汾渭平原PM2.5-O3復(fù)合污染特征及氣象成因分析*

周 濤 周 青 張 勇 吳昱樹 孫 健

1 山西省運(yùn)城市氣象局,運(yùn)城 044000 2 中國氣象局氣象探測(cè)中心,北京 100081 3 中國氣象局氣象發(fā)展與規(guī)劃院,北京 100081 4 烏蘭察布市氣象局,烏蘭察布 012000 5 莒縣氣象局,莒縣 276500

提 要：PM2.5和O3已經(jīng)成為汾渭平原城市最主要的污染物,兩者之間相互影響,在暖季經(jīng)常同時(shí)出現(xiàn)構(gòu)成污染,其污染程度與氣象條件密切相關(guān)。利用2015—2021年汾渭平原12個(gè)城市逐日PM2.5和O3濃度、地面氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)以及ERA5高空再分析數(shù)據(jù)等資料,分析了汾渭平原PM2.5和O3的時(shí)空變化特征以及復(fù)合污染發(fā)生時(shí)PM2.5和O3的關(guān)系,并研究了局地氣象條件和天氣形勢(shì)對(duì)復(fù)合污染的影響。結(jié)果顯示,該地區(qū)年均PM2.5和日最大8小時(shí)O3濃度分別在2017年和2018年開始持續(xù)下降,復(fù)合污染日數(shù)也在2019年后開始持續(xù)下降;復(fù)合污染主要發(fā)生在3—9月,在汾渭平原東部城市出現(xiàn)次數(shù)較多,多出現(xiàn)在高溫、低濕的環(huán)境下;最后利用T-PCA算法(正交主成分分析)將復(fù)合污染的天氣環(huán)流形勢(shì)分為4種類型,主要呈現(xiàn)出以高空西北氣流或偏西氣流、低層為暖區(qū)偏南風(fēng)或微風(fēng)為主的天氣特征。研究結(jié)果對(duì)汾渭平原的大氣污染防治提供了參考依據(jù),尤其對(duì)于PM2.5和O3污染協(xié)同治理具有重要意義。

引 言

汾渭平原是我國第四大平原,由汾河、渭河沖擊形成,由于其大部分城市位于黃土高原,地形封閉,能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)以煤炭為主,年消耗量達(dá)2.6億t,占全國能源消費(fèi)的80%以上(Feng et al,2016),加上繁重的道路運(yùn)輸和較高的人口密度,導(dǎo)致汾渭平原的污染排放量極高(Dao et al,2021),大氣污染嚴(yán)重、生態(tài)環(huán)境脆弱(黃小剛等,2021;王妘濤等,2022;秦卓凡等,2021;南洋等,2021;張?zhí)旌降?2020), 并且可能加重鄰近地區(qū)的污染(黃小剛等,2019)。2013年以來全國空氣質(zhì)量明顯好轉(zhuǎn)(Zhang et al,2018a;2018b),但汾渭平原空氣質(zhì)量改善并不明顯(Feng et al,2019),并且已經(jīng)取代京津冀地區(qū)成為中國污染最嚴(yán)重的地區(qū)(Dao et al,2021;楊樂超等,2018)。2018年后隨著汾渭平原減排措施的強(qiáng)制實(shí)施(秦卓凡等,2021),汾渭平原的PM2.5濃度已經(jīng)開始下降(郝永佩等,2022),但O3污染卻越來越嚴(yán)重(關(guān)茜妍等,2021)。2021年汾渭平原污染物超標(biāo)天數(shù)比例為29.8%, PM2.5污染和O3污染分別占總超標(biāo)天數(shù)的39.3%和38.0%,污染形勢(shì)依舊嚴(yán)峻(中華人民共和國生態(tài)環(huán)境部,2022)。

