動態(tài)可調(diào)諧超表面的研究進展與應(yīng)用

王家偉，李 珂，成 茗，陳 磊，孔德來，劉言軍*

1南方科技大學電子與電氣工程系，廣東 深圳 518055；

2深圳市高分辨光場顯示與技術(shù)工程研究中心，廣東 深圳 518055

1 引言

超表面通常是由具有亞波長尺寸的離散電磁散射體組成的二維陣列[1]，具有前所未有的控制光傳播的能力，在過去十幾年中引起人們極大的興趣。超表面可以通過恰當?shù)牟牧线x擇以及合適的結(jié)構(gòu)設(shè)計，調(diào)控電磁波的相位、振幅、頻率、偏振等物理參量[2-5]，并且實現(xiàn)天然材料和復合材料均難以實現(xiàn)的新特性和新功能，例如負折射率[6]、隱身[7]、選頻[8]、光場調(diào)控[9-12]等。另外，電磁波與亞波長結(jié)構(gòu)相互作用，可以誘發(fā)表面等離激元[13-14]、晶格共振[15]、Mie 共振[16-19]、以及Fano 共振[20]等模式?？傊?，超表面既可以實現(xiàn)天然材料不可比擬的新特性，也可以對電磁波具有更多自由度的調(diào)控。

得益于超表面靈活的設(shè)計自由度，超薄平面光學器件得到迅速發(fā)展，被廣泛地應(yīng)用于如選頻濾波[21]、全息顯示[22]、光束偏轉(zhuǎn)[23]、聚焦[24]和光開關(guān)[25-27]等領(lǐng)域。超表面具有平面化的特點，典型厚度為亞波長尺寸，可以實現(xiàn)超薄的平面光學元件功能，如平透鏡[28]、濾波片[14]、全息板[29]等。然而，穩(wěn)定的貴金屬靜態(tài)電子密度、電介質(zhì)材料光學常數(shù)，以及固定的結(jié)構(gòu)形狀/幾何形狀，導致超表面的電磁響應(yīng)在其制備完成后是固定而無法改變的，這限制了超表面的實際應(yīng)用范圍[30]。因此，研究和設(shè)計動態(tài)超表面光學器件用于實現(xiàn)光學特性的動態(tài)調(diào)控和拓展其應(yīng)用范圍是非常必要的。動態(tài)光學超表面可以對透射、反射、折射等的光束進行動態(tài)控制，包括單獨或同時控制光的相位、振幅、偏振以及光譜的時間、空間響應(yīng)。通過對可調(diào)材料的適當選擇和對超原子的合理設(shè)計，超表面能夠?qū)崿F(xiàn)對光的相位和振幅等物理參量的動態(tài)調(diào)控[31]。合理設(shè)計具有入射光方向、偏振依賴的超表面[32-36]，并結(jié)合可調(diào)材料或者手段實現(xiàn)入射光方向和偏振的動態(tài)可調(diào)，即可實現(xiàn)超表面的動態(tài)響應(yīng)調(diào)控。同時，超表面引入動態(tài)調(diào)控機制也會促進其光學功能的多樣化，進一步擴展其應(yīng)用范圍和場景。在過去的幾年里，人們利用可調(diào)材料和新穎的設(shè)計，為實現(xiàn)具有可控振幅和相位調(diào)制的超表面進行了大量的嘗試[37]。

目前，主要的可調(diào)材料包括液晶[38-39]、導電氧化物材料[40]、二維材料[41]、相變材料[42]等。超表面主要的調(diào)控機制包括機械調(diào)控、溫度調(diào)控、電調(diào)控、微米/納米機電系統(tǒng)調(diào)控和非線性光學調(diào)控等[43]。動態(tài)超表面領(lǐng)域的這些研究大多處于原理論證階段，每種調(diào)控機制在光學性能和實際應(yīng)用中都有其獨特優(yōu)勢和難以避免的劣勢，所以特定的光學應(yīng)用和場景需要選取合適的調(diào)控機制。目前，已有一些文獻[44-45]對超表面的原理及應(yīng)用做了系統(tǒng)概述與總結(jié)，但關(guān)于動態(tài)可調(diào)超表面的調(diào)控機制和應(yīng)用目前仍缺乏最新的、全面的梳理與綜述。圖1 總結(jié)了動態(tài)超表面的調(diào)控手段與機理，本文將以調(diào)控手段分類總結(jié)動態(tài)超表面的研究進展，并對動態(tài)超表面的應(yīng)用前景做概要梳理。

圖1 超表面動態(tài)調(diào)控手段與機理Fig.1 Typical working mechanisms of dynamically tunable metasurfaces

2 動態(tài)可調(diào)諧超表面的調(diào)控機制

2.1 電調(diào)諧動態(tài)超表面

可調(diào)諧的等離激元超表面主要基于構(gòu)成超表面的納米結(jié)構(gòu)的材料介電常數(shù)，其周邊環(huán)境的介電常數(shù)，以及超表面的納米結(jié)構(gòu)的尺寸變化導致的響應(yīng)變化[46-47]。電控可調(diào)的超表面主要是利用電響應(yīng)的一些材料，比如液晶材料[48-49]、二維材料[50-56]、電致變色材料[57]等改變折射率或者結(jié)構(gòu)單元的尺寸[58-59]，進而達到響應(yīng)調(diào)諧的目的。其中液晶材料集成在超表面上面可以實現(xiàn)連續(xù)的折射率調(diào)節(jié)，在光調(diào)控上有比較廣泛的應(yīng)用，并且材料的制備工藝非常成熟；二維材料因能帶的連續(xù)可調(diào)諧性，使其圖形化的結(jié)構(gòu)或者集成其他納米結(jié)構(gòu)都能實現(xiàn)良好的光學性能的可調(diào)諧，但目前在制備工藝上還不是特別成熟，需要進一步探索可能產(chǎn)業(yè)化的制備流程。

如圖2(a)所示，Chanda 課題組在鋁納米碗的表面集成了一層平行取向的向列相液晶[48]，液晶材料因為分子結(jié)構(gòu)的棒狀特性導致其具有雙折射效應(yīng)。在外加電場作用下，液晶分子會發(fā)生重新取向，重新取向之后的液晶指向矢方向與外加電場的方向一致，從而使得入射電場感受到不同的折射率。因為液晶層直接覆蓋在金屬結(jié)構(gòu)上方，液晶的連續(xù)折射率變化，使得等離激元響應(yīng)產(chǎn)生一個連續(xù)的紅移。除了連續(xù)可調(diào)的響應(yīng)變化，Liu 課題組利用金屬鋁納米孔的偏振依賴透射特性和扭曲向列相液晶引起的偏振波導效應(yīng)展示動態(tài)結(jié)構(gòu)色[49]。

