典型大氣環(huán)流對(duì)天津市大氣PM2.5與O3復(fù)合污染的影響特征

許雅姿,楊亦成,劉永吉,孟 鵬,孫乃秀,吳 琳*,毛洪鈞

典型大氣環(huán)流對(duì)天津市大氣PM2.5與O3復(fù)合污染的影響特征

許雅姿1,楊亦成1,劉永吉2,孟 鵬2,孫乃秀1,吳 琳1*,毛洪鈞1

(1.南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,天津市城市交通污染防治研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,國(guó)家環(huán)境保護(hù)城市空氣顆粒物污染防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300071；2.天津經(jīng)濟(jì)技術(shù)開發(fā)區(qū)生態(tài)環(huán)境局,天津 300450)

為探究海陸風(fēng)環(huán)流對(duì)沿海城市PM2.5和O3污染的影響特征,基于2016～2020年中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站的污染物觀測(cè)數(shù)據(jù)和同期氣象資料以及ERA5氣象再分析數(shù)據(jù),分析了海陸風(fēng)環(huán)流特征對(duì)天津市區(qū)域大氣污染物PM2.5和O3濃度變化的影響.結(jié)果表明:2016～2020年天津共有海陸風(fēng)日411d,6～9月出現(xiàn)最為頻繁,12月頻率最低.海陸風(fēng)環(huán)流的季節(jié)特征差異造成了對(duì)PM2.5和O3的影響不同,冬季陸風(fēng)環(huán)流會(huì)使PM2.5在沿海區(qū)域積累,海風(fēng)環(huán)流對(duì)沿海地區(qū)PM2.5污染有稀釋作用.夏季海陸風(fēng)環(huán)流會(huì)改變沿海地區(qū)O3分布情況,使O3谷值更低且峰值更高,市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)和沿海點(diǎn)O3峰值濃度分別高于平均峰值4.1, 8.9, 16.0μg/m3,海陸風(fēng)對(duì)峰值的影響程度隨著站點(diǎn)與海岸線距離的增長(zhǎng)逐漸減弱.2016～2020年間共有PM2.5和O3復(fù)合污染日94d,17次出現(xiàn)海陸風(fēng)環(huán)流.海陸風(fēng)型復(fù)合污染日中陸風(fēng)環(huán)流將PM2.5由中心城區(qū)傳輸至沿海,海風(fēng)環(huán)流清潔海風(fēng)對(duì)PM2.5有清除作用.陸風(fēng)環(huán)流時(shí)O3光化學(xué)凈消耗速率較高,海風(fēng)環(huán)流時(shí)光化學(xué)凈生成O3時(shí)間更久,使O3峰值出現(xiàn)時(shí)間延后,濃度提高.環(huán)流對(duì)O3和PM2.5的不同作用降低了PM2.5和O3復(fù)合污染的頻率,海陸風(fēng)對(duì)沿海地區(qū)污染物的輸送和再分配使得區(qū)域污染成因更加復(fù)雜.

海陸風(fēng)環(huán)流；PM2.5；O3；復(fù)合污染；分布特征

近年來(lái),在我國(guó)城市環(huán)境空氣質(zhì)量持續(xù)改善、顆粒物污染顯著降低的形勢(shì)下,PM2.5和O3復(fù)合污染問(wèn)題逐漸顯現(xiàn),已成為大氣環(huán)境研究的熱點(diǎn)[1].國(guó)內(nèi)外學(xué)者針對(duì)PM2.5和O3的研究主要集中在復(fù)合污染特征和影響機(jī)制上,對(duì)污染源排放的研究表明機(jī)動(dòng)車排放標(biāo)準(zhǔn)的提升及限行等環(huán)境政策的實(shí)施對(duì)PM2.5的下降有一定貢獻(xiàn),而O3水平的提升主要是由較高的人為源前體物排放導(dǎo)致[2-4],但有研究表明PM2.5和O3的污染水平除受機(jī)動(dòng)車、工業(yè)排放等影響之外,還受到氣象條件影響,溫度、濕度及海陸風(fēng)環(huán)流等是形成PM2.5和O3復(fù)合污染的重要因素[5-6],沿海城市獨(dú)特的大氣環(huán)流使得沿海區(qū)域PM2.5和O3污染特征易受到氣象變化影響,而目前對(duì)沿海區(qū)域氣象因素的相關(guān)研究仍有不足.

海陸風(fēng)環(huán)流是在沿海地區(qū)所特有的氣象條件,是由海陸熱力性質(zhì)差異產(chǎn)生的中尺度環(huán)流,以一日為周期,具有明顯的日變化特征[7].研究表明,海陸風(fēng)環(huán)流的發(fā)生對(duì)沿海地區(qū)的氣候及污染物的傳輸與擴(kuò)散具有重要的影響,并與空氣質(zhì)量密切相關(guān)[8-9].

國(guó)內(nèi)外目前關(guān)于海陸風(fēng)環(huán)流對(duì)污染物影響特征的研究已廣泛報(bào)道.海陸風(fēng)環(huán)流的演變受緯度、海岸線形狀等地理因素限制,區(qū)域之間存在較大的差異性,緯度越低發(fā)生頻率越低,并隨季節(jié)呈現(xiàn)明顯的年周期變化[10-11].地區(qū)背景風(fēng)能夠影響海陸風(fēng)環(huán)流強(qiáng)度,減弱其對(duì)污染物的傳輸作用[12].山谷風(fēng)、城市熱島效應(yīng)與海陸風(fēng)環(huán)流的耦合作用,會(huì)在不同時(shí)期增強(qiáng)或降低海陸風(fēng)強(qiáng)度,使海陸風(fēng)環(huán)流對(duì)地區(qū)大氣污染影響變得更加復(fù)雜[13-15].國(guó)內(nèi)外學(xué)者在對(duì)海陸風(fēng)環(huán)流的研究中采用了觀測(cè)以及數(shù)值模擬等多種方法總結(jié)出海陸風(fēng)特征[16-18].海陸風(fēng)環(huán)流轉(zhuǎn)換時(shí)地面濕溫廓線變化、湍流活動(dòng)加劇,使O3垂直結(jié)構(gòu)發(fā)生變化[7],海風(fēng)發(fā)生時(shí)冷濕氣流與干熱氣流接觸導(dǎo)致了邊界層的變化,在輻合線位置產(chǎn)生逆溫,使污染物濃度提高[19].對(duì)不同地區(qū)的研究表明海陸風(fēng)環(huán)流會(huì)對(duì)海洋和陸地的O3及PM2.5進(jìn)行再分配,使O3日變化幅度提高并導(dǎo)致高O3污染事件[20-23].海風(fēng)鋒的移動(dòng)使污染物出現(xiàn)空間分布的差異性并在不同時(shí)期對(duì)污染物的擴(kuò)散效果產(chǎn)生不同影響[24-25].

