶的等級。Tan 等[41]對不同年份和季節(jié)生產(chǎn)的3 個(gè)白茶中的29 種化學(xué)成分進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)等級較高的白茶中兒茶素含量較多。在綠茶等級鑒定研究方面,Gu 等[42]建立了化學(xué)計(jì)量學(xué)輔助高效液相色譜-二極管陣列檢測(HPLC-DAD)方法,快速定量西湖龍井茶樣品中的兒茶素等主要成分,基于測定結(jié)果將西湖龍井茶按等級劃分為3 類;He 等[43]對綠茶中39 種多酚類物質(zhì)進(jìn)行定量分析,發(fā)現(xiàn)15 種多酚類物質(zhì)可以作為綠茶等級鑒別的標(biāo)記物。Selim 等[44]研究發(fā)現(xiàn),單體兒茶素是鑒別斯里蘭卡綠茶等級的關(guān)鍵化合物;同時(shí),還發(fā)現(xiàn)茶黃素是鑒別紅茶全葉和碎葉等級的關(guān)鍵化合物之一。

    茶黃素具有抗血管疾病、降血糖、防癌抗癌、預(yù)防肥胖等[45]作用,是茶葉發(fā)酵過程中兒茶素被氧化成二聚體時(shí)形成的產(chǎn)物,是一類多酚羥基具苯駢酚酮結(jié)構(gòu)的物質(zhì)[46]。研究表明,茶黃素與紅茶的濃郁口感和鮮亮的顏色有關(guān)[47],對紅茶的色香味及品質(zhì)起著決定性的作用,是紅茶質(zhì)量的重要指標(biāo)之一,根據(jù)紅茶中的茶黃素含量可以鑒定紅茶的等級。郭雪梅[48]研究發(fā)現(xiàn),茶黃素在不同等級紅茶中的含量明顯不同,在高等級紅茶中的含量較高。席佳麗等[49]對云南不同等級的紅茶化學(xué)成分進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)茶黃素在不同等級中的含量大小為1級>特級>3 級>6 級。茶紅素是兒茶素和茶黃素等氧化聚合的產(chǎn)物,是異質(zhì)的酸性酚性色素的總稱,包括多種相對分子質(zhì)量差異極大的異源物質(zhì),與紅茶湯色及滋味密切相關(guān)[50]。研究表明,茶紅素可以通過與肉毒桿菌神經(jīng)毒素結(jié)合,防止肉毒桿菌神經(jīng)毒素的神經(jīng)肌肉阻斷行為[51];較低濃度的茶紅素對內(nèi)皮型一氧化氮合酶活性(eNOS)有顯著的刺激作用,導(dǎo)致血管松弛,起到預(yù)防心血管疾病的作用[52];但其對肝功能和血脂的保護(hù)作用略低于茶黃素[53]。茶黃素和茶紅素進(jìn)一步氧化、聚合,并與蛋白質(zhì)和多糖等物質(zhì)耦合會(huì)形成茶褐素[54]。茶褐素不僅可以促進(jìn)體內(nèi)脂質(zhì)分解代謝、抑制脂肪酸合成酶的活性并促進(jìn)脂肪棕色化[55],還可以通過改善胰島素抵抗、增強(qiáng)胰島素受體數(shù)目和敏感性的方式達(dá)到調(diào)節(jié)機(jī)體血糖代謝的目的。茶褐素與α-葡萄糖苷酶活性中心結(jié)合可以抑制α-葡萄糖苷酶的活性,從而抑制腸道對糖類物質(zhì)的分解和吸收[56]。郭麗等[57]通過分析不同等級九曲紅梅茶中化合物成分的構(gòu)成及含量,發(fā)現(xiàn)茶黃素、茶紅素與茶褐素是等級差異的關(guān)鍵化合物。

    2.2 生物堿類物質(zhì)在等級鑒別中的應(yīng)用

    生物堿是一類含氮的有機(jī)化合物,是茶葉中的重要活性和滋味物質(zhì)。茶葉中的生物堿主要有咖啡堿、茶堿、可可堿,其中咖啡堿的含量最多。生物堿對金黃色葡萄球菌、大腸桿菌具有抑制作用[58]。咖啡堿由于其低閾值(500 μmol·L-1),很容易被人體感知,通常被認(rèn)為是茶中的主要苦味物質(zhì)。研究顯示,咖啡堿與其他成分間的互作也會(huì)影響茶湯的感官屬性,黃酮醇-3-糖苷對咖啡堿產(chǎn)生的苦味有促進(jìn)作用,而咖啡堿有助于EGCG 的收斂性[59]??煽蓧A是咖啡堿的前體物質(zhì),咖啡堿主要在嫩葉中合成;隨著葉片成熟,咖啡堿的合成速度顯著降低[60]。

    Pang 等[61]對4 個(gè)等級的武夷巖茶進(jìn)行質(zhì)量指標(biāo)測定,發(fā)現(xiàn)茶多酚、咖啡堿、EGCG、EGC 的含量與感官評價(jià)總質(zhì)量分?jǐn)?shù)呈顯著正相關(guān),說明茶多酚、咖啡堿和兒茶素可用于評價(jià)武夷巖茶的等級差異。Li 等[62]通過非靶向與靶向分析相結(jié)合的方法對4 個(gè)不同等級的岳西翠蘭綠茶進(jìn)行化學(xué)分析,發(fā)現(xiàn)可可堿的含量與岳西翠蘭綠茶等級呈負(fù)相關(guān),可作為識別不同品級岳西翠蘭綠茶的潛在標(biāo)志物。

    2.3 氨基酸類物質(zhì)在等級鑒別中的應(yīng)用

    游離氨基酸與茶葉的品質(zhì)密切相關(guān),在茶葉的生產(chǎn)加工過程中,氨基酸會(huì)轉(zhuǎn)化為不同的芳香物質(zhì),是茶葉香氣來源的重要途徑之一[63]。同時(shí),氨基酸本身呈現(xiàn)的特有香氣和滋味對茶葉品質(zhì)的影響也至關(guān)重要。茶氨酸在茶葉游離氨基酸中占比較高,是構(gòu)成茶葉獨(dú)特鮮爽味道的關(guān)鍵物質(zhì)[64]。

    Selim 等[44]研究發(fā)現(xiàn),金尖白茶中茶氨酸的含量顯著高于銀尖白茶,可用于區(qū)分白茶的等級。白葉1 號是低溫敏感的白化突變體,在幼芽發(fā)育過程中表現(xiàn)出周期性白化,其特點(diǎn)是游離氨基酸含量高,多酚含量低[65]。采摘時(shí)間是影響安吉白茶品質(zhì)最重要的因素之一,研究表明,黃烷-3-醇、二聚兒茶素、黃酮醇和黃酮苷、酚酸和氨基酸表現(xiàn)出明顯的季節(jié)性波動(dòng),其中氨基酸在夏秋茶中的含量明顯減少,導(dǎo)致夏秋茶的鮮味較差[66]。Zeng 等[67]通過對早春和晚春安吉白茶代謝物的分析,鑒定出了70 種代謝物,發(fā)現(xiàn)早春茶中氨基酸、有機(jī)酸、兒茶素和酚酸的含量與晚春茶中的含量存在顯著差異,可以用于鑒別安吉白茶原料的采摘季節(jié)。

    2.4 芳香類物質(zhì)在等級鑒別中的應(yīng)用

    茶葉中揮發(fā)性物質(zhì)的含量相對較少,但組成復(fù)雜,根據(jù)代謝來源可分為揮發(fā)性萜烯類(VTs)、揮發(fā)性苯丙烷類/苯環(huán)類(VPBs)、揮發(fā)性脂肪酸派生物(VFADs)和類胡蘿卜素?fù)]發(fā)性衍生物4 大類[68],其中VTs 因其豐度高、閾值低而被認(rèn)為是茶葉香氣最重要的揮發(fā)性物質(zhì)。茶葉芳香類物質(zhì)除了茶鮮葉本身所含有之外,在茶葉生產(chǎn)加工過程中,由酶促反應(yīng)等轉(zhuǎn)化形成較多,已發(fā)現(xiàn)芳香物質(zhì)的形成有4種路徑:兒茶素氧化,糖苷類香氣前體物質(zhì)在糖苷類酶的作用下水解,氨基酸脫羧和氧化脫氨轉(zhuǎn)化,脂肪酸過氧化、降解[69]。已有研究表明,關(guān)鍵揮發(fā)性化合物表現(xiàn)出典型的等級依賴性,例如烏龍茶的香氣品質(zhì)與制作時(shí)香氣苷的釋放有關(guān)[70];優(yōu)質(zhì)烏龍茶和綠茶具有強(qiáng)烈的蘭花香,這與加工過程中鮮葉中表型茉莉酸甲酯的形成有關(guān)[71]。Zou 等[72]對烘青綠茶的香氣成分研究發(fā)現(xiàn),高檔茶中D-檸檬烯和芳樟醇的含量遠(yuǎn)高于其他等級,可作為高檔烘培綠茶的氣味標(biāo)志。