污染物局地排放是大氣污染的主要因素,而不利的氣象因素會(huì)加劇空氣污染(Wang et al,2018;祁海霞等,2019;陳鐳等,2020;胡春梅等,2020;宋佳琨等,2021;劉兆東等,2020;楊穎川等,2022), 2014—2018年汾渭平原的PM2.5質(zhì)量濃度(以下簡(jiǎn)稱濃度)呈4.7 μg·m-3·a-1的趨勢(shì)下降,氣象因素的貢獻(xiàn)為0.7 μg·m-3·a-1,貢獻(xiàn)率達(dá)15%,O3濃度呈6.6 μg·m-3·a-1的趨勢(shì)增長(zhǎng),氣象因素貢獻(xiàn)率占12% (Chen et al,2020),有研究顯示汾渭平原2015—2019年各年度臭氧單因子所導(dǎo)致污染超標(biāo)所占比例分別為1.4%、5.4%、13.0%、11.1%、14.4%(解淑艷等,2021)。O3污染事件通常與高溫低濕條件有關(guān)(何慧根等,2021;楊鎮(zhèn)江等,2023),高溫和低濕環(huán)境導(dǎo)致大量生物揮發(fā)性有機(jī)物(BVOC)的排放促進(jìn)光化學(xué)反應(yīng)(Lu et al,2019),進(jìn)而加重地面O3污染;而PM2.5污染通常發(fā)生在弱風(fēng)、高濕和低邊界層的條件下(Xu et al,2018;張琴和姚秀萍,2021),兩者條件雖有不同,但高濃度的O3會(huì)導(dǎo)致二次PM2.5粒子產(chǎn)生,使得空氣中的PM2.5濃度增大(Ding et al,2013;Wang et al,2016),而高濃度PM2.5會(huì)通過吸收太陽輻射、改變光解速率從而降低O3濃度(Unger et al,2009;Menon et al,2008;Li et al,2018),兩者之間會(huì)相互影響,因此在許多城市都出現(xiàn)了PM2.5和O3同時(shí)污染的現(xiàn)象(He et al,2022;Schnell and Prather,2017;Luo et al,2022;Yang et al,2021;徐棟夫等,2020),我國的大氣污染已經(jīng)呈現(xiàn)出以PM2.5和O3為主的復(fù)合污染特征(Zhang et al,2008),這種復(fù)合污染的現(xiàn)象會(huì)極大增加人類健康風(fēng)險(xiǎn)(Anenberg et al,2010)。

綜上所述,以前的學(xué)者對(duì)汾渭平原污染的氣象成因研究大多是針對(duì)單一PM2.5或O3污染,對(duì)汾渭平原PM2.5和O3復(fù)合污染時(shí)的氣象成因分析較少。因此我們將從氣溫、濕度和風(fēng)速等氣象要素及天氣形勢(shì)方面分析PM2.5和O3復(fù)合污染成因,以期為汾渭平原大氣復(fù)合污染防治以及環(huán)境氣象預(yù)報(bào)服務(wù)等提供參考依據(jù)。

1 資料與方法

1.1 研究區(qū)域

此次研究區(qū)域汾渭平原城市群共有12個(gè)城市(圖1),包括陜西省西安市、渭南市、銅川市、咸陽市和寶雞市,山西省太原市、晉中市、呂梁市、臨汾市和運(yùn)城市,河南省三門峽市和洛陽市。2021年這12個(gè)城市中有6個(gè)位于全國污染倒數(shù)20名之內(nèi)(中華人民共和國生態(tài)環(huán)境部,2022)。

1.2 污染物和氣象數(shù)據(jù)

污染物數(shù)據(jù)包括2015—2021年12個(gè)城市的PM2.5和MDA8 O3(日最大8小時(shí)平均O3濃度)觀測(cè)資料,來源于中國環(huán)境監(jiān)測(cè)總站(https:∥quotsoft.net/air/)(Wang et al,2021;Jiang et al,2021;Zhang et al,2022);地面氣象數(shù)據(jù)來自中國氣象局國家氣象數(shù)據(jù)觀測(cè)中心(http:∥data.cma.cn/),包括同時(shí)期逐小時(shí)的地面風(fēng)速(WS)、風(fēng)向(WD)、氣溫(T)、降水(RAIN)、相對(duì)濕度(RH);此外還使用了歐洲中期天氣預(yù)報(bào)中心第5代全球大氣再分析數(shù)據(jù)(ERA5),包括位勢(shì)高度、風(fēng)向、風(fēng)速,時(shí)間分辨率為1 h,空間分辨率為0.25°×0.25°。

