• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    Nb和Sn含量對鋯合金氧化Pilling-Bedworth比影響的第一性原理研究

    2023-11-28 09:56:34吳江桅謝耀平胡麗娟姚美意
    上海金屬 2023年6期
    關鍵詞:典型合金體積

    吳江桅 謝耀平 王 洋 胡麗娟 姚美意

    (1.上海大學 材料科學與工程學院,上海 200444;2.上海大學 計算機工程與科學學院,上海 200444)

    鋯合金在核反應堆中主要用作壓水堆核燃料的包殼材料[1],需要在高溫高壓環(huán)境中長期服役。鋯合金的耐蝕性能是影響其服役壽命的關鍵因素,通常用合金氧化后的腐蝕增重來表征,氧化膜生長越快,增重越大,耐蝕性能越差,反之亦然。另一方面,氧化膜將鋯基體與高溫高壓水隔開,防止鋯合金進一步氧化,也起到重要的保護作用。因此,研究鋯合金氧化行為是提高其耐蝕性能的關鍵[2]。

    鋯合金氧化時,由于體積發(fā)生膨脹而在氧化膜內產生壓應力,從而形成致密的氧化膜,氧化膜的體積與生成該氧化膜所消耗的金屬的體積比(Pilling-Bedworth ratio,簡稱PB比)是氧化膜完整性的重要判據。

    實際使用的鋯合金含有多種合金元素,其中Sn和Nb是三代鋯合金的主要合金元素。例如,第一、二代鋯合金Zr-4 和優(yōu)化Zr-4 主要含Sn 元素,第三代鋯合金M5 主要含Nb 元素,ZIRLO 合金主要含Sn和Nb元素。Sn和Nb含量的變化會引起鋯合金耐蝕性能的顯著變化[7-8]。研究表明,鋯合金氧化膜中主要相結構是單斜二氧化鋯(m-ZrO2),以及一定量的四方二氧化鋯(t-ZrO2)。

    Sn和Nb含量的變化會引起氧化膜中兩相含量的變化。表1 列出了部分鋯合金在不同環(huán)境中腐蝕后氧化膜的t-ZrO2含量。由表1 可知,隨著Sn和Nb 含量的增加,氧化膜中t-ZrO2含量也隨之增加;另外,含Nb 鋯合金氧化膜中t-ZrO2含量比含Sn鋯合金氧化膜中t-ZrO2含量更高。例如Jeong等[7]的研究顯示,Zr-Nb 合金中t-ZrO2的質量分數(shù)可達20%;Takeda 等[9]的研究顯示,Zr-Sn合金中t-ZrO2的質量分數(shù)為5%左右。另外,不同條件下(合金成分、加工工藝、腐蝕介質等)鋯合金氧化膜的相成分也不同,隨著Sn 和Nb 含量的變化,氧化膜內應力也不同[3]。Sn 和Nb 含量的變化對鋯合金PB比也會產生一定的影響。

    表1 部分鋯合金在不同環(huán)境中腐蝕后氧化膜的t-ZrO2含量Table 1 Contents of t-ZrO2 in oxide films of some zirconium alloys after corrosion in different environments

    因此,研究合金元素含量對鋯合金PB 比的影響有助于揭示鋯合金的氧化腐蝕機制。本文采用第一性原理計算了不同Nb、Sn 含量鋯合金的PB比,分析了Sn、Nb元素對鋯合金氧化膨脹的影響,最后對3 種典型鋯合金Zr-4、ZIRLO、M5 的PB比進行了計算。

    1 計算方法及模型構建

    1.1 模型構建

    為了計算純Zr 以及含Nb、Sn 鋯合金的氧化PB比,構建了純Zr 模型,含M(M =Nb、Sn)鋯合金模型Zry-1M(y 表示模型中Zr的原子數(shù)),純Zr氧化后的t-ZrO2、m-ZrO2模型,以及含M 鋯合金氧化后的模型Mn+@t-ZrO2和Mn+@m(xù)-ZrO2。其中純Zr為HCP結構,t-ZrO2及m-ZrO2分別為四方和單斜結構,如圖1 所示。Zry-1M模型以純Zr 模型為基礎,用M(Nb、Sn)替換其中一個Zr 原子。研究證明Nb 和Sn 氧化后最穩(wěn)定的化合價分別是+5 和+4[13-14],因此Mn+@t-ZrO2以及Mn+@m(xù)-ZrO2是以t-ZrO2及m-ZrO2超胞模型為基礎,將其中一個Zr 替換為Mn+(Sn4+或Nb5+)得到的。由于超胞模型中所有的Zr都是等價的,因此替換其中的任一個Zr即可。