圖2 幾種不同材料的電調(diào)諧動態(tài)超表面方法。(a)液晶材料集成[48]；(b) 電致變色材料集成[57]；(c)石墨烯材料集成[50]；(d)相變材料作為間隔層集成[61]Fig.2 Electrically tunable metasurfaces with different active materials.(a) Liquid crystal integration[48];(b) Electrochromic material integration[57];(c) Graphene material integration[50];(d) Integration of phase change material as the sandwich layer[61]

聚吡咯是一種典型的電致變色材料，該材料分散在溶液中后外加或者去除電場時會發(fā)生可逆的氧化或者還原化學反應(yīng)進而改變其能帶的結(jié)構(gòu)[60]，實現(xiàn)寬帶吸收與不吸收的可逆切換。因此，如圖2(b)所示，Dahlin 團隊證明了一種大面積的電子墨水開關(guān)的實現(xiàn)方法[57]。這種方法主要通過膠體小球自組裝制備了大面積的金屬電介質(zhì)金屬結(jié)構(gòu)，通過法布里-珀羅干涉形成特定的顏色，產(chǎn)生反射式結(jié)構(gòu)色。在這種微納結(jié)構(gòu)的表面上通過電化學聚合的方式生長一層聚吡咯，因此結(jié)構(gòu)色的產(chǎn)生與關(guān)閉可以通過外加電場的方式來實現(xiàn)動態(tài)控制。

離子摻雜能改變石墨烯的費米能位置。雙層石墨烯之間夾電解液層的三明治結(jié)構(gòu)在外加電壓的驅(qū)動下，正負離子會發(fā)生反向運動至石墨烯表面，改變石墨烯的能級，從而調(diào)諧整個器件的光學性能。在圖2(c)中，朱衛(wèi)仁團隊用這種雙層石墨烯夾電解液層的三明治結(jié)構(gòu)覆蓋高阻抗周期性金屬電路組成一個電控可調(diào)諧的超表面[50]，并且在實驗上和數(shù)值仿真上證明了在3.41 GHz 到4.55 GHz 波段的、反射系數(shù)在-3 dB 到-30 dB 之間的調(diào)諧響應(yīng)。鍺銻碲(Ge2Sb2Te5,GST)材料是另一種被廣泛使用的可調(diào)相變材料，Adibi 小組展示了用電脈沖可連續(xù)調(diào)控GST 的結(jié)晶比例[61]，如圖2(d)所示，從而在1390～1640 nm 范圍內(nèi)通過調(diào)節(jié)電壓的大小實現(xiàn)準連續(xù)的光學響應(yīng)。這為GST 材料的應(yīng)用提供了一種新的思路。微機電系統(tǒng)可以改變自身的形狀，當超材料本身設(shè)計為一種微機電系統(tǒng)[58]，或者與微機電系統(tǒng)結(jié)合[59]，改變單元的結(jié)構(gòu)，從而引起最終超表面的響應(yīng)變化，這也是一種電控可調(diào)響應(yīng)的很好形式，但由于該方法最直接的調(diào)控機理是微機電系統(tǒng)引入的超表面形變，因此本文將微機電系統(tǒng)歸納為機械調(diào)諧，并將在2.4 小節(jié)詳細介紹其調(diào)控機理。

2.2 熱調(diào)諧動態(tài)超表面

將超表面與半導體、透明導電氧化物、相變材料等熱響應(yīng)材料相結(jié)合，基于熱光效應(yīng)、載流子變化和相變等機制，可實現(xiàn)熱調(diào)諧動態(tài)超表面。以硅為代表的半導體，溫度改變會使其能帶發(fā)生變化，進而影響材料的折射率，調(diào)節(jié)超表面的響應(yīng)。Mohsen 等人基于此將硅基超表面樣品從室溫加熱到300 ℃，實現(xiàn)了通信波段向前和向后的散射調(diào)制，產(chǎn)生0.1 nm/℃的共振峰位紅移[62]。同時，硅基超表面具有CMOS 工藝兼容的優(yōu)勢，在納米光子集成上有巨大的發(fā)展前景。Sun 等人基于CMOS 工藝加工制備了64 × 64 的硅基納米光子相控陣，如圖3(a)所示，電路產(chǎn)生的焦耳熱，每8.5 mW 可以完成π 的相移，通過像素化的相位可調(diào)，實現(xiàn)了6°的光束偏轉(zhuǎn)和圖形化遠場輻射的功能[63]。Teng 等人基于PN 結(jié)硅基超表面設(shè)計實現(xiàn)了可調(diào)的寬帶THz 防反射器件[64]。Khosro 等人基于硅的熱光效應(yīng)與閃加熱驅(qū)動，制備了氧化銦錫(ITO)局部加熱的非晶硅孔的超表面，實現(xiàn)了偏置電壓＜5 V、上升時間＜625 μs、9 倍透過率調(diào)制的超表面[65]。除了硅以外，III-V 族半導體如砷化鎵(GaAs)、銻化銦(InSb)等也可以通過熱激發(fā)調(diào)控載流子，改變材料有效折射率。Iyer 等人在重摻雜的InSb 襯底制備本征InSb 結(jié)構(gòu)，溫度升高使得重摻雜襯底電子有效質(zhì)量增加，導致折射率變化，同時熱效應(yīng)也導致本征InSb 結(jié)構(gòu)載流子濃度大幅提升，二者共同作用導致共振峰位移動，如圖3(b)所示[66]。