1.3 污染日定義

本研究重點(diǎn)關(guān)注PM2.5和O3復(fù)合污染時(shí)的氣象條件。世界衛(wèi)生組織在綜合考慮過去15年間環(huán)境健康研究進(jìn)展的基礎(chǔ)上,制定了2021版空氣質(zhì)量指南(朱彤等,2022),針對(duì)PM2.5和O3提出了更為嚴(yán)格的目標(biāo)。根據(jù)中國環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(生態(tài)環(huán)境部,2012),將同時(shí)滿足日均PM2.5>35 μg·m-3(一級(jí)濃度限值)和MDA8 O3>100 μg·m-3(一級(jí)濃度限值)兩個(gè)條件時(shí)的日期定義為復(fù)合污染日,同時(shí)滿足PM2.5>35 μg·m-3和MDA8 O3<100 μg·m-3定義為PM2.5污染日,同時(shí)滿足PM2.5<35 μg·m-3和MDA8 O3>100 μg·m-3定義為O3污染日,同時(shí)滿足PM2.5<35 μg·m-3和MDA8 O3<100 μg·m-3定義為無污染日。

1.4 研究方法

自2013年政府發(fā)布《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》以來,中國的空氣污染物濃度呈下降趨勢(shì)(Zhang et al,2018a),首要污染物以PM2.5和O3為主。要研究每日PM2.5和O3的關(guān)系,必須消除PM2.5和O3的長(zhǎng)期變化趨勢(shì)所產(chǎn)生的影響,因此我們采用去趨勢(shì)化和去季節(jié)化濃度的處理方式,Tai et al(2010)和Dai et al(2021)均用此方法進(jìn)行研究,去趨勢(shì)化算法如下:

(1)

在天氣分型方面,使用正交主成分分析方法(T-PCA)來對(duì)汾渭平原的天氣形勢(shì)進(jìn)行分類。T-PCA 作為一種可靠的分類方法(Ye et al,2016;Miao et al,2018;Huth et al,2008),可以準(zhǔn)確地反映原始環(huán)流場(chǎng)的特征,不會(huì)因分型對(duì)象的調(diào)整而有太大變化,得到的時(shí)空?qǐng)鲆哺臃€(wěn)定(Huth et al,2008)。使用cost733class分型軟件(http:∥cost733.met.no)中的T-PCA算法對(duì)研究區(qū)域850 hPa位勢(shì)高度場(chǎng)進(jìn)行客觀分型,進(jìn)而識(shí)別出易受污染的天氣形勢(shì)。此外,通過計(jì)算不同天氣分型數(shù)量下的累積解釋方差(ECV)以及累積解釋方差的變率(ΔECV),從而完成對(duì)天氣分型性能的評(píng)估,其中ΔECV=ECVk+1-ECVk,其中k為分類數(shù)量,ΔECV值越大表示在天氣模式分類中的性能提升幅度越大,并且趨于穩(wěn)定(Ning et al,2019)。

2 結(jié)果和討論

2.1 2015—2021年P(guān)M2.5和O3濃度變化趨勢(shì)

圖2為2015—2021年汾渭平原各城市PM2.5和MDA8 O3年均濃度空間分布,其中O3年評(píng)價(jià)值采用日最大8小時(shí)平均濃度的第90百分位數(shù)濃度值計(jì)算得到。整體來看汾渭平原PM2.5年均濃度于2015—2017年呈上升趨勢(shì),2017年后開始下降,由2017年的66.8 μg·m-3下降至2021年的44.5 μg·m-3,下降幅度達(dá)33.4%,西安、渭南、咸陽、臨汾、運(yùn)城和洛陽等城市濃度下降明顯,但濃度仍遠(yuǎn)高于世界衛(wèi)生組織推薦的年均標(biāo)準(zhǔn)(朱彤等,2022);雖然2013年大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃要求控制生成O3的氮氧化物和揮發(fā)性有機(jī)物等的排放,但MDA8 O3年評(píng)價(jià)值仍由2015年的131.1 μg·m-3升至2017年的183.4 μg·m-3,上升幅度達(dá)39.9%,說明氮氧化物和揮發(fā)性有機(jī)物尚未得到有效控制,2018年加大整治力度后緩慢下降。通過統(tǒng)計(jì)汾渭平原PM2.5和MDA8 O3逐年月平均濃度變化趨勢(shì)(圖略),發(fā)現(xiàn)PM2.5濃度主要在11月至次年2月呈現(xiàn)高值,而MDA8 O3則在4—9月呈現(xiàn)高值,這些特征與京津冀等區(qū)域的污染情況類似(Ou et al,2022)。

