溴化鈰閃爍探測(cè)器雙能定向γ輻射取樣技術(shù)研究

劉洪武 葛良全 吳霽桐 楊小峰 鄧志鵬 唐傳豐 熊茂淋

（地學(xué)核技術(shù)四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室（成都理工大學(xué)） 成都 610059）

在現(xiàn)場(chǎng)快速獲取放射性待測(cè)體中放射性元素含量或放射性活度是地質(zhì)勘查和放射性污染調(diào)查的一項(xiàng)重要工作［1-2］。從取樣的手段與方式角度，可分為野外取樣-室內(nèi)分析方法和現(xiàn)場(chǎng)輻射取樣方法［3］。野外取樣-室內(nèi)分析方法是在野外對(duì)放射性待測(cè)體取樣，樣品經(jīng)加工與處理，在室內(nèi)采用物理儀器或化學(xué)分析方法獲取樣品中放射性元素含量或放射性核素的放射性活度濃度?，F(xiàn)場(chǎng)輻射取樣方法是利用核輻射測(cè)量?jī)x器在野外現(xiàn)場(chǎng)對(duì)待測(cè)體進(jìn)行原位測(cè)量，實(shí)時(shí)獲取放射性元素含量或放射性核素活度濃度。由于α射線和β射線在介質(zhì)中穿透深度小，基于α射線或β射線的現(xiàn)場(chǎng)輻射取樣方法主要用于表面放射性污染物的測(cè)定［4］。γ射線具有較強(qiáng)的穿透深度，基于γ射線的輻射取樣方法被廣泛用于鈾礦勘探和放射性污染調(diào)查中鈾含量或放射性核素比活度測(cè)定［5-10］。在γ 輻射取樣中，由于γ 射線探測(cè)器接收到待測(cè)體放射性核素放出的特征γ 射線外，還受到周?chē)橘|(zhì)放出的γ射線的干擾，這是γ輻射取樣方法必須解決的技術(shù)難題。傳統(tǒng)的γ 輻射取樣方法采用無(wú)、有鉛屏蔽層條件下的兩次γ測(cè)量的差值法，實(shí)現(xiàn)對(duì)周?chē)蒙渚€背景干擾的測(cè)量［11-12］。FD-42定向γ輻射儀采用碘化鈉閃爍探測(cè)器和塑料閃爍探測(cè)器（包裹在碘化鈉晶體周?chē)┫喾系姆椒?，?shí)現(xiàn)γ輻射取樣的定向測(cè)量［3］。吳德憲分析了γ 能譜雙重定向輻射取樣的工作原理，提出U-Th混合礦床的輻射取樣方法［13］。楊京科等報(bào)道了基于NaI（Tl）閃爍探測(cè)器的雙能定向γ 射線測(cè)量方法，通過(guò)測(cè)定兩種不同能量γ射線的強(qiáng)度，實(shí)現(xiàn)γ射線的定向測(cè)量［14］。本文以具有較高能量分辨率的溴化鈰閃爍計(jì)數(shù)器為γ射線探測(cè)器（能量分辨率為4.5%左右@0.662 MeV 射線），采用蒙特卡羅數(shù)值模擬和兩個(gè)鐳源物理實(shí)驗(yàn)，確定雙能溴化鈰閃爍定向探頭的最佳屏蔽層厚度和定向比例系數(shù)，在放射性標(biāo)準(zhǔn)模型上開(kāi)展基于溴化鈰閃爍探測(cè)器的雙能定向γ輻射取樣儀的鈾含量標(biāo)定，并進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

1 雙能定向γ輻射取樣探頭結(jié)構(gòu)與γ輻射取樣數(shù)理模型

1.1 雙能定向γ輻射取樣探頭結(jié)構(gòu)