圖3 幾種不同材料的熱調(diào)諧動態(tài)超表面方法。(a) 電熱可調(diào)硅基納米光子相控陣示意圖[63]；(b) 基于重摻雜InSb 襯底和InSb 結(jié)構(gòu)的熱可調(diào)反射率光譜[66]；(c) 基于VO2 電熱可調(diào)超表面的(i)結(jié)構(gòu)示意圖及(ii)共振峰位的移動[68]；(d) 基于GST 材料熱可調(diào)超表面(i)相變導致的反射譜調(diào)制及(ii)器件結(jié)構(gòu)示意圖[70]；(e) 基于液晶熱可調(diào)超表面的(i)結(jié)構(gòu)示意圖及(ii)不同溫度下透過率調(diào)制[74]Fig.3 Thermally tunable metasurfaces with different active materials.(a) Schematic diagram of an electrothermally tunable silicon-based nanophotonic phased array[63];(b) Thermally tunable reflectance spectrum based on a heavily doped InSb substrate and InSb nanostructures[66];(c) VO2-based electrothermally tunable metasurface: (i) schematic diagram and (ii) the shift of its resonant peak[68];(d) GST-based thermally tunable metasurface: (i) the reflection modulation caused by the phase change and (ii) schematic diagram of the device[70];(e) LC-based thermally tunable metasurface: (i) schematic diagram of the device and (ii) the transmittance modulation at different temperatures[74]

另一類熱調(diào)諧超表面是基于以二氧化釩(VO2)、鍺銻碲(GST)相變合金、液晶為代表的相變材料，溫度變化使得材料發(fā)生相變，進而產(chǎn)生折射率調(diào)制，影響超表面的響應(yīng)。其中VO2發(fā)生從金屬到絕緣體的相變，產(chǎn)生較大的折射率調(diào)制，且相變溫度較低(340 K)，被廣泛的應(yīng)用于熱可調(diào)超表面。Driscoll 等人將金開口諧振環(huán)(SRR)陣列制備于VO2薄膜上，通過溫度控制，實現(xiàn)了紅外光譜共振協(xié)調(diào)[67]；通過電流的局域焦耳熱效應(yīng)激發(fā)其相變，實現(xiàn)了太赫茲波段如圖3(c)所示的共振波長的調(diào)制[68]。Liu 等人利用圖形化金-VO2-金三明治結(jié)構(gòu)，通過電流熱效應(yīng)使得兩個共振反射峰分別產(chǎn)生75%和55%的變化，其變化的遲滯效應(yīng)可用來做電控可擦寫存儲設(shè)備[69]。除了VO2、GST 相變合金可由溫度調(diào)制產(chǎn)生非晶態(tài)到晶態(tài)的變化，廣泛應(yīng)用于可重寫光盤，也可被應(yīng)用于可重構(gòu)超表面。Tittl 等人將方形鋁納米結(jié)構(gòu)堆疊在Ge3Sb2Te6(GST-326)間隔層和鋁鏡上，通過加熱使材料從非晶態(tài)(n=3.5)相變至晶態(tài)(n=6.5)，GST 強局域共振由于折射率的極大改變導致共振波長紅移0.7 μm，同時保持很高的吸收；且在共振波長下有60%的反射率調(diào)制，如圖3(d)所示[70]。Mou 等人基于GST 材料實現(xiàn)了吸收峰位的調(diào)制，進而擴大了工作帶寬[71]。Yin 等人將金納米天線與GST-326 相結(jié)合，基于幾何相位，通過對兩種不同尺寸金納米棒的精細設(shè)計與空間排布，實現(xiàn)了光束偏轉(zhuǎn)和可調(diào)雙焦距透鏡的功能[72]。羅先剛團隊基于GST 材料實現(xiàn)了光子軌道角動量耦合的多重態(tài)轉(zhuǎn)換，通過調(diào)整其晶體化程度，實現(xiàn)了對稱、非對稱和關(guān)閉的三種光子自旋角動量相互作用[73]。VO2與GST 材料除了相變溫度的差異外，另一重要區(qū)別在于撤去外部激勵后，材料是否可保持相變后的狀態(tài)。對于VO2材料，溫度恢復至相變溫度以下，其恢復至初始態(tài)；而GST 可保持晶態(tài)或非晶態(tài)。

液晶作為一種光學各向異性的相變材料，被廣泛應(yīng)用于光電器件和傳感器中。對于液晶可調(diào)超表面，主要分為兩種機制。第一種與上述其他相變材料類似，液晶和超表面作為一個整體，通過熱控液晶材料相變調(diào)制其折射率，從而影響超表面的功能。2015 年，Sautter 等人將液晶與硅納米盤陣列相結(jié)合，通過升溫誘導液晶從向列相變?yōu)楦飨蛲詰B(tài)，實現(xiàn)了如圖3(e)所示的40 nm 共振峰位的移動，且對1.64 μm 的入射波產(chǎn)生84%的透過率調(diào)制[74]。在此之后，Komar 等人基于相位設(shè)計，通過加熱液晶超表面至60 ℃，實現(xiàn)了由室溫下光束直接透射到12°光束偏轉(zhuǎn)的功能[75]。基于液晶獨特的光學性質(zhì)，液晶可調(diào)超表面另外一種調(diào)控機制為液晶作為獨立的調(diào)控單元，通過調(diào)制以偏振為主的入射光狀態(tài)來調(diào)制超表面的功能，這種方式相比于改變液晶折射率可實現(xiàn)更大的調(diào)制范圍。Kim等人基于幾何相位和傳輸相位相結(jié)合的設(shè)計，圖形化硅納米結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)其對左右旋偏振光有不同的全息圖像。通過溫度改變初始取向與入射光偏振夾角45°的液晶的狀態(tài)，從而改變其相位延遲，實現(xiàn)特定溫度下左右旋入射光的切換，從而顯示不同的全息圖[76]。熱調(diào)諧動態(tài)超表面，通常具有較慢的響應(yīng)速度，成為阻礙其發(fā)展的一大瓶頸。此外，無論是基于半導體還是相變材料的熱控超表面，其調(diào)制范圍受限，且較難實現(xiàn)可見光范圍的應(yīng)用。