圖3為2015—2021年汾渭平原各城市PM2.5污染、O3污染和復(fù)合污染天數(shù)的空間分布,可以看出汾渭平原7年來各城市PM2.5污染天數(shù)(圖3a)介于852～1132 d,其中污染天數(shù)最多的地區(qū)是咸陽市;O3污染天數(shù)(圖3b)則介于328～671 d,O3污染天數(shù)最多的地區(qū)是銅川市,主要是由于銅川市第二產(chǎn)業(yè)占比較高,O3前體物排放較其他區(qū)域突出(鄭小華等,2021);從復(fù)合污染情況(圖3c)看,各城市污染天數(shù)介于332～737 d,運(yùn)城和臨汾的污染天數(shù)較多,占總天數(shù)28%,東部城市太原、晉城、臨汾、運(yùn)城和三門峽普遍在600 d以上,西部西安、寶雞、咸陽、渭南和銅川則均在600 d以下,東部的運(yùn)城、臨汾和三門峽、洛陽復(fù)合污染比西部城市嚴(yán)重,主要是由于這幾個(gè)城市處于兩省交界處,也可能與政策缺乏協(xié)同規(guī)劃有關(guān)(鄭小華等,2021)。從各城市逐年復(fù)合污染次數(shù)二維分布來看(圖3d),2017年和2018年為復(fù)合污染天數(shù)最多的兩年,2019—2021年復(fù)合污染天數(shù)開始逐年下降,表明O3和PM2.5協(xié)同治理已經(jīng)發(fā)揮了作用,2021年西部城市西安、寶雞、咸陽、渭南和銅川的復(fù)合污染天數(shù)已經(jīng)降至40 d以下,洛陽和三門峽分別為52 d和57 d,而太原、晉中、臨汾和運(yùn)城的天數(shù)仍在70 d以上,因此這幾個(gè)城市仍需加大協(xié)同治理力度。

2.2 汾渭平原地區(qū)PM2.5和MDA8 O3的關(guān)系

統(tǒng)計(jì)了汾渭平原2015—2021年各城市逐月累計(jì)復(fù)合污染天數(shù)二維分布情況(圖略),各城市復(fù)合污染主要集中在3—9月, 10月至次年2月PM2.5污染嚴(yán)重,但冬季MDA8 O3濃度偏低。使用式(1)計(jì)算了每日的Dev_PM2.5(去趨勢(shì)后的PM2.5)和Dev_MDA8 O3(去趨勢(shì)后的MDA8 O3),從二者2015—2021年不同季節(jié)的相關(guān)系數(shù)箱線圖(圖4)看,各城市春夏秋三季多以正相關(guān)為主,其中夏季相關(guān)性明顯高于春秋兩季,春季在2015—2016年后呈現(xiàn)波動(dòng)趨勢(shì),夏季和秋季均在2019—2021年呈現(xiàn)上升的趨勢(shì),說明夏秋兩季O3對(duì)PM2.5濃度的影響呈現(xiàn)加劇的態(tài)勢(shì);而兩者在冬季多呈現(xiàn)負(fù)相關(guān),且自2015年開始負(fù)相關(guān)逐漸減小,到2021年各城市的相關(guān)性均值接近于0,說明冬季PM2.5對(duì)O3的影響在持續(xù)減弱。

注:括號(hào)內(nèi)數(shù)字為相應(yīng)的年評(píng)價(jià)值。圖2 2015—2021年汾渭平原各城市(a)PM2.5和(b)MDA8 O3年均濃度空間分布Fig.2 Spatial distributions of the annual average concentrations of (a) PM2.5 and (b) the 90th quantile in MDA8 O3 in cities of Fenwei Plain from 2015 to 2021