    Jumtee 等[73]采用多變量數(shù)據(jù)分析對日本綠茶的感官品質(zhì)進(jìn)行評估和預(yù)測,將綠茶區(qū)分為高、低兩個(gè)等級;發(fā)現(xiàn)對等級區(qū)分貢獻(xiàn)較大的是香葉醇、吲哚、芳樟醇等成分,其中等級較高的綠茶中含有相對較高濃度的植物醇、咖啡堿、順式茉莉酮、芳樟醇氧化物等,較低等級的綠茶中含有更多的香葉醇和芳樟醇等。Li 等[74]采用HS-SPME 和GC-MS 聯(lián)用,建立了貴州綠茶香氣指紋圖譜,發(fā)現(xiàn)9 種揮發(fā)性芳香成分與綠茶香氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)顯著相關(guān),建立了預(yù)測綠茶香氣評價(jià)分?jǐn)?shù)的回歸模型。Yang 等[75]采用GC-E-Nose 、GC-IMS 和氣味活性值(OAV)分析相結(jié)合的方法,對具有花香、甜香和甜花香紅茶中的關(guān)鍵揮發(fā)性化合物進(jìn)行系統(tǒng)表征,鑒定出38 種揮發(fā)性化合物為重要?dú)馕段镔|(zhì),可以用于紅茶等級的區(qū)分。

    3 基于代謝組學(xué)的茶葉等級鑒別研究

    茶葉質(zhì)量等級的感官差別是其內(nèi)含化合物共同作用的結(jié)果。研究表明,茶多酚與氨基酸的比例(酚氨比)越低,茶湯越濃、越鮮;酚氨比越高,茶湯越澀[76]。Li 等[77]對5 種恩施綠茶品質(zhì)進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn),茶葉口感評價(jià)得分主要取決于茶多酚、氨基酸、咖啡堿和可溶性糖的含量和比例。由此可見,在對茶葉的等級進(jìn)行鑒定時(shí),不能完全依靠單一的某種或某類化合物,應(yīng)該綜合多種(類)化合物進(jìn)行分析。

    3.1 代謝組學(xué)概述

    代謝組學(xué)可以對生物系統(tǒng)(如細(xì)胞、組織、器官等)中產(chǎn)生的代謝物進(jìn)行整體的識別和定量分析,是一種以組群指標(biāo)分析為基礎(chǔ),以高通量檢測和數(shù)據(jù)處理為手段,以信息建模與系統(tǒng)整合為目標(biāo)的系統(tǒng)生物學(xué)研究方法。代謝組學(xué)主要研究各種代謝路徑的底物和產(chǎn)物的小分子代謝物。根據(jù)研究目的不同,代謝組學(xué)可分為靶向、非靶向兩類。靶向代謝組學(xué)通常應(yīng)用基于多重反應(yīng)監(jiān)測的質(zhì)譜技術(shù),利用標(biāo)準(zhǔn)品對幾種或幾類目標(biāo)代謝物進(jìn)行絕對定量分析,有較強(qiáng)的針對性,準(zhǔn)確度和靈敏度相對較高。非靶向代謝組學(xué)不限定所檢測代謝物的種類,目的是盡可能多的檢出代謝物。目前,代謝組學(xué)研究的應(yīng)用已經(jīng)擴(kuò)展到農(nóng)業(yè)、食品安全等多個(gè)領(lǐng)域。茶葉是一種復(fù)雜的植物源性食品,其包含的代謝物種類和數(shù)量非常多[78]。近年來,代謝組學(xué)技術(shù)在茶樹育種、茶葉加工、茶葉品質(zhì)分析研究方面的應(yīng)用逐漸增多。核磁共振(NMR)和質(zhì)譜(MS)儀是代謝組學(xué)研究中使用較廣泛的兩類儀器,NMR 可以提供豐富的結(jié)構(gòu)信息,具有很好的重復(fù)性和普遍性,能夠在不破壞樣品結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的情況下進(jìn)行實(shí)時(shí)和動(dòng)態(tài)檢測[79],但檢測靈敏度較質(zhì)譜低。基于質(zhì)譜的代謝組學(xué)技術(shù)通常與GC 和LC 相結(jié)合,代謝物在色譜柱上分離,進(jìn)行質(zhì)譜檢測可提高代謝物的覆蓋率和質(zhì)譜定量的準(zhǔn)確性。GC-MS 可檢測茶葉中的揮發(fā)性成分,LC-MS可檢測茶葉中的非揮發(fā)性成分,是目前茶葉代謝組學(xué)研究中應(yīng)用最多的技術(shù)。

    3.2 代謝組學(xué)在茶葉等級鑒定中的應(yīng)用

    白茶根據(jù)新鮮茶芽的嫩度分為不同的等級,Yue 等[80]采用基于UPLC-QTOF/MS 的非靶向代謝組學(xué)技術(shù)分析4 個(gè)不同等級的白茶,發(fā)現(xiàn)21 種代謝物的含量與茶葉等級密切相關(guān),表明它們有可能作為區(qū)分不同等級白牡丹白茶的標(biāo)記物。Zhang 等[81] 采用UPLC-QTOF/MS 非靶向代謝組學(xué)結(jié)合化學(xué)計(jì)量學(xué)對西湖龍井茶的產(chǎn)區(qū)進(jìn)行鑒別,通過自動(dòng)數(shù)據(jù)分析策略( Automatic data analysisstrategy,AntDAS)篩選出一級和二級產(chǎn)地之間存在20 多種產(chǎn)區(qū)差異代謝物,這些代謝物對不同產(chǎn)地西湖龍井綠茶的鑒別具有重要參考價(jià)值。Jing 等[82]通過非靶向代謝組學(xué)研究發(fā)現(xiàn),水提取物代謝指紋圖譜能夠更好地鑒定綠茶的質(zhì)量等級,其中EGC、山奈酚等物質(zhì)在低等級茶樣中的含量顯著高于高等級茶樣;而高等級茶樣中的沒食子酸和楊梅素含量更高。

    Zou 等[83]采用非靶向代謝組學(xué)與化學(xué)計(jì)量學(xué)相結(jié)合的方法,發(fā)現(xiàn)了不同海拔茶葉樣品共有的等級標(biāo)志物,并建立了泛化能力好的等級鑒別模型。綠茶的采摘時(shí)間也是影響其品質(zhì)等級的重要因素,Cui 等[84]建立了整合脂質(zhì)組學(xué)和代謝組學(xué)的鑒別方法,其區(qū)分早春綠茶和晚春綠茶樣品的正確率為100%。Chen 等[85]研究發(fā)現(xiàn),咖啡堿、檸檬酸鹽和水楊酸鹽等物質(zhì)可作為東方美人茶等級判別的潛在標(biāo)志物。

    GC-MS 對于茶葉成分分析和確定香氣化合物特征具有重要意義,已有研究使用該技術(shù)區(qū)分不同等級的茶葉,并鑒定出表征不同等級茶葉的香氣揮發(fā)性化合物,發(fā)現(xiàn)1-乙基吡咯與濃香鐵觀音等級呈正相關(guān),而2-甲基呋喃、2-乙基呋喃、2-甲基環(huán)戊烷-1-醇、亞異丙基丙酮、2-氨基呋喃和D-檸檬烯與濃香鐵觀音的等級呈負(fù)相關(guān)[86]。Yin 等[87]采用頂空氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(HS-GC-MS)結(jié)合多元統(tǒng)計(jì)分析方法,對不同等級綠茶的揮發(fā)性標(biāo)志物進(jìn)行了分析,發(fā)現(xiàn)不同等級綠茶中16 種揮發(fā)性化合物含量存在顯著差異。