天津作為環(huán)渤海地區(qū)的重要城市,位于渤海灣西部,海岸線走勢(shì)情況復(fù)雜,地理位置的特殊性造成天津市空氣質(zhì)量極其容易受到海陸風(fēng)的影響,再加上天津是國(guó)際港口城市和我國(guó)主要工業(yè)區(qū),雖然在2013～2020年間空氣質(zhì)量提升,但與全國(guó)范圍內(nèi)城市污染物變化趨勢(shì)相似,天津市PM2.5及O3仍存在超標(biāo)情況[26-27].因此本研究選取天津市為研究對(duì)象探討海陸風(fēng)環(huán)流的作用,探究海陸風(fēng)對(duì)PM2.5和O3的作用,以期促進(jìn)建立城市污染預(yù)警機(jī)制,更有針對(duì)性的應(yīng)對(duì)突發(fā)狀況.本研究利用2016～2020年氣象和污染物資料,從氣象要素、季節(jié)角度分析天津地區(qū)海陸風(fēng)環(huán)流對(duì)PM2.5、O3的影響,為天津市PM2.5和O3協(xié)同控制政策提供參考.

1 材料和方法

1.1 數(shù)據(jù)資料來(lái)源

天津市2016～2020年污染物濃度數(shù)據(jù)來(lái)源于中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站,本研究使用了O3和PM2.5的觀測(cè)數(shù)據(jù),在計(jì)算光化學(xué)反應(yīng)速率時(shí)使用NO2的觀測(cè)數(shù)據(jù),數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率為1h,有效數(shù)據(jù)105萬(wàn)條,研究采用沿海、郊區(qū)、及市區(qū)三點(diǎn)為代表站點(diǎn),代表站在天津市的位置分布如圖1所示.

圖1 監(jiān)測(cè)站位置示意

海陸風(fēng)環(huán)流一般可深入內(nèi)陸70～100km,三站所在位置與渤海海岸線垂直距離分別為3km、40km和65km,屬于海陸風(fēng)環(huán)流影響范圍,能夠真實(shí)反映城市空氣質(zhì)量狀況及海陸風(fēng)環(huán)流下大氣污染特征.研究所使用的地面氣象數(shù)據(jù)包括溫濕度、風(fēng)向、風(fēng)速數(shù)據(jù),氣象數(shù)據(jù)分辨率為1h,有效數(shù)據(jù)共25萬(wàn)條,其他氣象資料來(lái)源于歐洲天氣預(yù)報(bào)中心發(fā)布的ERA5數(shù)據(jù),包含10m風(fēng)向和風(fēng)速、邊界層高度、太陽(yáng)輻射、海平面溫度等參數(shù)資料,數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率為1h,總數(shù)據(jù)39萬(wàn)條.

1.2 海陸風(fēng)日識(shí)別方法

在海風(fēng)發(fā)生時(shí),通常伴隨有風(fēng)向的轉(zhuǎn)變、溫度下降、相對(duì)濕度升高等特征[28],因此可以通過(guò)對(duì)氣象因素的總結(jié)構(gòu)建海陸風(fēng)日識(shí)別的方法.海陸風(fēng)的定義方法受海岸線地形、緯度等因素影響,各地有所差異,對(duì)海陸風(fēng)日的識(shí)別方法多集中在對(duì)背景風(fēng)場(chǎng)、氣壓場(chǎng)、海陸溫差轉(zhuǎn)變、近地面風(fēng)向風(fēng)速改變和云量等方面的限定[29].陸風(fēng)和海風(fēng)的交替轉(zhuǎn)換和轉(zhuǎn)換的持續(xù)性是海陸風(fēng)的基本特征[30],為了精確識(shí)別海陸風(fēng),選取沿海點(diǎn)的地面氣象數(shù)據(jù)進(jìn)行海陸風(fēng)日的篩選,結(jié)合孟麗虹[31]對(duì)天津市海陸風(fēng)進(jìn)行研究時(shí)的應(yīng)用,本文所采用的海陸風(fēng)的識(shí)別方法是①?gòu)娜粘龅饺章涞臅r(shí)間內(nèi)具有海陸溫差大于0℃的時(shí)刻(定義夏季(6～8月)日出時(shí)刻05:00,日落時(shí)刻20:00,冬季(12 ～次年2月)日出07:00,日落18:00); ②日出到日落后的2h內(nèi),有連續(xù)3h海風(fēng)風(fēng)向(50°～190°)出現(xiàn),且海風(fēng)風(fēng)速大于1m/s; ③00:00到日出后1h內(nèi),有連續(xù)2h陸風(fēng)風(fēng)向(230°～10°)出現(xiàn),并且陸風(fēng)風(fēng)速大于0.5m/s.定義海陸風(fēng)日的日出前為陸風(fēng)環(huán)流階段,夏季為00:00～05:00,冬季為00:00～07:00,海陸風(fēng)日日出至日落間為海風(fēng)環(huán)流階段,夏季為05:00～20:00,冬季為07:00～18:00.