圖3 2015—2021年汾渭平原(a)PM2.5,(b)MDA8 O3,(c)復(fù)合污染總天數(shù) 及(d)各城市逐年復(fù)合污染次數(shù)二維分布Fig.3 Total number of days of (a) PM2.5, (b) MDA8 O3, (c) compound pollution and (d) two-dimensional distribution of times of yearly compound pollution days in Fenwei Plain from 2015 to 2021

由于復(fù)合污染主要集中在3—9月,因此重點(diǎn)分析3—9月每日PM2.5和MDA8 O3的關(guān)系。統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn),2015—2021年,汾渭平原PM2.5呈下降趨勢(shì),而MDA8 O3呈上升趨勢(shì),且去趨勢(shì)化后的PM2.5與MDA8 O3具有弱正相關(guān)性(相關(guān)系數(shù)為0.21)。

圖5a為各城市PM2.5濃度偏大時(shí)(即Dev_PM2.5>0 μg·m-3),Dev_PM2.5和Dev_MDA8 O3的相關(guān)系數(shù)?？梢钥闯?、5、6和9月基本呈負(fù)相關(guān),表明當(dāng)PM2.5濃度偏大時(shí),會(huì)制約影響O3的生成,但7月和8月太陽輻射較強(qiáng)、氣溫偏高、大氣擴(kuò)散條件好,因此PM2.5等顆粒污染物對(duì)太陽輻射的削弱作用有限,因此7—8月大部分城市的Dev_PM2.5和Dev_MDA8 O3為正相關(guān)。而當(dāng)MDA8 O3濃度偏大(即Dev_MDA8 O3>0 μg·m-3)時(shí)(圖5b),大氣氧化作用強(qiáng),使得一次氣態(tài)污染物SO2、NOx和NH3轉(zhuǎn)換成硫酸鹽和硝酸鹽氣溶膠粒子,加重PM2.5污染(王芃等, 2022),因此在3—9月所有城市基本都表現(xiàn)為正相關(guān),尤其是高海拔的太原、晉中(在4月和5月相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.5)。

注:箱體上下邊界分別表示第75、第25百分位數(shù),黑色圓點(diǎn)表示平均值, 中間橫線表示中位數(shù),空心圓表示異常值。圖4 2015—2021年汾渭平原不同季節(jié)各城市Dev_PM2.5和 Dev_MDA8 O3相關(guān)系數(shù)箱線圖Fig.4 Boxplots of DEV_PM2.5 and DEV_MDA8 O3 correlation coefficients of each city in different seasons in Fenwei Plain from 2015 to 2021

圖5 2015—2021年3—9月汾渭平原(a)Dev_PM2.5濃度偏大時(shí)和(b)Dev_MDA8 O3濃度偏大時(shí) 各城市Dev_PM2.5和Dev_MDA8 O3的相關(guān)系數(shù)Fig.5 Correlation coefficients between Dev_PM2.5 and Dev_MDA8 O3 for each city in Fenwei Plain when (a) Dev_PM2.5>0 μg·m-3 and (b) Dev_MDA8 O3>0 μg·m-3 from March to September from 2015 to 2021

圖6為復(fù)合污染時(shí)Dev_MDA8 O3與Dev_PM2.5的散點(diǎn)關(guān)系,圖中展示了當(dāng)Dev_MDA8 O3在不同取值區(qū)間時(shí)Dev_PM2.5>0 μg·m-3的樣本所占比例。當(dāng)Dev_MDA8 O3>0 μg·m-3時(shí),Dev_PM2.5>0 μg·m-3的比例均能超過69%,并且隨著Dev_MDA8 O3的增大呈上升趨勢(shì),在Dev_MDA8 O3>40 μg·m-3時(shí),汾渭平原12個(gè)城市的Dev_PM2.5>0 μg·m-3的比例超過80%,表明了大氣氧化對(duì)PM2.5濃度增加起到積極影響。然而大氣強(qiáng)氧化性并不能無限制導(dǎo)致PM2.5濃度的增長(zhǎng),一方面受制于硫酸鹽、硝酸鹽等粒子的數(shù)量,另一方面由于O3的生成特性要求大氣環(huán)境為高溫和強(qiáng)輻射,而高溫條件下會(huì)導(dǎo)致硫酸鹽、硝酸鹽等粒子的揮發(fā)和擴(kuò)散,進(jìn)而導(dǎo)致PM2.5濃度的下降(張遠(yuǎn)遠(yuǎn)等,2022)。