雙能定向γ輻射取樣是通過(guò)測(cè)定鈾系列或釷系列放射性核素放出的兩種不同能量γ 射線的強(qiáng)度，來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)待測(cè)體中鈾含量或釷含量定量分析的物理方法?；阡寤嬮W爍探測(cè)器雙能γ能譜探頭結(jié)構(gòu)如圖1 所示，其中晶體部分為圓柱形溴化鈰晶體（?45 mm×50 mm），外部和頂部包裹一定厚度的鉛屏蔽層，且屏蔽層相對(duì)于溴化鈰晶體下表面延長(zhǎng)5 cm，形成一定的定向探測(cè)立體角。通過(guò)設(shè)置不同的探頭與待測(cè)體表面的距離，可確定待測(cè)體的探測(cè)范圍。

1.2 雙能定向γ輻射取樣數(shù)理模型

以鈾系列中214Bi 產(chǎn)生的0.609 MeV、1.764 MeV γ射線為例，溴化鈰閃爍探測(cè)器接收的1.764 MeV和0.609 MeV γ 射線的總強(qiáng)度可分解為鉛屏蔽角內(nèi)側(cè)和鉛屏蔽角外側(cè)兩個(gè)部分。于是，在溴化鈰閃爍γ能譜儀的儀器譜上，1.764 MeV 和0.609 MeV 的γ 射線全能峰凈峰面積計(jì)數(shù)N1,Sum和N2,Sum可表示為：

式中：N1,In和N2,In分別為溴化鈰閃爍探頭鉛屏蔽張角以?xún)?nèi)的1.764 MeV 和0.609 MeV γ 射線對(duì)N1,Sum和N2,Sum的貢獻(xiàn)；N1,Out和N2,Out分別為溴化鈰閃爍探頭鉛屏蔽張角以外的1.764 MeV 和0.609 MeV γ 射線對(duì)N1,Sum和N2,Sum的貢獻(xiàn)。

假設(shè)：

式中：a和A稱(chēng)為定向比例系數(shù)。其中，a為儀器譜上來(lái)自于溴化鈰閃爍探頭鉛屏蔽張角以?xún)?nèi)的1.764 MeV 和0.609 MeV γ 射線凈峰面積計(jì)數(shù)的比值，該比值取決于待測(cè)體中214Bi 放出的1.764 MeV和0.609 MeV γ射線的分支比，且與溴化鈰閃爍雙能定向γ輻射取樣儀對(duì)1.764 MeV和0.609 MeV的γ射線的源-峰探測(cè)效率有關(guān)；A為儀器譜上來(lái)自于溴化鈰閃爍探頭鉛屏蔽張角以外的1.764 MeV 和0.609 MeV γ射線凈峰面積計(jì)數(shù)的比值，顯然該比值不僅與源-峰探測(cè)效率有關(guān)，而且還與包裹探測(cè)器的鉛屏蔽層厚度有關(guān)。

將式（3）和式（4）代入式（1）和式（2），并經(jīng)整理可得：

式（5）和式（6）表明，在雙能定向γ 輻射取樣儀的儀器譜上通過(guò)1.764 MeV 和0.609 MeV 的γ 射線全能峰凈峰面積計(jì)數(shù)（N1,Sum和N2,Sum）可以獲得探頭鉛屏蔽張角以?xún)?nèi)1.764 MeV 或0.609 MeV 的γ 射線的貢獻(xiàn)份額（N1,In或N2,In），從而實(shí)現(xiàn)定向γ輻射取樣。

對(duì)無(wú)限厚、無(wú)限大均勻含鈾層且鈾系列處于放射性平衡狀態(tài)的待測(cè)體，其鈾含量與214Bi 放出的0.609 MeV、1.764 MeV γ 射線強(qiáng)度呈正比例關(guān)系［3，15］，于是有：

式中：CU為待測(cè)體中鈾含量；k1、b1、k2和b2為雙能定向γ 輻射取樣儀的鈾含量標(biāo)定系數(shù)。因此，探頭鉛屏蔽張角以?xún)?nèi)待測(cè)體鈾含量可通過(guò)雙能定向γ輻射取樣儀器譜上的1.764 MeV 和0.609 MeV γ 射線全能峰凈峰面積（N1,Sum和N2,Sum）計(jì)算得到。

2 定向比例系數(shù)