    4 總結(jié)與展望

    計(jì)算機(jī)視覺、電子鼻和電子舌等新技術(shù)的發(fā)展,為茶葉品質(zhì)量化鑒別提供了廣闊的前景,也是今后茶葉等級評價(jià)發(fā)展的必然趨勢,但這些新技術(shù)目前大多數(shù)還處于潛在應(yīng)用階段。代謝組學(xué)技術(shù)能綜合反映茶葉內(nèi)含化學(xué)成分信息,是一種行之有效的茶葉等級評價(jià)方法,并且在解析茶葉品質(zhì)形成機(jī)制等其他研究中也發(fā)揮著重要作用。目前,茶葉代謝組學(xué)的研究還處于發(fā)展階段,未來可充分利用代謝組學(xué)挖掘大量特征信息,并結(jié)合新型的仿生傳感智能感官檢測技術(shù),開發(fā)快速、準(zhǔn)確的茶葉等級鑒定方法。

    上述方法其本質(zhì)均是以茶葉中內(nèi)含化學(xué)成分為基礎(chǔ)展開的。代謝組學(xué)技術(shù)能全面、系統(tǒng)地表征茶葉復(fù)雜體系中的內(nèi)含化學(xué)成分,是一種非常有潛力的茶葉品質(zhì)量化評價(jià)技術(shù)。但代謝組學(xué)方法需要借助精密的儀器設(shè)備,不便于現(xiàn)場快速實(shí)時(shí)的茶葉等級評價(jià)。現(xiàn)有的仿生傳感智能感官技術(shù)又存在傳感陣列數(shù)量有限、檢測的特異性不足等問題。筆者認(rèn)為代謝組學(xué)結(jié)合快速的仿生傳感智能感官技術(shù)共同開展茶葉等級評價(jià)是未來的發(fā)展趨勢之一。以代謝組學(xué)分析的特征代謝物為靶標(biāo),發(fā)展特征響應(yīng)的傳感檢測單元,構(gòu)建陣列傳感裝置,進(jìn)行茶葉等級的精準(zhǔn)快速量化評價(jià)。雖然仿生傳感智能感官和代謝組學(xué)技術(shù)已在茶葉研究中廣泛應(yīng)用,但仍值得進(jìn)一步研究,以實(shí)現(xiàn)兩種技術(shù)的更好融合。

    采用計(jì)算機(jī)視覺技術(shù)進(jìn)行茶葉分級已經(jīng)進(jìn)入了實(shí)際應(yīng)用階段,但圖像特征信息在復(fù)雜背景條件下的穩(wěn)定性、可獲取性是其在實(shí)際應(yīng)用中的難點(diǎn),未來還需開展更深入的研究。例如,可將計(jì)算機(jī)視覺技術(shù)與深度學(xué)習(xí)相結(jié)合,通過卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)( Convolutional neuralnetworks,CNN)建立層級特征自動(dòng)提取模型,得到更準(zhǔn)確且接近圖像高級語義的特征。也可進(jìn)行多模態(tài)特征的融合,以增加模型的準(zhǔn)確性和穩(wěn)健性。如Dai 等[88]提出了基于圖像和文本的跨模態(tài)特征融合模型,對枸杞害蟲的識別準(zhǔn)確性與數(shù)據(jù)利用率比傳統(tǒng)單模態(tài)識別模型更高。

    電子鼻技術(shù)是識別茶葉等級的重要方法,但存在專屬性、穩(wěn)定性差,易受干擾等問題。Esfahani 等[89]研究了一種由4 個(gè)可調(diào)諧探測器組成的光學(xué)非色散紅外電子鼻,可對不同濃度物質(zhì)進(jìn)行區(qū)分,該電子鼻受環(huán)境參數(shù)的影響很小,并且具有陣列靈活可調(diào)的優(yōu)點(diǎn)。未來,可根據(jù)茶葉的屬性選擇特異性強(qiáng)、靈敏度高的氣敏、光敏等傳感材料,結(jié)合多源信息融合技術(shù)研制準(zhǔn)確度更高的電子鼻系統(tǒng)。

    電子舌可以快速鑒定茶葉等級,但仍存在傳感器穩(wěn)定性、專屬性不足,交叉響應(yīng)特征信號分析難等問題。今后,可以從有效提取特征信息并減少信息間的干擾,降低數(shù)據(jù)處理難度,提高系統(tǒng)穩(wěn)定性等方面深入研究;將電子舌與其他的傳感器融合,獲取更多樣品特征信息,提高相似樣品的辨識度。

    代謝組學(xué)技術(shù)已在茶樹栽培、茶葉加工等"""""" 多個(gè)方面極大地推動(dòng)了茶葉研究進(jìn)展,未來可從以下幾個(gè)方面開展更深入的研究:(1)將代謝組學(xué)與其他組學(xué)(轉(zhuǎn)錄組學(xué)、基因組學(xué)、蛋白質(zhì)組學(xué)和感官組學(xué))和大數(shù)據(jù)關(guān)聯(lián)分析相結(jié)合,通過多種手段更系統(tǒng)全面地解析茶葉品質(zhì)形成和調(diào)控機(jī)制,茶葉特色風(fēng)味形成機(jī)制和有效成分的發(fā)掘與作用機(jī)制等。(2)發(fā)展可覆蓋茶葉中微痕量成分的高通量、高靈敏度代謝組學(xué)檢測與數(shù)據(jù)挖掘方法,更深入地開展茶葉品質(zhì)化學(xué)研究。(3)茶葉中的次生代謝物種類非常豐富,代謝物的準(zhǔn)確鑒定是難點(diǎn)問題,構(gòu)建開放獲取的茶葉專用代謝物數(shù)據(jù)庫可為未來開展基于代謝組學(xué)的茶葉研究帶來更大的便利。

    人工智能(Artificial intelligence,AI)技術(shù)的進(jìn)步,使得數(shù)字食品系統(tǒng)的開發(fā)和實(shí)施變得越來越有可能。近年來,食品行業(yè)的“智能”技術(shù)已經(jīng)出現(xiàn)并迅速發(fā)展。如Lee 等[90]提出了一種由數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的人類嗅覺高維圖譜(Principal odor map,POM),可以將分子結(jié)構(gòu)映射到氣味感知上,逼真地再現(xiàn)了由單一分子誘發(fā)的氣味感知類別的結(jié)構(gòu)和關(guān)系;表明了機(jī)器學(xué)習(xí)模型在理解和描述氣味上,已經(jīng)達(dá)到了人類的水平,并且在氣味描述的前瞻性預(yù)測上,AI 的準(zhǔn)確度已經(jīng)超過了人類個(gè)體。未來將AI 技術(shù)應(yīng)用于茶葉感官品質(zhì)、等級評價(jià)等方面具有很大的潛力。

    參考文獻(xiàn)

    [1] Ge G Q, Gao W J, Yan M, et al. Comparation study on themetabolism destination of neonicotinoid andorganophosphate insecticides in tea plant (Camellia sinensisL.) [J]. Food Chemistry, 2021, 344: 128579. doi: 10.1016/ j.foodchem.2020.128579.

    [2] 劉仲華, 黃建安, 龔雨順, 等. 茶葉功能成分的健康作用研究新進(jìn)展[J]. 中國茶葉, 2021, 43(9): 1-11.

    Liu Z H, Huang J A, Gong Y S, et al. New progress in healthbenefits of functional components of tea [J]. China Tea,2021, 43(9): 1-11.

    [3] Schroeder A C, Xiao H P, Zhu Z W, et al. A potential role forgreen tea as a radiation sensitizer for prostate cancer [J].Pathology amp; Oncology Research, 2019, 25(1): 263-268.

    [4] Ambigaipalan P, Oh W Y, Shahidi F. Epigallocatechin (EGC)esters as potential sources of antioxidants [J]. Food Chemistry,2020, 309: 125609. doi: 10.1016/j.foodchem.2019.125609.

    [5] Pervin M, Unno K, Ohishi T, et al. Beneficial effects ofgreen tea catechins on neurodegenerative diseases [J].Molecules, 2018, 23(6): 1297. doi: 10.3390/molecules23061297.

    [6] Huang S, Li J J, Wu Y T, et al. Tea consumption andlongitudinal change in high-density lipoprotein cholesterolconcentration in Chinese adults [J]. Journal of the AmericanHeart Association, 2018, 7(13): e008814. doi: 10.1161/JAHA.118.008814.