為了更全面的探究海陸風(fēng)日的發(fā)生規(guī)律和對(duì)污染物擴(kuò)散的影響,同步對(duì)非海陸風(fēng)日進(jìn)行分類,確定一日內(nèi)符合以下氣象參數(shù)條件的日期為靜穩(wěn)日: ①日最大風(fēng)速小于2.5m/s;②日平均風(fēng)速小于1.5m/s; ③24h內(nèi)變壓低于3hPa;④邊界層高度低于450m.并以一日主要風(fēng)向作為海風(fēng)日和陸風(fēng)日分類依據(jù),定義海風(fēng)日為每日02:00～20:00之間有至少15h呈現(xiàn)海風(fēng)風(fēng)向,定義陸風(fēng)日為每日02:00～20:00之間有至少15h呈現(xiàn)陸風(fēng)風(fēng)向.

1.3 光化學(xué)反應(yīng)速率的計(jì)算

本地NO排放后會(huì)發(fā)生NO + O3→ NO2反應(yīng),即O3的滴定反應(yīng),定義O= O3+ NO2, ΔO表示O每小時(shí)的濃度變化量,ΔO可剔除本地排放對(duì)O3的影響,表示區(qū)域光化學(xué)反應(yīng)帶來(lái)的O3濃度變化量,代表光化學(xué)反應(yīng)速率,反映區(qū)域O3的凈生成或消耗[24].

2 結(jié)果與討論

2.1 污染時(shí)空分布特征

由圖2及表1可見,2016～2020年市區(qū)、郊區(qū)和沿海三個(gè)站點(diǎn)PM2.5變化規(guī)律相同,呈逐年下降趨勢(shì),與肖致美等[32]研究結(jié)果相似,2016～2019年P(guān)M2.5年均值濃度呈現(xiàn)市區(qū)點(diǎn)>郊區(qū)點(diǎn)>沿海點(diǎn)的空間分布特征,從源排放的角度來(lái)看,由于受到新型冠狀病毒肺炎疫情影響,天津市2020年啟動(dòng)重大突發(fā)公共衛(wèi)生事件響應(yīng),多行業(yè)停止生產(chǎn),機(jī)動(dòng)車活動(dòng)水平降低[33],受此影響2020年市區(qū)點(diǎn)和郊區(qū)點(diǎn)PM2.5水平發(fā)生較大程度降低,沿海點(diǎn)港口船舶及車輛PM2.5本地排放等受衛(wèi)生響應(yīng)政策影響程度低,在2020年P(guān)M2.5濃度為三站點(diǎn)中的最高值.PM2.5受到早晚高峰時(shí)期交通源排放影響,市區(qū)點(diǎn)PM2.5日變化呈現(xiàn)“雙峰”趨勢(shì),沿海點(diǎn)PM2.5日小時(shí)均值變化則較為平緩,早高峰峰值濃度較低.

市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)、沿海點(diǎn)O3日最大8h滑動(dòng)平均值(MDA8)年九十分位值在2016～2019年上升,受污染排放下降因素影響, 2020年下降[34],濃度呈現(xiàn)市區(qū)點(diǎn)>郊區(qū)點(diǎn)>沿海點(diǎn)的空間分布差異.O3濃度日變化主要受太陽(yáng)輻射強(qiáng)度變化影響,小時(shí)均值在一天中呈現(xiàn)“倒U型”變化, 2016年市區(qū)點(diǎn)和郊區(qū)點(diǎn)O3峰值時(shí)間分別為15:00和14:00, 2020年分別提前至13:00和12:00,沿海點(diǎn)峰值時(shí)間穩(wěn)定在13:00～14:00,市區(qū)點(diǎn)和郊區(qū)點(diǎn)O3峰值濃度在2016～2018年上升,2019～2020年下降,沿海點(diǎn)O3濃度峰值在2017～2020年未發(fā)生明顯波動(dòng).

表1 PM2.5及MDA8年變化

2.2 海陸風(fēng)日特征

由表2可見,2016～2020年海陸風(fēng)日共411日,占比23%, 海陸風(fēng)日出現(xiàn)頻率最高的為夏季6～9月(圖3),這與孫璐[35]、王宏等[36]研究結(jié)果相似,12月份海陸風(fēng)日頻率最低; 2016～2020年數(shù)據(jù)較為穩(wěn)定,與孟麗虹等[31]對(duì)于天津市2015年海陸風(fēng)日的統(tǒng)計(jì)結(jié)果基本一致.本研究地區(qū)海風(fēng)盛行是最常見的情況,海風(fēng)日的頻率為31%,占比最高,多分布于3～7月份.陸風(fēng)日和海陸風(fēng)日的比例接近,盛行陸風(fēng)的天數(shù)共444日,占比24%,受西伯利亞高壓冷氣流影響,秋季和冬季陸風(fēng)日頻率較高,而夏季出現(xiàn)次數(shù)較少.靜穩(wěn)日占比15%,主要是由于夏秋季地面氣壓場(chǎng)較弱,易產(chǎn)生靜穩(wěn)天氣條件[37].其他日是指不屬于以上四情形的日期,共占比6.9%.由于不具有典型特征,在后續(xù)分析中忽略其他日,以海陸風(fēng)日、海風(fēng)日、陸風(fēng)日和靜穩(wěn)日為主要分析對(duì)象探討其對(duì)PM2.5和O3復(fù)合污染的影響.