2.3 氣象條件對(duì)污染的影響

除排放因素外,PM2.5和O3濃度也受到氣象條件的影響(何國文等,2022;肖致美等,2022;花叢等,2022),圖7為汾渭平原12個(gè)城市3—9月中發(fā)生不同污染時(shí)的氣溫(T)、相對(duì)濕度(RH)和風(fēng)速(W)的箱線圖,可以看出O3污染和復(fù)合污染發(fā)生在高溫、低濕的環(huán)境條件下,日平均氣溫主要介于18.0～26.5℃,單獨(dú)O3污染時(shí)較復(fù)合污染更高,日平均相對(duì)濕度主要介于46.3%～59.0%;而PM2.5污染和無污染發(fā)生在氣溫相對(duì)較低、濕度偏高的條件下,PM2.5污染時(shí)氣溫介于8.6～18.6℃,相對(duì)濕度在46.5%～80.3%,相對(duì)濕度范圍大于O3和復(fù)合污染,而無污染時(shí)氣溫介于13.4～21.5℃,高于PM2.5污染,但相對(duì)濕度介于53%～89%,略高于污染時(shí)的水平。在風(fēng)速上4種類型差別不明顯,均介于 1.2～2.4 m·s-1。高溫利于大氣O3的光化學(xué)反應(yīng)和二次污染物的生成,而高的相對(duì)濕度則利于PM2.5的吸濕增長(zhǎng)(閆小利等,2021),低的風(fēng)速不利于污染物的擴(kuò)散(肖致美等,2022)。無污染時(shí)表現(xiàn)的低溫、高濕、弱風(fēng)氣象特征則可能由于PM2.5和O3排放較少或降雨的影響。降雨可以有效地清除PM2.5污染,并且降雨、降溫和較厚云層阻擋太陽輻射不利于O3產(chǎn)生,統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)無污染天氣(2385 d)中汾渭平原降雨(超過6個(gè)城市出現(xiàn)降雨)的天數(shù)為1264 d,占比為53%。由于PM2.5和無污染樣本在3種氣象要素下不易區(qū)分,剔除無污染中的降水樣本后,無污染和PM2.5污染樣本主要分布在3、4和9月,對(duì)比兩種情況在3種氣象要素下的一階差分的分布狀況(后一日要素值減去前一日的要素值,圖略),發(fā)現(xiàn)無污染時(shí)氣溫與前一日相比會(huì)略有降低,而PM2.5污染時(shí)則溫度均值會(huì)略有上升,這主要是由于春秋季冷空氣活動(dòng)利于污染物擴(kuò)散;而相對(duì)濕度方面,無污染時(shí)相對(duì)濕度則會(huì)明顯降低,而PM2.5污染時(shí)相對(duì)濕度則不明顯,這主要是由于低的相對(duì)濕度不利于污染物吸濕增長(zhǎng);風(fēng)速方面兩者呈現(xiàn)出不明顯的區(qū)別,這主要因?yàn)樵诓煌L(fēng)向的傳輸影響下可能呈現(xiàn)出污染加重或減輕兩種現(xiàn)象。

注:不同顏色代表Dev_MDA8 O3不同取值區(qū)間, 上橫坐標(biāo)各刻度值表示當(dāng)Dev_MDA8 O3在各取值 區(qū)間時(shí)Dev_PM2.5>0 μg·m-3的樣本所占比例。圖6 2015—2021年3—9月汾渭平原Dev_MDA8 O3 與Dev_PM2.5的散點(diǎn)圖Fig.6 Scatter plot of Dev_MDA8 O3 and Dev_PM2.5in Fenwei Plain from March to September from 2015 to 2021