    [7] Huang J B, Feng S M, Liu A N, et al. Green tea polyphenolEGCG alleviates metabolic abnormality and fatty liver bydecreasing bile acid and lipid absorption in mice [J].Molecular Nutrition amp; Food Research, 2018, 62(4):10.1002/mnfr.201700696. doi: 10.1002/mnfr.201700696.

    [8] 陳裕煒, 高琳, 陳曉斌. 茶提取物在口腔護(hù)理領(lǐng)域的應(yīng)用和研究[J]. 口腔護(hù)理用品工業(yè), 2019, 29(6): 18-21.

    Chen Y W, Gao L, Chen X B. Tea extracts in oral careapplications and research [J]. Oral Care Industry, 2019,29(6): 18-21.

    [9] 翁昆, 張亞麗. GB/T 30766—2014《茶葉分類》簡介[J]. 中國標(biāo)準(zhǔn)導(dǎo)報(bào), 2015(1): 34-35.

    Weng K, Zhang Y L. GB/T 30766-2014 Classification of teasummary [J]. China Standards Review, 2015(1): 34-35.

    [10] 吳雙, 張駿, 江仕龍, 等. 茶葉斑病病原菌Epicoccummackenziei 致病性與生長特性研究[J]. 山地農(nóng)業(yè)生物學(xué)報(bào), 2023, 42(5): 9-14.

    Wu S, Zhang J, Jiang S L. et al. Studies on the pathogenicityand growth characteristics of the tea leaf spot pathogen,Epicoccum macjenziei [J]. Journal of Mountain Agricultureand Biology, 2023, 42(5): 9-14.

    [11] Ahmed S, Griffin T S, Kraner D, et al. Environmental factorsvariably impact tea secondary metabolites in the context ofclimate change [J]. Frontiers in Plant Science, 2019, 10:939. doi: 10.3389/fpls.2019.00939.

    [12] Qin Z H, Pang X L, Chen D, et al. Evaluation of Chinese teaby the electronic nose and gas chromatography-massspectrometry: correlation with sensory properties andclassification according to grade level [J]. Food ResearchInternational, 2013, 53(2): 864-874.

    [13] 李春霖. 基于化學(xué)計(jì)量學(xué)和近紅外光譜技術(shù)的龍井茶感官及化學(xué)品質(zhì)評價(jià)研究[D]. 杭州: 浙江大學(xué), 2019.

    Li C L. Sensory and chemical quality evaluation of Longjingtea using chemometrics and near-infrared spectroscopytechnique [D]. Hangzhou: Zhejiang University, 2019.

    [14] Wang H J, Gu J N, Wang M N. A review on the applicationof computer vision and machine learning in the tea industry[J]. Frontiers in Sustainable Food Systems, 2023, 7:1172543. doi: 10.3389/fsufs.2023.1172543.

    [15] 常睿, 張瑩, 楊娟, 等. 計(jì)算機(jī)視覺技術(shù)在茶葉加工領(lǐng)域應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 南方農(nóng)業(yè), 2021, 15(28): 137-140.

    Chang R, Zhang Y, Yang J, et al. Study progress in theapplication of computer visual technology in tea processing[J]. South China Agriculture, 2021, 15(28): 137-140.

    [16] 劉鵬, 吳瑞梅, 楊普香, 等. 基于計(jì)算機(jī)視覺技術(shù)的茶葉品質(zhì)隨機(jī)森林感官評價(jià)方法研究[J]. 光譜學(xué)與光譜分析,2019, 39(1): 193-198.

    Liu P, Wu R M, Yang P X, et al. Study of sensory qualityevaluation of tea using computer vision technology andforest random method [J]. Spectroscopy and SpectralAnalysis, 2019, 39(1): 193-198.

    [17] 高達(dá)睿. 基于顏色和形狀特征的茶葉分選研究[D]. 合肥:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué), 2016.

    Gao D R. Research on the tea sorting based on characteristicof color and shape [D]. Hefei: University of Science andTechnology of China, 2016.

    [18] Ren G X, Gan N, Song Y, et al. Evaluating Congou black teaquality using a lab-made computer vision system coupled withmorphological features and chemometrics [J]. MicrochemicalJournal, 2021, 160: 105600. doi: 10.1016/j.microc.2020.105600.

    [19] Chen Z W, He L Y, Ye Y, et al. Automatic sorting of fresh tealeaves using vision-based recognition method [J]. Journal of FoodProcess Engineering, 2020, 43(9): e13474. doi: 10.1111/jfpe.1347.

    [20] 張程, 王進(jìn), 魯曉卉, 等. 基于圖像顏色和紋理特征的成品茶種類與等級識別[J]. 中國茶葉加工, 2020(2): 5-11.

    Zhang C, Wang J, Lu X H, et al. Recognition of types andgrades of tea products based on image color and texturefeatures[J]. China Tea Processing, 2020(2): 5-11.

    [21] 張金炎, 曹成茂, 李文寶, 等. 基于多特征融合的茶葉鮮葉等級識別的方法研究[J]. 安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào), 2021,48(3): 480-487.

    Zhang J Y, Cao C M, Li W B, et al. Study on the method ofrecognition of fresh leaf grade of tea based on multi-featurefusion [J]. Journal of Anhui Agricultural University, 2021,48(3): 480-487.

    [22] Song Y, Wang X Z, Xie H L, et al. Quality evaluation ofKeemun black tea by fusing data obtained fromnear-infrared reflectance spectroscopy and computer visionsensors [J]. Spectrochimica Acta Part A: Molecular andBiomolecular Spectroscopy, 2021, 252: 119522. doi:10.1016/j.saa.2021.119522.

    [23] Jia W S, Liang G, Jiang Z J, et al. Advances in electronicnose development for application to agricultural products[J]. Food Analytical Methods, 2019, 12(10): 2226-2240.

    [24] 羅影, 王舒婷, 曲鳳鳳, 等. 電子鼻技術(shù)與感官審評聯(lián)用評價(jià)山東抹茶香氣品質(zhì)[J]. 山東農(nóng)業(yè)科學(xué), 2022, 54(11): 54-61.

    Luo Y, Wang S T, Qu F F, et al. Evaluation on aroma qualityof Shangdong Matcha by combining electronic nose andsensory evaluation technology [J]. Shandong AgriculturalSciences, 2022, 54(11): 54-61.

    [25] Xu M, Wang J, Zhu L Y. Tea quality evaluation by applyingE-nose combined with chemometrics methods [J]. Journal ofFood Science and Technology, 2021, 58(4): 1549-1561.

    [26] Yuan H B, Chen X Q, Shao Y D, et al. Quality evaluation ofgreen and dark tea grade using electronic nose andmultivariate statistical analysis [J]. Journal of Food Science,2019, 84(12): 3411-3417.

    [27] 劉建波, 張君才, 王曉玲, 等. 電子舌及其在飲料區(qū)分辨識方面研究進(jìn)展[J]. 光譜實(shí)驗(yàn)室, 2013, 30(5): 2600-2603.

    Liu J B, Zhang J C, Wang X L, et al. Research progress ofelectronic tongue and its drinks distinguish identification[J]. Chinese Journal of Spectroscopy Laboratory, 2013,30(5): 2600-2603.

    [28] Bhondekar A P, Dhiman M, Sharma A, et al. A novel iTonguefor Indian black tea discrimination [J]. Sensors andActuators B: Chemical, 2010, 148(2): 601-609.

    [29] 范培珍, 鄭雨婷, 王夢馨, 等. 不同等級霍山黃芽茶滋味的電子舌評價(jià)及呈味氨基酸組成[J]. 貴州農(nóng)業(yè)科學(xué),2017, 45(5): 105-109.

    Fan P Z, Zheng Y T, Wang M X, et al. Taste and deliciousamino acid composition of Huoshanhuangya tea withdifferent grades determined by an electronic tongue [J].Guizhou Agricultural Sciences, 2017, 45(5): 105-109.

    [30] Zhang S F, Zhu D H, Chen X J. Analysis of E-tongue datafor tea classification based on semi-supervised learning ofgenerative adversarial network [J]. Chinese Journal ofAnalytical Chemistry, 2022, 50(2): 77-85.