圖2 2016～2020年環(huán)境站點(diǎn)污染物情況

海陸風(fēng)日的氣象條件在不同季節(jié)存在差異.由圖4可見,夏季和冬季海陸風(fēng)日陸風(fēng)環(huán)流下邊界層高度低于海風(fēng)日和陸風(fēng)日,日出后邊界層高度上升,至11:00后超過(guò)海風(fēng)日邊界層高度,夏季和冬季分別在13:00和14:00有最大厚度0.01km和0.66km,海風(fēng)日邊界層高度變化平緩;陸風(fēng)日邊界層較高,夏季和冬季日均厚度分別為0.56km和0.58km,擁有良好的垂直擴(kuò)散條件;靜穩(wěn)日邊界層最低,夏季和冬季日均厚度值為0.27km和0.20km.夏季和冬季海陸風(fēng)日最高大氣壓強(qiáng)差分別為1.9hPa和2.9hPa,夏季氣壓差更低;同時(shí)在夏季海陸風(fēng)日與海風(fēng)日、陸風(fēng)日和靜穩(wěn)日氣壓接近,冬季則較為分散.各類型日大氣壓強(qiáng)差距小,冬季則有較為明顯的分別.夏季海陸風(fēng)日日出前平均溫度高于陸風(fēng)日并低于海風(fēng)日,日出后溫度開始上升,上升速率大于海風(fēng)日和陸風(fēng)日,14:00有日最高溫度28℃,此時(shí)已超過(guò)海風(fēng)日溫度,隨后開始下降, 靜穩(wěn)日多為高溫天氣;冬季海陸風(fēng)日15:00有最高溫度3℃,該時(shí)刻的平均溫度大于海風(fēng)日、陸風(fēng)日和靜穩(wěn)日.夏季最高太陽(yáng)輻射強(qiáng)度:海陸風(fēng)日>海風(fēng)日>靜穩(wěn)日>陸風(fēng)日,在冬季為:海陸風(fēng)日>陸風(fēng)日>海風(fēng)日>靜穩(wěn)日,海陸風(fēng)日較高的太陽(yáng)輻射強(qiáng)度對(duì)光化學(xué)反應(yīng)進(jìn)程有重要影響.夏季與冬季海陸風(fēng)日風(fēng)速變化規(guī)律存在差異,夏季風(fēng)速日變化量較高,11:00有最低風(fēng)速0.78m/s,最大風(fēng)速出現(xiàn)在16:00,為1.5m/s;在冬季風(fēng)速凹字型變化,最低風(fēng)速出現(xiàn)在15:00,最小風(fēng)速值0.91m/s.

表2 2016～2020年海陸風(fēng)天數(shù)(d)及頻率(%)

注:頻率(%) = 天數(shù)/ 2016～2020年總天數(shù)(d).

圖3 2016～2020海陸風(fēng)日及其他類型月頻次

圖4 海陸風(fēng)及其他類型日氣象條件

2.3 海陸風(fēng)環(huán)流對(duì)PM2.5和O3污染的影響特征

2.3.1 海陸風(fēng)環(huán)流對(duì)冬季PM2.5的影響 冬季為PM2.5污染高發(fā)期[38],海陸風(fēng)日背景風(fēng)強(qiáng)度低,邊界層相對(duì)海風(fēng)日及陸風(fēng)日厚度較低,且較為穩(wěn)定,中尺度的海陸風(fēng)環(huán)流對(duì)污染物的垂直結(jié)構(gòu)以及傳輸和擴(kuò)散具有重要作用[39].由圖5可見,海陸風(fēng)日00:00～ 10:00間PM2.5濃度穩(wěn)定在較高水平,主要是由于海陸風(fēng)日擴(kuò)散條件較差,前一天PM2.5排放后無(wú)法及時(shí)擴(kuò)散,導(dǎo)致PM2.5積累,這一現(xiàn)象在沿海站表現(xiàn)的比市區(qū)點(diǎn)和郊區(qū)點(diǎn)更加明顯,是由于在沿海站在陸風(fēng)環(huán)流時(shí)期處于近地面環(huán)流的下風(fēng)向,PM2.5積累速率較快;10:00后隨著海風(fēng)環(huán)流強(qiáng)度升高,污染擴(kuò)散條件迅速轉(zhuǎn)變,伴隨著下午本地排放水平下降,PM2.5水平下降,沿海站PM2.5濃度在11:00開始低于平均小時(shí)濃度值,郊區(qū)點(diǎn)和市區(qū)點(diǎn)PM2.5濃度在12:00開始低于平均小時(shí)濃度值,存在滯后效應(yīng);17:00市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)和沿海點(diǎn)有一日中最低小時(shí)值濃度,分別為(57±34),(60±36),(55±27)μg/m3,隨著海風(fēng)環(huán)流強(qiáng)度降低,市區(qū)點(diǎn)及郊區(qū)點(diǎn)受交通源影響,PM2.5濃度在17:00后開始上升,而沿海點(diǎn)PM2.5濃度維持在較低水平,未產(chǎn)生積累,珠三角地區(qū)也有類似現(xiàn)象[40].結(jié)果表明海陸風(fēng)日內(nèi),陸風(fēng)環(huán)流會(huì)加劇沿海地區(qū)PM2.5污染程度,海風(fēng)的進(jìn)行對(duì)PM2.5有清掃作用.海風(fēng)日PM2.5日變化幅度較小,這種現(xiàn)象在沿海點(diǎn)和郊區(qū)點(diǎn)更為突出,沿海點(diǎn)PM2.5峰值時(shí)刻為12:00,未出現(xiàn)主要由交通源排放導(dǎo)致的晚高峰峰值,郊區(qū)點(diǎn)海風(fēng)日PM2.5濃度不斷浮動(dòng),市區(qū)點(diǎn)PM2.5日變化為典型的雙峰結(jié)構(gòu),受海風(fēng)影響程度低于沿海區(qū)域;冬季陸風(fēng)日多為高壓冷氣團(tuán)過(guò)境,由于風(fēng)速高、邊界層較高,垂直擴(kuò)散條件良好,冬季陸風(fēng)日相較于海陸風(fēng)日和海風(fēng)日不易出現(xiàn)PM2.5污染,陸風(fēng)日三個(gè)環(huán)境站點(diǎn)PM2.5濃度皆低于平均值,陸風(fēng)日前一天及凌晨積累的PM2.5在白天逐漸下降,至16:00～17:00后,隨著陸風(fēng)日邊界層高度下降,風(fēng)速降低,受本地交通源等排放量上升,大氣垂直擴(kuò)散能力下降等因素影響,PM2.5濃度隨之升高;三個(gè)站點(diǎn)在靜穩(wěn)日內(nèi)PM2.5小時(shí)平均濃度較高,日均濃度分別為(134±69),(121±59),(106±46)μg/m3,主要是由于靜穩(wěn)天氣下,污染物水平及垂直擴(kuò)散條件差,容易發(fā)生污染物的積累,同時(shí)由于污染源差異,呈現(xiàn)PM2.5濃度在市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)和沿海點(diǎn)階梯下降的空間分布特征.