為了更好地了解復(fù)合污染天氣發(fā)生時(shí)的天氣形勢(shì),提取了2015—2021年3—9月汾渭平原復(fù)合污染時(shí)的日期作為統(tǒng)計(jì)樣本,這些污染日中有一半以上的城市都出現(xiàn)了復(fù)合污染的現(xiàn)象,使用T-PCA算法將復(fù)合污染發(fā)生時(shí)的850 hPa位勢(shì)高度進(jìn)行天氣分型,同時(shí)計(jì)算了2～12種天氣分型結(jié)果的ECV以及ΔECV,結(jié)果顯示當(dāng)天氣分型數(shù)量為4時(shí)ΔECV取最大值,因此這里根據(jù)統(tǒng)計(jì)樣本分為4種天氣形勢(shì),繪制出對(duì)應(yīng)的500 hPa形勢(shì)圖(圖8)。圖9為對(duì)應(yīng)的復(fù)合污染時(shí)每種天氣類型在各月的分布比例情況,分型方法詳見1.4節(jié)?？梢钥吹?類型1為最主要的污染天氣形勢(shì),占總天數(shù)的62.8%,平均PM2.5和MDA8 O3濃度分別為55 μg·m-3和138 μg·m-3,此種類型下PM2.5濃度最高,O3濃度最低,這是由于該類型多出現(xiàn)在3—5月,氣溫較其余類型偏低,此時(shí)500 hPa副熱帶高壓偏南,汾渭平原受槽后脊前的西北風(fēng)影響,導(dǎo)致天氣晴朗,850 hPa受暖脊控制,以弱偏南風(fēng)為主,利于污染物的輸送,但溫度偏低在一定程度上影響了O3的產(chǎn)生。類型2占比為15.2%,主要發(fā)生在7—8月,平均PM2.5和MDA8 O3濃度分別為47 μg·m-3和144 μg·m-3,PM2.5污染程度較類型1偏弱,O3濃度則相對(duì)偏高,500 hPa副熱帶高壓較類型1偏北,退居海上,脊線位于25°N附近,汾渭平原上空氣流平直,而 850 hPa 與類型1類似,以東南風(fēng)為主,同樣存在暖濕氣流輸送,但氣壓梯度偏大,風(fēng)力大于類型1,加之7—8月溫度較高,利于污染物湍流擴(kuò)散,導(dǎo)致PM2.5濃度低于類型1而O3濃度高于類型1。類型3占比為15.2%,主要發(fā)生在6月和7月,平均PM2.5和MDA8 O3濃度分別為45 μg·m-3和152 μg·m-3,此類型O3污染最強(qiáng),這是一年中O3濃度最高的月份,500 hPa 汾渭平原上空為槽后西北風(fēng),850 hPa汾渭平原同樣為東南風(fēng),雖然6月和7月污染物排放少,但高的O3濃度會(huì)使得大氣氧化性增強(qiáng),提高PM2.5濃度。類型4占比為6.8%,主要在7—9月,平均PM2.5和MDA8 O3濃度分別為44 μg·m-3和142 μg·m-3,副熱帶高壓偏東,汾渭平原上空為槽后弱西北氣流控制,地面氣壓場(chǎng)弱,風(fēng)速小,利于PM2.5和O3前體物的累積。綜合分析發(fā)現(xiàn),汾渭平原污染時(shí)500 hPa以槽后西北風(fēng)和偏西風(fēng)為主,而850 hPa多受暖脊的影響,以偏南風(fēng)或靜風(fēng)為主,槽后西北風(fēng)和偏西風(fēng)的動(dòng)力作用使天氣以晴朗活動(dòng)云為主,利于太陽輻射,低層偏南暖濕氣流輸送或者靜風(fēng)使得污染物累積,導(dǎo)致發(fā)生PM2.5和O3復(fù)合污染。