2.3 光調(diào)諧動態(tài)超表面

光泵浦可以實現(xiàn)皮秒甚至飛秒量級更快的調(diào)制。2006 年，Padilla 等人報道了第一個光泵浦超表面調(diào)制器件，將銅SRR 陣列制備在GaAs 襯底上，在波長800 nm 超快激光的激發(fā)下，GaAs 襯底電導率變化導致金屬SRR 共振被抑制，從而產(chǎn)生太赫茲波段透過率的極強調(diào)制[77]。此后，基于硅、III-V 族半導體、透明導電氧化物(TCO)等材料的光激發(fā)載流子調(diào)控機制被廣泛應(yīng)用于光可調(diào)超表面中。谷建強等人基于此機制實現(xiàn)了如圖4(a)所示的電磁誘導透明(EIT)，將硅與鋁的SRR 結(jié)構(gòu)復合，通過紅外激發(fā)光誘導硅結(jié)構(gòu)電導率的變化，使得SRR 從開環(huán)到閉環(huán)，產(chǎn)生有效折射率的極大調(diào)制，在0.74 THz 下實現(xiàn)了42%的透過率變化[78]。Shcherbakov 等人利用如圖4(b)所示的GaAs襯底上的SiOx/GaAs/AlGaO納米柱結(jié)構(gòu)，在低于400μJ/cm2的泵浦光激發(fā)下，實現(xiàn)了皮秒量級快速響應(yīng)的35%的反射調(diào)制和30 nm 的共振峰位移動[79]。叢龍慶等人基于硅和鋁的SRR 復合結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)了全光控太赫茲波段的偏振調(diào)制和動態(tài)光束偏轉(zhuǎn)的功能[80]。除了半導體材料，TCO 也是在近紅外至中紅外波段常用的光可調(diào)超表面材料。Guo 等人用氧化銦錫(ITO)納米棒陣列在小于7 mJ/cm2的激發(fā)光強下實現(xiàn)了近紅外和中紅外波段的超快透過率調(diào)制和共振峰位移動，響應(yīng)時間在亞皮秒量級，其機制為在光泵浦作用下電子分布的變化[81]。Yang 等人用高遷移率的銦摻雜氧化鉻(CdO:In)基于如圖4(c)所示結(jié)構(gòu)實現(xiàn)800 fs 超快響應(yīng)的85%的反射率變化[82]。

圖4 幾種不同材料的光調(diào)諧動態(tài)超表面方法。(a) 基于硅和鋁SRR 結(jié)構(gòu)的光控太赫茲波調(diào)制示意圖[78]；(b) 基于Ⅲ-Ⅴ族半導體的超快光泵浦反射調(diào)制示意圖[79]；(c) 基于CdO:In 的光控超快反射率調(diào)制器件結(jié)構(gòu)示意圖[82]；(d) 基于VO2 的太赫茲波激發(fā)超表面透過率光譜調(diào)制及結(jié)構(gòu)示意圖[83]；(e) 飛秒激光直寫可擦除超表面器件結(jié)構(gòu)示意圖[84]；(f) 基于偶氮乙基紅光可調(diào)超表面的偏振調(diào)制示意圖[87]Fig.4 Optically tunable metasurfaces with different active materials.(a) Schematic diagram of the optically controlled THz device based on Si and Al SRR structure[78];(b) Schematic diagram of a III-V semiconductor device with reflection modulated by ultrafast laser pump[79];(c) Schematic diagram of a CdO:In device with optically controlled fast reflection modulation[82];(d) The transmittance spectrum modulation of a VO2-based metasuface modulated by the THz wave,and its schematic diagram[83];(e) Schematic diagram of the erasable metasurface modulated by the femotosecond laser direct writing[84];(f) Schematic diagram of the polarization modulation of an optically controlled metasurface based on azo ethyl red[87]

另一種光調(diào)諧超表面基于光熱效應(yīng)與材料相變，與基于相變材料的熱可調(diào)超表面類似，高能激光的光熱效應(yīng)誘導材料局部升溫，產(chǎn)生相變，其折射率的變化調(diào)制超表面功能。Liu 等人將金SRR 結(jié)構(gòu)在VO2表面圖形化，泵浦太赫茲波激發(fā)局域電場從0.3 MV/cm 增強至3.3 MV/cm，透過率在0.42 THz 下改變13%，如圖4(d)所示，其機制為Poole-Frenkel 效應(yīng)導致載流子密度提升，在電場作用下加速運動導致電子-晶格耦合產(chǎn)生焦耳熱，誘導VO2發(fā)生相變，此過程在皮秒量級完成[83]。Wang 等人基于GST 材料制備如圖4(e)所示的可擦寫超材料器件，利用飛秒激光直寫使得局域發(fā)生像素化可重構(gòu)相變，通過對GST的圖形化設(shè)計，制備了可見波段雙色多焦點的菲涅爾波帶片、具有亞波長焦距的超振蕩透鏡、灰度全息、介電超材料器件，實現(xiàn)了多種功能[84]。隨后，德國Taubner 教授團隊利用GST 相變材料實現(xiàn)了對表面聲子-激子的動態(tài)調(diào)控[85]。除了VO2和GST 材料，液晶也可通過激光熱效應(yīng)來產(chǎn)生相變。Sharma 等人基于扭曲向列相液晶(TNLC)的旋光性，利用近紅外飛秒激光的光熱效應(yīng)使其由向列相變?yōu)楦黜椡詰B(tài)，失去旋光功能，從而改變?nèi)肷渲脸砻娴墓獾钠穹较?，實現(xiàn)了圖案可調(diào)顏色的功能[86]。此外，一些光敏感分子可在光激發(fā)下發(fā)生順反異構(gòu)轉(zhuǎn)變，也可用于光可調(diào)超表面。Ren 等人基于偶氮乙基構(gòu)建如圖4(f)所示的器件結(jié)構(gòu)，利用光激發(fā)下偶氮分子從反式異構(gòu)到順式的轉(zhuǎn)變，從而改變等離激元耦合模式，實現(xiàn)了對入射光的偏振調(diào)制[87]。值得一提的是，光熱效應(yīng)激發(fā)的材料形變也會使超表面結(jié)構(gòu)分布產(chǎn)生變化，調(diào)制超表面響應(yīng)。Liu 等人基于液晶彈性體(LCE)的光機械效應(yīng)，實現(xiàn)了230 nm 的超大吸收譜峰位移動[88]。

