分形理論在煤中甲烷分布研究領(lǐng)域的應(yīng)用探索

王 辰,馮增朝 ,楊 濤

(1. 華北科技學(xué)院 安全工程學(xué)院,北京 東燕郊 065201;2. 太原理工大學(xué) 原位改性采礦教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山西 太原 030024)

0 引言

19世紀(jì)初,拓?fù)鋵W(xué)的開(kāi)創(chuàng)者費(fèi)利克斯·豪斯多夫[1]以測(cè)度為基礎(chǔ),提出豪斯多夫測(cè)度及維數(shù),該測(cè)度及維數(shù)適用于任何集,為后續(xù)分形理論展打基礎(chǔ)。上世紀(jì)60年代,法國(guó)著名數(shù)學(xué)家伯努瓦·曼德勃羅[2]在美國(guó)權(quán)威期刊《科學(xué)》上發(fā)表的學(xué)術(shù)論文《英國(guó)的海岸線有多長(zhǎng)?統(tǒng)計(jì)自相似和分?jǐn)?shù)維度》,正式提出了分形這一理論;在這篇論文中,伯努瓦·曼德勃羅通過(guò)觀察海岸線的特征,發(fā)現(xiàn)海岸線的局部形態(tài)和整體形態(tài)是相似的,提出了分形理論的基礎(chǔ)是自相似性,并給出了分形特征的表征參量是分形維數(shù),這是對(duì)傳統(tǒng)空間維數(shù)的創(chuàng)新與突破。

眾多研究表明,煤體是一種天然的多孔介質(zhì)體,其內(nèi)部孔隙裂隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜,在一定尺度條件下表現(xiàn)出極高的自相似性,煤體表面及孔隙結(jié)構(gòu)等均具備分形特征[3,4],難以用傳統(tǒng)的歐式幾何方法對(duì)其內(nèi)部孔隙裂隙結(jié)構(gòu)形態(tài)進(jìn)行表征,因此分形理論在煤巖體結(jié)構(gòu)形態(tài)研究中得到廣泛應(yīng)用[5,6]?；谝酝芯?我國(guó)學(xué)者謝和平[7,8]、高峰[9]等通過(guò)對(duì)分形理論期初方程進(jìn)一步推導(dǎo),并結(jié)合不同巖體的特征參數(shù),進(jìn)而得出適用于不同巖體類型的分形方程,并且通過(guò)大量物理試驗(yàn)對(duì)分形特征的表征指標(biāo)分形維數(shù)賦予了符合實(shí)際情況的物理含義。在煤巖等多孔介質(zhì)材料研究中,分形維數(shù)代表著煤巖體孔隙結(jié)構(gòu)的非均勻性以及孔隙表面的復(fù)雜程度,是通過(guò)定量化方法表征煤巖體等多孔介質(zhì)材料分形特征的重要參量[10]。

已有研究表明:煤層中的煤層氣賦存量與煤層中的地質(zhì)構(gòu)造有緊密的相關(guān)性。地層中各種不同的巖層結(jié)構(gòu),包括斷層、裂隙以及巖層的傾斜等都是由地層應(yīng)力作用下逐步形成的,通過(guò)研究發(fā)現(xiàn),這些天然結(jié)構(gòu)的特征均符合分形幾何理論,能夠精確描述[11,12],斷層、裂縫、孔隙結(jié)構(gòu)尤其如此[13-15],與此同時(shí)固體礦礦藏的分布也呈現(xiàn)一些分形特征[16]。不僅如此,在以往的研究中發(fā)現(xiàn)[19-24],煤體不同位置的吸附能力具有明顯的非均勻性;這種吸附能力的差異正是由于煤體自身微孔隙結(jié)構(gòu)中表面大分子結(jié)構(gòu)的官能團(tuán)與側(cè)鏈的多樣性,孔隙表面形態(tài)及其內(nèi)部結(jié)構(gòu)的分形特征,以及煤體中孔裂隙分布特征等多種原因造成的;這種吸附能力的非均勻性在小尺度煤體吸附甲烷時(shí)通過(guò)放出熱量的差異體現(xiàn),從而為我們可視化觀測(cè)煤體中甲烷分布的特征提供了新的思路。

