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    基于分子動(dòng)力學(xué)的硫酸鈣晶須改性瀝青拉伸黏附機(jī)理研究

    2023-11-22 09:26:38
    現(xiàn)代交通技術(shù) 2023年5期
    關(guān)鍵詞:界面體系模型

    趙 輝

    (平頂山市公路事業(yè)發(fā)展中心,平頂山 467001)

    改性瀝青使用性能的下降常常是由改性劑與瀝青的相容穩(wěn)定性不良造成的,如改性劑與瀝青界面的黏附破壞、黏聚破壞或黏附破壞和黏聚破壞同時(shí)發(fā)生。目前,關(guān)于改性劑與瀝青包裹程度的研究主要集中在定性分析層面[1-2],也包括一些宏觀試驗(yàn)測(cè)試,如表面能試驗(yàn)[3]、拉拔試驗(yàn)[4]等,但從微觀層面分析改性劑與瀝青界面破壞機(jī)理的研究極少。關(guān)于改性劑與瀝青界面黏附力學(xué)研究的現(xiàn)有方法主要包括原子力顯微鏡(atomic force microscope,AFM)測(cè)試方法、有限元方法(finite element method,FEM)、分子動(dòng)力學(xué)(molecular dynamics,MD)方法等。AFM 測(cè)試方法可研究材料表面形貌和原子間的作用力,觀測(cè)尺度可達(dá)納米級(jí),測(cè)試方法簡(jiǎn)便,可重復(fù)性強(qiáng),試驗(yàn)條件豐富,但由于加載方式單一,與材料實(shí)際工況可能存在偏差[5]。FEM 可在大空間、大時(shí)域范圍內(nèi)模擬,便于動(dòng)態(tài)荷載的施加,但模擬結(jié)果的準(zhǔn)確度取決于材料本構(gòu)模型和內(nèi)聚力模型[6]。MD 方法常用于瀝青及瀝青混合料的性能研究,如瀝青-集料的界面關(guān)系[7]、瀝青各組分的分子聚集狀態(tài)[8]、瀝青的自愈合性[9]等。目前,關(guān)于改性劑-瀝青的黏附行為和力學(xué)性能的研究較少,Guo等[10]為研究橡膠與瀝青之間的相互作用機(jī)理,建立了3 種橡膠分子模型和3 種瀝青分子模型,通過分子動(dòng)力學(xué)方法模擬瀝青的團(tuán)聚作用與吸附行為。蘇曼曼等[11]建立了三組分改性瀝青分子模型,研究SBS 改性劑-瀝青的微觀力學(xué)性能隨溫度的變化規(guī)律。

    本文將探究硫酸鈣晶須改性瀝青中改性劑與瀝青的微觀力學(xué)特性,通過構(gòu)建硫酸鈣晶須-瀝青分子模型,在不同溫度、不同拉伸力的條件下進(jìn)行分子動(dòng)力學(xué)模擬,分析硫酸鈣晶須-瀝青體系的應(yīng)力與位移規(guī)律,研究硫酸鈣晶須改性瀝青中硫酸鈣晶須-瀝青界面的破壞方式與黏附機(jī)理。

    1 模型的構(gòu)建

    1.1 瀝青模型

    瀝青是一種復(fù)雜的混合物,含有的分子種類眾多,主要由碳?xì)浠衔锖脱酢⒌?、硫等雜原子組成,根據(jù)常規(guī)組分模型,分為瀝青質(zhì)(asphaltene)、膠質(zhì)(resin)、芳香分(aromatics)和飽和分(saturates),將Li等[12]提出的改進(jìn)四組分瀝青分子模型(12 種代表分子)作為瀝青分子建?;A(chǔ),使用Materials Studio(MS)軟件構(gòu)建的瀝青各組分分子模型如圖1 所示。

    圖1 瀝青各組分分子模型

    基于上述分子模型,使用MS 軟件的Amorphous Cell 模塊組裝各分子,建立初始瀝青分子模型。將得到的初始瀝青分子模型經(jīng)過幾何優(yōu)化和退火優(yōu)化,先后在NVT 系綜下退火循環(huán),NPT 系綜條件下設(shè)置步長為1 fs、溫度為298 K、壓強(qiáng)為1 atm、弛豫時(shí)間為100 ps,得到體積和能量達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)的瀝青分子模型,如圖2 所示。

