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    基于分子動力學的硫酸鈣晶須改性瀝青拉伸黏附機理研究

    2023-11-22 09:26:38
    現(xiàn)代交通技術 2023年5期
    關鍵詞:界面體系模型

    趙 輝

    (平頂山市公路事業(yè)發(fā)展中心,平頂山 467001)

    改性瀝青使用性能的下降常常是由改性劑與瀝青的相容穩(wěn)定性不良造成的,如改性劑與瀝青界面的黏附破壞、黏聚破壞或黏附破壞和黏聚破壞同時發(fā)生。目前,關于改性劑與瀝青包裹程度的研究主要集中在定性分析層面[1-2],也包括一些宏觀試驗測試,如表面能試驗[3]、拉拔試驗[4]等,但從微觀層面分析改性劑與瀝青界面破壞機理的研究極少。關于改性劑與瀝青界面黏附力學研究的現(xiàn)有方法主要包括原子力顯微鏡(atomic force microscope,AFM)測試方法、有限元方法(finite element method,FEM)、分子動力學(molecular dynamics,MD)方法等。AFM 測試方法可研究材料表面形貌和原子間的作用力,觀測尺度可達納米級,測試方法簡便,可重復性強,試驗條件豐富,但由于加載方式單一,與材料實際工況可能存在偏差[5]。FEM 可在大空間、大時域范圍內(nèi)模擬,便于動態(tài)荷載的施加,但模擬結(jié)果的準確度取決于材料本構(gòu)模型和內(nèi)聚力模型[6]。MD 方法常用于瀝青及瀝青混合料的性能研究,如瀝青-集料的界面關系[7]、瀝青各組分的分子聚集狀態(tài)[8]、瀝青的自愈合性[9]等。目前,關于改性劑-瀝青的黏附行為和力學性能的研究較少,Guo等[10]為研究橡膠與瀝青之間的相互作用機理,建立了3 種橡膠分子模型和3 種瀝青分子模型,通過分子動力學方法模擬瀝青的團聚作用與吸附行為。蘇曼曼等[11]建立了三組分改性瀝青分子模型,研究SBS 改性劑-瀝青的微觀力學性能隨溫度的變化規(guī)律。

    本文將探究硫酸鈣晶須改性瀝青中改性劑與瀝青的微觀力學特性,通過構(gòu)建硫酸鈣晶須-瀝青分子模型,在不同溫度、不同拉伸力的條件下進行分子動力學模擬,分析硫酸鈣晶須-瀝青體系的應力與位移規(guī)律,研究硫酸鈣晶須改性瀝青中硫酸鈣晶須-瀝青界面的破壞方式與黏附機理。

    1 模型的構(gòu)建

    1.1 瀝青模型

    瀝青是一種復雜的混合物,含有的分子種類眾多,主要由碳氫化合物和氧、氮、硫等雜原子組成,根據(jù)常規(guī)組分模型,分為瀝青質(zhì)(asphaltene)、膠質(zhì)(resin)、芳香分(aromatics)和飽和分(saturates),將Li等[12]提出的改進四組分瀝青分子模型(12 種代表分子)作為瀝青分子建模基礎,使用Materials Studio(MS)軟件構(gòu)建的瀝青各組分分子模型如圖1 所示。

    圖1 瀝青各組分分子模型

    基于上述分子模型,使用MS 軟件的Amorphous Cell 模塊組裝各分子,建立初始瀝青分子模型。將得到的初始瀝青分子模型經(jīng)過幾何優(yōu)化和退火優(yōu)化,先后在NVT 系綜下退火循環(huán),NPT 系綜條件下設置步長為1 fs、溫度為298 K、壓強為1 atm、弛豫時間為100 ps,得到體積和能量達到穩(wěn)定狀態(tài)的瀝青分子模型,如圖2 所示。

    圖2 瀝青分子模型

    1.2 硫酸鈣晶須模型

    硫酸鈣晶須是以磷石膏廢料為原料,通過常壓酸化法制備的亞納米材料,主要成分為CaSO4。硫酸鈣晶胞結(jié)構(gòu)模型如圖3 所示。為改善無機物硫酸鈣晶須與有機物瀝青的相容性,采用硬脂酸活性劑對其表面進行有機改性。幾何優(yōu)化后的硬脂酸根離子模型如圖4 所示。