    圖1 t-ZrO2(a)、m-ZrO2(b)的晶胞結構示意圖Fig.1 Schematic diagrams of the unit-cell structure of t-ZrO2(a)and m-ZrO2(b)

    1.2 PB比計算方法

    PB比是氧化物與氧化前金屬的體積比,純Zr的PB比是通過金屬Zr及其氧化物的體積來計算的,計算公式為:

    式中:xt和xm表示氧化膜中t-ZrO2、m-ZrO2含量;Vt和Vm分別表示t-ZrO2以及m-ZrO2的體積;VZr表示單個Zr原子的體積。不同M含量鋯合金的PB比計算公式為:

    式中:VZry-1M表示含M鋯合金化合物模型Zry-1M的體積;VMn+@t-ZrO2和VMn+@m(xù)-ZrO2表示含M鋯合金的氧化物超胞Mn+@t-ZrO2和Mn+@m(xù)-ZrO2模型的體積。

    商用鋯合金中合金元素含量較低,因此建立了低合金元素含量鋯合金的PB比計算公式:

    式中:a、b分別表示合金元素Nb、Sn的含量。

    1.3 第一性原理計算方法

    本文通過基于密度泛函理論(density functional theory,DFT)[15]的第一性原理計算方法(first-principles method)進行晶體結構的晶胞體積優(yōu)化計算,所有計算均通過Vienna Ab-initio Simulation Package(VASP軟件包)實現(xiàn)。在DFT計算中,離子-電子相互作用采用投影綴加波(projector augmentedwave,PAW)方法[16]來描述。選擇廣義梯度近似[17](generalized gradient approximation,GGA)的Perdew-Burke-Ernzerhof[18](PBE)形式作為交換相關函數(shù)。平面波截斷能均設置為500 eV,Monkhorst-Pack[19]方法用于布里淵區(qū)的k 點采樣。純Zr 模型的k點設置為8 ×8 ×6,Zr3M和12 原子超胞模型k點均設置為4 ×4 ×4,其他原子超胞k點均設置為2 ×2 ×2,計算過程中超胞的矢量與所有原子都進行弛豫,能量收斂標準為0.1 eV/nm。

    2 計算結果與討論

    2.1 鋯合金氧化成單相的PB比

    采用第一性原理計算得到了Zr、m-ZrO2、t-ZrO2的最穩(wěn)定晶胞結構,獲得最穩(wěn)定晶胞結構體積,利用式(1)計算t-ZrO2和m-ZrO2的PB 比,發(fā)現(xiàn)氧化膜中t-ZrO2的PB 比小于m-ZrO2,分別為1.476 和1.536,與ICDD 數(shù)據庫[20]中計算結果(1.44 和1.55)較一致。

    為了研究Nb和Sn元素對鋯合金氧化PB 比的影響,構建了含Nb 和Sn 的鋯合金模型。為了揭示合金元素含量對鋯合金氧化PB 比的影響,構建了4、32、48 個原子的合金原包Zr3M、Zr31M、Zr47M,以及對應的12、96、144 原子Mn+@t-ZrO2和Mn+@m(xù)-ZrO2超胞,并通過第一性原理計算優(yōu)化得到了最穩(wěn)定的晶胞結構。根據最穩(wěn)定晶胞結構的體積,利用式(2)計算了純Zr 和不同Nb、Sn含量(25%、3%及2% Mx+,原子數(shù)分數(shù),下同)鋯合金的PB比,結果如表2 所示。純Zr 和含Nb、Sn鋯合金氧化成t-ZrO2和m-ZrO2的PB比如圖2所示。

    圖2 鋯合金氧化PB比隨合金元素含量的變化(虛線為純ZrO2的PB比)Fig.2 Variation in PB ratio for oxidation of zirconium alloys with contents of alloying elements(the dotted line being the PB ratio of pure ZrO2)

    表2 純Zr、Zr-Nb和Zr-Sn合金氧化成t-ZrO2、m-ZrO2的PB比Table 2 PB ratios of pure Zr,Zr-Nb and Zr-Sn alloys oxidized into t-ZrO2 and m-ZrO2