    圖2 瀝青分子模型

    1.2 硫酸鈣晶須模型

    硫酸鈣晶須是以磷石膏廢料為原料,通過常壓酸化法制備的亞納米材料,主要成分為CaSO4。硫酸鈣晶胞結(jié)構(gòu)模型如圖3 所示。為改善無機(jī)物硫酸鈣晶須與有機(jī)物瀝青的相容性,采用硬脂酸活性劑對(duì)其表面進(jìn)行有機(jī)改性。幾何優(yōu)化后的硬脂酸根離子模型如圖4 所示。

    圖3 硫酸鈣晶胞結(jié)構(gòu)模型

    圖4 幾何優(yōu)化后的硬脂酸根離子模型

    經(jīng)有機(jī)改性處理后,硫酸鈣晶須表面附著硬脂酸鈣顆粒,使用MS 軟件建模時(shí),將硬脂酸根模型置于硫酸鈣表面,烷基鏈朝外,羧基接近鈣離子,以模擬表面改性對(duì)CSW 的化學(xué)作用。首先對(duì)建立的初始模型進(jìn)行幾何優(yōu)化,然后在NVT 系綜下弛豫100 ps,得到穩(wěn)定狀態(tài)的CSW 和表面改性的CSW(MCSW)的分子模型。CSW 和MCSW 的分子模型如圖5 所示。

    圖5 CSW 和MCSW 的分子模型

    1.3 晶須-瀝青模型

    為模擬硫酸鈣晶須與瀝青間的拉伸作用工況及宏觀試驗(yàn),基于分子模擬方法對(duì)平衡拉伸體系進(jìn)行單軸拉伸分子動(dòng)力學(xué)模擬,以分析體系的應(yīng)力-位移變化、拉伸應(yīng)力峰值、拉伸破壞形態(tài)等?;谄胶鉅顟B(tài)的拉伸分子模型進(jìn)行拉伸分子動(dòng)力學(xué)模擬。在拉伸模擬過程中,一方面固定模型中的瀝青層頂部,另一方面對(duì)晶須層施加拉伸力。CSW-瀝青、MCSW-瀝青的拉伸分子模型及拉伸模擬如圖6 所示。

    圖6 CSW-瀝青、MCSW-瀝青的拉伸分子模型及拉伸模擬

    1.4 模擬方法

    模擬過程采用周期性邊界條件,選擇COMPASS 力場(chǎng),設(shè)置截?cái)喟霃綖?2.5 ?、溫度為298 K、模擬步長為1 fs,模擬總步長根據(jù)拉伸力大小設(shè)置,保證拉伸分離完成。拉伸模擬及后處理過程通過MS 軟件自帶功能及Perl 語言腳本實(shí)現(xiàn)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 應(yīng)力-位移關(guān)系

    對(duì)拉伸模擬結(jié)果進(jìn)行處理,計(jì)算拉伸過程中硫酸鈣晶須-瀝青的作用力,采用式(1)計(jì)算得到晶須與瀝青的界面拉應(yīng)力σZ,拉伸過程中的最大拉應(yīng)力即為界面破壞強(qiáng)度。

