基于快譜基準(zhǔn)題的TULIP程序適用性研究與驗證

陳文杰 杜夏楠 王茸 鄭友琦 王永平 吳宏春

（西安交通大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 西安 710049）

快堆在燃料增殖和長壽命高放射性廢物焚燒具有顯著的優(yōu)勢，配合先進的燃料循環(huán)體系，能夠有效提高鈾資源利用率，實現(xiàn)核能的可持續(xù)發(fā)展，因此，快堆在第四代反應(yīng)堆的6種候選堆型中占據(jù)了主要地位［1］。針對快堆的研究、設(shè)計和安全評價，國內(nèi)外開發(fā)了不同的確定論中子學(xué)計算程序。

美國阿貢國家實驗室（Argonne National Laboratory，ANL）針對快堆開發(fā)的截面計算程序MC2-3 配合堆芯程序DIF3D、PROTEUS，基于ZPR、ZPPR、BFS等基準(zhǔn)題和Monju、ABTR反應(yīng)堆進行了大量的驗證計算工作［2］；美國橡樹嶺國家實驗室（Oak Ridge National Laboratory，ORNL）改進了SCALE/AMPX 程序系統(tǒng)的不可辨共振能量區(qū)計算方法，并增加了典型的快譜能群結(jié)構(gòu)，使得SCALE/AMPX能夠應(yīng)用于熱堆和快堆的計算，并利用MET-1000 基準(zhǔn)題和MSR、ABTR 等反應(yīng)堆對程序進行了驗證［3］；法國原子能和替代能源委員會（Commissariat à l'énergie Atomique Et Aux énergies Alternatives，CEA）為快堆設(shè)計而先后開發(fā)的ERANOS 和APOLLO3 中子學(xué)計算系統(tǒng)，在PHENIX、SUPERPHENIX、ASTRID 反應(yīng)堆和MASERCA實驗裝置上積累了大量的計算數(shù)據(jù)和經(jīng)驗［4-7］；日本原子能機構(gòu)（Japan Atomic Energy Agency，JAEA）開發(fā)的快堆截面計算程序SLAROM-UF，配合堆芯程序DIF3D和PARTISN，基于JOYO MK-I實驗堆和ZPPR-10A基準(zhǔn)題進行了驗證工作［8］；韓國首爾大學(xué)（Seoul National University，SNU）與美國密歇根大學(xué)共同開發(fā)的快堆截面計算程序EXUS-F，其配套的堆芯程序為PARCS 和nTRACER，在ABR1000、BFS-73-1 和TRU-300 基準(zhǔn)題上得到確認(rèn)［9-10］。

中國原子能科學(xué)研究院開發(fā)的PASC/NAS程序主要應(yīng)用在中國實驗快堆的設(shè)計研究中［11］；華北電力大學(xué)開發(fā)的截面計算程序MGGC2.0 配合堆芯程序DIF3D，基于ZPPR-9、RBEC-M 等基準(zhǔn)題開展了驗證工作［12］。西安交通大學(xué)核工程計算物理實驗室開發(fā)的先進反應(yīng)堆中子學(xué)計算分析系統(tǒng)NECPSARAX，由截面計算程序TULIP［13］、三維穩(wěn)態(tài)堆芯分析程序LAVENDER［14］和瞬態(tài)堆芯分析程序DAISY［15］三部分組成。近些年來，基于OECD/NEA鈉冷快堆基準(zhǔn)題、ZPPR 基準(zhǔn)題、PHENIX 和SUPERPHENIX 基準(zhǔn)題、JOYO-MKI 零功率實驗裝置和中國實驗快堆，對NECP-SARAX程序開展了一系列驗證工作，包括堆芯有效增殖因子、增殖比、控制棒價值、鈉空泡反應(yīng)性、多普勒反應(yīng)性和燃耗反應(yīng)性等［16-17］。

然而，上述工作基本上是針對堆芯進行的驗證與確認(rèn)工作。對于截面計算程序而言，目前只有阿貢國家實驗室基于Flattop、Bigten、Godiva 等臨界實驗裝置系統(tǒng)評估了MC2-3程序的截面和能譜計算精確性。CEA、JAEA、首爾大學(xué)等僅基于堆芯內(nèi)部分組件計算驗證了程序產(chǎn)生的多群截面精確性，缺乏對于程序能譜計算能力的確認(rèn)。在NECP-SARAX的開發(fā)過程中，曾利用TULIP程序?qū)ECD/NEA基準(zhǔn)題中燃料組件和控制棒組件、ZPPR-10B中不同類型燃料組件展開計算，基于和蒙特卡羅程序計算值的對比，初步驗證了TULIP 程序在快譜系統(tǒng)計算分析上的精確性［18］，但對于程序的能譜計算能力，仍舊缺乏系統(tǒng)性地驗證與確認(rèn)。因此，本文將利用國際臨界安全基準(zhǔn)評估項目［19］（International Criticality Safety Benchmark Evaluation Project，ICSBEP）中的臨界實驗裝置，開展TULIP 程序?qū)τ诳熳V問題的適用性研究與驗證計算工作。