當(dāng)下分形理論已經(jīng)被廣泛運(yùn)用于各學(xué)科領(lǐng)域,但分形理論在研究煤中甲烷分布研究領(lǐng)域的應(yīng)用有待進(jìn)一步研究。本文對(duì)煤樣吸附甲烷的溫度特征進(jìn)行研究,結(jié)合分形理論,來(lái)揭示甲烷在不同煤階煤樣中的分布規(guī)律。

1 煤體吸附甲烷實(shí)時(shí)紅外熱成像觀測(cè)實(shí)驗(yàn)

本文研究是利用精密紅外熱成像儀對(duì)煤體吸附甲烷氣體過(guò)程中的溫度變化進(jìn)行測(cè)量并進(jìn)行紅外成像,并通過(guò)MATLAB數(shù)字圖像處理軟件對(duì)所拍攝的圖像進(jìn)行處理分析,進(jìn)而判別出具有不同吸附甲烷能力的煤樣區(qū)域,分析煤樣不同區(qū)域在吸附甲烷氣體時(shí)溫度以及吸附量的變化特征。

1.1 實(shí)驗(yàn)樣品制備

本文實(shí)驗(yàn)中所選用三種不同煤階的煤樣,分別是無(wú)煙煤、焦煤、褐煤;其中無(wú)煙煤取自河南省永城市永城礦區(qū),焦煤取自河北省唐山市開(kāi)灤礦區(qū),褐煤取自內(nèi)蒙古通遼市市霍林河煤田。為了便于觀測(cè)并減小熱傳導(dǎo)對(duì)于實(shí)驗(yàn)觀測(cè)的影響,煤樣尺寸加工成Φ9.5mm×1mm,樣品選擇要求表面盡量光滑、無(wú)較大裂隙。(如圖1所示)。與此同時(shí)對(duì)每一種煤樣分別取適量樣品,依據(jù)GB/T212-2001對(duì)每種煤樣進(jìn)行工業(yè)分析測(cè)定,其結(jié)果見(jiàn)表1。

表1 煤體中甲烷富集區(qū)域吸附量與溫度變化特征

表1 煤樣工業(yè)分析測(cè)定參數(shù)

圖1 實(shí)驗(yàn)選用煤樣

1.2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)組成

如圖2和圖3所示,實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)主要包括:煤吸附/解吸實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)和紅外成像測(cè)溫系統(tǒng)兩部分組成。

圖2 煤吸附甲烷紅外觀測(cè)系統(tǒng)

圖3 實(shí)驗(yàn)裝置實(shí)物圖

(1) 煤吸附/解吸實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

此部分實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)由高壓儲(chǔ)氣瓶、耐壓輸氣管路、調(diào)壓閥、針型控制閥門、精密壓力表、精密真空表、耐壓吸附罐以及真空泵等組成。該系統(tǒng)的各部分裝置均滿足高壓條件下對(duì)氣密性的要求。

(2) 紅外成像測(cè)溫系統(tǒng)

通過(guò)高精度紅外成像設(shè)備對(duì)不同煤階樣品吸附甲烷的過(guò)程中,產(chǎn)生紅外熱輻射進(jìn)行實(shí)時(shí)觀測(cè),該紅外成像設(shè)備的熱靈敏度為0.01℃,滿足實(shí)驗(yàn)要求。

1.3 實(shí)驗(yàn)方案及步驟

(1) 將加工好的煤樣薄片放在電熱鼓風(fēng)干燥箱中,設(shè)定干燥箱溫度為90℃,保溫時(shí)間為12h,待樣品自然冷卻到室溫后取出。

(2) 將取出的煤樣薄片粘貼在與其直徑相同的圓柱形四氟棒上,便于煤樣薄片的固定觀測(cè),并在煤樣薄片側(cè)面使用不易脫落的記號(hào)筆進(jìn)行定位標(biāo)識(shí)。