注:橫坐標(biāo)標(biāo)注和不同顏色分別代表單獨(dú)的PM2.5污染,單獨(dú)O3污染,復(fù)合污染,無污染。圖7 2015—2021年3—9月汾渭平原各污染類型下(a)2 m氣溫、(b)2 m相對(duì)濕度、(c)10 m風(fēng)速的箱線分布Fig.7 Boxplots showing distribution of (a) 2 m air temperature, (b) 2 m relative humidity, and (c) 10 m wind speed related to each pollution type in Fenwei Plain from March to September from 2015 to 2021

注:黑框代表汾渭平原地區(qū)。圖8 2015—2021年3—9月汾渭平原50%以上城市出現(xiàn)復(fù)合污染時(shí)所對(duì)應(yīng)的4種天氣形勢(shì) (a)500 hPa位勢(shì)高度分型圖和風(fēng)場(chǎng)(風(fēng)矢),(b)每種類型所對(duì)應(yīng)的850 hPa位勢(shì)高度形勢(shì)圖和風(fēng)場(chǎng)(風(fēng)矢)Fig.8 Four synoptic patterns corresponding to compound pollution at the time for compound pollution to occur in more than half of cities in Fenwei Plain from March to September from 2015 to 2021 (a) 500 hPa geopotential height (colored) superposed with the wind (wind vector), (b) 850 hPa geopotential height corresponding to each type with the wind (vector)

圖9 2015—2021年3—9月汾渭平原復(fù)合 污染時(shí)不同類型天氣形勢(shì)的分布Fig.9 Distribution of different synoptic patterns during compound pollutionin Fenwei Plain from March to September from 2015 to 2021

3 結(jié) 論

本文基于2015—2021年間汾渭平原12個(gè)城市逐日PM2.5和O3濃度、地面氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)以及ERA5高空再分析數(shù)據(jù)等資料,對(duì)汾渭平原7年來PM2.5和O3的時(shí)空變化特征尤其是復(fù)合污染特征開展了統(tǒng)計(jì)分析,并重點(diǎn)研究了復(fù)合污染發(fā)生時(shí)PM2.5和O3二者的相關(guān)性,局地氣象條件以及天氣形勢(shì)對(duì)復(fù)合污染的影響,主要結(jié)論如下:

汾渭平原的PM2.5和MDA8 O3年均濃度均在2017年達(dá)到近年來的峰值,得益于大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃和藍(lán)天保衛(wèi)行動(dòng)計(jì)劃的實(shí)施,其年評(píng)價(jià)值(PM2.5為年均濃度,O3為日最大8小時(shí)滑動(dòng)平均值第90百分位數(shù))分別呈5.6、3.7 μg·m-3·a-1的速率下降。汾渭平原各城市復(fù)合污染天數(shù)介于332～737 d,東部城市污染日數(shù)多于西部,運(yùn)城復(fù)合污染日數(shù)占比達(dá)30.7%;復(fù)合污染日數(shù)在2016年開始增加,2018年達(dá)到峰值,2019—2021年呈下降趨勢(shì),體現(xiàn)了政府在污染協(xié)同治理方面的成效。

去趨勢(shì)化后的PM2.5和MDA8 O3存在弱正相關(guān)性,Dev_MDA8 O3>0 μg·m-3時(shí),Dev_PM2.5>0 μg·m-3的比例均能超過69%,Dev_MDA8 O3>40 μg·m-3時(shí) Dev_PM2.5>0 μg·m-3的比例超過80%,表明了大氣氧化對(duì)增加顆粒物濃度所起到的正貢獻(xiàn)影響。

O3污染和復(fù)合污染發(fā)生在高溫、低濕的環(huán)境條件下,PM2.5污染和無污染發(fā)生在氣溫相對(duì)較低、濕度偏高和風(fēng)速較小的條件下,無污染時(shí)出現(xiàn)降雨的概率為53%,體現(xiàn)了降雨對(duì)污染物的濕清除作用。使用T-PCA算法將復(fù)合污染時(shí)的天氣形勢(shì)分為4種類型,這些形勢(shì)的共同特點(diǎn)是500 hPa位勢(shì)高度場(chǎng)以西北或偏西氣流為主,低層850 hPa位勢(shì)高度場(chǎng)受暖脊影響,以偏南風(fēng)或靜風(fēng)為主,利于O3的生成和PM2.5的傳輸和累積。