    從圖2 可以看出,總體而言,Sn 導致鋯合金氧化成單相的PB比增大,而Nb導致鋯合金氧化成單相的PB比減小。隨著Sn含量的增加,PB比的增幅增大;相反,隨著Nb 含量的增加,PB 比的減小幅度增大。相比較,Sn比Nb對PB比的影響略大。與純Zr 相比,Zr-25% Sn 合金氧化成t-ZrO2和m-ZrO2兩相的PB比分別增大了0.077 和0.049,Zr-25%Nb合金氧化成t-ZrO2和m-ZrO2兩相的PB比分別減小了0.082 和0.033。當合金元素原子數(shù)分數(shù)降低到3%和2%時,添加Sn 元素的ZrO2體系的PB 比仍有一定程度的增大,添加Nb 元素的ZrO2體系的PB 比基本沒有變化。此外由于t-ZrO2含量小于m-ZrO2,合金元素還可以通過改變相含量間接改變PB比。

    研究表明,Sn 氧化成SnO2的PB 比為1.33[21],Nb氧化成Nb2O5的PB 比2.67[22]。也即Sn氧化成化學計量比氧化物的PB 比小于Sn與Zr合金化后的PB 比,而Nb 氧化成化學計量比氧化物的PB 比大于Nb 與Zr 合金化后的PB比。固溶于Zr中的Sn和Nb對合金PB比的影響則顯示出相反的趨勢。

    2.2 實際成分鋯合金氧化PB比

    在鋯合金氧化成t-ZrO2和m-ZrO2單相的情況下,Sn比Nb元素對PB 比的影響更大,但實際鋯合金氧化的同時生成m-ZrO2和t-ZrO2,因此還需結合氧化膜的相組成綜合考慮。Zr-Nb、Zr-Sn合金氧化膜中t-ZrO2的質量分數(shù)分別約為20%和5%[7,9],計算合金典型相成分的PB 比,結果如表2 所示。由于純Zr中t-ZrO2含量較少,因此將m-ZrO2的PB比作為參照。

    由表2 可知,當Nb、Sn 原子數(shù)分數(shù)為25%時,典型相成分的PB比相較于m-ZrO2的PB比變化分別為-0.084 和0.073。雖然Sn 對t-ZrO2和m-ZrO2的PB 比的影響更明顯,但在典型相成分下Nb的影響更大。這是因為添加Nb 的體系中,PB比較小的t-ZrO2相含量大幅度提升,與Nb 減小兩相PB 比的作用相疊加。Sn 體系中兩相PB比雖然增大,但Sn 的添加也增大了PB 比小的t-ZrO2相含量,兩者作用相互抵消,最終對典型相成分PB比的影響反而小于Nb 元素。合金元素含量減少對t-ZrO2和m-ZrO2的PB 比的影響減弱,因此相成分改變引起的PB 比變化占主要地位,此時Nb對PB比的影響較Sn更加明顯。

    為了高效地計算任一Sn 和Nb 含量鋯合金的PB比,可根據一定Sn 和Nb 含量的鋯合金的PB比進行外推。分別用4、32、48 個原子的鋯基體超胞和12、96、144 個原子的氧化物超胞,計算了Sn和Nb原子數(shù)分數(shù)分別為25%、3%、2%時鋯合金的PB 比,進而外推出更低Sn 和Nb 含量的鋯合金PB 比,并采用上述數(shù)據計算了Zr-1Sn和Zr-0.5Nb 鋯合金的PB 比,結果如表3 所示??梢娎? 組不同超胞計算得到的PB 比差異小于0.010。合金元素原子數(shù)分數(shù)為2%和3%鋯合金的PB 比差異小于0.005。因此,若只要求PB比精確至小數(shù)點后兩位,通常使用4 個原子Zr超包和12 原子的ZrO2超包即可得到正確結果。

    表3 采用不同大小超胞數(shù)據計算的鋯合金PB比Table 3 PB ratios of Zr alloys calculated from the data of different sizes of supercells

    根據鋯合金的實際成分計算了3 種典型商用鋯合金(Zr-4、ZIRLO[23]、M5[24])的PB 比,進而分析實際服役鋯合金的氧化膨脹情況。上述3 種鋯合金的化學成分如表4 所示。根據式(3),利用合金元素原子數(shù)分數(shù)為2%的鋯合金的PB比對3種鋯合金的t、m-ZrO2氧化PB 比進行計算。由于合金在不同氧化條件下的t-ZrO2含量不同,計算了3 種合金典型相成分(Zr-4 為Zr-Sn合金,典型相成分取t-ZrO2質量分數(shù)為5%,根據Frankel等[12]的試驗數(shù)據,ZIRLO合金的典型相成分取t-ZrO2質量分數(shù)為10%,M5 合金為Zr-Nb 合金,典型相成分取t-ZrO2質量分數(shù)為20%)的PB比,結果如表5 所示。