(3) 將上述完成處理的煤樣放入吸附罐中,為了減少實(shí)驗(yàn)過(guò)程中的紅外成像觀測(cè)設(shè)備接收的煤與甲烷吸附過(guò)程中的熱輻射損失,將煤樣與可視化高透紅外玻璃窗片貼合,并通過(guò)注入惰性氣體測(cè)試其整體密封性。

(4) 在吸附實(shí)驗(yàn)裝置外,緊密包裹一層隔熱棉,盡量減少吸附過(guò)程中煤樣與環(huán)境之間熱量傳遞及交換,實(shí)驗(yàn)裝置盡可能的保持在絕熱環(huán)境中,減小實(shí)驗(yàn)誤差。

(5) 完成上述操作后,使用抽真空裝置,對(duì)包含煤樣在內(nèi)的整個(gè)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的管路進(jìn)行抽真空處理,使系統(tǒng)的真空度維持在-0.094MPa半個(gè)小時(shí),以減少其他氣體對(duì)于實(shí)驗(yàn)結(jié)果準(zhǔn)確度的影響。

(6) 對(duì)紅外成像設(shè)備進(jìn)行手動(dòng)聚焦,為保證數(shù)字化圖像處理的準(zhǔn)確性,每組實(shí)驗(yàn)開(kāi)始前均需要關(guān)閉實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)中的所有閥門,并對(duì)此時(shí)的煤樣進(jìn)行拍攝,以得到每組樣品相同條件下的基準(zhǔn)紅外圖像。

(7) 打開(kāi)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)中的氣瓶閥門,通過(guò)調(diào)節(jié)使煤樣吸附罐的進(jìn)口端壓力保持恒定,依據(jù)實(shí)驗(yàn)方案分別進(jìn)行5個(gè)壓力測(cè)點(diǎn)的實(shí)時(shí)紅外成像觀測(cè)(0.3MPa,0.6MPa,0.9MPa,1.2MPa,1.5MPa)。

(8) 打開(kāi)吸附罐的注氣閥門,在煤與甲烷吸附的過(guò)程中進(jìn)行不間斷的拍攝,并同步保存紅外圖像以及吸附時(shí)間;由于本次實(shí)驗(yàn)所制備每樣尺寸較小,煤與甲烷吸附平衡在短時(shí)間內(nèi)完成,因此,吸附階段拍攝時(shí)間持續(xù)150s。

2 煤體中甲烷分布特征

2.1 煤體吸附量與溫度變化關(guān)系

煤體吸附甲烷氣體時(shí)發(fā)生放熱反應(yīng),導(dǎo)致煤體表面溫度升高,這是由于煤與甲烷之間的吸附熱所引起的。如圖3所示,煤樣吸附甲烷氣體后,溫度上升明顯的位置呈現(xiàn)紅色或者黃色。假設(shè)單位質(zhì)量煤體吸附甲烷過(guò)程中放出的等量吸附熱為-q(kJ/mol),單位質(zhì)量煤體的甲烷吸附量為n(mol),則單位質(zhì)量煤體吸附甲烷放出的熱量Q為[17]:

Q=-qn

(1)

假定煤與甲烷吸附體系不受自身溫度變化及環(huán)境溫度的影響,即吸附放出的熱量全部轉(zhuǎn)化為煤體自身的內(nèi)能,由公式(1)可知,煤體升溫量T為:

(2)

公式(2)中,C為煤體的比熱容,J/(kg·℃),其余同上。由式(2)可知,假定煤體不同區(qū)域的比熱容與等量吸附熱不隨吸附的進(jìn)行而變化,則在煤與甲烷吸附過(guò)程中,單位質(zhì)量煤體溫度變化量與其甲烷吸附量成正比,煤體的吸附量越大,即煤體吸附甲烷的能力越強(qiáng),煤體表面的溫度變化越顯著,溫度升高量越大。

