石筍中放射性核素高純鍺分析方法＊

王一飛，楊濟瑜，歐陽河，梁 芳，韋尚佑，沈洪濤

（廣西師范大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，廣西 桂林 541004）

0 引言

本文提出了一種利用高純鍺（HPGe）γ譜儀分析石筍中放射性核素的方法。該方法基于γ射線與物質(zhì)相互作用的三種主要方式：光電效應(yīng)、康普頓散射效應(yīng)和電子對效應(yīng)。通過實驗測量標準點源并進行能量刻度，可以確定譜圖中所含有的核素。進一步進行效率刻度，可以計算出各個核素的活度，為石筍形成過程和洞穴沉積物的形成提供依據(jù)[1-2]。

1 高純鍺探測器的刻度

1.1 標準點源的能量刻度

為了實現(xiàn)準確的能量刻度和效率刻度，我們采用已知γ射線能量的標準點源進行刻度。為了提高刻度的準確性，我們在譜圖中選擇多個刻度峰進行刻度。本次實驗使用了中國計量科學(xué)研究院提供的152Eu 標準點源進行能量效率刻度。152Eu 標準點源的活度、半衰期、擴展不確定度如表1 所示。

表1 標準點源的參數(shù)

1.2 能量刻度曲線

對比譜圖中152Eu、133Ba、241Am 三種標準點源全能峰的分布情況，可以發(fā)現(xiàn)152Eu 在石筍樣品所測得的γ譜圖中的全能峰數(shù)量較多，峰值明顯。讀取152Eu 在軸向距離分別在0 cm、5 cm 能量以及對應(yīng)道址的數(shù)值如下表2，表3 所示（可以看出兩次測量深度道址與能量的值相等）以道址為橫坐標能量為縱坐標，線性擬合后，可得軸向距離為0 cm、5 cm 能量刻度曲線的關(guān)系如圖1 所示，能量與道址的關(guān)系式都如下關(guān)系式所示:

圖1 0 cm、5 cm 能量刻度曲線

表2 軸向距離不同探測器道址與能量的關(guān)系

表3 源軸向距離探測器5 cm 時的探測效率及不確定度

本研究采用線性擬合152Eu 標準點源的道址和能量關(guān)系，完成了對0 cm、5 cm 探測深度譜圖的能量刻度。通過能量擬合，我們可以準確地確定石筍中的放射性核素，為后續(xù)分析提供理論基礎(chǔ)。

1.3 標準點源的效率刻度實驗刻法

高純鍺γ譜儀的對樣品的探測的譜圖的全能峰計數(shù)Ni與標準點源的活度A，γ射線能量的分支比Ii，探測時間t，探測效率εi有關(guān)。由此我們可以根據(jù)全能峰計數(shù)與以上物理量的關(guān)系得到他們之間的關(guān)系式，關(guān)系式如下：

探測效率的不確定度主要和兩個因素有關(guān)標準點源的活度A和全能峰計數(shù)，標注點源活度的誤差為2%[4]，而全能峰計數(shù)的誤差可以從gammavision32 軟件當(dāng)中讀出。測量時間與分支比的不確定度可以忽略，根據(jù)不確定度的傳遞公式可以得出，探測效率不確定度的表達式（3）如下

利用表達式4，可以相對準確地計算出利用公式計算探測效率的不確定度，從表4 的計算結(jié)果可以看出，利用理論計算法算出的探測效率的結(jié)果誤差小于1%，可以用做本文作為探測效率刻度。

表4 探測效率實驗值與理論值的偏差

1.4 探測效率刻度曲線

利用在5 cm 深度檢測152Eu、241Am、133Ba 獲得的光譜，通過在Excel 中應(yīng)用公式（2）和（3）來計算檢測效率及其不確定性，從而進行效率校準。圖2 顯示了與152Eu 伽馬射線效率校準相對應(yīng)的能量值和相關(guān)參數(shù)?；谠诠庾V中觀察到的突出且明顯的全能峰，選擇152Eu、241Am、133Ba 作為效率校準的標準點源，由此產(chǎn)生的效率校準數(shù)據(jù)匯總于表3 中。

圖2 探測深度為5 cm 標準點源的全能峰譜圖

利用origin 軟件對能量與探測效率進行擬合，根據(jù)能量與探測效率數(shù)據(jù)點的分布情況，采用指數(shù)遞減函數(shù)對探測效率進行擬合，得出能量與探測效率的關(guān)系式（4）及源軸向距離探測器5 cm 時能量與探測效率擬合曲線，如下圖3 所示：

圖3 軸向距離探測器5 cm 時能量與探測效率擬合曲線

在關(guān)系式當(dāng)中擬合系數(shù)R2為0.99987，故擬合曲線的相關(guān)性較高；針對我們擬合出的得出的關(guān)系式與理論值做對比可以看出本文利用的關(guān)系式（4）的出的實驗值與理論值的偏差，如下表4 所示：

