燒結(jié)銀細(xì)觀孔隙結(jié)構(gòu)對宏觀力學(xué)性能的影響

龍旭，種凱楠，蘇昱太

(1.西北工業(yè)大學(xué)重慶科創(chuàng)中心,重慶,400000；2.西北工業(yè)大學(xué),西安,710072)

0 序言

隨著電子元件的不斷小型化和復(fù)雜化[1]，傳統(tǒng)合金焊料的高溫可靠性差、導(dǎo)熱性差等局限已難以滿足現(xiàn)代電子技術(shù)的高要求[2].為了應(yīng)對這種趨勢，燒結(jié)銀已逐漸成為了互連材料中備受矚目的一種，其出色的導(dǎo)熱導(dǎo)電性和杰出的力學(xué)性能已得到廣泛的認(rèn)可[3-6].

近年來，學(xué)者們針對燒結(jié)銀材料的本構(gòu)特性開展了廣泛研究，其中最常見的是利用Anand 本構(gòu)模型表征燒結(jié)納米銀材料在一系列應(yīng)變率和溫度下的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變性能[7]；同時(shí)基于納米壓痕試驗(yàn)和反演算法獲取完整的本構(gòu)關(guān)系也成為了當(dāng)前研究的熱點(diǎn)方向[8-9].從細(xì)觀角度看，銀顆粒在燒結(jié)過程中，熔融的顆粒之間會(huì)生成三維網(wǎng)狀孔隙結(jié)構(gòu)[10].燒結(jié)銀材料長期處于復(fù)雜的服役環(huán)境中，內(nèi)部孔隙的存在會(huì)促使裂紋的產(chǎn)生和擴(kuò)展，從而最終導(dǎo)致材料發(fā)生斷裂[11-13]，因此孔隙特征被認(rèn)為是影響燒結(jié)銀材料力學(xué)特性的關(guān)鍵因素.大量試驗(yàn)研究表明，孔隙率對燒結(jié)銀材料的楊氏模量具有顯著影響[14-16]，除此之外，為優(yōu)化燒結(jié)銀材料在特定互連結(jié)構(gòu)中的機(jī)械可靠性，一些學(xué)者采用試驗(yàn)與理論相結(jié)合的方法揭示了燒結(jié)銀孔隙特征與宏觀本構(gòu)行為之間的關(guān)系.研究發(fā)現(xiàn)，材料配比和銀顆粒的特征尺寸對燒結(jié)銀細(xì)觀形態(tài)能夠產(chǎn)生極大的影響[10,17]，當(dāng)燒結(jié)銀材料形成具有較小孔隙的致密細(xì)觀結(jié)構(gòu)時(shí)，其屈服強(qiáng)度會(huì)顯著提高[10].

燒結(jié)銀作為一種典型的雙相復(fù)合材料，其細(xì)觀結(jié)構(gòu)具有良好的周期性[18].隨著有限元技術(shù)的發(fā)展，研究人員普遍采用能夠代表材料細(xì)觀結(jié)構(gòu)的代表性體積元(RVE)進(jìn)行模擬和分析.為了準(zhǔn)確獲得有效的力學(xué)性能，施加周期性邊界條件(PBC)是必不可少的前提條件[19-20]，因此以這兩者為核心的數(shù)值均勻化模型已經(jīng)受到了廣泛的關(guān)注，這意味著與試驗(yàn)耗時(shí)耗力的特點(diǎn)相比，該模型能夠快速有效地建立起材料細(xì)觀結(jié)構(gòu)與宏觀力學(xué)性能之間的關(guān)系.另一方能，考慮到燒結(jié)銀細(xì)觀結(jié)構(gòu)的復(fù)雜程度，因此必須提出有效的算法構(gòu)建RVE 模型，從而進(jìn)一步有效映射其宏觀力學(xué)性能.

文中首先利用高斯濾波算法和分位數(shù)切割函數(shù)的基本原理，生成不同孔隙率(0.1，0.2 和0.3)的燒結(jié)納米銀三維RVE 模型；在此基礎(chǔ)上，施加周期性邊界條件以獲取燒結(jié)銀的彈性和彈塑性響應(yīng)，以及細(xì)觀層面的應(yīng)力分布等特征；最后，采用有限元分析軟件Abaqus 構(gòu)建燒結(jié)納米銀搭接接頭的三維模型，將預(yù)測的RVE 的應(yīng)力應(yīng)變響應(yīng)作為材料屬性賦予給搭接件的燒結(jié)銀層，進(jìn)一步模擬燒結(jié)銀搭接接頭的剪切變形，深入探究其宏觀力學(xué)行為.