2.4 機械調(diào)諧動態(tài)超表面

機械調(diào)控是通過機械力作為外部激勵改變超表面中超原子的幾何形狀和相鄰原子間距來進行動態(tài)調(diào)控，主要有微機電系統(tǒng)(MEMS)[89-93]以及柔性襯底[94-101]兩種思路。MEMS，也稱為微機電系統(tǒng)，是一種在微米或納米尺度上的機械系統(tǒng)，其機械結(jié)構(gòu)在外部激勵下會發(fā)生變化。圖5(a)展示了加載MEMS 的可調(diào)超表面，能實現(xiàn)不同的相位響應(yīng)[89]。它的調(diào)控原理是：通過在MEMS 上施加不同的電壓，來改變懸臂的角度，可以獲得不同的相位響應(yīng)。Cong 等人使用此設(shè)計，通過控制各柱的偏壓，實現(xiàn)了入射波的動態(tài)偏振操縱和太赫茲波段的實時動態(tài)全息。圖5(b)顯示了加載在超表面上的MEMS 如何執(zhí)行可重新配置的功能[90]。當電壓施加在MEMS 上時，電極之間的靜電力可以拉起部分光柵，改變整個光柵的形狀和周期，并改變超表面的電磁響應(yīng)。Shimura 等人設(shè)計了這種超表面來實現(xiàn)可見光波段的雙折射。

而通過柔性襯底來實現(xiàn)可調(diào)超表面的早期工作[102-105]，是通過將超原子陣列轉(zhuǎn)移到柔性基板上，拉伸襯底導致超表面的超原子結(jié)構(gòu)和晶格的變化。Ee 等人將金棒狀天線制備在一個PDMS 基底上[106]，在基底被拉伸過程中，超構(gòu)原子晶格及相鄰原子間距被改變，使得原子間的近場相互作用發(fā)生變化，從而使整個器件的電磁響應(yīng)發(fā)生變化，實現(xiàn)了一個受拉力控制的變焦透鏡。圖5(c)展示了在可拉伸的PDMS襯底上用金納米棒制作的機械可重構(gòu)光學全息超表面[95]，其具有多達三個在可見光范圍內(nèi)操作的圖像平面。拉伸襯底放大了全息圖像并改變了圖像平面的位置，因此在拉伸時，可以切換不同的顯示全息圖像。

2.5 化學調(diào)諧動態(tài)超表面

化學調(diào)諧是通過化學的手段使構(gòu)成超構(gòu)原子的材料發(fā)生化學成分改變或者超構(gòu)原子周圍介質(zhì)發(fā)生化學性質(zhì)改變，材料化學性質(zhì)的改變會造成折射率或者偏振等材料光學物理參量的變化，因此整個器件的電磁響應(yīng)也會被改變，然后再通過可逆的轉(zhuǎn)化，從而達到對超構(gòu)表面光學器件進行可逆重構(gòu)調(diào)控[107-115]。化學調(diào)諧動態(tài)超表面實現(xiàn)路徑主要有兩條，第一種是使用Mg、Si 等材料作為超構(gòu)原子，通過可逆化學反應(yīng)使得超構(gòu)原子的構(gòu)成材料發(fā)生變化，進而整個器件的電磁響應(yīng)也會被改變[111-116]。圖6(a)展示了一種在可見光頻率下工作的鎂(Mg)基的化學活性超表面[110]。使用可尋址Mg 納米棒，在加氫時氫化成MgH2，加氧時脫氫成Mg，使納米棒的等離子體響應(yīng)發(fā)生改變，從而實現(xiàn)動態(tài)像素變化。這種動態(tài)調(diào)諧超表面可以實現(xiàn)全息圖、光學信息加密、光束調(diào)制等多種功能。Duan 等人通過對Mg 納米棒的加氫脫氫反應(yīng)，提出了一種基于鎂超表面的動態(tài)等離激元調(diào)控顯示技術(shù)，實現(xiàn)了動態(tài)顏色擦除和恢復[107,111]。Yu 等人使用Mg納米磚制作超表面，實現(xiàn)了兩個不同全息圖案之間的切換[108]。Nagasaki 等人通過將 Si 氧化為低折射率的SiO2，展示了一種實現(xiàn)信息加密的“隱形墨水”的結(jié)構(gòu)色應(yīng)用[114]。

圖6 幾種不同材料的化學調(diào)諧動態(tài)超表面方法。(a)基于Mg 納米磚的可重構(gòu)全息超表面的(i)動態(tài)調(diào)制機理及(ii)加氫脫氫反應(yīng)后顯示的不同全息圖像[110]；(b)基于液晶的光學全息超表面用于揮發(fā)性氣體檢測(i)左旋和右旋圓偏振光分別入射后的圖案及(ii)揮發(fā)性氣體改變液晶分子取向示意圖[115]Fig.6 Chemically tunable metasurfaces with different active materials.(a) Reconfigurable metasurface holograms based on Mg nanobrick:(i) dynamic modulation principle and (ii) different holographic images after hydrogenation and dehydrogenation reaction[110];(b) Optical metasurface holograms based on liquid crystals that are used for volatile gas detection: (i) different images are produced when the left and right circularly polarized light is incident on the metasurface hologram and (ii) the schematic diagram showing the change LC molecular orientation upon contacting volatile gas[115]

第二種實現(xiàn)化學調(diào)諧動態(tài)超表面的思路是通過改變超構(gòu)原子周圍介質(zhì)的性質(zhì)，進而引起整個器件的電磁響應(yīng)改變[115-116]。圖6(b)展示了一種液晶與全息超表面結(jié)合的氣體傳感器，可以自主感應(yīng)揮發(fā)性氣體的存在并提供即時的視覺全息警報[115]。該工作中實現(xiàn)超表面動態(tài)調(diào)控的原理是利用液晶和氫化非晶硅組成超表面，當出現(xiàn)揮發(fā)性氣體時，氣體分子會擾動液晶的分子有序性，導致液晶從向列相向各向同性態(tài)轉(zhuǎn)變，液晶層轉(zhuǎn)換透射光偏振功能發(fā)生改變，即入射的右旋圓偏振光(RCP)轉(zhuǎn)變成左旋圓偏振光(LCP)，并且RCP 和LCP 入射到設(shè)計好的超表面后會出現(xiàn)不同的全息圖像，因此不同圓偏光的入射切換就可以實現(xiàn)即時的視覺全息警報。

3 動態(tài)可調(diào)諧超表面的應(yīng)用

3.1 動態(tài)成像應(yīng)用

經(jīng)典的透鏡成像主要是通過調(diào)控波前的相位，使光束實現(xiàn)偏折形成的。其中波前的調(diào)控主要通過玻璃或者塑料透鏡的厚薄產(chǎn)生的光程差進行操控。因此實現(xiàn)一個周期內(nèi)的相位需要厚度差比較大的結(jié)構(gòu)完成。超表面通過拓展經(jīng)典Snell 定律，在亞波長到波長尺寸的厚度范圍內(nèi)即可實現(xiàn)一個周期內(nèi)的相位變化，因此提供了一種小型化成像的很好的雛形。