    圖3 硫酸鈣晶胞結(jié)構(gòu)模型

    圖4 幾何優(yōu)化后的硬脂酸根離子模型

    經(jīng)有機改性處理后,硫酸鈣晶須表面附著硬脂酸鈣顆粒,使用MS 軟件建模時,將硬脂酸根模型置于硫酸鈣表面,烷基鏈朝外,羧基接近鈣離子,以模擬表面改性對CSW 的化學作用。首先對建立的初始模型進行幾何優(yōu)化,然后在NVT 系綜下弛豫100 ps,得到穩(wěn)定狀態(tài)的CSW 和表面改性的CSW(MCSW)的分子模型。CSW 和MCSW 的分子模型如圖5 所示。

    圖5 CSW 和MCSW 的分子模型

    1.3 晶須-瀝青模型

    為模擬硫酸鈣晶須與瀝青間的拉伸作用工況及宏觀試驗,基于分子模擬方法對平衡拉伸體系進行單軸拉伸分子動力學模擬,以分析體系的應力-位移變化、拉伸應力峰值、拉伸破壞形態(tài)等?;谄胶鉅顟B(tài)的拉伸分子模型進行拉伸分子動力學模擬。在拉伸模擬過程中,一方面固定模型中的瀝青層頂部,另一方面對晶須層施加拉伸力。CSW-瀝青、MCSW-瀝青的拉伸分子模型及拉伸模擬如圖6 所示。

    圖6 CSW-瀝青、MCSW-瀝青的拉伸分子模型及拉伸模擬

    1.4 模擬方法

    模擬過程采用周期性邊界條件,選擇COMPASS 力場,設置截斷半徑為12.5 ?、溫度為298 K、模擬步長為1 fs,模擬總步長根據(jù)拉伸力大小設置,保證拉伸分離完成。拉伸模擬及后處理過程通過MS 軟件自帶功能及Perl 語言腳本實現(xiàn)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 應力-位移關系

    對拉伸模擬結(jié)果進行處理,計算拉伸過程中硫酸鈣晶須-瀝青的作用力,采用式(1)計算得到晶須與瀝青的界面拉應力σZ,拉伸過程中的最大拉應力即為界面破壞強度。

    式中,FCSWZ為晶須受瀝青層Z方向的作用力,kcal·mol-1·?-1;A為拉伸模型的界面面積,?2。

    當溫度為298 K、拉伸力為100 kcal·mol-1·?-1時,CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系拉伸過程的應力-位移曲線及界面分離過程如圖7 所示。模擬結(jié)果顯示,兩個體系拉伸過程中的應力-位移曲線變化規(guī)律相似。隨著拉伸作用的持續(xù),位移逐漸增大,應力值從初始狀態(tài)快速增長至峰值點;隨后應力逐漸下降,這是由于晶須向下移動時,晶須與瀝青的相互作用減弱;當應力值為0 或較小時,表明晶須與瀝青界面分離完成。對比CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系的應力-位移曲線發(fā)現(xiàn),CSW-瀝青體系的極限抗拉強度(應力峰值)為220.22 MPa(位移為3.93 ? 時),MCSW-瀝青體系在位移為3.45 ? 時達到極限抗拉強度253.85 MPa。結(jié)果表明,MCSW-瀝青體系的應力峰值更大,且達到應力峰值的位移更小,說明瀝青與MCSW 的界面強度更高,即界面力學性能更好。從初始狀態(tài)到界面分離結(jié)束,MCSW-瀝青體系在更小的位移下即可完成界面破壞,表明MCSW-瀝青體系的變形能力弱于CSW-瀝青體系。這是因為晶須的表面改性作用提高了瀝青的黏附性,使瀝青變硬、抗拉強度提高,而對應的變形能力有所下降。當晶須受拉伸力作用遠離瀝青時,由于瀝青的內(nèi)聚力和界面黏附力大小的差異,體系表現(xiàn)為不同的破壞模式。由圖7 可知,在此條件下CSW-瀝青體系界面的失效模式為瀝青層內(nèi)部出現(xiàn)孔洞,隨著拉伸的進行而逐漸擴大至失效,即黏聚破壞;而MCSW-瀝青體系界面的失效模式為瀝青與MCSW 界面處發(fā)生分離,即黏附破壞。