    表4 3 種典型鋯合金的化學成分Table 4 Chemical compositions of the three typical zirconium alloys

    表5 3 種典型鋯合金不同相含量的PB比Table 5 PB ratios of the three typical zirconium alloys with different phase contents

    由表5 數(shù)據可知,3 種合金中m-ZrO2和t-ZrO2的PB 比從大到小依次為Zr-4、ZIRLO、M5,Zr-4 合金中Sn 會增大PB 比,ZIRLO 中Nb 會部分抵消Sn 的作用,而M5 合金中Nb 會減小PB比,這與2.1 節(jié)中Nb 和Sn 對PB 比的影響結論一致。Zr-4、ZIRLO、M5 合金典型相成分的PB 比分別為1.538、1.534 和1.525,M5 合金的PB 比最小,可能是M5 合金氧化膜中壓應力小于ZIRLO合金所致。從目前堆內數(shù)據看,M5 合金的耐蝕性能優(yōu)于ZIRLO 合金,這是否與其PB 比較小有關還有待進一步探討[25]。

    2.3 討論

    綜上可知,鋯合金氧化生成t-ZrO2和m-ZrO2,兩種相結構的PB 比不一樣。從單相角度看,Nb導致t-ZrO2和m-ZrO2兩相的PB比減小,而Sn導致t-ZrO2和m-ZrO2兩相的PB比均增大。從氧化膜相組成的影響來看,Nb 和Sn 導致t-ZrO2和m-ZrO2含量的差異可達15%。Nb 導致氧化膜中t-ZrO2含量增加,使氧化膜的PB 比減小。而含Sn鋯合金氧化膜中t-ZrO2含量相對較少,因此Sn從改變相結構方面也導致PB比減小。

    結合實際情況考慮相成分得到的PB比結果顯示,Nb導致PB比減小,Sn導致PB比增大。隨著合金元素含量的降低,Nb、Sn對m-ZrO2和t-ZrO2的PB比影響減小,此時由相成分改變導致的PB比變化占主導作用。Nb的添加顯著提高了t-ZrO2含量,且Nb自身也降低了m-ZrO2和t-ZrO2的PB比,因此兩者疊加導致低Nb含量鋯合金的PB比減小。

    3 結論

    (1)Nb 元素主要從兩方面降低鋯合金的氧化PB比,一是Nb 的溶解降低了t、m 兩相的PB比,二是由于t-ZrO2的PB比顯著小于m-ZrO2,Nb通過提高PB比更小的t-ZrO2的含量間接降低了PB比。隨著Nb含量的降低,第一種方式的影響逐漸減小,在固溶含量下Nb 主要依靠第二種方式降低鋯合金的PB比。

    (2)Sn 元素能夠大幅度提高t、m 兩相的PB比,雖然Sn也能小幅度提高t-ZrO2含量,但含Sn鋯合金中t-ZrO2含量總體較低,因此兩個因素的疊加導致鋯合金的PB 比增大。隨著Sn 含量的降低,對體系PB比的提升效果逐漸減弱。

    (3)商用鋯合金中Sn和Nb元素的絕對含量不高,若不考慮其對相結構的影響,Sn和Nb含量對PB比的影響不大。但是,由于Nb 和Sn 對氧化膜中t-ZrO2含量的影響較大,因此相含量對PB比的影響增大。t-ZrO2含量越高,氧化膜的PB 比越小,反之亦然。