    式中,FCSWZ為晶須受瀝青層Z方向的作用力,kcal·mol-1·?-1;A為拉伸模型的界面面積,?2。

    當(dāng)溫度為298 K、拉伸力為100 kcal·mol-1·?-1時(shí),CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系拉伸過程的應(yīng)力-位移曲線及界面分離過程如圖7 所示。模擬結(jié)果顯示,兩個(gè)體系拉伸過程中的應(yīng)力-位移曲線變化規(guī)律相似。隨著拉伸作用的持續(xù),位移逐漸增大,應(yīng)力值從初始狀態(tài)快速增長至峰值點(diǎn);隨后應(yīng)力逐漸下降,這是由于晶須向下移動(dòng)時(shí),晶須與瀝青的相互作用減弱;當(dāng)應(yīng)力值為0 或較小時(shí),表明晶須與瀝青界面分離完成。對(duì)比CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系的應(yīng)力-位移曲線發(fā)現(xiàn),CSW-瀝青體系的極限抗拉強(qiáng)度(應(yīng)力峰值)為220.22 MPa(位移為3.93 ? 時(shí)),MCSW-瀝青體系在位移為3.45 ? 時(shí)達(dá)到極限抗拉強(qiáng)度253.85 MPa。結(jié)果表明,MCSW-瀝青體系的應(yīng)力峰值更大,且達(dá)到應(yīng)力峰值的位移更小,說明瀝青與MCSW 的界面強(qiáng)度更高,即界面力學(xué)性能更好。從初始狀態(tài)到界面分離結(jié)束,MCSW-瀝青體系在更小的位移下即可完成界面破壞,表明MCSW-瀝青體系的變形能力弱于CSW-瀝青體系。這是因?yàn)榫ы毜谋砻娓男宰饔锰岣吡藶r青的黏附性,使瀝青變硬、抗拉強(qiáng)度提高,而對(duì)應(yīng)的變形能力有所下降。當(dāng)晶須受拉伸力作用遠(yuǎn)離瀝青時(shí),由于瀝青的內(nèi)聚力和界面黏附力大小的差異,體系表現(xiàn)為不同的破壞模式。由圖7 可知,在此條件下CSW-瀝青體系界面的失效模式為瀝青層內(nèi)部出現(xiàn)孔洞,隨著拉伸的進(jìn)行而逐漸擴(kuò)大至失效,即黏聚破壞;而MCSW-瀝青體系界面的失效模式為瀝青與MCSW 界面處發(fā)生分離,即黏附破壞。

    圖7 CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系拉伸過程的應(yīng)力-位移曲線及界面分離過程

    2.2 溫度的影響

    為研究溫度對(duì)拉伸過程中應(yīng)力-位移關(guān)系的影響,選擇258 K、298 K、338 K 3 種溫度進(jìn)行拉伸模擬,得到不同溫度條件下CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系的應(yīng)力-位移曲線,如圖8 所示。由圖8 可知,不同溫度下兩種晶須-瀝青體系在拉伸過程中的應(yīng)力-位移關(guān)系表現(xiàn)出相似的變化規(guī)律。瀝青是黏彈性材料,自身強(qiáng)度、變形能力以及晶須-瀝青的黏附性均受溫度影響而發(fā)生變化。當(dāng)溫度升高時(shí),應(yīng)力-位移曲線有不同程度的降低。溫度越高,拉伸過程中的應(yīng)力峰值越小,即晶須-瀝青體系的極限抗拉強(qiáng)度越低。溫度越高,分子擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)越劇烈,瀝青的流動(dòng)性越大,晶須-瀝青的黏附性隨之降低。對(duì)比CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系的計(jì)算結(jié)果可知,相同溫度條件下MCSW-瀝青體系的應(yīng)力峰值更高,界面分離破壞時(shí)的變形更小。

    圖8 不同溫度條件下CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系的應(yīng)力-位移曲線

    2.3 拉伸力的影響

    2.3.1 拉伸力對(duì)應(yīng)力-位移曲線的影響

    為考慮拉伸力對(duì)晶須-瀝青體系的應(yīng)力-位移的影響,選取4 種拉伸力(50 kcal·mol-1·?-1、100 kcal· mol-1· ?-1、300 kcal · mol-1· ?-1、500 kcal·mol-1·?-1),得到不同拉伸力下的應(yīng)力-位移曲線,如圖9 所示。由圖9 可知,拉伸力的大小對(duì)應(yīng)力峰值和分離位移有較大影響。拉伸力越大,拉伸應(yīng)力峰值越大,應(yīng)力下降速度越快,分離所需的位移越小,晶須-瀝青的分離破壞越快;界面系統(tǒng)的破壞形態(tài)逐漸從黏附破壞向黏聚破壞轉(zhuǎn)變,且黏附破壞的應(yīng)力峰值明顯大于黏聚破壞。對(duì)比CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系的模擬結(jié)果可知,相同拉伸力作用下,MCSW-瀝青體系表現(xiàn)出比CSW-瀝青體系更大的極限抗拉強(qiáng)度,當(dāng)達(dá)到應(yīng)力峰值后,應(yīng)力下降速度更快。例如,當(dāng)溫度為298 K、拉伸力為100 kcal·mol-1·?-1時(shí),CSW-瀝青體系在位移3.93 ? 處達(dá)到最大應(yīng)力220.22 MPa,而MCSW-瀝青體系在位移3.45 ? 處達(dá)到最大應(yīng)力253.85 MPa。