2.1 蒙特卡羅幾何模型構(gòu)建

雙能定向γ 輻射取樣儀探頭的鉛屏蔽層厚度、定向比例系數(shù)和1.764 MeV 與0.609 MeV 的γ 射線的源-峰探測(cè)效率均可采用蒙特卡羅數(shù)值模擬得到。根據(jù)圖1雙能定向γ輻射取樣儀探頭的設(shè)計(jì)，蒙特卡羅數(shù)值模擬的幾何模型如圖2 所示。圖2 中圓柱形溴化鈰晶體大小為?45 mm×50 mm，晶體外殼包裹3 mm厚Al，Al殼外再包裹鉛屏蔽層，鉛屏蔽層相對(duì)于探測(cè)器底面延長(zhǎng)5 cm。探測(cè)器放置在待測(cè)體模型上，探測(cè)器中軸線與待測(cè)體中軸線重合，探測(cè)器底面與待測(cè)體上表面距離為50 cm。目標(biāo)為圓臺(tái)形狀土壤介質(zhì)，粒子數(shù)為3.621 52×109，上底面半徑（R1）46.25 cm、高（H）30.6 cm、下底面半徑（R2）75.35 cm。

圖2 雙能γ輻射取樣儀探頭蒙特卡羅數(shù)值模擬幾何模型示意圖Fig.2 Diagram of Monte Carlo numerical simulation geometric model for dual energy γ radiation sampling probe

2.2 定向比例系數(shù)確定

采用MCNP 蒙特卡羅軟件，使用F8 卡得出計(jì)數(shù)，模擬鉛屏蔽層厚度為3 mm、4 mm、5 mm、6 mm和7 mm條件下雙能定向γ輻射取樣儀探頭的γ射線沉積能譜。圖3 為鉛屏蔽層為3 mm 溴化鈰閃爍雙能定向γ輻射取樣儀蒙特卡羅模擬沉積能譜圖。從圖3 可看出1.764 MeV 和0.609 MeV 的γ 射線全能峰，且后者的計(jì)數(shù)N2,Sum顯著高于前者N1,Sum，故選定式（6）和式（8）進(jìn)行演算。表1是不同厚度鉛屏蔽層定向比例系數(shù)的蒙特卡羅數(shù)值模擬結(jié)果。表1中定向比例系數(shù)a和A是根據(jù)蒙特卡羅數(shù)值模擬獲得的N1,In、N2,In、N1,Out、N2,Out由式（3）和式（4）計(jì)算得到。

表1 不同厚度鉛屏蔽層定向比例系數(shù)蒙特卡羅數(shù)值模擬結(jié)果Table 1 Monte Carlo numerical simulation results for directional scale coefficients of lead shielding layers with different thicknesses

圖3 鉛屏蔽層為6 mm溴化鈰閃爍雙能定向γ輻射取樣儀MC模擬沉積能譜圖Fig.3 MC simulated deposition energy spectra for 6 mm lead shield of dual-energy targeted γ radiation sampler with cerium bromide scintillation detector