1 燒結(jié)納米銀RVE 模型生成算法

高斯濾波算法是一種常用的平滑化處理方法，也稱高斯平滑，它利用符合高斯分布的空間核對尖銳的數(shù)值矩陣進(jìn)行卷積，得到光滑的矩陣.該算法在隨機(jī)場構(gòu)建中可以更好地處理空間上的相關(guān)性，從而生成更真實(shí)的隨機(jī)場[21].三維高斯濾波算法的實(shí)現(xiàn)過程為：首先創(chuàng)建一個(gè)大小為L3的隨機(jī)點(diǎn)矩陣作為初始種子，其次生成一個(gè)以目標(biāo)點(diǎn)坐標(biāo)為中心的高斯核，并通過矩陣卷積計(jì)算目標(biāo)點(diǎn)的值，最后在目標(biāo)點(diǎn)矩陣中形成目標(biāo)點(diǎn)的分配值.

基于上述原理，如圖1 所示，生成燒結(jié)納米銀復(fù)合材料RVE 模型的具體過程為：首先在全局直角坐標(biāo)系下構(gòu)建一個(gè)邊長為L的立方體矩陣，其中x，y和z軸的取值范圍為R1=(0，L]3，然后為空間中的所有點(diǎn)離散地分配隨機(jī)值以生成一個(gè)空間點(diǎn)矩陣，在此過程中，每個(gè)點(diǎn)的值都遵循正態(tài)分布N(0，12)，且彼此獨(dú)立，這保證了隨機(jī)點(diǎn)的各向同性和獨(dú)立性；其次利用具有指定高斯寬度的高斯核對隨機(jī)點(diǎn)矩陣進(jìn)行高斯濾波，由于采用的高斯核卷積具有方向獨(dú)立特性，因此模糊的空間點(diǎn)矩陣是各向同性的，同時(shí)由于高斯核從中心開始降低權(quán)重，模糊的個(gè)體隨機(jī)點(diǎn)在空間上具有高斯寬度相關(guān)性，而與相鄰點(diǎn)值相關(guān)的各向同性點(diǎn)矩陣的建模類似于高斯隨機(jī)場的實(shí)現(xiàn).需要注意的是，高斯核的高斯寬度最終決定了RVE 模型中目標(biāo)單元的大小，對于燒結(jié)納米銀復(fù)合材料來說，通過改變高斯寬度可以控制孔徑的大?。蛔詈蠡诜治粩?shù)切割函數(shù)來確定切割水平(也稱為閾值)，以高效準(zhǔn)確地創(chuàng)建一個(gè)具有特定比例成分的RVE 模型[21].

圖1 燒結(jié)納米銀RVE 的生成算法Fig.1 Generation algorithm of RVE for sintered silver nanoparticles

經(jīng)過上述分析，如圖2 所示，考慮到實(shí)際燒結(jié)銀材料的孔隙率通常在10%～ 40%，通過改變切割水平生成了3 種孔隙率(0.1，0.2 和0.3)下的RVE 模型，以進(jìn)行后續(xù)的分析與研究.從圖中可以觀察到，基體銀和孔隙的尺寸、形狀和分布都具有隨機(jī)性.

圖2 3 種孔隙率下的RVE 模型Fig.2 RVE models under three types of porosity.(a) 0.1;(b) 0.2;(c) 0.3

2 模型周期性邊界條件

目前，研究者們已經(jīng)開發(fā)出了多種用于表征復(fù)合材料力學(xué)性能的理論方法，其中通過給RVE 模型表面施加合理的邊界條件是關(guān)注的重點(diǎn).一般來講，預(yù)測復(fù)合材料力學(xué)性能的邊界條件應(yīng)滿足Hill-Mandel 定律[22].大量研究表明，與均勻應(yīng)力或均勻應(yīng)變等邊界條件相比，PBC 不僅能夠獲取復(fù)合材料的宏觀力學(xué)性能，還能夠進(jìn)一步預(yù)測其在細(xì)觀層面的應(yīng)力/應(yīng)變分布特點(diǎn)[23-24].對于復(fù)合材料的RVE模型，PBC 要求兩個(gè)相對的平行表面必須滿足相同的嚙合模式，因此相對位置上的節(jié)點(diǎn)對應(yīng)該具有相同的平面坐標(biāo).為了達(dá)到這一目的，采用八節(jié)點(diǎn)六面體單元對RVE 模型進(jìn)行網(wǎng)格剖分，這能夠保證RVE 模型平行邊界上的節(jié)點(diǎn)可以一一對應(yīng)，以下給出了施加PBC 的主要過程.

文中重點(diǎn)預(yù)測了單軸拉伸條件下復(fù)合材料的彈性性能和彈塑性響應(yīng)，在這種情況下，PBC 應(yīng)服從零宏觀應(yīng)力約束，具體如表達(dá)式為

式中：σii和σkk分別表示i和k方向的應(yīng)力；VRVE為代表性體積單元的體積.