2.3.2 海陸風(fēng)環(huán)流對(duì)夏季O3的影響 O3為大氣二次污染物,海陸風(fēng)環(huán)流主要通過(guò)對(duì)O3前體物再分配,影響O3生成條件,從而引起O3濃度的改變,夏季太陽(yáng)輻射強(qiáng)度高,光化學(xué)反應(yīng)活性較強(qiáng),O3生成條件好,易產(chǎn)生高濃度O3污染[41-42].由圖6可見,海陸風(fēng)日內(nèi)各點(diǎn)O3初始積累情況存在差異,市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)和沿海點(diǎn)O3濃度00:00較其均值分別低12, 7.9, 5.0μg/m3,沿海點(diǎn)差距最低,隨著夜晚O3的干沉降和NO對(duì)O3滴定作用的進(jìn)行,O3濃度逐漸下降達(dá)到谷值,市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)和沿海點(diǎn)O3谷值濃度較平均值分別低6.4, 6.1, 5.9μg/m3.日出后,太陽(yáng)輻射強(qiáng)度升高, O3不斷生成并積累,O3濃度與均值濃度差距開始縮小,至09:00～10:00海陸風(fēng)日O3濃度開始高于平均值水平,14:00～15:00達(dá)到O3峰值,市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)和沿海點(diǎn)O3峰值濃度分別高于平均值4.1, 8.9, 16μg/m3,結(jié)果表明海陸風(fēng)環(huán)流會(huì)改變沿海地區(qū)O3分布情況,使O3谷值更低且峰值更高,對(duì)峰值的影響程度隨著站點(diǎn)與海岸線距離的增長(zhǎng)而逐漸減弱,與何禮等[43]在上海市的研究結(jié)果相近.海風(fēng)日市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)和沿海點(diǎn)O3峰值濃度分別高于其平均峰值濃度9.1, 3.7, 1.2μg/m3,表明沿海地區(qū)受海風(fēng)影響較大,海風(fēng)日海風(fēng)將海上清潔空氣向內(nèi)陸地區(qū)傳輸,能夠稀釋海風(fēng)到達(dá)地區(qū)污染物濃度,降低污染水平.根據(jù)2.2節(jié)結(jié)果,陸風(fēng)日氣象條件表現(xiàn)為溫差大,風(fēng)速高,邊界層高,污染擴(kuò)散條件好,同時(shí)太陽(yáng)輻射強(qiáng)度低,不利于O3的生成,陸風(fēng)日市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)和沿海點(diǎn)O3峰值出現(xiàn)在12:00,較平均峰值提前2h.O3濃度低于平均峰值49, 41, 32μg/m3,差值依次減少,這表明陸風(fēng)日O3積累時(shí)間較短,O3及其前體物會(huì)被傳輸至沿海區(qū)域,使海岸線附近O3水平更高.

圖5 冬季不同類型日PM2.5小時(shí)均值變化

圖6 夏季不同類型日O3小時(shí)均值變化

2.3.3 海陸風(fēng)環(huán)流對(duì)PM2.5和O3復(fù)合污染的影響 結(jié)合國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn),本研究定義PM2.5日均值高于75μg/m3且MDA8高于160μg/m3的日期為復(fù)合污染日,由表3可見,2016～2020年共有復(fù)合污染日94d,多出現(xiàn)在4～9月中,其中有17d出現(xiàn)海陸風(fēng)環(huán)流,定義為海陸風(fēng)型復(fù)合污染日,海陸風(fēng)型復(fù)合污染日陸風(fēng)環(huán)流階段為00:00～05:00, 海風(fēng)環(huán)流階段為05:00～20:00;剩余77d定義為其他型復(fù)合污染日.海陸風(fēng)環(huán)流這種獨(dú)特的天氣形勢(shì)會(huì)造成地區(qū)污染特征變化,為比較海陸風(fēng)型與其他型復(fù)合污染日污染特征差異,將海陸風(fēng)型復(fù)合污染日PM2.5和O3小時(shí)均值與其他型復(fù)合污染日作差得到ΔPM2.5和ΔO3,以消除部分區(qū)域背景值的影響,更直觀的表示兩種類型復(fù)合污染日的污染特征.

由圖7可見,其他型復(fù)合污染日市區(qū)點(diǎn)PM2.5兩次峰值分別出現(xiàn)在09:00和22:00,濃度為(109±33),(87±36)μg/m3,郊區(qū)點(diǎn)08:00和22:00的兩次PM2.5峰值濃度為(109±33),(87±42)μg/m3,沿海點(diǎn)PM2.5未出現(xiàn)夜晚的峰值,09:00出現(xiàn)的峰值濃度也較低,為(100±30)μg/m3.市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)及沿海點(diǎn)海陸風(fēng)型復(fù)合污染日的日均PM2.5濃度皆低于其他型復(fù)合污染日PM2.5,能反映海陸風(fēng)環(huán)流對(duì)PM2.5的清掃作用.海陸風(fēng)型復(fù)合污染日陸風(fēng)環(huán)流開始后,市區(qū)點(diǎn)ΔPM2.5下降,郊區(qū)點(diǎn)和沿海點(diǎn)ΔPM2.5上升,表明陸風(fēng)將PM2.5由中心城區(qū)傳輸至沿海,造成PM2.5的空間差異分布.隨后陸風(fēng)環(huán)流強(qiáng)度下降,市區(qū)點(diǎn)PM2.5開始產(chǎn)生積累,ΔPM2.5上升;海風(fēng)環(huán)流發(fā)生后,污染擴(kuò)散條件提升, ΔPM2.5明顯下降,在12:00和13:00市區(qū)點(diǎn)和郊區(qū)點(diǎn)ΔPM2.5出現(xiàn)峰值,與其他型復(fù)合污染日的差距縮小,是由于海風(fēng)鋒前端攜帶的污染氣團(tuán)使PM2.5濃度小幅升高,當(dāng)海風(fēng)鋒深入內(nèi)陸后,ΔPM2.5下降;海風(fēng)對(duì)污染物清除作用明顯,日落后海風(fēng)環(huán)流結(jié)束,污染擴(kuò)散條件下降,ΔPM2.5逐漸升高至接近0,表明海陸風(fēng)環(huán)流結(jié)束后的污染特征逐漸接近其他型復(fù)合污染日.復(fù)合污染日氣壓場(chǎng)弱,湍流擴(kuò)散能力的下降和混合層厚度降低是PM2.5污染發(fā)生的主要因素[44],海陸風(fēng)環(huán)流由中尺度氣象場(chǎng)控制,全天污染物的循環(huán)再分配被限制在局地范圍內(nèi),對(duì)PM2.5的積累有負(fù)效應(yīng).