2.2 煤體中甲烷賦存的分布特征

一般來(lái)說(shuō),煤體與甲烷氣體吸附平衡時(shí),煤體中都會(huì)存在甲烷氣體聚集吸附的局部區(qū)域,其本質(zhì)反應(yīng)了煤體中不同區(qū)域?qū)淄槲侥芰Φ牟煌１疚幕谠谖竭^(guò)程中煤樣不同溫度段的煤?jiǎn)卧獢?shù)量與甲烷吸附量的分布特征,對(duì)甲烷分布富集區(qū)域進(jìn)行如下定義與統(tǒng)計(jì)。

依據(jù)公式(2),以0.1℃為溫度變化量的統(tǒng)計(jì)增量值,并通過(guò)下面兩個(gè)公式(3)和(4)對(duì)煤體中不同溫度段的煤?jiǎn)卧獢?shù)量分布比率pT與甲烷吸附量分布比率pn分別進(jìn)行計(jì)算:

(3)

(4)

圖4 三個(gè)煤樣不同升溫段煤?jiǎn)卧獢?shù)量分布與甲烷吸附量分布

3 煤體中甲烷分布的分形規(guī)律

分形是指具有以非整數(shù)維形式充填空間的形態(tài)特征,是自然界普遍存在一種特殊現(xiàn)象。本文通過(guò)基于分形幾何的盒維數(shù)(Box-counting)的統(tǒng)計(jì)方法[18],即覆蓋法,定量求解煤樣中甲烷富集區(qū)域的分布特征參數(shù),即分形維數(shù)。該方法的基本原理是在一個(gè)平面區(qū)域內(nèi)進(jìn)行分級(jí)覆蓋,第一級(jí)覆蓋:以一個(gè)邊長(zhǎng)為單位1的正方形網(wǎng)格去覆蓋煤樣中甲烷富集區(qū)域分布的整個(gè)平面區(qū)域,統(tǒng)計(jì)完全覆蓋煤樣中甲烷富集區(qū)域所需的正方形網(wǎng)格的數(shù)量,記為N(1);第二級(jí)覆蓋:將第一級(jí)的網(wǎng)格平均分為22個(gè),邊長(zhǎng)為上一級(jí)網(wǎng)格邊長(zhǎng)的1/2,統(tǒng)計(jì)完全覆蓋煤體中甲烷富集區(qū)域所需的正方形網(wǎng)格的數(shù)量,記為N(2);依次此原理,逐級(jí)向下,當(dāng)網(wǎng)格邊長(zhǎng)1/2^(n-1)等于特征區(qū)域的最小尺寸時(shí)終止統(tǒng)計(jì),此時(shí)第一級(jí)網(wǎng)格被平均分為22(n-1)個(gè),統(tǒng)計(jì)完全覆蓋煤體中甲烷分布的富集區(qū)域所需的正方形網(wǎng)格的數(shù)量N(n)。統(tǒng)計(jì)這一覆蓋過(guò)程中,正方形網(wǎng)格邊長(zhǎng)與數(shù)量之間的對(duì)應(yīng)關(guān)系。

在任一相同的吸附壓力條件下,選取不同煤階煤樣吸附的熱紅外圖像(圖5a),研究吸附平衡時(shí)刻甲烷在煤體中的分形規(guī)律。通過(guò)MATLAB數(shù)字圖像處理程序,獲得的圓形煤樣圖形中選取最大的內(nèi)接正方形區(qū)域(圖5b),以三種煤樣各自對(duì)應(yīng)的甲烷分布的富集區(qū)域的臨界溫度變化量為閾值,對(duì)所提取圖像進(jìn)行數(shù)字圖像二值化處理(圖5c)。為了便于統(tǒng)計(jì)計(jì)算,將煤樣紅外圖像的像素調(diào)整為512×512。以圖像的整體邊長(zhǎng)為單位1,構(gòu)建正方形網(wǎng)格,依照前述分形統(tǒng)計(jì)方法,統(tǒng)計(jì)完全覆蓋煤體中甲烷富集區(qū)域所需要的網(wǎng)格數(shù)量(顯然N(1)=1);然后按照覆蓋法的基本原理依次進(jìn)行分級(jí)覆蓋劃分,直至將圖像邊長(zhǎng)等分為512個(gè)等分時(shí),此時(shí)網(wǎng)格邊長(zhǎng)與像素尺度相同,統(tǒng)計(jì)完全覆蓋煤體中甲烷富集區(qū)域所需要的網(wǎng)格數(shù)量,結(jié)果見(jiàn)表2。