可調(diào)的焦距無疑給成像增加了更多的通道。因此這部分內(nèi)容主要討論在可調(diào)材料基礎(chǔ)上實現(xiàn)可調(diào)超表面的成像，主要表現(xiàn)為焦距的變化。如圖7(a)所示，胡躍強課題組提出一種集成液晶與介質(zhì)超表面的方法[38]。通過設(shè)計超表面的結(jié)構(gòu)，使其具有線性偏振依賴的焦距變化，然后通過疊加向列相液晶，外加電壓控制液晶取向的方向進而選擇不同的偏振方向，最終實現(xiàn)成像的焦距可調(diào)性質(zhì)。圖7(b)中，Zheludev 課題組通過微流控的方式改變超結(jié)構(gòu)中的金屬與介質(zhì)材料的比例[117]，最終實現(xiàn)焦距的可調(diào)諧變化。圖7(c)中主要是通過光控機械變化實現(xiàn)微結(jié)構(gòu)的面外彎曲[118]，且在紅外波段證明了硅材料在不同強度的激光照射下的連續(xù)形變引起的連續(xù)焦距調(diào)諧。圖7(d)通過使用硫系相變材料Ge2Sb2Se4Te1刻蝕制備成為微納結(jié)構(gòu)[119]，證明了其在無定形態(tài)和晶態(tài)時不同的焦距狀態(tài)。圖7(e)中，F(xiàn)araon 團隊通過設(shè)計兩個微結(jié)構(gòu)陣列[58]，并操縱微機電系統(tǒng)改變兩個結(jié)構(gòu)之間的距離，從而得到一個大范圍及大視野(40°)的可調(diào)透鏡，并將其應(yīng)用于三維成像中。圖7(f)中，將金屬微納結(jié)構(gòu)放置在軟性基底(PDMS)上[106]，通過受力拉伸基底改變結(jié)構(gòu)的周期，進而實現(xiàn)拉伸可調(diào)的焦距成像。

3.2 動態(tài)顯示應(yīng)用

全息術(shù)(Holography)不僅限于記錄光的強度信息，還可以捕捉光場中的復雜相位信息，從而為精確重建原始光場提供更全面的數(shù)據(jù)支持。計算全息(CGH)的發(fā)明為全息顯示獲取目標相位提供了便利，使用空間光調(diào)制器或者數(shù)字微鏡器件可以實現(xiàn)動態(tài)的全息顯示。然而，受限于設(shè)備的像素尺寸和占空比等因素，這種方式的全息顯示存在視場角小、衍射效率低、孿生像等缺點。隨著微納加工技術(shù)的進步，超表面為光學全息記錄和重建提供了極好的解決方案。靜態(tài)超表面在相位調(diào)制[120]、振幅調(diào)制[121]、復振幅調(diào)制[122]、非線性調(diào)制[123]方面已經(jīng)展現(xiàn)出了優(yōu)越的性能，然而，大多數(shù)超表面一經(jīng)制造就無法調(diào)整結(jié)構(gòu)，無法實現(xiàn)動態(tài)顯示。盡管通過多路復用超表面[124-126]可以記錄多通道光場信息并且通道信息獨立顯示，但是仍然缺乏主動調(diào)控的功能。因此，開發(fā)有源材料來實現(xiàn)動態(tài)全息顯示顯得尤為重要。近年來，通過利用電光效應(yīng)、自由載流子效應(yīng)、相變材料、機械拉伸材料、化學反應(yīng)等方法，超表面全息實現(xiàn)了各種主動調(diào)控，并展現(xiàn)出了獨特的優(yōu)勢。

得益于與傳統(tǒng)的電氣設(shè)備兼容，電可調(diào)的超表面被認為是實現(xiàn)交互式全息顯示最具有前途的方式之一[127]。Cui 等人將二極管摻入超表面的晶胞中，可以通過在二極管上施加不同的偏執(zhí)電壓來控制每個晶胞的散射狀態(tài)[128]。通過改進的CGH 算法計算的相位曲線改變每個單元的二進制可切換狀態(tài)，如圖8(a)所示，可編程全息圖能夠以數(shù)十納秒的快速重新配置時間再現(xiàn)。液晶具有雙折射特性，并且改變電壓可以實現(xiàn)偏轉(zhuǎn)，因此可以用于調(diào)諧超表面全息。Liu 等人展示了一種通過可見光頻率下的幾何和傳播相位定制其空間頻率來實現(xiàn)主動調(diào)控超表面全息的方法[129]。每個超表面像素都包含排列在矩形晶格中的金納米棒。在一些預(yù)選(奇數(shù)或偶數(shù))列中，納米棒被介電材料覆蓋。通過毫秒時間尺度上的電壓信號控制液晶分子偏轉(zhuǎn)來改變相鄰奇數(shù)列和偶數(shù)列之間的相對相位，從而實現(xiàn)全息圖的動態(tài)調(diào)控，如圖8(b)所示，在不同電壓下全息圖中的人物有站立和行走兩種姿態(tài)。相變材料在不同的溫度下對應(yīng)有不同的光學特性，例如碲化鍺銻(GeSbTe，GST)[130-131]和二氧化釩 (VO2)[132-134]。Liu 等人提出了一種使用二氧化釩集成超表面的熱調(diào)控動態(tài)元全息設(shè)計[135]。在外部加熱下，當溫度從25 ℃升高到100 ℃時，重建的圖像從“H”變?yōu)椤癎”，如圖8(d)所示。機械可調(diào)的全息超表面通過拉伸改變晶胞周期，具有簡單的結(jié)構(gòu)。Malek 等人提出了一種圓柱形二氧化鈦(TiO2)陣列嵌入彈性聚二甲基硅氧烷(PDMS)襯底的機械可調(diào)超表面諧振器，以實現(xiàn)光學響應(yīng)的調(diào)制[95]，并構(gòu)建了一個具有兩個圖像平面的多平面全息圖，每個圖像平面中具有不同的全息圖像，如圖8(c)所示。在其未拉伸的形式中，全息圖像“ONE”出現(xiàn)在位于z=200 μm 的圖像平面中。當超表面被拉伸1.24 倍時，圖像平面沿z方向進一步移動，全息圖像“TWO”出現(xiàn)在相同的圖像平面上。