綜合上述分析，為了快速完成周期性邊界條件的施加，首先對RVE 邊界上的節(jié)點(diǎn)進(jìn)行分類，基于此，在模型對立面的節(jié)點(diǎn)對之間創(chuàng)建約束，需要注意的是，周期性邊界條件下的RVE 均勻化分析是基于Abaqus 有限元軟件以及Python 腳本的二次開發(fā)共同實(shí)現(xiàn)的.

3 結(jié)果與討論

3.1 RVE 模型彈性性能

研究表明，燒結(jié)納米銀中銀基體的彈塑性響應(yīng)遵循冪律本構(gòu)模型[8]，即

式中：設(shè)定彈性模量E為80.0 GPa；硬化系數(shù)R為0.655 GPa；硬化指數(shù)n為0.235；屈服應(yīng)力為150 MPa；對應(yīng)的屈服應(yīng)變?yōu)?.187 5.RVE 模型中孔隙的彈性模量忽略不計(jì).

建立長度為10 μm 的RVE 模型，設(shè)定模型的網(wǎng)格尺寸為0.2 μm，在RVE 模型表面分別施加沿x，y和z軸的3 種單調(diào)拉伸條件.圖3 給出了這3 種加載條件下燒結(jié)納米銀RVE 模型的馮米塞斯應(yīng)力云圖，可以看出，在單調(diào)拉伸周期性邊界條件下，細(xì)觀層面的應(yīng)力分布表現(xiàn)出各向異性的特點(diǎn)，尤其是在靠近孔隙的區(qū)域，應(yīng)力以不同的方式分布，并且應(yīng)力集中現(xiàn)象更加明顯.

圖3 3 種單調(diào)加載條件下RVE 的馮米塞斯應(yīng)力分布Fig.3 Von Mises stress distribution of RVE under three monotonic loading conditions.(a) x tension;(b) y tension;(c) z tension

為了實(shí)現(xiàn)理想的RVE 均質(zhì)化，進(jìn)一步預(yù)測了不同孔隙率(0.1，0.2 和0.3)燒結(jié)納米銀RVE 模型的彈性性能.為了便于比較，圖4 給出了分別沿著x，y和z方向3 種單調(diào)拉伸條件下預(yù)測的彈性模量和泊松比的平均值，可以看出，當(dāng)孔隙率從0.1 增加到0.3 時(shí)，這兩者均隨之降低，可以合理推斷，較大的基體體積分?jǐn)?shù)有助于彈性性能的穩(wěn)定.

圖4 不同孔隙率RVE 模型的彈性模量和泊松比Fig.4 Predicted elastic modulus and poisson’s ratio for RVE models with different porosities

3.2 燒結(jié)納米銀搭接接頭剪切變形模擬

3.2.1 有限元模型建立

為了進(jìn)一步探究微孔結(jié)構(gòu)對燒結(jié)銀宏觀力學(xué)性能的影響，如圖5 所示，在Abaqus 中建立燒結(jié)納米銀搭接接頭的有限元模型，進(jìn)行剪切試驗(yàn)?zāi)M.為了符合實(shí)際的加載方式，模型的一端被完全固定，另一端設(shè)定一個(gè)參考點(diǎn)，并與模型右端進(jìn)行剛體約束，給參考點(diǎn)施加軸向位移.考慮到燒結(jié)銀本身的特性，將燒結(jié)層與上下銅基底之間采用Tie 綁定約束.模型的網(wǎng)格類型為C3D8(八節(jié)點(diǎn)六面體單元)，為了平衡計(jì)算效率和精確度，在銅基板處所劃分的網(wǎng)格尺寸較大，越靠近燒結(jié)銀處，網(wǎng)格逐漸加密.

圖5 燒結(jié)納米銀搭接接頭有限元模型Fig.5 Finite element model of the lap joint for sintered silver nanoparticles.(a) geometrical model and its dimensions (mm);(b) boundary conditions and mesh discretization

3.2.2 剪切變形模擬分析

在進(jìn)行燒結(jié)銀搭接接頭剪切模擬之前，首先通過數(shù)值均勻化模型預(yù)測出單軸拉伸條件下RVE 模型的彈塑性響應(yīng)，將拉伸應(yīng)變設(shè)置為0.025.從圖6 中可以看出，當(dāng)RVE 模型中的孔隙率越小時(shí)，在彈性變形階段，曲線的斜率即彈性模量越大，可以推斷，孔隙率為0.1 的RVE 模型能夠獲得更大的極限抗拉強(qiáng)度，這是由于具有較大基體體積分?jǐn)?shù)的RVE 在相同的總應(yīng)變下包含更多的固體材料點(diǎn).