    [31] Chen X J, Xu Y L, Meng L W, et al. Non-parametric partialleast squares-discriminant analysis model based on sum ofranking difference algorithm for tea grade identification usingelectronic tongue data [J]. Sensors and Actuators B: Chemical,2020, 311: 127924. doi: 10.1016/j.snb.2020.127924.

    [32] Xu M, Wang J, Gu S. Rapid identification of tea quality byE-nose and computer vision combining with a synergeticdata fusion strategy [J]. Journal of Food Engineering, 2019,241: 10-17.

    [33] Zhi R C, Zhao L, Zhang D Z. A framework for themulti-level fusion of electronic nose and electronic tonguefor tea quality assessment [J]. Sensors, 2017, 17(5): 1007.doi: 10.3390/s17051007.

    [34] Banerjee M B, Roy R B, Tudu B, et al. Black tea classificationemploying feature fusion of E-nose and E-tongue responses [J].Journal of Food Engineering, 2019, 244: 55-63.

    [35] Xu M, Wang J, Zhu L Y. The qualitative and quantitativeassessment of tea quality based on E-nose, E-tongue andE-eye combined with chemometrics [J]. Food Chemistry,2019, 289: 482-489.

    [36] 鄭瑛珠. 茶葉的主要化學(xué)成分及其營養(yǎng)價(jià)值[J]. 福建茶葉, 2020, 42(11): 21-22.

    Zheng Y Z. The main chemical composition of tea and itsnutritional value [J]. Tea in Fujian, 2020, 42(11): 21-22.

    [37] Zhai X T, Zhang L, Granvogl M, et al. Flavor of tea(Camellia sinensis): a review on odorants and analyticaltechniques [J]. Comprehensive Reviews in Food Science andFood Safety, 2022, 21(5): 3867-3909.

    [38] Horne J, Hayes J, Lawless H T. Turbidity as a measure ofsalivary protein reactions with astringent substances [J].Chemical Senses, 2002, 27(7): 653-659.

    [39] 張英娜, 嵇偉彬, 許勇泉, 等. 兒茶素呈味特性及其感官分析方法研究進(jìn)展 [J]. 茶葉科學(xué), 2017, 37(1): 1-9.

    Zhang Y N, Ji W B, Xu Y Q, et al. Rewiew on tastecharacteristic of catechins and its sensory analysis method[J]. Journal of Tea Science, 2017, 37(1): 1-9.

    [40] Ning J M, Ding D, Song Y S, et al. Chemical constituentsanalysis of white tea of different qualities and differentstorage times [J]. European Food Research and Technology,2016, 242(12): 2093-2104.

    [41] Tan J F, Engelhardt U H, Lin Z, et al. Flavonoids, phenolicacids, alkaloids and theanine in different types of authenticChinese white tea samples [J]. Journal of Food Compositionand Analysis, 2017, 57: 8-15.

    [42] Gu H W, Yin X L, Ma Y X, et al. Differentiating grades ofXihu Longjing teas according to the contents of ten majorcomponents based on HPLC-DAD in combination withchemometrics [J]. LWT, 2020, 130: 109688. doi:10.1016/j.lwt.2020.109688.

    [43] He G Y, Hou X, Han M, et al. Discrimination and polyphenolcompositions of green teas with seasonal variations based onUPLC-QTOF/MS combined with chemometrics [J]. Journalof Food Composition and Analysis, 2022, 105: 104267. doi:10.1016/j.jfca.2021.104267.

    [44] Selim D A, Shawky E, Abu El-Khair R M. Identification ofthe discriminatory chemical markers of different grades ofSri Lankan white, green and black tea (Camellia sinenesisL.) via metabolomics combined to chemometrics [J]. Journalof Food Composition and Analysis, 2022, 109: 104473. doi:10.1016/j.jfca.2022.104473.

    [45] Glisan S L, Grove K A, Yennawar N H, et al. Inhibition ofpancreatic lipase by black tea theaflavins: comparativeenzymology and in silico modeling studies [J]. FoodChemistry, 2017, 216: 296-300.

    [46] 劉昌偉, 張梓瑩, 王俊懿, 等. 茶黃素生物學(xué)活性研究進(jìn)展[J]. 食品科學(xué), 2022, 43(19): 318-329.

    Liu C W, Zhang Z Y, Wang J Y, et al. Progress in research onthe bioactivity of theaflavins [J]. Food Science, 2022,43(19): 318-329.

    [47] Li Y C, He C, Yu X L, et al. Effects of red-light withering onthe taste of black tea as revealed by non-targetedmetabolomics and transcriptomics analysis [J]. LWT, 2021,147: 111620. doi: 10.1016/j.lwt.2021.111620.

    [48] 郭雪梅. 不同等級紅茶樣品主要成分分析和代謝組學(xué)研究[D]. 合肥: 安徽農(nóng)業(yè)大學(xué), 2018.

    Guo X M. The discrimination of polyphenols andmetabolomics analysis different grades of black tea [D].Hefei: Anhui Agricultural University, 2018.

    [49] 席佳麗, 張廣輝, 李國榮, 等. 云南臨滄不同級別紅茶化學(xué)成分比較研究[J]. 西南農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào), 2014, 27(4):1447-1452.

    Xi J L, Zhang G H, Li G R, et al. Comparative analysis ofchemical compositions in different grades black tea fromLincang City, Yunnan Province [J]. Southwest China Journalof Agricultural Sciences, 2014, 27(4): 1447-1452.

    [50] Stodt U W, Blauth N, Niemann S, et al. Investigation ofprocesses in black tea manufacture through modelfermentation (oxidation) experiments [J]. Journal ofAgricultural and Food Chemistry, 2014, 62(31): 7854-7861.

    [51] Satoh E, Ishii T, Shimizu Y, et al. The mechanism underlyingthe protective effect of the thearubigin fraction of black tea(Camellia sinensis) extract against the neuromuscularblocking action of botulinum neurotoxins [J]. Pharmacologyamp; Toxicology, 2002, 90(4): 199-202.

    [52] Lorenz M, Urban J, Engelhardt U, et al. Green and black teaare equally potent stimuli of NO production andvasodilation: new insights into tea ingredients involved [J].Basic Research in Cardiology, 2009, 104(1): 100-110.

    [53] Imran A, Butt M S, Xiao H, et al. Inhibitory effect of blacktea (Camellia sinensis) theaflavins and thearubigins againstHCT 116 colon cancer cells and HT 460 lung cancer cells[J]. Journal of Food Biochemistry, 2019, 43(5): e12822. doi:10.1111/jfbc.12822.

    [54] Wang Q P, Gong J S, Chisti Y, et al. Fungal isolates from apu-erh type tea fermentation and their ability to convert teapolyphenols to theabrownins [J]. Journal of Food Science,2015, 80(4): M809-M817.

    [55] Wang Y, Zhao A Q, Du H P, et al. Theabrownin from Fubrick tea exhibits the thermogenic function of adipocytes inhigh-fat-diet-induced obesity [J]. Journal of Agricultural andFood Chemistry, 2021, 69(40): 11900-11911.

    [56] Sun Y, Wang Y W, Song P P, et al. Anti-obesity effects ofinstant fermented teas in vitro and in mice withhigh-fat-diet-induced obesity [J]. Food amp; Function, 2019,10(6): 3502-3513.

    [57] 郭麗, 彭群華, 趙鋒, 等. 不同等級新九曲紅梅茶的風(fēng)味化學(xué)特征[J]. 食品科學(xué), 2021, 42(4): 215-220.

    Guo L, Peng Q H, Zhao F, et al. Flavor chemistrycharacteristics of new Jiuqu Hongmei tea of different gradelevels [J]. Food Science, 2021, 42(4): 215-220.

    [58] 何龍, 李紅, 李招, 等. 茶葉中生物堿的提取及抑菌作用的探究[J]. 山東化工, 2016, 45(9): 6-8.

    He L, Li H, Li Z, et al. The extraction of alkaloids in tea andthe bacteriostatic action of inquiry [J]. Shandong ChemicalIndustry, 2016, 45(9): 6-8.

    [59] Scharbert S, Hofmann T. Molecular definition of black teataste by means of quantitative studies, taste reconstitution,and omission experiments [J]. Journal of Agricultural andFood Chemistry, 2005, 53(13): 5377-5384.

    [60] Denoeud F, Carretero-Paulet L, Dereeper A, et al. The coffeegenome provides insight into the convergent evolution ofcaffeine biosynthesis [J]. Science, 2014, 345(6201):1181-1184.