2.3 定向比例系數(shù)MC模擬驗(yàn)證

為了驗(yàn)證表1 中定向比例系數(shù)的準(zhǔn)確性，設(shè)置了4個(gè)帶干擾輻射源的待測(cè)體，如圖4所示。圖4（a）是在待測(cè)體外圍包裹了10 cm厚的同體積下發(fā)射粒子數(shù)為待測(cè)體兩倍的干擾輻射源；圖4（b）是在圖4（a）的外圍又包裹了10 cm 厚的同體積下發(fā)射粒子數(shù)為待測(cè)體兩倍的干擾輻射源；圖4（c）和（d）是在待測(cè)體外半圓周分別包裹了一層和二層的10 cm厚的同體積下發(fā)射粒子數(shù)為待測(cè)體兩倍的干擾輻射源。表2 是對(duì)4 種干擾輻射源待測(cè)體條件下溴化鈰閃爍探測(cè)器雙能γ 輻射探頭鉛屏蔽張角以?xún)?nèi)的0.609 MeV γ射線計(jì)數(shù)N2,InMC模擬值與計(jì)算值的比較。表2 中N1,Sum和N2,Sum是溴化鈰閃爍探測(cè)器包裹3 mm、4 mm、5 mm、6 mm 和7 mm 鉛屏蔽層厚度條件下，蒙特卡羅數(shù)值模擬獲得溴化鈰閃爍探測(cè)器上1.764 MeV 和0.609 MeV 的γ 射線能量沉積的光子計(jì)數(shù)；表2中第5列N2,In模擬值是將包裹探測(cè)器的鉛屏蔽層設(shè)置為50 mm，則探頭鉛屏蔽張角以外的0.609 MeV γ 射線進(jìn)入溴化鈰探測(cè)器的份額僅為0.03%，在此條件下獲得的溴化鈰閃爍探測(cè)器上的0.609 MeV γ 射線能量沉積的光子計(jì)數(shù)，顯然，該計(jì)數(shù)僅為探頭鉛屏蔽張角以?xún)?nèi)的0.609 MeV γ 射線貢獻(xiàn)；表2中第6列N2,In計(jì)算值是根據(jù)表2中N1,Sum、N2,Sum值和表1中定向比例系數(shù)值由式（6）計(jì)算得到的；表2 中第7 列是N2,In計(jì)算值與N2,In模擬值的相對(duì)誤差。從表2可看出，N2,In計(jì)算值與模擬值的相對(duì)誤差最大值僅為-5.59%，表明表1 的定向比例系數(shù)值具有較高的準(zhǔn)確性。根據(jù)4個(gè)帶干擾輻射源待測(cè)體的蒙特卡羅數(shù)值模擬結(jié)果，當(dāng)以0.609 MeV的γ射線為測(cè)量對(duì)象時(shí)，雙能定向γ 輻射取樣儀探頭的鉛屏蔽層厚度為6 mm時(shí)，N2,In計(jì)算值與模擬值的相對(duì)誤差最小，其平均值為0.63%。

表2 不同干擾輻射源待測(cè)體N2,In MC模擬值與計(jì)算值比較Table 2 Comparison of N2,In MC analog values and calculated values for different interference radiation source targets

圖4 帶干擾輻射源待測(cè)體的MC模擬幾何模型(a) 待測(cè)體外圍包裹了10 cm厚的鈾含量為待測(cè)體兩倍干擾輻射源；(b) 待測(cè)體外圍包裹了二層10 cm厚的鈾含量為待測(cè)體兩倍干擾輻射源；(c) 待測(cè)體外圍包裹了半圓周10 cm厚的鈾含量為待測(cè)體兩倍干擾輻射源；(d) 待測(cè)體外圍包裹了二層半圓周10 cm厚的鈾含量為待測(cè)體兩倍干擾輻射源Fig.4 MC simulation geometry model with interfering radiation source target(a) The outer perimeter of the target is wrapped with a 10 cm thick uranium layer, which is an interference source with twice the radiation of the target body; (b) The outer perimeter of the target is wrapped with two 10 cm thick uranium layers, which is an interference source with twice the radiation of the target body; (c) The outer circumference of the target is partially wrapped, and the uranium content is twice that of the target body, which is an interference source with twice the radiation of the target body; (d) The outer perimeter of the target is wrapped with two partial layers, and the 10 cm thick uranium layer is an interference source with twice the radiation of the target body