圖6 不同孔隙率RVE 模型的彈塑性響應(yīng)的預(yù)測結(jié)果Fig.6 Predicted elastoplastic response of RVE models with different porosities

進(jìn)一步觀察到孔隙率為0.1 的RVE 在塑性段的應(yīng)力不能快速穩(wěn)定地上升，并且在曲線最后階段時(shí)應(yīng)力略有下降，在這種情況下，材料更容易損壞；相反由于孔隙的存在吸收了大量的變形，隨著孔隙率的增大，RVE 塑性段的應(yīng)力相對穩(wěn)定，沒有觀察到較為明顯的下降區(qū)域，這提示高孔隙率可能有助于提高多孔燒結(jié)納米銀復(fù)合材料的韌性.需要指出的是，由于試驗(yàn)組有限，此結(jié)論可能受到孔隙率范圍的限制.在孔隙率為0.3 以上的情況下，這一趨勢是否仍然持續(xù)存在，未來需要進(jìn)一步的試驗(yàn)驗(yàn)證.

基于上述分析，將所預(yù)測的RVE 模型的彈塑性應(yīng)力-應(yīng)變數(shù)據(jù)作為材料屬性輸入到搭接件的燒結(jié)銀層中進(jìn)行剪切試驗(yàn)?zāi)M.首先給出了孔隙率為0.3 時(shí)燒結(jié)銀層的馮米塞斯應(yīng)力云圖，如圖7a所示，當(dāng)設(shè)置變形系數(shù)為50 時(shí)，觀察到燒結(jié)銀層在軸向作用力下，發(fā)生了較為明顯的剪切變形，并且應(yīng)力分布均勻，而在上文分析中，得知當(dāng)施加不同方向的拉伸位移于燒結(jié)銀的RVE 模型時(shí)，得到的細(xì)觀層面的應(yīng)力分布在靠近孔隙附近具有明顯的各向異性特點(diǎn)，因此宏觀分析不能體現(xiàn)出RVE 模型所能夠表征的細(xì)觀信息.

進(jìn)一步，圖7b 和圖7c 分別給出了3 種不同孔隙率(0.1，0.2 和0.3)燒結(jié)層的馮米塞斯等效應(yīng)力隨時(shí)間的變化曲線，以及參考點(diǎn)的載荷-位移曲線，可以明顯觀察到，隨著銀基體體積分?jǐn)?shù)的增加，塑性區(qū)的等效應(yīng)力變得更大，因此細(xì)觀結(jié)構(gòu)參數(shù)的變化，如孔隙率的改變會(huì)直接影響到燒結(jié)銀的宏觀剪切變形行為，當(dāng)施加相同大小的位移時(shí)，孔隙率較大的燒結(jié)銀對應(yīng)的參考點(diǎn)的載荷越小，因此可以合理推測，隨著孔隙率的增大，燒結(jié)銀的抗剪強(qiáng)度會(huì)降低，這是由于在拉剪作用力下，孔隙周圍的材料很容易發(fā)生破壞，而孔隙數(shù)目越多，孔隙就更容易貫穿，從而導(dǎo)致材料內(nèi)部出現(xiàn)裂紋，最終被整體拉斷.

綜上所述，燒結(jié)銀的微孔結(jié)構(gòu)特性是影響材料宏觀力學(xué)性能的關(guān)鍵因素，通過數(shù)值均勻化模型能夠合理有效地將燒結(jié)銀的細(xì)觀變形特性和宏觀性能聯(lián)系起來.在未來的研究中，可以進(jìn)一步將表征細(xì)觀結(jié)構(gòu)的參數(shù)與宏觀性能直接聯(lián)系起來，為優(yōu)化燒結(jié)銀在特定應(yīng)用中的機(jī)械可靠性提供合理的依據(jù).

4 結(jié)論

(1) 隨著孔隙率的減小，燒結(jié)納米銀復(fù)合材料RVE 模型的彈性模量和泊松比隨之增大，由于基體的增強(qiáng)作用，孔隙率小的燒結(jié)銀能夠獲得更大的抗拉強(qiáng)度.

(2) 微孔結(jié)構(gòu)對燒結(jié)納米銀材料宏觀力學(xué)性能具有顯著的影響，通過數(shù)值均勻化模型能夠有效建立微孔結(jié)構(gòu)與宏觀力學(xué)性能之間的聯(lián)系，主要表現(xiàn)為孔隙率的改變能夠直接影響細(xì)觀形貌及其在細(xì)觀層面的應(yīng)力分布特點(diǎn)，最終決定了燒結(jié)銀彈性模量、抗拉強(qiáng)度及抗剪強(qiáng)度等宏觀力學(xué)性能的改變.