    [61] Pang X M, Chen F Y, Liu G Y, et al. Comparative analysis onthe quality of Wuyi Rougui (Camellia sinensis) tea withdifferent grades [J]. Food Science and Technology, 2022, 42:115321. doi: 10.1590/fst.115321.

    [62] Li R, Peng S, Ye H, et al. Metabolite differentiation andantiobesity effects between different grades of Yuexi Cuilangreen tea [J]. Journal of Functional Foods, 2021, 87:104794. doi: 10.1016/j.jff.2021.104794.

    [63] Ho C T, Zheng X, Li S M. Tea aroma formation [J]. FoodScience and Human Wellness, 2015, 4(1): 9-27.

    [64] Jiang C K, Ma J Q, Apostolides Z, et al. Metabolomics for amillenniums-old crop: tea plant (Camellia sinensis) [J]. Journal ofAgricultural and Food Chemistry, 2019, 67(23): 6445-6457.

    [65] Feng L, Gao M J, Hou R Y, et al. Determination of qualityconstituents in the young leaves of albino tea cultivars [J].Food Chemistry, 2014, 155: 98-104.

    [66] Du Y Y, Liang Y R, Wang H, et al. A study on the chemicalcomposition of albino tea cultivars [J]. The Journal ofHorticultural Science and Biotechnology, 2015, 81(5): 809-812.

    [67] Zeng C Z, Lin H Y, Liu Z X, et al. Metabolomics analysis ofCamellia sinensis with respect to harvesting time [J]. FoodResearch International, 2020, 128: 108814. doi:10.1016/j.foodres.2019.108814.

    [68] Zeng L T, Watanabe N, Yang Z Y. Understanding thebiosyntheses and stress response mechanisms of aromacompounds in tea (Camellia sinensis) to safely andeffectively improve tea aroma [J]. Critical Rreviews in FoodScience and Nutrition, 2019, 59(14): 2321-2334.

    [69] 查旻昱, 吳悠, 張梁. 茶葉中揮發(fā)性香氣物質(zhì)研究進(jìn)展[J]. 食品安全質(zhì)量檢測學(xué)報(bào), 2020, 11(13): 4298-4303.

    Zha M Y, Wu Y, Zhang L. Research advances on volatilearoma compounds of tea [J]. Journal of Food Safety amp;Quality, 2020, 11(13): 4298-4303.

    [70] Hu C J, Li D, Ma Y X, et al. Formation mechanism of the oolongtea characteristic aroma during bruising and withering treatment[J]. Food Chemistry, 2018, 269: 202-211.

    [71] Feng Z H, Li M, Li Y F, et al. Characterization of theorchid-like aroma contributors in selected premium tealeaves [J]. Food Research International, 2020, 129: 108841.doi: 10.1016/j.foodres.2019.108841.

    [72] Zou Y S, Tang C, Yang X Y, et al. Discovery and flavorcharacterization of high-grade markers in baked green tea[J]. Molecules, 2023, 28(6): 2462. doi:10.3390/molecules28062462.

    [73] Jumtee K, Komura H, Bamba T, et al. Predication ofJapanese green tea (Sen-cha) ranking by volatile profilingusing gas chromatography mass spectrometry andmultivariate analysis [J]. Journal of Bioscience andBioengineering, 2011, 112(3): 252-255.

    [74] Li Z B, Zhao L J, Xie F, et al. Study of assessment of greentea’ grades in GC-MS determination of aromatic componentsbased on principal component analysis (PCA) [J]. Journal ofFood Processing and Preservation, 2020, 45(1): e15047. doi:10.1111/jfpp.15047.

    [75] Yang Y Q, Zhu H K, Chen J Y, et al. Characterization of thekey aroma compounds in black teas with different aromatypes by using gas chromatography electronic nose, gaschromatography-ion mobility spectrometry, and odoractivity value analysis [J]. LWT, 2022, 163: 113492. doi:10.1016/j.lwt.2022.113492.

    [76] Zhang L, Cao Q Q, Granato D, et al. Association betweenchemistry and taste of tea: a review [J]. Trends in FoodScience amp; Technology, 2020, 101: 139-149.

    [77] Li Y C, Ran W, He C, et al. Effects of different tea treevarieties on the color, aroma, and taste of Chinese Enshigreen tea [J]. Food Chemistry X, 2022, 14: 100289. doi:10.1016/j.fochx.2022.100289.

    [78] Du Y, Yang W R, Yang C C, et al. A comprehensive reviewon microbiome, aromas and flavors, chemical composition,nutrition and future prospects of Fuzhuan brick tea [J].Trends in Food Science amp; Technology, 2022, 119: 452-466.

    [79] Merkx D W H, Westphal Y, Van Velzen E J J, et al.Quantification of food polysaccharide mixtures by 1H NMR[J]. Carbohydrate Polymers, 2018, 179: 379-385.

    [80] Yue W J, Sun W J, Rao R S P, et al. Non-targetedmetabolomics reveals distinct chemical compositions amongdifferent grades of Bai Mudan white tea [J]. FoodChemistry, 2019, 277: 289-297.

    [81] Zhang Q, Zhang Y Y, Liu Z, et al. Differentiating WestlakeLongjing tea from the first- and second-grade producingregions using ultra high performance liquid chromatographywith quadrupole time-of-flight mass spectrometry-baseduntargeted metabolomics in combination with chemometrics[J]. Journal of Separation Science, 2020, 43(14): 2794-2803.

    [82] Jing J, Shi Y Z, Zhang Q F, et al. Prediction of Chinese greentea ranking by metabolite profiling using ultra-performanceliquid chromatography-quadrupole time-of-flight massspectrometry (UPLC-Q-TOF/MS) [J]. Food Chemistry,2017, 221: 311-316.

    [83] Zou D, Yin X L, Gu H W, et al. Insight into the effect ofcultivar and altitude on the identification of EnshiYulu teagrade in untargeted metabolomics analysis [J]. Food Chemistry,2023, 436: 137768. doi: 10.1016/j.foodchem.2023.137768.

    [84] Cui H N, Gu H W, Li Z Q, et al. Integration of lipidomicsand metabolomics approaches for the discrimination ofharvest time of green tea in spring season by usingUPLC-Triple-TOF/MS coupled with chemometrics [J].Frontiers in Sustainable Food Systems, 2023, 7: 1119314.doi: 10.3389/fsufs.2023.1119314.

    [85] Chen Y H, Liu Y H, Wu Y J, et al. Metabolomic studiesusing high performance liquid chromatography and tandemmass spectrometry to discover quality markers for orientalbeauty (Dongfang Meiren) tea [J]. Food and NutritionSciences, 2014, 5(9): 823-834.

    [86] Wang W, Jin S, Guo Y L. Exploration of a method ofdistinguishing different nongxiang Tieguanyin tea gradesbased on aroma determined by GC-MS combined withchemometrics [J]. Molecules, 2019, 24(9): 1707. doi:10.3390/molecules24091707.

    [87] Yin X L, Fu W J, Chen Y, et al. GC-MS-based untargetedmetabolomics reveals the key volatile organic compoundsfor discriminating grades of Yichang big-leaf green tea [J].LWT, 2022, 171: 114148. doi: 10.1016/j.lwt.2022.114148.

    [88] Dai G W, Fan J C, Dewi C. ITF-WPI: image and text basedcross-modal feature fusion model for wolfberry pestrecognition [J]. Computers and Electronics in Agriculture,2023, 212: 108129. doi: 10.1016/j.compag.2023.108129.

    [89] Esfahani S, Tiele A, Agbroko S O, et al. Development of atuneable NDIR optical electronic nose [J]. Sensors, 2020,20(23): 6875. doi: 10.3390/s20236875.

    [90] Lee B K, Mayhew E J, Sanchez-Lengeling B, et al. Aprincipal odor map unifies diverse tasks in olfactoryperception [J]. Science, 2023, 381(6661): 999-1006.