2.4 定向比例系數(shù)物理實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

為了進(jìn)一步驗(yàn)證表1 中定向比例系數(shù)的準(zhǔn)確性，采用兩個(gè)標(biāo)準(zhǔn)鐳源用雙能定向γ 輻射取樣儀進(jìn)行測(cè)量。鐳源為直徑1.5 cm 的柱狀密封源，出廠日期為1958年，出廠活度為1.88×107Bq。進(jìn)行兩個(gè)鐳源實(shí)驗(yàn)時(shí)，雙能定向γ 輻射取樣儀探頭鉛屏蔽層為6 mm，其中一個(gè)鐳源放置在溴化鈰探測(cè)器正前方0.6 m、0.9 m、1.2 m 位置處，另一個(gè)鐳源放置在側(cè)右方（與內(nèi)前方成90°夾角）0.6 m、0.9 m、1.2 m位置處，如圖5所示。測(cè)量時(shí)間為600 s，逐次改變鐳源位置，測(cè)量不同測(cè)量點(diǎn)1.764 MeV 和0.609 MeV 的γ 射線全能峰凈峰面積計(jì)數(shù)N1,Sum和N2,Sum，結(jié)果如表3所示。圖6 為溴化鈰閃爍探測(cè)器雙能定向γ 輻射取樣儀的實(shí)測(cè)γ儀器譜圖。

表3 鉛屏蔽層為6 mm時(shí)兩個(gè)鐳源雙能定向γ輻射取樣儀測(cè)量結(jié)果Table 3 Measurement results for dual-energy targeted gamma radiation sampling instrument with a 6 mm lead shielding layer and two radium sources

圖5 兩個(gè)鐳源雙能定向γ輻射取樣儀測(cè)量布置圖Fig.5 Arrangement of dual-energy targeted gamma radiation sampling probe and two radium sources

圖6 屏蔽層為6 mm時(shí)溴化鈰閃爍探測(cè)器雙能γ輻射取樣儀的儀器譜圖Fig.6 Measured gamma spectrum of dual-energy targeted gamma radiation sampling instrument with cerium bromide scintillation detector and a 6 mm lead shielding layer

根據(jù)表3的數(shù)據(jù)和式（6），可計(jì)算出溴化鈰閃爍探頭鉛屏蔽張角以?xún)?nèi)的0.609 MeV γ 射線全能峰凈峰面積計(jì)數(shù)N2,In，如表4 所示（標(biāo)記為N2,In計(jì)算值）。表4 中N2,In實(shí)測(cè)值為溴化鈰閃爍探測(cè)器外層包裹50 mm 厚的鉛屏蔽層時(shí)（可認(rèn)為完全屏蔽來(lái)自探測(cè)器外的0.609 MeV γ 射線），在雙能定向γ 輻射取樣儀的實(shí)測(cè)γ 儀器譜上求解的0.609 MeV γ 射線全能峰凈峰面積計(jì)數(shù)N2,Sum。

表4 兩個(gè)鐳源正、側(cè)向布置下鉛屏蔽張角內(nèi)實(shí)測(cè)0.609 MeV γ射線全能峰凈峰面積計(jì)數(shù)與計(jì)算值對(duì)比Table 4 Comparison of the total net peak area of 0.609 MeV gamma rays measured in the lead shield angle under a positive and lateral arrangement of two radium sources and the calculated value

該兩個(gè)鐳源實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，鉛屏蔽層厚度為6 mm 時(shí)，N2,In實(shí)測(cè)值與N2,In計(jì)算值相對(duì)誤差在±2.52%以?xún)?nèi)。

3 雙能定向γ輻射取樣實(shí)驗(yàn)與結(jié)果分析

3.1 雙能定向γ輻射取樣儀標(biāo)定系數(shù)

式（8）中雙能定向γ 輻射取樣儀標(biāo)定系數(shù)的確定是在放射性標(biāo)準(zhǔn)模型上實(shí)現(xiàn)的，雙能定向γ 輻射取樣探頭與模型相對(duì)位置如圖7所示。分別測(cè)量了鉀標(biāo)準(zhǔn)模型（編號(hào)KY-6-Ⅱ，推薦鈾含量4.54 g·t-1）、釷標(biāo)準(zhǔn)模型（編號(hào)ThY-0.04-Ⅱ，推薦鈾含量9.23 g·t-1）和鈾標(biāo)準(zhǔn)模型（編號(hào)UY-0.02-Ⅱ、推薦鈾含量195.32 g·t-1），測(cè)量時(shí)間為200 s，每個(gè)標(biāo)準(zhǔn)模型上測(cè)量三次取平均值。測(cè)量1.764 MeV 和0.609 MeV的γ 射線全能峰凈峰面積計(jì)數(shù)N1,Sum和N2,Sum，結(jié)果如