    圖9 不同拉伸力下的應(yīng)力-位移曲線(298 K)

    2.3.2 拉伸力對(duì)界面分離狀態(tài)的影響

    在上述4 種拉伸力的作用下,CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系拉伸分離完成時(shí)的模型如圖10 所示。模擬結(jié)果顯示,CSW-瀝青體系發(fā)生黏附破壞時(shí),殘留在晶須表面上的主要是瀝青質(zhì)和膠質(zhì),飽和分較少;而發(fā)生黏聚破壞時(shí),殘留在晶須表面上的為瀝青四組分,并且各組分分子相互纏繞。隨著拉伸力減小,MCSW-瀝青體系的界面失效狀態(tài)逐漸由黏附破壞向黏聚破壞轉(zhuǎn)變。在500 kcal·mol-1·?-1拉伸力的作用下,晶須拉伸速度較快,界面發(fā)生黏附破壞,MCSW-瀝青在界面處完全分離,而瀝青內(nèi)部未發(fā)生破壞;在300 kcal·mol-1·?-1拉伸力的作用下,瀝青質(zhì)分子發(fā)生分離;在100 kcal·mol-1·?-1拉伸力的作用下,瀝青層出現(xiàn)空洞,即內(nèi)部出現(xiàn)分離;在50 kcal·mol-1·?-1拉伸力的作用下,瀝青層內(nèi)部完全發(fā)生分離,部分瀝青四組分分子吸附在MCSW 表面。

    圖10 拉伸分離完成時(shí)的模型

    2.3.3 內(nèi)聚力模型

    內(nèi)聚力模型(cohesive zone model,CZM)常被用來描述界面力學(xué)行為。當(dāng)溫度為298 K,500 kcal·mol-1·?-1和50 kcal·mol-1·?-1拉伸力作用下,MCSW-瀝青體系的應(yīng)力-位移曲線及CZM 擬合曲線如圖11 所示。

    圖11 拉伸模擬應(yīng)力-位移曲線和CZM 擬合曲線

    計(jì)算得到CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系在不同拉伸力作用下的內(nèi)聚力模型參數(shù)分別如表1 和表2 所示。隨著拉伸力的增大,CZM 模型的σc值逐漸增大,δc值逐漸減小。在不同拉伸力的作用下,模型的失效模式有所不同,表明σc與失效模式存在關(guān)聯(lián)。在較大的拉伸力作用下,瀝青內(nèi)部的黏聚性大于瀝青與晶須之間的黏附性,表現(xiàn)為黏附破壞;而在較小的拉伸力作用下則相反,表現(xiàn)為黏聚破壞。

    表1 CSW-瀝青體系在不同拉伸力作用下的內(nèi)聚力模型參數(shù)

    表2 MCSW-瀝青體系在不同拉伸力作用下的內(nèi)聚力模型參數(shù)

    3 試驗(yàn)驗(yàn)證

    3.1 物理性能試驗(yàn)

    據(jù)《公路工程瀝青及瀝青混合料試驗(yàn)規(guī)程》(JTG E20—2011)對(duì)CSW 改性瀝青、MCSW 改性瀝青(改性劑的摻量均為基質(zhì)瀝青的2%)進(jìn)行物理性能測(cè)試,同時(shí)設(shè)置基質(zhì)瀝青對(duì)照組,分別按照T0604、T0605 和T0606 的試驗(yàn)方法進(jìn)行了針入度(25 ℃)、延度(10 ℃)和軟化點(diǎn)試驗(yàn)。物理性能試驗(yàn)結(jié)果如圖12 所示。