    国产不卡av网站在线观看| 久久精品国产a三级三级三级| 免费观看av网站的网址| 国产野战对白在线观看| 十八禁高潮呻吟视频| 涩涩av久久男人的天堂| videos熟女内射| 国产片特级美女逼逼视频| 亚洲精品国产色婷婷电影| 香蕉丝袜av| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| av视频免费观看在线观看| 亚洲精品av麻豆狂野| 操美女的视频在线观看| 51午夜福利影视在线观看| 国产男女超爽视频在线观看| 男女之事视频高清在线观看 | 亚洲欧美成人综合另类久久久| e午夜精品久久久久久久| 热re99久久精品国产66热6| 制服人妻中文乱码| 亚洲综合色网址| 亚洲综合色网址| 婷婷丁香在线五月| 亚洲精品乱久久久久久| 成年人黄色毛片网站| 看免费成人av毛片| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 久久国产精品大桥未久av| 久久国产精品大桥未久av| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 国产精品av久久久久免费| 亚洲成色77777| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 交换朋友夫妻互换小说| 电影成人av| 只有这里有精品99| 女警被强在线播放| 极品人妻少妇av视频| 日日爽夜夜爽网站| 婷婷色av中文字幕| 欧美激情极品国产一区二区三区| 国产成人av教育| 校园人妻丝袜中文字幕| 午夜视频精品福利| 国产成人精品在线电影| 桃花免费在线播放| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 欧美+亚洲+日韩+国产| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 男女午夜视频在线观看| 国产淫语在线视频| 欧美激情极品国产一区二区三区| 亚洲国产av影院在线观看| 丁香六月欧美| 韩国精品一区二区三区| 久久国产精品大桥未久av| 国产成人av教育| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 亚洲欧美清纯卡通| 国产日韩欧美在线精品| 老鸭窝网址在线观看| 国产亚洲欧美精品永久| 亚洲专区国产一区二区| 成人午夜精彩视频在线观看| 免费观看av网站的网址| 国产精品 欧美亚洲| a级毛片黄视频| 免费少妇av软件| 精品国产乱码久久久久久男人| 国产一区二区在线观看av| 丝袜美足系列| 精品亚洲成国产av| 日本a在线网址| 狂野欧美激情性xxxx| 美国免费a级毛片| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 极品少妇高潮喷水抽搐| 一级黄色大片毛片| 国产免费福利视频在线观看| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 亚洲情色 制服丝袜| 国产免费视频播放在线视频| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 国产黄色免费在线视频| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 各种免费的搞黄视频| 欧美大码av| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 97人妻天天添夜夜摸| 日本欧美国产在线视频| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 午夜福利在线免费观看网站| 久久精品亚洲av国产电影网| 国产精品人妻久久久影院| 国产av国产精品国产| 精品福利观看| 亚洲图色成人| 久久久久久久大尺度免费视频| 欧美成人精品欧美一级黄| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 日韩视频在线欧美| 两个人免费观看高清视频| 日韩电影二区| 成人午夜精彩视频在线观看| 热99久久久久精品小说推荐| 精品一区二区三卡| 欧美av亚洲av综合av国产av| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 亚洲少妇的诱惑av| 97在线人人人人妻| 老司机深夜福利视频在线观看 | 51午夜福利影视在线观看| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 国产亚洲欧美在线一区二区| 人成视频在线观看免费观看| 国产黄色免费在线视频| 国产国语露脸激情在线看| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 99热网站在线观看| 日本91视频免费播放| 亚洲国产精品国产精品| 美女午夜性视频免费| 成在线人永久免费视频| 日本vs欧美在线观看视频| 国产成人免费无遮挡视频| 欧美成人精品欧美一级黄| 久久鲁丝午夜福利片| 99香蕉大伊视频| 久久久久久久精品精品| 亚洲欧美激情在线| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 日韩大码丰满熟妇| 欧美国产精品一级二级三级| 一级a爱视频在线免费观看| 精品一品国产午夜福利视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 99热国产这里只有精品6| 色视频在线一区二区三区| 亚洲国产精品成人久久小说| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 久久人妻福利社区极品人妻图片 | 欧美精品av麻豆av| 91九色精品人成在线观看| 亚洲 国产 在线| 18禁国产床啪视频网站| 日韩av在线免费看完整版不卡| 久久久国产一区二区| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 亚洲av综合色区一区| 1024香蕉在线观看| 一级片免费观看大全| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 午夜免费鲁丝| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 国产亚洲一区二区精品| 亚洲图色成人| 国产在线观看jvid| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 久久人人爽人人片av| 美女中出高潮动态图| 捣出白浆h1v1| 午夜av观看不卡| 天堂8中文在线网| 国产日韩欧美视频二区| 老熟女久久久| 亚洲国产精品999| 亚洲一区二区三区欧美精品| 欧美国产精品一级二级三级| 午夜两性在线视频| 一区二区日韩欧美中文字幕| 色网站视频免费| 国产麻豆69| 亚洲精品久久午夜乱码| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 丁香六月天网| 免费看不卡的av| 亚洲av日韩在线播放| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 久久久精品区二区三区| 人人妻,人人澡人人爽秒播 | 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 欧美少妇被猛烈插入视频| 老司机深夜福利视频在线观看 | 欧美成人精品欧美一级黄| 搡老岳熟女国产| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国产女主播在线喷水免费视频网站| av片东京热男人的天堂| 亚洲,一卡二卡三卡| 亚洲精品中文字幕在线视频| 精品人妻在线不人妻| 在线看a的网站| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 看免费av毛片| 国产日韩欧美视频二区| 欧美97在线视频| 99精国产麻豆久久婷婷| 女警被强在线播放| 黄色怎么调成土黄色| 日韩一区二区三区影片| 国产一区有黄有色的免费视频| 久久精品成人免费网站| 高清欧美精品videossex| 亚洲视频免费观看视频| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 一级黄色大片毛片| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 精品第一国产精品| 久久人人97超碰香蕉20202| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 国产有黄有色有爽视频| 国产av国产精品国产| 国产xxxxx性猛交| 欧美精品一区二区免费开放| 午夜激情av网站| 国产精品九九99| av网站在线播放免费| 欧美亚洲日本最大视频资源| 欧美国产精品一级二级三级| 自线自在国产av| 交换朋友夫妻互换小说| 中文字幕av电影在线播放| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 欧美精品一区二区免费开放| 水蜜桃什么品种好| 久久人妻熟女aⅴ| 色视频在线一区二区三区| 国产在线观看jvid| 极品人妻少妇av视频| 欧美成人午夜精品| 人成视频在线观看免费观看| 一本久久精品| 国产精品九九99| 夫妻午夜视频| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产成人一区二区三区免费视频网站 | 亚洲三区欧美一区| 国产福利在线免费观看视频| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 国产一区有黄有色的免费视频| 欧美成狂野欧美在线观看| 不卡av一区二区三区| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 国产不卡av网站在线观看| 亚洲av男天堂| 国产爽快片一区二区三区| 99国产精品一区二区蜜桃av | 国产成人精品在线电影| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 午夜免费成人在线视频| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 久久亚洲国产成人精品v| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 中文字幕亚洲精品专区| 免费人妻精品一区二区三区视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 亚洲情色 制服丝袜| 欧美在线黄色| 操美女的视频在线观看| 三上悠亚av全集在线观看| 麻豆av在线久日| 人妻人人澡人人爽人人| videosex国产| 黄片播放在线免费| 少妇被粗大的猛进出69影院| 一级片'在线观看视频| 韩国精品一区二区三区| 波多野结衣一区麻豆| 在线观看免费高清a一片| 亚洲国产成人一精品久久久| 日本av免费视频播放| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 黄色视频不卡| 欧美少妇被猛烈插入视频| 97精品久久久久久久久久精品| www.av在线官网国产| 各种免费的搞黄视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 精品亚洲成国产av| 日本vs欧美在线观看视频| 婷婷成人精品国产| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 国产精品久久久久成人av| 深夜精品福利| 久久ye,这里只有精品| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 搡老乐熟女国产| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 国产精品一二三区在线看| 精品国产乱码久久久久久男人| 久久久久精品国产欧美久久久 | 黄色毛片三级朝国网站| 日韩制服骚丝袜av| 高清欧美精品videossex| 免费看av在线观看网站| 一区福利在线观看| 后天国语完整版免费观看| 日本一区二区免费在线视频| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 男女高潮啪啪啪动态图| 大片免费播放器 马上看| 亚洲精品日本国产第一区| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 激情视频va一区二区三区| av在线老鸭窝| 午夜福利免费观看在线| 老鸭窝网址在线观看| 黑人猛操日本美女一级片| 日韩 亚洲 欧美在线| 亚洲国产精品999| 美女主播在线视频| 亚洲国产最新在线播放| 久久精品国产a三级三级三级| 久久人妻福利社区极品人妻图片 | 在线观看人妻少妇| 欧美日韩综合久久久久久| av又黄又爽大尺度在线免费看| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| av视频免费观看在线观看| 国产精品成人在线| 中文字幕av电影在线播放| 国产精品久久久av美女十八| 久久精品成人免费网站| av国产精品久久久久影院| 亚洲少妇的诱惑av| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲精品国产色婷婷电影| 国产成人欧美| 久久国产精品大桥未久av| www.