其他型復(fù)合污染日市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)和沿海點(diǎn)的O3谷值都在06:00出現(xiàn),濃度為(51±27),(42±24), (42±23)μg/m3,市區(qū)點(diǎn)和郊區(qū)點(diǎn)O3峰值在14:00達(dá)到,沿海點(diǎn)峰值在13:00達(dá)到,濃度分別為(206±30),(192±24),(171±36)μg/m3.海陸風(fēng)型復(fù)合污染日相比其他型復(fù)合污染日存在O3谷值更低且峰值更高的特征,對(duì)市區(qū)、郊區(qū)和沿海點(diǎn)的影響程度不同,市區(qū)點(diǎn)和郊區(qū)點(diǎn)海陸風(fēng)型復(fù)合污染日內(nèi)O3谷值時(shí)間提前至04:00,市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)和沿海點(diǎn)的谷值濃度分別為(34±26), (34±29),(39±23)μg/m3,郊區(qū)點(diǎn)和沿海點(diǎn)O3峰值時(shí)間延后1h,三個(gè)站點(diǎn)的峰值濃度分別為(227±39),(211±37),(184±42)μg/m3.陸風(fēng)環(huán)流階段內(nèi)三個(gè)站點(diǎn)ΔO3呈現(xiàn)先下降再上升的趨勢(shì),沿海點(diǎn)ΔO3高于市區(qū)點(diǎn)和郊區(qū)點(diǎn),也證明海陸風(fēng)日此時(shí)O3在沿海地區(qū)相較于其他日有更高的積累,日出后太陽(yáng)輻射增強(qiáng),陸風(fēng)環(huán)流向海風(fēng)環(huán)流轉(zhuǎn)變,海陸風(fēng)日較高的太陽(yáng)輻射強(qiáng)度能促進(jìn)O3生成,使ΔO3達(dá)到第一次峰值, 10:00沿海點(diǎn)ΔO3有最高峰值為20μg/m3,08:00郊區(qū)點(diǎn)ΔO3有最高峰值26μg/m3,下午海陸風(fēng)輻合區(qū)向內(nèi)陸推進(jìn),海風(fēng)鋒攜帶的前體物在近地面加速了O3的積累, ΔO3達(dá)到第二次峰值,海風(fēng)鋒經(jīng)過(guò)后海風(fēng)環(huán)流帶來(lái)清潔空氣使ΔO3下降;市區(qū)點(diǎn)兩次峰值時(shí)間在10:00和13:00,第二次峰值有最高ΔO3,濃度為28μg/m3.海陸風(fēng)環(huán)流不利于前體物垂直擴(kuò)散,對(duì)復(fù)合污染時(shí)O3的生成和積累起重要作用.總體上復(fù)合污染日海陸風(fēng)環(huán)流能降低PM2.5濃度,提高O3峰值濃度,對(duì)兩者的不同影響導(dǎo)致了海陸風(fēng)型復(fù)合污染日占比較低.

表3 復(fù)合污染天數(shù)及海陸風(fēng)日頻率

2.3.4 海陸風(fēng)環(huán)流對(duì)光化學(xué)反應(yīng)速率的影響 由圖8可見,海陸風(fēng)型復(fù)合污染日內(nèi),市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)和沿海點(diǎn)陸風(fēng)環(huán)流階段最低ΔO分別為-10, -9.3, -12μg/(m3·h),低于其他型復(fù)合污染日,表明海陸風(fēng)型復(fù)合污染日O3消耗速率更高,環(huán)流對(duì)O3的輸送作用使O3向海平面積累.光化學(xué)反應(yīng)速率受前體物濃度影響,市區(qū)點(diǎn)和郊區(qū)點(diǎn)ΔO轉(zhuǎn)為正值時(shí)刻早于沿海點(diǎn),說(shuō)明內(nèi)陸地區(qū)O3前體物在海風(fēng)環(huán)流開始前較高,并隨著陸風(fēng)環(huán)流向沿海區(qū)傳輸和積累,海風(fēng)環(huán)流發(fā)生后,太陽(yáng)輻射強(qiáng)度持續(xù)增加,站點(diǎn)ΔO繼續(xù)上升,市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)、沿海點(diǎn)O3凈生成速率最高時(shí)刻出現(xiàn)在09:00～10:00,最高ΔO分別為25, 20, 17μg/ (m3·h),存在區(qū)域間的階梯分布;市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)、沿海點(diǎn)ΔO分別在14:00、15:00和16:00轉(zhuǎn)為負(fù)值,表明海風(fēng)環(huán)流使沿海區(qū)域O3污染光化學(xué)積累時(shí)間更久,峰值出現(xiàn)時(shí)間易推遲;隨太陽(yáng)輻射強(qiáng)度下降, O3消耗速率高于生成速率,ΔO轉(zhuǎn)為負(fù)值,O3濃度下降.其他型復(fù)合污染日內(nèi),市區(qū)點(diǎn)和郊區(qū)點(diǎn)在10:00～ 11:00光化學(xué)反應(yīng)生成O3速率最高,分別為26, 24μg/(m3·h),晚于沿海點(diǎn)ΔO峰值時(shí)刻,三個(gè)環(huán)境站點(diǎn)ΔO差距較小,說(shuō)明區(qū)域間光化學(xué)反應(yīng)速率差距較低,O3濃度差距穩(wěn)定.