    圖7 CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系拉伸過程的應力-位移曲線及界面分離過程

    2.2 溫度的影響

    為研究溫度對拉伸過程中應力-位移關系的影響,選擇258 K、298 K、338 K 3 種溫度進行拉伸模擬,得到不同溫度條件下CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系的應力-位移曲線,如圖8 所示。由圖8 可知,不同溫度下兩種晶須-瀝青體系在拉伸過程中的應力-位移關系表現(xiàn)出相似的變化規(guī)律。瀝青是黏彈性材料,自身強度、變形能力以及晶須-瀝青的黏附性均受溫度影響而發(fā)生變化。當溫度升高時,應力-位移曲線有不同程度的降低。溫度越高,拉伸過程中的應力峰值越小,即晶須-瀝青體系的極限抗拉強度越低。溫度越高,分子擴散運動越劇烈,瀝青的流動性越大,晶須-瀝青的黏附性隨之降低。對比CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系的計算結(jié)果可知,相同溫度條件下MCSW-瀝青體系的應力峰值更高,界面分離破壞時的變形更小。

    圖8 不同溫度條件下CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系的應力-位移曲線

    2.3 拉伸力的影響

    2.3.1 拉伸力對應力-位移曲線的影響

    為考慮拉伸力對晶須-瀝青體系的應力-位移的影響,選取4 種拉伸力(50 kcal·mol-1·?-1、100 kcal· mol-1· ?-1、300 kcal · mol-1· ?-1、500 kcal·mol-1·?-1),得到不同拉伸力下的應力-位移曲線,如圖9 所示。由圖9 可知,拉伸力的大小對應力峰值和分離位移有較大影響。拉伸力越大,拉伸應力峰值越大,應力下降速度越快,分離所需的位移越小,晶須-瀝青的分離破壞越快;界面系統(tǒng)的破壞形態(tài)逐漸從黏附破壞向黏聚破壞轉(zhuǎn)變,且黏附破壞的應力峰值明顯大于黏聚破壞。對比CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系的模擬結(jié)果可知,相同拉伸力作用下,MCSW-瀝青體系表現(xiàn)出比CSW-瀝青體系更大的極限抗拉強度,當達到應力峰值后,應力下降速度更快。例如,當溫度為298 K、拉伸力為100 kcal·mol-1·?-1時,CSW-瀝青體系在位移3.93 ? 處達到最大應力220.22 MPa,而MCSW-瀝青體系在位移3.45 ? 處達到最大應力253.85 MPa。

    圖9 不同拉伸力下的應力-位移曲線(298 K)

    2.3.2 拉伸力對界面分離狀態(tài)的影響

    在上述4 種拉伸力的作用下,CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系拉伸分離完成時的模型如圖10 所示。模擬結(jié)果顯示,CSW-瀝青體系發(fā)生黏附破壞時,殘留在晶須表面上的主要是瀝青質(zhì)和膠質(zhì),飽和分較少;而發(fā)生黏聚破壞時,殘留在晶須表面上的為瀝青四組分,并且各組分分子相互纏繞。隨著拉伸力減小,MCSW-瀝青體系的界面失效狀態(tài)逐漸由黏附破壞向黏聚破壞轉(zhuǎn)變。在500 kcal·mol-1·?-1拉伸力的作用下,晶須拉伸速度較快,界面發(fā)生黏附破壞,MCSW-瀝青在界面處完全分離,而瀝青內(nèi)部未發(fā)生破壞;在300 kcal·mol-1·?-1拉伸力的作用下,瀝青質(zhì)分子發(fā)生分離;在100 kcal·mol-1·?-1拉伸力的作用下,瀝青層出現(xiàn)空洞,即內(nèi)部出現(xiàn)分離;在50 kcal·mol-1·?-1拉伸力的作用下,瀝青層內(nèi)部完全發(fā)生分離,部分瀝青四組分分子吸附在MCSW 表面。

    圖10 拉伸分離完成時的模型

    2.3.3 內(nèi)聚力模型

    內(nèi)聚力模型(cohesive zone model,CZM)常被用來描述界面力學行為。當溫度為298 K,500 kcal·mol-1·?-1和50 kcal·mol-1·?-1拉伸力作用下,MCSW-瀝青體系的應力-位移曲線及CZM 擬合曲線如圖11 所示。

    圖11 拉伸模擬應力-位移曲線和CZM 擬合曲線

    計算得到CSW-瀝青、MCSW-瀝青體系在不同拉伸力作用下的內(nèi)聚力模型參數(shù)分別如表1 和表2 所示。隨著拉伸力的增大,CZM 模型的σc值逐漸增大,δc值逐漸減小。在不同拉伸力的作用下,模型的失效模式有所不同,表明σc與失效模式存在關聯(lián)。在較大的拉伸力作用下,瀝青內(nèi)部的黏聚性大于瀝青與晶須之間的黏附性,表現(xiàn)為黏附破壞;而在較小的拉伸力作用下則相反,表現(xiàn)為黏聚破壞。