表2 煤樣中甲烷富集區(qū)域的分形統(tǒng)計(jì)結(jié)果

圖5 煤樣中甲烷富集區(qū)域的分形計(jì)算過(guò)程

采用雙對(duì)數(shù)坐標(biāo)下的冪函數(shù)對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合得到圖6,可以看出,煤體中甲烷分布的富集區(qū)域的數(shù)量與尺度是符合冪函數(shù)關(guān)系式的,圖中擬合直線指數(shù)的絕對(duì)值即為煤體中甲烷富集區(qū)域分布的分形維數(shù)D。

圖6 煤樣中甲烷富集區(qū)域的覆蓋網(wǎng)格數(shù)量與網(wǎng)格尺度的關(guān)系曲線

圖6 煤樣中甲烷富集區(qū)域的覆蓋網(wǎng)格數(shù)量與網(wǎng)格尺度的關(guān)系曲線

取3個(gè)不同煤階煤樣在不同壓力條件下對(duì)應(yīng)的甲烷分布富集區(qū)域的臨界溫度變化量為閾值,對(duì)煤樣紅外熱成像中甲烷富集區(qū)域的分布特征進(jìn)行統(tǒng)計(jì),結(jié)果列于表3中,可以看出,煤樣中甲烷富集區(qū)域的分布可以用統(tǒng)一的冪函數(shù)關(guān)系式進(jìn)行描述,即:

表3 不同吸附壓力下甲烷富集區(qū)域分形統(tǒng)計(jì)表

N(δ)=N0δ-D

(5)

式(5)中,N(δ)為覆蓋全部δ尺度對(duì)應(yīng)的甲烷富集區(qū)域分布的正方形網(wǎng)格的數(shù)量,D為甲烷富集區(qū)域分布的分形維數(shù),N0為甲烷富集區(qū)域分布的分形初值。

從擬合結(jié)果可以看出:不同吸附壓力條件下,通過(guò)紅外熱成像獲得的各種不同煤階煤樣的甲烷富集區(qū)域的分布符合分形規(guī)律,其擬合相關(guān)系數(shù)均高于0.99。

本文研究中,煤體中甲烷分布的分形維數(shù)體現(xiàn)了煤樣中甲烷富集區(qū)域分布的復(fù)雜程度,分形初值則表征了甲烷在富集區(qū)域的集中程度。對(duì)于同一種煤階的樣品,分形分布兩個(gè)參數(shù)變化如表3所示,其中分形維數(shù)隨著吸附壓力的增大而逐漸增大并且趨近于2.0;分形初值則隨著吸附壓力的增大而逐漸減小并且趨近于1.0。表明當(dāng)吸附壓力無(wú)限增大時(shí),煤中甲烷在富集區(qū)域與非富集區(qū)域之間的分布趨于均勻化,兩種區(qū)域之間發(fā)生了連通演化,甲烷在富集區(qū)域的集中程度降低。