圖7 海陸風(fēng)型與其他型復(fù)合污染日PM2.5和O3小時(shí)均值濃度及濃度差值

圖8 海陸風(fēng)型與其他型復(fù)合污染日ΔOx日變化

3 結(jié)論

3.1 2016～2020年海陸風(fēng)日共有411次,發(fā)生頻率23%,6～9月更易出現(xiàn)海陸風(fēng)環(huán)流,12月份海陸風(fēng)日頻率最低;海風(fēng)日頻率為31%,多分布于3～7月份;陸風(fēng)日占比24%,主要在秋季和冬季盛行;靜穩(wěn)日多在夏,秋季出現(xiàn),占比15%;

3.2 海陸風(fēng)日PM2.5峰值時(shí)間改變,陸風(fēng)環(huán)流會(huì)使PM2.5在沿海區(qū)域積累,海風(fēng)環(huán)流對(duì)沿海地區(qū)PM2.5污染有稀釋作用;海洋氣流攜帶污染物水平穩(wěn)定,導(dǎo)致海風(fēng)日PM2.5日變化幅度較小;陸風(fēng)日空氣較為清潔,靜穩(wěn)天氣下PM2.5更易積累.海陸風(fēng)環(huán)流會(huì)改變沿海地區(qū)O3分布情況,使O3谷值更低且峰值更高,市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)和沿海點(diǎn)O3峰值濃度分別高于平均峰值4.1, 8.9, 16μg/m3, 海陸風(fēng)對(duì)峰值的影響程度隨著站點(diǎn)與海岸線距離的增長(zhǎng)逐漸減弱.海風(fēng)日海風(fēng)將海上清潔空氣向內(nèi)陸地區(qū)傳輸,能夠稀釋海風(fēng)到達(dá)地區(qū)污染物濃度,陸風(fēng)日O3峰值會(huì)提前,市區(qū)點(diǎn)、郊區(qū)點(diǎn)和沿海點(diǎn)O3峰值濃度低于平均峰值49, 41, 32μg/m3,差值依次減少,表明陸風(fēng)傳輸作用使海岸線附近O3水平更高.

3.3 2016～2020年間共有PM2.5和O3復(fù)合污染日94天,多出現(xiàn)在4～9月中.海陸風(fēng)型復(fù)合污染日中陸風(fēng)環(huán)流將PM2.5由中心城區(qū)傳輸至沿海,造成PM2.5的空間差異分布,海風(fēng)環(huán)流下海風(fēng)鋒前端攜帶的污染氣團(tuán)會(huì)使PM2.5濃度出現(xiàn)小幅升高,海風(fēng)鋒過(guò)后,清潔海風(fēng)對(duì)PM2.5有清除作用.海陸風(fēng)型復(fù)合污染日陸風(fēng)環(huán)流時(shí)O3光化學(xué)凈消耗速率較高,海風(fēng)環(huán)流時(shí)光化學(xué)凈生成O3時(shí)間持續(xù)更久,使得沿海區(qū)域復(fù)合污染日O3峰值出現(xiàn)時(shí)間延后,O3峰值濃度提高,加重沿海區(qū)域O3污染水平.

[1] 羅悅函,趙天良,孟 凱,等.華北平原和山區(qū)城市PM2.5和O3變化關(guān)系比較分析 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2021,41(9):3981-3989. Luo Y H, Zhao T L, Meng K, et al. Comparative analysis of the relationship between PM2.5and O3in plain and mountainous cities in North China [J]. China Environmental Science, 2021,41(9):3981- 3989.

[2] Feng Y Y, Ning M, Lei Y, et al. Defending blue sky in China: effectiveness of the "Air Pollution Prevention and Control Action Plan" on air quality improvements from 2013 to 2017 [J]. Journal of Euvironmental Management, 2019,252:109603-109615.

[3] Lyu Y, Ju Q R, Lv F M, et al. Spatiotemporal variations of air pollutants and ozone prediction using machine learning algorithms in the Beijing-Tianjin-Hebei region from 2014 to 2021 [J]. Environmental Pollution (Barking, Essex: 1987), 2022,306:119420- 119429.

[4] Ma X Y, Jia H L, Sha T, et al. Spatial and seasonal characteristics of particulate matter and gaseous pollution in China: implications for control policy [J]. Environmental Pollution, 2019,248:421-428.

[5] 毛卓成,許建明,楊丹丹,等.上海地區(qū)PM2.5-O3復(fù)合污染特征及氣象成因分析 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2019,39(7):2730-2738. Mao Z C, Xu J M, Yang D D, et al. Analysis of charasteristics and meteorological causes of PM2.5-O3compound pollution in Shanghai [J]. China Environmental Science, 2019,39(7):2730-2738.

[6] 周明衛(wèi),康 平,汪可可,等.2016～2018年中國(guó)城市臭氧濃度時(shí)空聚集變化規(guī)律 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2020,40(5):1963-1974. Zhou M W, Kang P, Wang K K, et al. The spatio-temporal aggregation pattern of ozone concentration in China from 2016 to 2018 [J]. China Environmental Science, 2020,40(5):1963-1974.

[7] Zhao D D, Xin J Y, Wang W F, et al. Effects of the sea-land breeze on coastal ozone pollution in the Yangtze River Delta, China [J]. Science of the Total Environment, 2022,807:150306.

[8] 王中杰,霍 娟,杜惠云,等.2015～2019年日照市PM2.5長(zhǎng)期變化特征及其潛在源區(qū)分析 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2021,41(9):3969-3980. Wang Z J, Huo J, Du H Y, et al. Long term characteristics and potential sources of PM2.5in Rizhao City from 2015 to 2019 [J]. China Environmental Science, 2021,41(9):3969-3980.

[9] Brook J R, Makar P A, Sills D M L, et al. Exploring the nature of air quality over southwestern Ontario: main findings from the border air quality and meteorology study [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2013,13(20).

[10] Lu X, Chow K C, Yao T, et al. Seasonal variation of the land-sea breeze circulation in the Pearl River Delta region [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 2009,114:17112-17125.

[11] 邱曉暖,范紹佳.海陸風(fēng)研究進(jìn)展與我國(guó)沿海三地海陸風(fēng)主要特征 [J]. 氣象, 2013,39(2):186-193. Qiu X Y, Fan S J. Progress of sea-land breeze study and the characteristics of sea-land breeze in three coastal areas in China [J]. Meteorological Monthly, 2013,39(2):186-193.