超表面結(jié)構(gòu)色的動態(tài)顯示有著巨大的應(yīng)用前景。結(jié)構(gòu)色在自然界和日常生活中無處不在，如甲蟲、孔雀、蜂鳥、蝴蝶等[136-138]。與化學染料的不同的是，結(jié)構(gòu)色是光與諧振單元之間干涉、衍射或散射而產(chǎn)生的結(jié)構(gòu)性顏色。所觀察到的顏色由諧振單元的物理尺寸和形狀決定。結(jié)構(gòu)色與其他超表面應(yīng)用一樣，超表面結(jié)構(gòu)一經(jīng)制造，其光譜信息就無法修改，難以實現(xiàn)動態(tài)顯示。然而，使用相變材料、電壓調(diào)控或者熱控可以調(diào)諧超表面結(jié)構(gòu)色。最近，Liu 等人提出了一種基于聚合物分散液晶(PDLC)結(jié)合鋁納米孔超表面的結(jié)構(gòu)色加密方案[139]。如圖8(e)所示，鋁納米孔超表面由矩形和方形孔組成，不對稱和對稱納米孔徑分別表現(xiàn)出偏振敏感和偏振不敏感的等離激元共振特性。這可以通過設(shè)計的非對稱和對稱納米孔徑的排列來加密光學圖像。通過集成PDLC 實現(xiàn)了額外程度的信息加密，無論入射偏振如何，都可以隱藏信息。Xiao等人通過利用破壞性干涉和共振對環(huán)境折射率的依賴性，提出并展示了一種選擇性控制多路復用彩色圖像的超表面全息圖的新方法[140]，如圖8(f)所示。在明場顯微鏡下，它是由樹木、太陽等組成的“宇宙中的地球”圖案。當樣品在空氣中的紅色激光和綠色激光的照射下時，顯示的圖像是“月下有花蕾的花仙子”，隨著二甲基亞砜(DMSO)的滲透，切換到了“月下盛開的蘭花周圍的兩只蝴蝶”。

3.3 動態(tài)光束整形應(yīng)用

光束控制在激光雷達、光通信、激光加工和3D打印等方面有著重要的作用。傳統(tǒng)的光束控制手段主要依賴于機械手段或者液晶，比如電動旋轉(zhuǎn)平臺、數(shù)字微鏡(DMD)和空間光調(diào)制器(SLM)，但是這些調(diào)控方式存在響應(yīng)時間長、多衍射級次、難集成、成本高等問題。得益于亞波長尺寸的結(jié)構(gòu)，超表面有望解決這些問題。Huang 等人報告了一個由石英基板、金背板氧化鋁薄膜和氧化銦錫層組成的超表面[141]，如圖9(a)所示。在金電極上施加偏置電壓時，導致在氧化鋁薄膜附近形成的載流子濃度變化，從而調(diào)制導電氧化物的復折射率。通過施加2.5 V 柵極偏置測量184°的相移和～30%的反射率變化。研究還展示了高達10 MHz 的調(diào)制速度和一階衍射光束的波束控制。進一步，如圖9(b)所示，Park 等人在每個單元中使用兩個電極控制超表面，實現(xiàn)了獨立控制反射光的相位和幅值[142]。當施加的電壓發(fā)生變化時，相位將經(jīng)歷完全的360°變化，而反射率保持不變。每個電極都可以進行獨立尋址，他們演示了在 LiDAR 系統(tǒng)中使用有源超表面作為固態(tài)掃描儀來生成 3D 距離圖(如圖9(c)所示)。

圖9 幾種典型的可調(diào)諧動態(tài)光束整形應(yīng)用。(a) 柵極可調(diào)超表面示意圖[141]，該結(jié)構(gòu)由石英基板、金背板和覆蓋有氧化鋁膜和金條狀天線的薄ITO 膜組成，在條狀天線和底部金之間施加電壓，導致在靠近氧化鋁處的透明氧化物處形成電荷積累；(b) 電可調(diào)通道組成的有源超表面陣列示意圖[142]，每個通道由11 個可單獨尋址的等離激元納米諧振器組成，右上方的入射光束從超表面陣列反射，Vt 和 Vb 分別調(diào)節(jié)上下閘門控制轉(zhuǎn)向光束的方向；(c) 使用超表面SLM 生成的3D 深度圖像[142]；(d) 液晶控制的光束切換超表面工作原理圖[75]，左邊是各向同性態(tài)，右邊是向列相態(tài)；(e) 使用微機電系統(tǒng)-超表面進行二維波前整形在驅(qū)動前、反射、聚焦三種驅(qū)動情況下微機電系統(tǒng)-超表面的鏡面狀光反射示意圖[59]；(f) 相變超表面光束偏轉(zhuǎn)實驗結(jié)果，以及相變超表面的SEM 圖[72]Fig.9 Dynamically tunable beam shaping.(a) Schematic diagram of a tunable metasurface with adjustable gate electrodes[141].The structure consists of a quartz substrate,a gold back plane,a thin ITO film covered by a thin alumina film,and a gold stripe nanoantenna array on the top.Appling voltages between the stripe antenna and the bottom gold will result in charge accumulation at the transparent oxide near the aluminum oxide;(b) Illustration of the active metasurface array composed of electrically tunable channels,with each channel composed of 11 individually addressable plasmonic nanoresonators[142].The incident beam from the right side is reflected by the metasurface array,and the direction of the reflected beam is steered by adjusting the top and bottom gates,Vt and Vb,respectively;(c) 3D depth image produced using the metasurface SLM[142];(d) Working principle diagram of dynamic beam switching by liquid crystal tunable dielectric metasurfaces[75];(e) Schematic diagram of mirror-like light reflection of MEMS-metasurfaces under three driving conditions: pre-drive,anomalous reflection,and focusing[59];(f) Experimental results of beam deflection using the phase-change metasurface and its SEM image[72]