對(duì)煤樣中甲烷富集區(qū)域的分形維數(shù)與吸附壓力的關(guān)系進(jìn)行分析,如圖7所示。分形維數(shù)隨著吸附壓力的升高而逐漸變大,但隨著吸附壓力的升高,分形維數(shù)的增大趨勢(shì)逐漸減弱;通過(guò)對(duì)分形維數(shù)與吸附壓力的擬合(如表4)可知,兩者之間的關(guān)系與吸附量和吸附壓力間的關(guān)系相吻合,較為符合朗格繆爾理論的規(guī)律,擬合相關(guān)性較高。這表明,隨著吸附壓力的升高,煤體吸附量逐漸增大,甲烷氣體量在煤體富集區(qū)域在中分布的更多,導(dǎo)致甲烷富集區(qū)域在煤體中的分布的復(fù)雜程度更高;并且隨著吸附壓力的升高,深勢(shì)阱吸附位置已被較多的甲烷分子占據(jù),淺勢(shì)阱的吸附位置對(duì)于壓力的變化不明顯,導(dǎo)致吸附量的增長(zhǎng)速率減緩。同時(shí),在分形維數(shù)與吸附壓力的關(guān)系曲線圖中可以看出,不同變質(zhì)程度的煤體吸附甲烷富集區(qū)域的分形維數(shù)變化拐點(diǎn)對(duì)應(yīng)的吸附壓力的大小也不同,無(wú)煙煤的拐點(diǎn)壓力最小,焦煤的次之,褐煤最大;表明煤樣變質(zhì)程度越高,其對(duì)甲烷的吸附能力越強(qiáng),其甲烷富集區(qū)域分布對(duì)壓力變化的敏感性越弱。

表4 煤樣吸附甲烷富集區(qū)域的分形維數(shù)與吸附壓力的擬合結(jié)果

4 結(jié)論

本文通過(guò)對(duì)不同吸附壓力條件下,不同煤階的煤樣中甲烷富集區(qū)域的分布演化過(guò)程進(jìn)行觀測(cè),得到煤樣截面溫度變化紅外圖像,并通過(guò)MATLAB數(shù)字圖像處理軟件對(duì)所拍攝的圖像進(jìn)行處理分析,得出以下結(jié)論:

(1) 不同煤階的煤樣中都存在甲烷分布富集區(qū)域,該區(qū)域尺度與吸附能力均不同,并且在吸附過(guò)程中比鄰近區(qū)域具有更明顯的升溫現(xiàn)象。通過(guò)圖像處理方法對(duì)不同吸附壓力條件下的煤樣中甲烷富集區(qū)域進(jìn)行提取,可以得到該區(qū)域煤樣中甲烷吸附量所占比率與溫度變化量之間的關(guān)系。

(2) 任意平衡壓力下隨著升溫量的增大,不同溫度段的煤?jiǎn)卧獢?shù)量分布比率及其對(duì)應(yīng)的甲烷吸附量分布比率的變化規(guī)律均符合正態(tài)分布。

(3) 隨著吸附壓力的增大,煤樣中甲烷在富集區(qū)域與非富集區(qū)域之間的分布趨于均勻化,兩種區(qū)域之間發(fā)生了連通演化,煤樣富集區(qū)域中甲烷含量的集中程度降低。

(4) 在不同的吸附壓力條件下,不同變質(zhì)程度煤樣中甲烷富集區(qū)域分布均服從分形規(guī)律;隨著吸附壓力的提高,分形維數(shù)逐漸增大,分布初值逐漸減小,并且分形維數(shù)均在1.4～2.0之間。

(5) 分形維數(shù)與吸附平衡壓力之間的關(guān)系與吸附量和吸附平衡壓力間的關(guān)系相吻合,較為符合朗格繆爾理論的規(guī)律,擬合相關(guān)性較高。同時(shí),隨著煤樣變質(zhì)程度的提高,其甲烷富集區(qū)域分布對(duì)壓力變化的敏感性越弱。

本文以理論分析結(jié)合實(shí)驗(yàn)手段對(duì)分形理論在煤中甲烷分布研究領(lǐng)域的應(yīng)用進(jìn)行了初步探索,揭示了不同煤階的煤中甲烷分布的分形規(guī)律,為煤層氣賦存特征的研究提供了新的思路。