1 初步計算分析

針對TULIP 程序在幾何模型上以及能譜上的適用性，從國際臨界安全基準(zhǔn)評估項目中選取了相應(yīng)的臨界實驗裝置開展驗證工作，實驗共計147組，具體信息如表1所示。

表1 ICSBEP實驗裝置篩選Table 1 Selection of ICSBEP experimental device

MCNP5［20］程序每代粒子數(shù)設(shè)置為500 000，共投入1 000代，計算的統(tǒng)計漲落在±0.000 05以下，認(rèn)為MCNP 程序keff計算值作為參考值足夠準(zhǔn)確。同時考慮到在帶有真空邊界的一維圓球問題中，中子具有很強的各向異性散射，碰撞概率方法（Collision Probability Method，CPM）不能精確地計算具有強各向異性散射的中子源，TULIP 程序計算時采用離散縱標(biāo)（Discrete ordinate，SN）求解器，SN 展開階數(shù)取12，散射截面勒讓德展開階數(shù)取5。MCNP5 和TULIP 分別基于ENDF/B-VII.0 評價核數(shù)據(jù)庫［21］加工的連續(xù)能量點截面數(shù)據(jù)庫和多群截面數(shù)據(jù)庫初步對所篩選的實驗開展了計算，計算結(jié)果如圖1和圖2所示，可以看到，針對部分不銹鋼裝載量較高的臨界實驗裝置，計算偏差最大可達(dá)到-1.566×10-2，其具體信息如表2所示。快堆中不銹鋼是使用最為頻繁的結(jié)構(gòu)材料，在燃料組件中通常的質(zhì)量比例在16%左右，而在諸如反射層、軸向支撐等部分含量較大，因此需要對該問題進行深入研究，以提高程序?qū)Y(jié)構(gòu)材料裝載量比較大的問題的計算精度。

表2 keff偏差大的基準(zhǔn)題Table 2 Benchmarks with large keff deviations

1.1 問題分析

以上13 個實驗裝置的材料區(qū)半徑和填充材料如圖3所示，HMF-003-021實驗裝置采用鎳反射層，以鎳元素質(zhì)量比例表示發(fā)生反射層材料裝載量；其余12個實驗裝置采用不銹鋼反射層，不銹鋼的主要成分為Fe-56，以Fe-56 核素質(zhì)量比例量表示不銹鋼裝載量?？梢园l(fā)現(xiàn)，這些實驗裝置的中等質(zhì)量核素質(zhì)量百分比超過30%。

圖3 基準(zhǔn)題中主要中等質(zhì)量核素比例Fig.3 Proportion of major intermediate-weight nuclides in the benchmark

為確定問題產(chǎn)生的原因，對HMF021-002 基準(zhǔn)題進行簡化，基準(zhǔn)題幾何如圖4所示，各區(qū)填充材料如表3 所示。原基準(zhǔn)題是高富集鈾材料，為進一步簡化問題，將一維圓球打混為均勻問題并只保留兩個核素，簡化后重裂變核素保留U-235；不銹鋼反射層以Fe-56為主，簡化后不銹鋼只保留Fe-56，簡化后的均勻兩核素問題材料組成如表4所示。

圖4 HMF021-002基準(zhǔn)題幾何模型Fig.4 Geometrical model of the HMF021-002 benchmark

表3 HMF021-002基準(zhǔn)題材料數(shù)據(jù)Table 3 Material data for the HMF021-002 Benchmark

表4 均勻兩核素問題材料Table 4 Material data for the homogeneous two-nuclide problem

為詳細(xì)分析計算偏差的來源，分別使用TULIP程序和MCNP5 程序?qū)ι鲜龊喕瘑栴}進行了計算，特征值計算結(jié)果分別為2.006 00和1.976 24，二者的計算偏差超過10-2，簡化后基準(zhǔn)題仍然保留有原問題的特點。該簡化問題的歸一化中子通量如圖5所示，中子通量主要集中在0.01～10 MeV，在1 MeV左右能量，TULIP程序與MCNP5程序的通量有明顯偏差，偏差在-10%～35%。