圖7 雙能定向γ輻射取樣探頭與模型相對(duì)位置圖Fig.7 Arrangement of dual-energy targeted gamma radiation sampling probe and uranium standard model

利用表5 中N2,In和CU數(shù)據(jù)，依據(jù)式（8）進(jìn)行擬合得到：

表5 測(cè)量結(jié)果Table 5 Measurement results

此時(shí)R2=0.99，由此可知，式（8）中k2=0.223，b2=-1.138。

3.2 標(biāo)定系數(shù)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

標(biāo)定系數(shù)的驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)是在一個(gè)放射性混合標(biāo)準(zhǔn)模型和三個(gè)放射性模型上進(jìn)行的。放射性混合標(biāo)準(zhǔn)模型編號(hào)UThKY-0.007-0.021-3-Ⅱ，鈾含量推薦值為63.9 g·t-1；三個(gè)放射性模型分別為鈾模型、釷模型和鉀模型，其鈾含量推薦值分別為140.31 g·t-1、8.55 g·t-1、3.01 g·t-1。測(cè)量時(shí)間為200 s，每個(gè)模型上測(cè)量三次取平均值，測(cè)量結(jié)果如表6 所示。表6 中N2,In是根據(jù)該表中N1,Sum和N2,Sum的數(shù)據(jù)和式（6）計(jì)算得到；CU計(jì)算值是根據(jù)表6中N2,In和式（8）計(jì)算得到；相對(duì)誤差是表中CU計(jì)算值與推薦值之間的相對(duì)誤差。放射性混合標(biāo)準(zhǔn)模型和放射性模型的實(shí)測(cè)結(jié)果表明，雙能定向γ 輻射取樣儀具有定向輻射取樣功能，對(duì)模型中實(shí)測(cè)鈾含量與推薦值的相對(duì)誤差均小于5%。

表6 實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ蜏y(cè)量結(jié)果Table 6 Experimental model measurement results

4 結(jié)語(yǔ)

1）本文設(shè)計(jì)了新型雙能γ 輻射取樣探頭，該探頭采用高能量分辨率的溴化鈰閃爍計(jì)數(shù)器為γ射線探測(cè)器，采用鉛屏蔽層屏蔽周?chē)?射線對(duì)定向輻射取樣的干擾。 當(dāng)以214Bi 放出的0.609 MeV、1.764 MeV γ射線為探測(cè)對(duì)象時(shí)，采用蒙特卡羅數(shù)值模擬得出雙能γ輻射取樣探頭的最佳鉛屏蔽層厚度為6 mm，定向比例系數(shù)為a=0.268、A=0.451。經(jīng)4種干擾輻射體蒙特卡羅數(shù)值模擬和兩個(gè)鐳源物理實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證表明，根據(jù)該定向比例系數(shù)計(jì)算的雙能γ 輻射探頭鉛屏蔽張角以?xún)?nèi)的0.609 MeV γ 射線計(jì)數(shù)值與MC模擬值的平均相對(duì)誤差為0.63%；經(jīng)兩個(gè)鐳源物理實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證表明，張角以?xún)?nèi)的0.609 MeV γ射線計(jì)數(shù)值與實(shí)測(cè)值的相對(duì)誤差為±2.52%以?xún)?nèi)。

2）在放射性混合標(biāo)準(zhǔn)模型和三個(gè)放射性模型上進(jìn)行雙能γ輻射取樣結(jié)果表明，設(shè)計(jì)的新型雙能γ輻射取樣探頭具有定向γ 輻射取樣功能，實(shí)測(cè)模型中鈾含量與模型推薦值的相對(duì)誤差均小于5%。

1葛良全, 熊盛青, 曾國(guó)強(qiáng). 航空伽馬能譜探測(cè)技術(shù)與應(yīng)用[M]. 北京: 科學(xué)出版社, 2016.GE Liangquan, XIONG Shengqing, ZENG Guoqiang.Airborne gamma ray spectrum detection and application[M]. Beijing: Science Press, 2016.