熟女人妻精品国产| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 久久人妻福利社区极品人妻图片 | www.自偷自拍.com| 性高湖久久久久久久久免费观看| 男人添女人高潮全过程视频| 亚洲第一av免费看| 两性夫妻黄色片| 久久99热这里只频精品6学生| 天天影视国产精品| bbb黄色大片| 一二三四在线观看免费中文在| 男女床上黄色一级片免费看| 91麻豆av在线| 人妻人人澡人人爽人人| 亚洲国产精品999| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 亚洲 国产 在线| 成年美女黄网站色视频大全免费| 青春草亚洲视频在线观看| 亚洲精品国产av蜜桃| 电影成人av| 久久精品国产综合久久久| 久久毛片免费看一区二区三区| 这个男人来自地球电影免费观看| 久久国产精品人妻蜜桃| 欧美日韩亚洲高清精品| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 下体分泌物呈黄色| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 美女大奶头黄色视频| 青春草亚洲视频在线观看| 老汉色∧v一级毛片| 18禁国产床啪视频网站| 亚洲精品自拍成人| 久久ye,这里只有精品| 在线观看www视频免费| 九草在线视频观看| 日韩av不卡免费在线播放| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 成年女人毛片免费观看观看9 | 丁香六月欧美| 国产亚洲一区二区精品| 十八禁网站网址无遮挡| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 超碰97精品在线观看| www.av在线官网国产| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 一本综合久久免费| 亚洲专区中文字幕在线| 人成视频在线观看免费观看| 亚洲国产精品一区三区| 手机成人av网站| 国产xxxxx性猛交| 日韩人妻精品一区2区三区| 国产人伦9x9x在线观看| 亚洲精品中文字幕在线视频| 女性生殖器流出的白浆| 69精品国产乱码久久久| 男男h啪啪无遮挡| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 亚洲国产欧美一区二区综合| 精品一区二区三区av网在线观看 | 在线 av 中文字幕| 看免费成人av毛片| 日韩中文字幕视频在线看片| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 精品少妇黑人巨大在线播放| 99热网站在线观看| 亚洲国产精品国产精品| 精品国产一区二区久久| 99久久人妻综合| 成年人黄色毛片网站| 久久精品久久久久久久性| 久久免费观看电影| 一级a爱视频在线免费观看| 人体艺术视频欧美日本| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 精品亚洲乱码少妇综合久久| av福利片在线| 97精品久久久久久久久久精品| 日韩人妻精品一区2区三区| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 精品少妇内射三级| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 免费看十八禁软件| 国产精品久久久久久精品电影小说| 波野结衣二区三区在线| 91精品伊人久久大香线蕉| 国产欧美日韩精品亚洲av| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 免费在线观看完整版高清| 男女边吃奶边做爰视频| 熟女av电影| 久久影院123| 久久天堂一区二区三区四区| 亚洲情色 制服丝袜| 久久久欧美国产精品| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 亚洲欧美色中文字幕在线| 欧美日韩一级在线毛片| 午夜视频精品福利| 国产精品偷伦视频观看了| 丝袜脚勾引网站| 国产成人精品无人区| 丰满少妇做爰视频| 久久国产精品大桥未久av| 9191精品国产免费久久| 成人亚洲欧美一区二区av| 精品少妇内射三级| 国产精品av久久久久免费| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 99国产综合亚洲精品| netflix在线观看网站| 免费观看人在逋| 2021少妇久久久久久久久久久| 人成视频在线观看免费观看| 99国产精品一区二区三区| 成年美女黄网站色视频大全免费| 国产片特级美女逼逼视频| 男的添女的下面高潮视频| 国产精品久久久久久精品电影小说| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 一本久久精品| 免费观看av网站的网址| 九色亚洲精品在线播放| 麻豆国产av国片精品| 97在线人人人人妻| 夫妻午夜视频| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 午夜91福利影院| 欧美在线一区亚洲| 国产一级毛片在线| 国产精品亚洲av一区麻豆| av视频免费观看在线观看| 久久久久久久精品精品| 欧美激情高清一区二区三区| 亚洲五月色婷婷综合| 美女主播在线视频| 国产精品久久久av美女十八| 久久影院123| 成人免费观看视频高清| 国产片特级美女逼逼视频| 嫁个100分男人电影在线观看 | 精品久久蜜臀av无| 国产欧美日韩一区二区三 | 午夜老司机福利片| 午夜视频精品福利| 少妇人妻 视频| 韩国精品一区二区三区| 亚洲国产av影院在线观看| 国产深夜福利视频在线观看| 色婷婷av一区二区三区视频| 精品亚洲成a人片在线观看| 女人精品久久久久毛片| 精品人妻一区二区三区麻豆| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 大片免费播放器 马上看| 亚洲中文av在线| 亚洲国产欧美网| 国产成人精品在线电影| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 成在线人永久免费视频| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 国产精品.久久久| 国产成人a∨麻豆精品| 成人亚洲欧美一区二区av| 人妻人人澡人人爽人人| 叶爱在线成人免费视频播放| 精品久久久精品久久久| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 一本久久精品| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 精品人妻1区二区| 亚洲欧美精品自产自拍| 国产成人a∨麻豆精品| 国产主播在线观看一区二区 | av在线播放精品| 亚洲国产精品999| √禁漫天堂资源中文www| 免费少妇av软件| 精品国产一区二区久久| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 操出白浆在线播放| 亚洲熟女毛片儿| 亚洲美女黄色视频免费看| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产精品一国产av| 老汉色∧v一级毛片| 国产熟女午夜一区二区三区| 超碰97精品在线观看| 99精品久久久久人妻精品| 纯流量卡能插随身wifi吗| 亚洲人成电影免费在线| 成年av动漫网址| 亚洲国产av影院在线观看| 国产熟女午夜一区二区三区| 超碰成人久久| 亚洲视频免费观看视频| 成年女人毛片免费观看观看9 | 亚洲中文字幕日韩| 亚洲熟女精品中文字幕| 国产亚洲av高清不卡| 久久久久久久久久久久大奶| 国产99久久九九免费精品| 日本五十路高清| 麻豆国产av国片精品| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 中文字幕最新亚洲高清| 国产精品一二三区在线看| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 男人爽女人下面视频在线观看| 欧美在线一区亚洲| 精品一区二区三区av网在线观看 | 老司机午夜十八禁免费视频| 老司机靠b影院| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 一级黄色大片毛片| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 国产精品人妻久久久影院| 亚洲男人天堂网一区| 青青草视频在线视频观看| 久久精品人人爽人人爽视色| 久久午夜综合久久蜜桃| 午夜福利免费观看在线| 欧美日韩av久久| 在线观看免费日韩欧美大片| 国产在线一区二区三区精| www.精华液| 女人久久www免费人成看片| 9热在线视频观看99| 久久免费观看电影| 晚上一个人看的免费电影| 国产精品一二三区在线看| 午夜两性在线视频| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 精品福利观看| 波野结衣二区三区在线| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 亚洲视频免费观看视频| 中文字幕最新亚洲高清| 亚洲欧美色中文字幕在线| 两人在一起打扑克的视频| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 嫁个100分男人电影在线观看 | 无限看片的www在线观看| 一二三四社区在线视频社区8| 9色porny在线观看| 久久亚洲国产成人精品v| 校园人妻丝袜中文字幕| 叶爱在线成人免费视频播放| 亚洲精品第二区| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 男人舔女人的私密视频| 久久精品国产亚洲av涩爱| 啦啦啦中文免费视频观看日本| av有码第一页| 无限看片的www在线观看| 亚洲黑人精品在线| 亚洲成人免费电影在线观看 | 亚洲色图综合在线观看| 女性生殖器流出的白浆| 91九色精品人成在线观看| 亚洲一码二码三码区别大吗|