    猜你喜歡
    典型合金體積
    用最典型的事寫最有特點的人
    多項式求值題的典型解法
    多法并舉測量固體體積
    鉬鎢合金燒結致密化行為
    典型胰島素瘤1例報道
    聚焦立體幾何中的體積問題
    小體積帶來超高便攜性 Teufel Cinebar One
    Zr-Nb-Fe合金在LiOH溶液中的腐蝕行為
    誰的體積大
    Hastelloy C-2000合金的焊接工藝
    焊接(2016年8期)2016-02-27 13:05:16
    中文字幕人妻熟女乱码| 国产精品一区二区精品视频观看| 久久久久久久大尺度免费视频| 久久狼人影院| 国产福利在线免费观看视频| 色婷婷av一区二区三区视频| 久久国产亚洲av麻豆专区| 国产亚洲一区二区精品| 国产免费av片在线观看野外av| 国产精品一区二区在线观看99| 嫁个100分男人电影在线观看| 亚洲成国产人片在线观看| 亚洲成人手机| 丰满饥渴人妻一区二区三| 久热这里只有精品99| 91av网站免费观看| 最新在线观看一区二区三区| 国产成人精品久久二区二区免费| 嫩草影视91久久| 十八禁网站网址无遮挡| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 久热这里只有精品99| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 一本色道久久久久久精品综合| 亚洲成人手机| 久久精品国产a三级三级三级| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 国产成人影院久久av| 亚洲欧洲日产国产| 国产日韩欧美视频二区| 午夜福利,免费看| 亚洲一区二区三区欧美精品| 2018国产大陆天天弄谢| 精品福利观看| 国产欧美日韩一区二区三 | 亚洲国产欧美网| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 国产免费现黄频在线看| 女人精品久久久久毛片| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 午夜老司机福利片| 男男h啪啪无遮挡| 悠悠久久av| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 免费高清在线观看视频在线观看| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 欧美成人午夜精品| 高清视频免费观看一区二区| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 久久综合国产亚洲精品| 老司机靠b影院| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 又大又爽又粗| 精品一区在线观看国产| 国产亚洲一区二区精品| 国产伦理片在线播放av一区| 91国产中文字幕| 久久午夜综合久久蜜桃| 欧美亚洲日本最大视频资源| 国产欧美亚洲国产| 极品人妻少妇av视频| 黄色毛片三级朝国网站| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 国产av精品麻豆| av片东京热男人的天堂| 国产成+人综合+亚洲专区| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 满18在线观看网站| 欧美精品av麻豆av| 婷婷成人精品国产| 国产成人精品在线电影| 亚洲av男天堂| 老司机深夜福利视频在线观看 | 男女高潮啪啪啪动态图| 亚洲精品在线美女| www.av在线官网国产| 在线观看免费午夜福利视频| 一本综合久久免费| h视频一区二区三区| 亚洲一码二码三码区别大吗| 久久久久精品国产欧美久久久 | 永久免费av网站大全| 一级片'在线观看视频| 欧美 亚洲 国产 日韩一| av天堂在线播放| 色94色欧美一区二区| 人人妻人人澡人人看| 黄色怎么调成土黄色| 丰满饥渴人妻一区二区三| 99国产精品免费福利视频| 香蕉国产在线看| 免费在线观看日本一区| 在线观看人妻少妇| 国产免费福利视频在线观看| 国产人伦9x9x在线观看| 亚洲成人免费电影在线观看| 美女高潮到喷水免费观看| 日韩有码中文字幕| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 91字幕亚洲| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 国产精品 国内视频| 男女国产视频网站| 亚洲精品在线美女| 99国产综合亚洲精品| 一本色道久久久久久精品综合| 老司机亚洲免费影院| 青春草视频在线免费观看| 一级,二级,三级黄色视频| 久久午夜综合久久蜜桃| 日韩欧美国产一区二区入口| 高清黄色对白视频在线免费看| 欧美另类亚洲清纯唯美| av免费在线观看网站| 宅男免费午夜| 日韩制服骚丝袜av| 免费日韩欧美在线观看| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 一级,二级,三级黄色视频| 两个人看的免费小视频| 欧美日韩亚洲高清精品| 国产男女超爽视频在线观看| 法律面前人人平等表现在哪些方面 | 国产亚洲欧美在线一区二区| 精品久久久久久电影网| 九色亚洲精品在线播放| 岛国毛片在线播放| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 丝袜脚勾引网站| av视频免费观看在线观看| 嫁个100分男人电影在线观看| 免费在线观看日本一区| 国产xxxxx性猛交| 亚洲国产欧美一区二区综合| av在线播放精品| 99久久人妻综合| 中文字幕人妻丝袜制服| 久久国产精品人妻蜜桃| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产有黄有色有爽视频| 