可以看出理論值和我們擬合出的關(guān)系式得出的值偏差小于10%，故式（4）可以作為本文的探測效率與能量的關(guān)系式。

2 確定石筍中的核素

2.1 伽馬譜學(xué)中利用放射性平衡確定核素的分析方法

盡管238U 在自然界中含量較高（99.275%）[5-6]，其衰變過程主要產(chǎn)生α射線，導(dǎo)致通過譜圖檢測具有挑戰(zhàn)性。然而，本研究提出的方法通過尋找238U 的子體及其他放射性核素的子體，利用放射性衰變平衡來確定母體核素的存在。放射性平衡是指母體核素與子體核素之間達到相對穩(wěn)定狀態(tài)，部分子體核素在樣品中存在比例偏移，而其他子體核素已分裂并穩(wěn)定。此平衡可用于分析低活度核素含量。放射性衰變平衡可分為暫時平衡、長期平衡和不平衡三種情況[7-8]。

根據(jù)分析，當(dāng)母體半衰期大于子體半衰期時，放射性平衡可實現(xiàn)。以238U 核素為例，其永久性平衡中的234Th 具有兩條較長的γ譜線。通?？赏ㄟ^測量234Th 的γ射線譜線（63.28 kev 和92.80 kev）來確定238U 的活性濃度。然而，這兩條譜線均受到釷系干擾，其中92.8 kev 的γ射線與93.3 kev 釷的X 射線相疊加，導(dǎo)致在高純鍺伽馬譜儀所測得的全能峰中受到較大的干擾。相比之下，63.3 kev 受釷系63.8 kev 的干擾較少。因此，我們在高純鍺伽馬譜儀中測得了234Th 的全能峰。[9-11]。

2.2 石筍中放射性核素的確定（譜圖分析）

如圖4 所示：

圖4 石筍樣品全能峰譜圖

根據(jù)放射性平衡原理和譜圖分析，如圖4 所示。我們研究了石筍中的核素衰變鏈，特別關(guān)注γ衰變分支比大于1%的核素。通過整理鈾系和釷系衰變鏈中的放射性核素，我們得出了子母體關(guān)系（如表5 所示）。在鈾系衰變鏈中，238U、234Th、234mPa 達到放射性平衡，通過譜圖可推斷出238U 的存在。類似地，226Ra、222Rn、218Po、214Po；以及234U、230Th、226Ra 也滿足放射性衰變平衡。釷系衰變鏈中，228Ra、228Ac；以及228Th、224Ra、220Rn、216Po、212Pb、212Bi、212Po、208TI、208Pb 均達到放射性衰變平衡[12]。

表5 鈾系、釷系衰變鏈各核素衰變鏈及衰變性質(zhì)

我們可以根據(jù)全能峰所對應(yīng)的能量確定出對應(yīng)的核素，通過測試其子體來推算出母體核素，而譜圖中子體的核素具體情況如下表6 所示。

表6 譜圖中鈾系及釷系長壽命子體的核素的衰變性質(zhì)[10]

通過鈾系衰變鏈的分析，我們可以根據(jù)射線平衡關(guān)系推斷出樣品中含有238U、226Pb、228Ra、232Th 等核素。此外，通過石筍譜圖中能量所對應(yīng)的核素以及放射性平衡關(guān)系，還可以推斷出樣品中存在214Bi、214Pb、226Rn、224Ra、220Rn、216Po、212Pb、212Bi、212Po、208TI 和208Pb 等核素。對于分支比較大且半衰期較長的核素，我們可以通過全能峰所對應(yīng)的能量直接對應(yīng)出其母體核素，活度的計算方法可由式（2）計算出。其性質(zhì)如下表7 所示，其中238U 與232Th 由于自身的衰變性質(zhì)，本文利用其子體234Th 與214Bi 的衰變活度將其表示。

表7 譜圖中鈾、釷核素的衰變性質(zhì)

本研究利用高純鍺（HPGe）γ譜儀探測深度為5 cm 時的實驗，成功確定了石筍樣品中的核素，并在石筍譜圖中確定了相應(yīng)的峰形。基于放射核素衰變過程相對應(yīng)原理分析，本研究以放射性平衡為主線，確定了238U 為母體與其相對應(yīng)子體的關(guān)系。在石筍的高純鍺γ譜圖中，我們可以找到238U 相對應(yīng)的子體放射性核素的全能峰，并得出其光電峰計數(shù)率。通過核素活度計算，可以得出子體的活度值。利用放射性平衡原理結(jié)合其分支比，從而可以推算出其放射性核素衰變鏈中238U、234U、230Th、222Rn、218Po 等[13-14]系列放射性核素的活度。這些結(jié)果為石筍樣品的放射性核素研究提供了重要的實驗數(shù)據(jù)和理論依據(jù)。

4 結(jié)論