    圖12 物理性能試驗(yàn)結(jié)果

    由圖12 可知,與基質(zhì)瀝青相比,CSW 改性瀝青和MCSW 改性瀝青的針入度和延度顯著降低,而軟化點(diǎn)顯著提高。如圖12(a)所示,基質(zhì)瀝青的針入度為75.7(0.1 mm),而CSW 改性瀝青、MCSW 改性瀝青的針入度分別為 62.6 (0.1 mm)、60.6(0.1 mm),相較于基質(zhì)瀝青分別降低了17.3%、19.9%。此外,與圖12(c)中的基質(zhì)瀝青軟化點(diǎn)(47.1 ℃)相比,CSW 改性瀝青、MCSW 改性瀝青的軟化點(diǎn)分別為51.2 ℃、53.6 ℃,提高了8.7%、13.8%。這表明MCSW 的改性提高了基質(zhì)瀝青的柔韌性,有利于增強(qiáng)瀝青在高溫下的抗車轍性能。然而,基質(zhì)瀝青的延度為23.8 cm,經(jīng)CSW、MCSW改性后,延度下降至15.8 cm 和16.3 cm[圖12(b)],表明CSW 與MCSW 給瀝青的低溫性能帶來了不利影響,但仍可滿足《公路瀝青路面施工技術(shù)規(guī)范》(JTG F40—2004)不小于15 cm 的要求。

    3.2 高溫性能試驗(yàn)

    采用動(dòng)態(tài)剪切流變儀(Kinexus DSR,德國),根據(jù)ASTM D7175-15[13]中的試驗(yàn)方法進(jìn)行溫度掃描試驗(yàn),以研究?jī)煞N改性瀝青結(jié)合料在高溫下的流變行為。通過試驗(yàn)得出的復(fù)數(shù)模量(G*)和相位角(δ),評(píng)估改性瀝青的高溫抗車轍性。

    改性瀝青溫度掃描試驗(yàn)結(jié)果如圖13 所示。由圖可知,兩種改性瀝青的相位角隨著溫度的升高而增大,相同溫度條件下,MCSW 改性瀝青的相位角較小,表明MCSW 有助于提高高溫下瀝青的抗變形能力。復(fù)數(shù)模量越高,瀝青的黏彈性越好,抵抗剪切應(yīng)力的能力越強(qiáng)。從圖13 可以看出,隨著溫度升高,兩種改性瀝青的復(fù)數(shù)模量G*均呈下降趨勢(shì)。在同等溫度條件下,MCSW 改性瀝青的復(fù)數(shù)模量大于CSW 改性瀝青,表明MCSW 更有利于降低瀝青的流動(dòng)性、提高瀝青的高溫抗變形能力。

    圖13 改性瀝青溫度掃描試驗(yàn)結(jié)果

    4 結(jié)論

    (1) 本文基于分子動(dòng)力學(xué)方法模擬了硫酸鈣晶須與瀝青間的拉伸力學(xué)行為,得到了不同條件下的拉伸應(yīng)力-位移曲線,得出表面改性硫酸鈣晶須-瀝青體系的應(yīng)力峰值大于CSW-瀝青體系,說明瀝青與MCSW 的界面強(qiáng)度更高,即界面力學(xué)性能更好。

    (2) 溫度越高,晶須-瀝青的抗拉強(qiáng)度越低;拉伸力較大時(shí),晶須-瀝青體系破壞模式為黏附破壞;拉伸力較小時(shí),晶須-瀝青體系表現(xiàn)為黏聚破壞。

    (3) 將拉伸模擬結(jié)果與內(nèi)聚力模型進(jìn)行擬合得到拉伸應(yīng)力-位移曲線,提出了適用于宏觀數(shù)值分析的內(nèi)聚力模型。

    (4) 瀝青在拉伸應(yīng)力達(dá)到應(yīng)力峰值前保持良好的力學(xué)性能,此時(shí)變形可逆;當(dāng)拉伸應(yīng)力達(dá)到應(yīng)力峰值后,界面體系發(fā)生的損傷不可逆。

    (5) 室內(nèi)試驗(yàn)結(jié)果表明,MCSW 較之CSW 更有利于降低基質(zhì)瀝青的流動(dòng)性,顯著提高瀝青的高溫抗變形能力。

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