Komar 等人將液晶與超表面結(jié)合[75]，如圖9(d)所示，通過加熱控制液晶的空間變化，硅納米盤陣列實現(xiàn)兩個衍射階次的衍射效率改變。在實驗中，他們通過加熱樣品到液晶的清亮點，將輸入光束偏轉(zhuǎn)了12°，效率為50%。最直接的調(diào)制方式是機械方法，微機電系統(tǒng)(MEMS)上的超表面能夠控制光束轉(zhuǎn)向。Bozhevolnyi 等人通過驅(qū)動MEMS 反射鏡，提供反射光的可控相位和幅度調(diào)制[59]。如圖9(e)所示，用于動態(tài)偏振無關(guān)的光束控制和反射式2D 聚焦時，兩者都表現(xiàn)出高效(～50%)、寬帶(工作波長附近～20%接近800 nm)和快速(＜0.4 ms)。此外，通過改變層間厚度，實現(xiàn)在多個衍射級次之間切換，以實現(xiàn)準連續(xù)光束控制。在800 nm 波長的正常入射光下，在三個衍射階數(shù)之間獨立于偏振的動態(tài)光束控制，實現(xiàn)了在玻璃中的0°、5.2°和10.5°的反射角。相變材料隨材料相變，其介電特性會發(fā)生很大的變化，因此可逆相變的光學材料也常常用于光束控制。Yin 等人[72]報告了一種基于GST 相變材料的光束動態(tài)調(diào)控應(yīng)用，如圖9(f)所示，GST 納米棒在非晶態(tài)和晶態(tài)時展現(xiàn)出不同的共振峰位。接著，基于幾何相位的原理編碼各向異性的GST 納米棒，當圓偏光正入射非晶態(tài)GST 超表面后，與入射偏振正交的出射光以+13°的角度出射，而正入射晶態(tài)GST 超表面，其出射光以-13°的角度出射，通過改變GST 材料的晶態(tài)可以實現(xiàn)光束的動態(tài)偏轉(zhuǎn)。

4 結(jié)論與展望

超表面作為平面器件，很大程度地避免了超材料在制備和材料損耗方面的困境。得益于微納加工技術(shù)的發(fā)展，人們可以實現(xiàn)更為嚴苛的尺寸制備，這為超表面的發(fā)展和應(yīng)用提供了強大的動力。如今，超表面在顯示、全息技術(shù)、光束偏轉(zhuǎn)、結(jié)構(gòu)色以及其他平面光學應(yīng)用領(lǐng)域已經(jīng)取得了極大的進展，器件化和產(chǎn)業(yè)化趨勢日益增長。然而，大多數(shù)光學超表面缺乏動態(tài)調(diào)控，限制了其應(yīng)用范圍。目前常用的調(diào)控手段包括溫度調(diào)控、電調(diào)控、光調(diào)控、機械調(diào)控、化學調(diào)控等。但是沒有完美的調(diào)控手段和可調(diào)材料，所有的調(diào)控手段和可調(diào)材料都會受到環(huán)境因素、應(yīng)用場景以及材料本身的其他性質(zhì)所制約。表1 總結(jié)了一些代表性的超表面動態(tài)調(diào)控工作，基于微機電系統(tǒng)方法的機械調(diào)控，其調(diào)控范圍小、結(jié)構(gòu)系統(tǒng)復雜，但是易于集成和精準控制；基于柔性襯底彈性形變的調(diào)控，具有使用壽命短和不易與其他系統(tǒng)集成以及施加機械力的設(shè)備龐大等劣勢，但是其調(diào)控響應(yīng)范圍大，且易于制作和調(diào)控；溫度調(diào)控的機制對于溫度敏感的材料而言，在特殊場景下具有特有的調(diào)控優(yōu)勢，但是對于溫度要求嚴格的應(yīng)用場景便不太適用；而電調(diào)諧是目前最容易與現(xiàn)有技術(shù)集成，同時具備響應(yīng)時間快、響應(yīng)范圍廣、對使用環(huán)境沒有特殊要求等特性的動態(tài)調(diào)控手段之一，但是其亞波長尺寸結(jié)構(gòu)的驅(qū)動仍面臨挑戰(zhàn)；化學調(diào)控方法作為超表面動態(tài)調(diào)控方法的其中之一，在特定場景的防偽以及動畫顯示具有一定的意義，但是超表面在不斷的化學轉(zhuǎn)化過程中會出現(xiàn)結(jié)構(gòu)破壞等問題，使用壽命和響應(yīng)時間是目前該方法的主要突出問題。

表1 超表面動態(tài)調(diào)控機制及其特性總結(jié)Table 1 Summary of tuning mechanisms and characteristics of dynamic metasurfaces

電調(diào)諧超表面使用二維材料作為超表面的一部分，利用其優(yōu)異光電特性可能是一個解決挑戰(zhàn)的突破口；液晶材料由于其成熟的工藝和生產(chǎn)技術(shù)，并且具有調(diào)控范圍大、工作帶寬廣、生物兼容性好、調(diào)控手段多樣等特性對于超表面動態(tài)調(diào)控的多功能化和產(chǎn)業(yè)化有推動作用；另外，還可以采用納米尺度的金屬線材或?qū)щ姼叻肿幼鳛殡姌O材料，利用微納加工技術(shù)制備高精度的電極結(jié)構(gòu)，同時通過優(yōu)化器件設(shè)計降低驅(qū)動電壓，減小功耗。熱調(diào)諧超表面的快速響應(yīng)需要設(shè)計和開發(fā)具有高熱導率和低比熱容的材料。熱電材料或熱敏材料可以作為超表面的結(jié)構(gòu)材料，通過優(yōu)化熱傳導路徑，提高其熱傳輸效率。光調(diào)諧動態(tài)超表面由于其非接觸式的調(diào)控手段，有望在未來的實際應(yīng)用中大放異彩，但是對于寬譜且低閾值響應(yīng)的光控材料開發(fā)和研究是關(guān)鍵?？衫梅蔷€性光學效應(yīng)，如光致變色材料或二維材料實現(xiàn)光調(diào)諧超表面?；贛EMS 的高精度機械調(diào)控是未來精密調(diào)控的主要手段之一，但是目前對于MEMS 材料的抗疲勞性及其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性是需要進一步探索的。壓電材料或形狀記憶合金等材料有望可以用于超表面的制備，以提高其機械動態(tài)調(diào)控的穩(wěn)定性和結(jié)構(gòu)魯棒性。對于化學調(diào)控的動態(tài)超表面而言，化學反應(yīng)的速率和精確可控性是需要平衡的，可以利用化學吸附/脫附等過程實現(xiàn)對表面性質(zhì)的可控調(diào)控。總之，動態(tài)可調(diào)諧超表面器件正朝著響應(yīng)速度快、可調(diào)機制友好、材料易于集成、多功能化等目標邁進。