久久热在线av| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 日韩欧美免费精品| 久久热在线av| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 国产99久久九九免费精品| 国产日韩欧美视频二区| 亚洲九九香蕉| 国产精品一区二区在线不卡| 十八禁高潮呻吟视频| 在线看a的网站| 欧美国产精品一级二级三级| 国产深夜福利视频在线观看| 母亲3免费完整高清在线观看| 欧美大码av| 亚洲国产成人一精品久久久| cao死你这个sao货| 制服人妻中文乱码| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 精品亚洲成a人片在线观看| 国产不卡av网站在线观看| 国产精品av久久久久免费| 又大又爽又粗| 亚洲综合色网址| 在线观看免费高清a一片| av国产精品久久久久影院| 久久人人爽人人片av| 嫩草影视91久久| 欧美黄色片欧美黄色片| 另类精品久久| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 亚洲,欧美精品.| 永久免费av网站大全| 青草久久国产| 一级毛片电影观看| 夜夜骑夜夜射夜夜干| tube8黄色片| 18在线观看网站| 久久 成人 亚洲| 欧美精品高潮呻吟av久久| 中亚洲国语对白在线视频| 精品一区二区三区av网在线观看 | 国产在线观看jvid| 一区二区三区精品91| 精品少妇内射三级| 欧美午夜高清在线| 国产97色在线日韩免费| 国产亚洲av高清不卡| 久久精品人人爽人人爽视色| 国产高清videossex| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 美国免费a级毛片| 国产一卡二卡三卡精品| 精品熟女少妇八av免费久了| 亚洲精品成人av观看孕妇| 国产三级黄色录像| 国产亚洲欧美精品永久| 男人舔女人的私密视频| 交换朋友夫妻互换小说| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 久久这里只有精品19| 色婷婷久久久亚洲欧美| 亚洲成人国产一区在线观看| 狂野欧美激情性xxxx| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 色94色欧美一区二区| 亚洲欧洲日产国产| 波多野结衣av一区二区av| 嫁个100分男人电影在线观看| 国产成人a∨麻豆精品| 两个人免费观看高清视频| 欧美日韩一级在线毛片| 岛国在线观看网站| 十八禁网站免费在线| 中文字幕色久视频| 999久久久国产精品视频| 黄色视频,在线免费观看| 夫妻午夜视频| videos熟女内射| 十八禁人妻一区二区| 91精品国产国语对白视频| 久久亚洲精品不卡| 成人国产av品久久久| 无遮挡黄片免费观看| 中国美女看黄片| 精品少妇内射三级| 人妻一区二区av| 亚洲av男天堂| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 国产免费福利视频在线观看| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 精品少妇黑人巨大在线播放| 久久ye,这里只有精品| 老熟女久久久| 欧美精品一区二区免费开放| 欧美精品亚洲一区二区| 亚洲欧美精品自产自拍| 9191精品国产免费久久| 欧美日本中文国产一区发布| 亚洲精品国产色婷婷电影| 极品少妇高潮喷水抽搐| 中文欧美无线码| 老司机影院成人| 日本黄色日本黄色录像| 正在播放国产对白刺激| 国产成人系列免费观看| 热99re8久久精品国产| 又紧又爽又黄一区二区| 天天操日日干夜夜撸| 啦啦啦在线免费观看视频4| 精品视频人人做人人爽| 亚洲av男天堂| 婷婷成人精品国产| 国产欧美亚洲国产| 老司机午夜福利在线观看视频 | 国产一区有黄有色的免费视频| 国产熟女午夜一区二区三区| 国产精品国产三级国产专区5o| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 热re99久久国产66热| 蜜桃在线观看..| 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲精品一区蜜桃| bbb黄色大片| 欧美精品亚洲一区二区| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 在线观看免费高清a一片| 免费在线观看完整版高清| 高清av免费在线| www.自偷自拍.com| 久久久国产成人免费| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 真人做人爱边吃奶动态| 国产一区二区三区综合在线观看| 人人澡人人妻人| 欧美在线黄色| av又黄又爽大尺度在线免费看| 男人舔女人的私密视频| 欧美日韩福利视频一区二区| 国产日韩欧美视频二区| 亚洲av国产av综合av卡| 久热爱精品视频在线9| 免费观看av网站的网址| 午夜福利影视在线免费观看| 99精国产麻豆久久婷婷| 精品少妇内射三级| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 成人影院久久| 久热这里只有精品99| 日韩中文字幕视频在线看片| 91成人精品电影| 久久香蕉激情| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 久9热在线精品视频| 日韩 亚洲 欧美在线| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 国产在线免费精品| av国产精品久久久久影院| 亚洲成人国产一区在线观看| 搡老乐熟女国产| 一区福利在线观看| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 男女午夜视频在线观看| 日本vs欧美在线观看视频| 