圖5 歸一化中子通量Fig.5 Normalization neutron flux

如圖6 所示，在中子通量集中的0.01～10 MeV內(nèi)，TULIP程序和MCNP5程序計算出的U-235微觀總截面基本一致，0.01 MeV以上能量范圍內(nèi)偏差為1%，由于此能量范圍內(nèi)中子通量水平很低，基本上不對計算結(jié)果產(chǎn)生影響。如圖7 所示，在1 MeV 能量左右，TULIP 程序和MCNP5 程序的Fe-56 微觀散射截面的偏差達(dá)到40%，此能量范圍與中子通量偏差的能量范圍對應(yīng)；如圖8 所示，在0.01～1 MeV 能量范圍內(nèi)，F(xiàn)e-56 微觀俘獲截面偏差在-10%～10%，由于截面值較小，基本上不對計算結(jié)果產(chǎn)生影響。

圖6 U-235微觀總截面Fig.6 U-235 microscopic total cross section

圖7 Fe-56微觀散射截面Fig.7 Fe-56 Microscopic scattering cross section

圖8 Fe-56微觀俘獲截面Fig.8 Fe-56 microscopic capture cross section

由上述分析可知，TULIP 程序的計算偏差主要是由于Fe-56 高能區(qū)散射截面引起的。對于諸如Fe、Cr、Ni、Co、Mn、Cu等中等質(zhì)量核素來說，非共振區(qū)內(nèi)存在類似共振狀波動的散射截面，會產(chǎn)生一定的自屏效應(yīng)，如圖9 所示。當(dāng)快譜問題中等質(zhì)量核素裝載量比較低時，非共振區(qū)的自屏效應(yīng)是可以忽略的；但是對于中等質(zhì)量核素含量比較高的快譜問題，非共振區(qū)自屏效應(yīng)的影響是不能忽略的［22-23］。因此，針對中等質(zhì)量核素非共振區(qū)類似共振狀截面的自屏效應(yīng)，需要對TULIP 程序進行改進以實現(xiàn)此類核素非共振區(qū)截面的精確處理。

圖9 中等質(zhì)量核素微觀總截面Fig.9 Microscopic total cross section of intermediate-weight nuclides

1.2 程序改進

考慮到快譜系統(tǒng)中重核和中等質(zhì)量核素復(fù)雜的共振現(xiàn)象和劇烈的共振干涉效應(yīng)，對每個核素全能量范圍內(nèi)（1.0×10-11～19.6 MeV）進行共振計算來獲得共振區(qū)有效自屏截面，然后對非共振區(qū)處理來解決上述問題。

TULIP 程序采用超細(xì)群（Ultra Fine Group，UFG）的共振計算方法，從數(shù)據(jù)庫中讀取全能量范圍內(nèi)點截面后，根據(jù)每個UFG 內(nèi)反應(yīng)率守恒關(guān)系，對點截面進行數(shù)值積分得到超細(xì)群有效自屏截面。

式中：為能群編號為g的核素k的UFG 有效自屏截面，b；σx，i，k為能量為i處的核素k的有效自屏點截面，b；?i為能量為i處的中子通量密度，cm-2·s-1；i為能量點索引。

對于均勻系統(tǒng)而言，引入窄共振近似下的中子通量密度可以表示為如下形式：

式中：Nk為核素k的核子密度，cm-3；σp，k為核素k的勢散射反應(yīng)截面，b；Σp為宏觀勢散射反應(yīng)截面，cm-1；σt，i，k是能量為i處的核素k的微觀總反應(yīng)截面，b；Σt，i是能量為i處的宏觀總反應(yīng)截面，cm-1；j、k為核素索引。

共振核素的勢散射截面在能量區(qū)間內(nèi)基本是常數(shù)，式（1）可以簡化為：

因此，能量點i處的點通量權(quán)重譜表達(dá)式如下：

同時，考慮到在后續(xù)計算中可能會遇到具有強烈各向異性散射的問題，引入截面高階矩自屏方法來獲得高階點通量權(quán)重譜。

式中：l為散射截面勒讓德展開階數(shù)，l≥0；?i l為能量點i處l階點通量權(quán)重譜。

對于非均勻系統(tǒng)而言，通過逃脫截面考慮非均勻效應(yīng)，對于逃脫截面的推導(dǎo)，這里不再贅述，直接給出非均勻系統(tǒng)內(nèi)點通量權(quán)重譜的表達(dá)式。

式中：?il為區(qū)域r內(nèi)能量點i處l階點通量權(quán)重譜；為區(qū)域r內(nèi)能量點i處宏觀總反應(yīng)截面，cm-1為區(qū)域r內(nèi)能量點i處核素k的宏觀逃脫截面，cm-1。

對于核素非共振能量區(qū)，重點需要通過點截面文件獲取其總截面、散射截面等信息，而對于均勻系統(tǒng)和非均勻系統(tǒng)的點通量權(quán)重譜，則采用如下所示的公式進行獲得：