    表1 CSW-瀝青體系在不同拉伸力作用下的內(nèi)聚力模型參數(shù)

    表2 MCSW-瀝青體系在不同拉伸力作用下的內(nèi)聚力模型參數(shù)

    3 試驗驗證

    3.1 物理性能試驗

    據(jù)《公路工程瀝青及瀝青混合料試驗規(guī)程》(JTG E20—2011)對CSW 改性瀝青、MCSW 改性瀝青(改性劑的摻量均為基質(zhì)瀝青的2%)進行物理性能測試,同時設置基質(zhì)瀝青對照組,分別按照T0604、T0605 和T0606 的試驗方法進行了針入度(25 ℃)、延度(10 ℃)和軟化點試驗。物理性能試驗結(jié)果如圖12 所示。

    圖12 物理性能試驗結(jié)果

    由圖12 可知,與基質(zhì)瀝青相比,CSW 改性瀝青和MCSW 改性瀝青的針入度和延度顯著降低,而軟化點顯著提高。如圖12(a)所示,基質(zhì)瀝青的針入度為75.7(0.1 mm),而CSW 改性瀝青、MCSW 改性瀝青的針入度分別為 62.6 (0.1 mm)、60.6(0.1 mm),相較于基質(zhì)瀝青分別降低了17.3%、19.9%。此外,與圖12(c)中的基質(zhì)瀝青軟化點(47.1 ℃)相比,CSW 改性瀝青、MCSW 改性瀝青的軟化點分別為51.2 ℃、53.6 ℃,提高了8.7%、13.8%。這表明MCSW 的改性提高了基質(zhì)瀝青的柔韌性,有利于增強瀝青在高溫下的抗車轍性能。然而,基質(zhì)瀝青的延度為23.8 cm,經(jīng)CSW、MCSW改性后,延度下降至15.8 cm 和16.3 cm[圖12(b)],表明CSW 與MCSW 給瀝青的低溫性能帶來了不利影響,但仍可滿足《公路瀝青路面施工技術規(guī)范》(JTG F40—2004)不小于15 cm 的要求。

    3.2 高溫性能試驗

    采用動態(tài)剪切流變儀(Kinexus DSR,德國),根據(jù)ASTM D7175-15[13]中的試驗方法進行溫度掃描試驗,以研究兩種改性瀝青結(jié)合料在高溫下的流變行為。通過試驗得出的復數(shù)模量(G*)和相位角(δ),評估改性瀝青的高溫抗車轍性。

    改性瀝青溫度掃描試驗結(jié)果如圖13 所示。由圖可知,兩種改性瀝青的相位角隨著溫度的升高而增大,相同溫度條件下,MCSW 改性瀝青的相位角較小,表明MCSW 有助于提高高溫下瀝青的抗變形能力。復數(shù)模量越高,瀝青的黏彈性越好,抵抗剪切應力的能力越強。從圖13 可以看出,隨著溫度升高,兩種改性瀝青的復數(shù)模量G*均呈下降趨勢。在同等溫度條件下,MCSW 改性瀝青的復數(shù)模量大于CSW 改性瀝青,表明MCSW 更有利于降低瀝青的流動性、提高瀝青的高溫抗變形能力。

    圖13 改性瀝青溫度掃描試驗結(jié)果

    4 結(jié)論

    (1) 本文基于分子動力學方法模擬了硫酸鈣晶須與瀝青間的拉伸力學行為,得到了不同條件下的拉伸應力-位移曲線,得出表面改性硫酸鈣晶須-瀝青體系的應力峰值大于CSW-瀝青體系,說明瀝青與MCSW 的界面強度更高,即界面力學性能更好。

    (2) 溫度越高,晶須-瀝青的抗拉強度越低;拉伸力較大時,晶須-瀝青體系破壞模式為黏附破壞;拉伸力較小時,晶須-瀝青體系表現(xiàn)為黏聚破壞。

    (3) 將拉伸模擬結(jié)果與內(nèi)聚力模型進行擬合得到拉伸應力-位移曲線,提出了適用于宏觀數(shù)值分析的內(nèi)聚力模型。

    (4) 瀝青在拉伸應力達到應力峰值前保持良好的力學性能,此時變形可逆;當拉伸應力達到應力峰值后,界面體系發(fā)生的損傷不可逆。

    (5) 室內(nèi)試驗結(jié)果表明,MCSW 較之CSW 更有利于降低基質(zhì)瀝青的流動性,顯著提高瀝青的高溫抗變形能力。

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