婷婷色av中文字幕| 男人操女人黄网站| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 免费看十八禁软件| 国产视频一区二区在线看| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 女性被躁到高潮视频| 亚洲av电影在线进入| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 国产一卡二卡三卡精品| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 午夜免费观看性视频| 成年女人毛片免费观看观看9 | 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产成人av激情在线播放| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 久久精品国产亚洲av高清一级| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 亚洲中文av在线| 亚洲av片天天在线观看| 免费高清在线观看日韩| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 久久久国产精品麻豆| 脱女人内裤的视频| 国产一区二区激情短视频 | 国产av精品麻豆| 国产成人a∨麻豆精品| www.av在线官网国产| 久久99热这里只频精品6学生| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 正在播放国产对白刺激| 黄片小视频在线播放| 黑人猛操日本美女一级片| 一区福利在线观看| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| avwww免费| 亚洲国产欧美在线一区| 欧美在线黄色| 亚洲国产中文字幕在线视频| 人妻 亚洲 视频| 老司机福利观看| 国产又爽黄色视频| 亚洲综合色网址| 国产xxxxx性猛交| 大码成人一级视频| 久久狼人影院| 男女国产视频网站| 久久av网站| 制服人妻中文乱码| 99国产精品免费福利视频| 亚洲情色 制服丝袜| 国产欧美日韩一区二区三 | 久久国产精品男人的天堂亚洲| 99热网站在线观看| 国产在线观看jvid| 亚洲欧洲日产国产| 国产一卡二卡三卡精品| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 窝窝影院91人妻| 国产精品九九99| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 精品久久久久久电影网| 精品亚洲成国产av| 少妇的丰满在线观看| av在线老鸭窝| 午夜久久久在线观看| 男人添女人高潮全过程视频| 男女高潮啪啪啪动态图| 深夜精品福利| xxxhd国产人妻xxx| av有码第一页| 国产亚洲精品一区二区www | 国产av精品麻豆| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 99国产综合亚洲精品| 午夜福利影视在线免费观看| 大型av网站在线播放| 老司机影院成人| 欧美在线一区亚洲| 亚洲熟女毛片儿| 国产黄频视频在线观看| 国产高清视频在线播放一区 | 国产日韩欧美在线精品| 午夜成年电影在线免费观看| 亚洲国产精品999| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 亚洲精品粉嫩美女一区| 99久久综合免费| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 99九九在线精品视频| 免费观看人在逋| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 狠狠狠狠99中文字幕| 色老头精品视频在线观看| 亚洲国产欧美一区二区综合| 激情视频va一区二区三区| 久久精品亚洲av国产电影网| 久久久久久久大尺度免费视频| 午夜老司机福利片| 欧美精品高潮呻吟av久久| 大片电影免费在线观看免费| 久久毛片免费看一区二区三区| 国产一区二区 视频在线| 捣出白浆h1v1| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产免费福利视频在线观看| 亚洲精品第二区| 嫁个100分男人电影在线观看| 欧美亚洲日本最大视频资源| 国产一区二区在线观看av| 一个人免费看片子| 欧美少妇被猛烈插入视频| 欧美黄色片欧美黄色片| 国产成人a∨麻豆精品| 99国产综合亚洲精品| 免费日韩欧美在线观看| 最新的欧美精品一区二区| 亚洲精品国产区一区二| 亚洲国产av新网站| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 欧美国产精品一级二级三级| 91精品三级在线观看| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 亚洲性夜色夜夜综合| 五月天丁香电影| 久久久久久久久久久久大奶| 不卡一级毛片| av片东京热男人的天堂| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 国产精品一区二区在线不卡| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 亚洲成人手机| 男女下面插进去视频免费观看| 亚洲专区国产一区二区| 一区在线观看完整版| 99国产极品粉嫩在线观看| 精品欧美一区二区三区在线| 18禁国产床啪视频网站| 国产成人a∨麻豆精品| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 黄色视频在线播放观看不卡| 中文欧美无线码| 韩国精品一区二区三区| 久久久国产一区二区| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 