式中：C為常數(shù)。

快堆中常見核素能量區(qū)的劃分如表5 所示，高于共振能量上限的為非共振能量區(qū)，其余為共振能量區(qū)。

表5 快堆常見核素能量區(qū)劃分Table 5 Energy division of common nuclides in fast reactors

2 數(shù)值驗證

2.1 均勻問題

本小節(jié)的均勻問題與上一節(jié)的問題相同，其核素組成見表4。使用改進后的TULIP程序重新對該均勻問題進行計算，特征值計算結(jié)果為1.975 05，TULIP程序與MCNP5程序的計算偏差從2.976×10-2降低到2×10-3內(nèi)。如圖10～12所示，增加對核素非共振區(qū)處理后，在1 MeV 能量左右，TULIP 和MCNP5程序歸一化中子通量偏差的從40%降低到5%以內(nèi)；對于中子通量分布比較集中的0.01～10 MeV 能量范圍內(nèi)，U-235微觀總截面的偏差基本為0；Fe-56的微觀散射截面的偏差從原來的-40%降低到1%內(nèi)，僅有個別能群偏差超過5%。以上結(jié)果表明了均勻問題中程序改進的有效性。

圖10 歸一化中子通量Fig.10 Normalization neutron flux

圖11 U-235微觀總截面Fig.11 U-235 microscopic total cross section

圖12 Fe-56微觀總截面Fig.12 Fe-56 microscopic scattering section

2.2 非均勻問題

基于改進后的TULIP 程序，對表2 所列的13 組基準(zhǔn)題重新計算，計算結(jié)果如表6所示，TULIP程序和MCNP5程序的計算偏差降低到3×10-3左右，這表明了在非均勻問題中程序改進的有效性。

表6 高中等質(zhì)量核素裝載量基準(zhǔn)題的計算結(jié)果Table 6 Calculation results of benchmarks with high intermediate-weight nuclide loading

3 基于ICSBEP臨界實驗裝置的計算

在完成TULIP 程序的改進及初步數(shù)值驗證后，本文對所篩選的ICSBEP 中147 組臨界實驗裝置重新進行了計算，其中高濃縮鈾燃料、中濃縮鈾燃料和U-233 金屬燃料實驗裝置的計算結(jié)果如圖13 所示，钚金屬燃料、鈾-钚混合燃料和特殊同位素金屬燃料實驗裝置的計算結(jié)果如圖14。keff計算偏差分布如圖15所示，所有實驗裝置的計算偏差基本上保持在3×10-3內(nèi)，平均偏差為-7.9×10-4，標(biāo)準(zhǔn)差為8.9×10-4，按照式（8）計算的平均χ2值從5.385 降低到2.300，TULIP程序與MCNP5程序計算結(jié)果吻合良好，這表明TULIP 程序?qū)τ诳熳V實驗裝置的計算分析的精確性。

圖13 ICSBEP基準(zhǔn)題計算結(jié)果：HEU, IEU, U-233Fig.13 Calculation results of ICSBEP benchmarks: HEU, IEU, and U-233

圖15 ICSBEP基準(zhǔn)題計算結(jié)果偏差統(tǒng)計Fig.15 Statistical deviations for the calculation results of ICSBEP benchmarks

式中：χ2為147組實驗裝置計算結(jié)果的平均卡方值；為TULIP 程序?qū)τ诘趍組試驗裝置的特征值計算結(jié)果；為MCNP5 程序?qū)τ诘趍組試驗裝置的特征值計算結(jié)果；為TULIP和MCNP程序所有對實驗裝置特征值計算結(jié)果的平均偏差；m為實驗裝置編號索引；n為實驗裝置總數(shù)目。

4 結(jié)語

本文基于ICSBEP 快譜實驗裝置對TULIP 程序開展驗證工作，對于不同燃料類型的實驗裝置，TULIP程序和MCNP5程序的計算偏差低于3×10-3；通過對核素非共振區(qū)計算方法和共振計算策略的優(yōu)化，處理中等質(zhì)量核素高裝載量情況下非共振區(qū)類似共振波動狀截面的自屏效應(yīng)，對于帶有大量結(jié)構(gòu)材料的實驗裝置，TULIP程序和MCNP5程序的偏差由超過10-2降低到3×10-3。

本研究證明TULIP 程序針對快譜系統(tǒng)具有良好的計算能力，在先進反應(yīng)堆設(shè)計中發(fā)揮著重要作用。在未來的工作中，將TULIP 程序應(yīng)用到對實際屏蔽問題或者快堆反射層組件計算中，驗證程序的改進效果。

作者貢獻聲明陳文杰負(fù)責(zé)實施研究，分析/解釋數(shù)據(jù)，撰寫文章；杜夏楠負(fù)責(zé)把握整體研究工作，指導(dǎo)文章寫作；王茸提供程序使用指導(dǎo)；鄭友琦負(fù)責(zé)文章內(nèi)容審閱；王永平提供技術(shù)材料支持；吳宏春提供研究經(jīng)費支持。