最黄视频免费看| 韩国精品一区二区三区| 精品免费久久久久久久清纯 | 悠悠久久av| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 在线观看舔阴道视频| 欧美激情极品国产一区二区三区| 中文字幕最新亚洲高清| 午夜免费观看性视频| 久久久欧美国产精品| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 欧美日韩黄片免| 嫁个100分男人电影在线观看| av免费在线观看网站| 人成视频在线观看免费观看| 又黄又粗又硬又大视频| 亚洲中文av在线| 高潮久久久久久久久久久不卡| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 精品一品国产午夜福利视频| 桃花免费在线播放| 成年av动漫网址| 国产av又大| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 日韩人妻精品一区2区三区| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 好男人电影高清在线观看| 久久香蕉激情| 少妇粗大呻吟视频| 青草久久国产| 另类精品久久| 国产av又大| 悠悠久久av| 三级毛片av免费| 久久久久久免费高清国产稀缺| 免费高清在线观看视频在线观看| 亚洲成人免费电影在线观看| 最新的欧美精品一区二区| 少妇 在线观看| 午夜福利在线观看吧| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 人成视频在线观看免费观看| 不卡av一区二区三区| 叶爱在线成人免费视频播放| 在线观看舔阴道视频| 大陆偷拍与自拍| 99九九在线精品视频| 精品国产乱码久久久久久男人| 国产成人a∨麻豆精品| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 亚洲精品久久午夜乱码| 99精品欧美一区二区三区四区| av天堂久久9| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 欧美黑人精品巨大| www.精华液| 久久久精品免费免费高清| 多毛熟女@视频| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 欧美+亚洲+日韩+国产| 麻豆国产av国片精品| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 国产成人影院久久av| 一级黄色大片毛片| 欧美日韩成人在线一区二区| 国产精品1区2区在线观看. | 午夜福利影视在线免费观看| 国产有黄有色有爽视频| 一本大道久久a久久精品| 国产伦人伦偷精品视频| 黑人操中国人逼视频| 香蕉丝袜av| 日韩免费高清中文字幕av| 天堂中文最新版在线下载| 一本久久精品| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 午夜成年电影在线免费观看| 考比视频在线观看| 9色porny在线观看| 99国产精品免费福利视频| 国精品久久久久久国模美| 国产免费现黄频在线看| 美国免费a级毛片| 亚洲精品中文字幕一二三四区 | 欧美激情久久久久久爽电影 | 91麻豆精品激情在线观看国产 | 成人av一区二区三区在线看 | 99久久人妻综合| 桃花免费在线播放| 国产成人系列免费观看| 大片电影免费在线观看免费| 精品人妻在线不人妻| 青春草亚洲视频在线观看| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 亚洲 欧美一区二区三区| 女人久久www免费人成看片| 男男h啪啪无遮挡| 国产精品av久久久久免费| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 午夜影院在线不卡| av又黄又爽大尺度在线免费看| 日韩精品免费视频一区二区三区| www.精华液| 亚洲第一青青草原| 精品国内亚洲2022精品成人 | 天堂8中文在线网| 国产在线视频一区二区| 亚洲国产欧美网| 天堂中文最新版在线下载| 在线观看免费高清a一片| 亚洲av美国av| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 美女高潮到喷水免费观看| 男男h啪啪无遮挡| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | av欧美777| 欧美另类一区| 久久中文看片网| 亚洲精品av麻豆狂野| 亚洲av电影在线进入| 一本大道久久a久久精品| 人成视频在线观看免费观看| 99热全是精品| 中文字幕人妻熟女乱码| av天堂在线播放| 人妻久久中文字幕网| 国产精品久久久人人做人人爽| 国产高清国产精品国产三级| 久久久久精品人妻al黑| 丰满少妇做爰视频| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 久久国产精品人妻蜜桃| 女性生殖器流出的白浆| 高清欧美精品videossex| 精品福利永久在线观看| 天堂俺去俺来也www色官网| 精品国产乱码久久久久久小说| 久久久国产欧美日韩av| 欧美国产精品一级二级三级| 亚洲,欧美精品.| 午夜福利视频精品| 69av精品久久久久久 | 国产日韩欧美亚洲二区| 亚洲综合色网址| 久久中文看片网| 国产免费视频播放在线视频| 中文字幕人妻丝袜制服| 又紧又爽又黄一区二区| 日韩有码中文字幕| 国产一区有黄有色的免费视频| 伦理电影免费视频| 国产一区二区激情短视频 | 51午夜福利影视在线观看| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 中文字幕人妻熟女乱码| 少妇精品久久久久久久| 搡老乐熟女国产| 国产精品一区二区在线观看99| 国产老妇伦熟女老妇高清|