[12] Xu J J, Jia H W, Zhou H Y, et al. Influences of offshore background wind on the formation of sea-land breeze and the characteristics of pollutant diffusion [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2021,28(48):68318-68329.

[13] Huang W R, Chan J C L, Wang S Y. A planetary-scale land-sea breeze circulation in East Asia and the western North Pacific [J]. Quarterly Journal of the Royal Meteorological Society, 2010,136(651):1543-1553.

[14] Hu Y, Tan J G, Grimmond S, et al. Observed and modeled urban heat island and sea-breeze circulation interactions: a Shanghai case study [J]. Journal of Applied Meteorology and Climatology, 2022,61(3): 239-259.

[15] Bei N F, Zhao L N, Wu J R, et al. Impacts of sea-land and mountain- valley circulations on the air pollution in Beijing-Tianjin-Hebei (BTH): A case study [J]. Environmental Pollution, 2018,234:429-438.

[16] 王棟成,邱 粲,董旭光,等.基于風(fēng)廓線雷達(dá)資料的蓬萊海陸風(fēng)時(shí)空結(jié)構(gòu)特征 [J]. 氣象與環(huán)境科學(xué), 2021,44(5):71-78. Wang D C, Qiu C, Dong X G, et al. Temporal and spatial structure characteristics of sea-land breeze based on wind profiling radar data in Penglai, Shandong provinc [J]. Meteorological and Environmental Sciences, 2021,44(5):71-78.

[17] 楊沈斌,謝 鋒,李夢(mèng)琪,等.基于WRF模擬的晉江市海陸風(fēng)特征分析 [J]. 大氣科學(xué)學(xué)報(bào), 2019,42(3):459-468. Yang S B, Xie F, Li M Q, et al. Analyzing the characteristics of sea- land breeze in Jinjiang based on WRF simulations [J]. Transactions of Atmospheric Sciences, 2019,42(3):459-468.

[18] Xu J W, Huang X, Wang N, et al. Understanding ozone pollution in the Yangtze River Delta of eastern China from the perspective of diurnal cycles [J]. Science of the Total Environment, 2021,752:141928- 141938.

[19] Hu B Y, Liu T T, Yang Y X, et al. Characteristics and formation mechanism of surface ozone in a coastal island of southeast China: influence of sea-land breezes and regional transport [J]. Aerosol and Air Quality Research, 2019,19(8):1734-1748.

[20] Wang Y, Guo H, Lyu X P, et al. Photochemical evolution of continental airmasses and their influence on ozone formation over the South China Sea [J]. Science of the Total Environment, 2019,673:424-434.

[21] Wang H, Lyu X P, Guo H, et al. Ozone pollution around a coastal region of South China Sea: Interaction between marine and continental air [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018,18(6):4277-4295.

[22] Liao Z H, Xie J L, Fang X Q, et al. Modulation of synoptic circulation to dry season PM2.5pollution over the Pearl River Delta region: An investigation based on self-organizing maps [J]. Atmospheric Environment, 2020,230.

[23] In't Veld M, Carnerero C, Massague J, et al. Understanding the local and remote source contributions to ambient O3during a pollution episode using a combination of experimental approaches in the Guadalquivir valley, southern Spain [J]. Science of the Total Environment, 2021,777:144579-144596.

[24] Geddes J A, Wang B, Li D. Ozone and nitrogen dioxide pollution in a coastal urban environment: the role of sea breezes, and implications of their representation for remote sensing of local air quality [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 2021,126(18):e2021JDO 35314.

[25] 肖 犇,賈洪偉,徐佳佳,等.上海北側(cè)區(qū)域海陸風(fēng)對(duì)污染物擴(kuò)散的影響 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2022,42(4):1552-1561. Xiao B, Jia H W, Xu J J, et al. Effects of land and sea breeze on pollutant diffusion in northern Shanghai [J]. China Environmental Science, 2022,42(4):1552-1561.

[26] Zhao H, Chen K Y, Liu Z, et al. Coordinated control of PM2.5and O3is urgently needed in China after implementation of the "Air Pollution Prevention and Control Action Plan" [J]. Chemosphere, 2021,270: 129441-129452.

[27] 郭 鑫,李紅柳,李 燃,等.2013～2019年天津市環(huán)境空氣污染研究 [J]. 環(huán)境科技, 2021,34(1):51-54. Guo X, Li H L, Li R, et al. Study on ambient air pollution in Tianjin from 2013 to 2019 [J]. Environmental Science and Technology, 2021, 34(1):51-54.

[28] 沈 傲,田春艷,劉一鳴,等.海陸風(fēng)環(huán)流中海鹽氣溶膠對(duì)大氣影響的模擬 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2019,39(4):1427-1435. Shen A, Tian C Y, Liu Y M, et al. The influence of sea salt aerosols on atmospheric environment under sea-land-breeze circulation: a numerical simulation [J]. China Environmental Science, 2019,39(4): 1427-1435.

[29] 高佳琦,苗峻峰,許啟慧.海陸風(fēng)識(shí)別方法研究進(jìn)展 [J]. 氣象科技, 2013,41(1):97-102. Gao J Q, Miao J F, Xu Q H. Research on progresses in methods for identifying sea and land breezes [J]. Meteorological Science and Technology, 2013,41(1):97-102.

[30] 毛卓成,許建明,瞿元昊,等.上海海陸風(fēng)分類特征、環(huán)流背景及對(duì)O3的影響 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 1-14. Mao Z C, Xu J M, Qu Y H, et al. Classification characteristics, circulation background and its effect on O3of land and sea breeze in Shanghai [J]. China Environmental Science, 1-14.

[31] 孟麗紅,李英華,韓素芹,等.海陸風(fēng)對(duì)天津市PM2.5和O3質(zhì)量濃度的影響 [J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2019,32(3):390-398. Meng L M, Li Y H, Han S Q, et al. Influence of sea-land breeze on the concentrations of PM2.5and O3in Tianjin city [J]. Research of Environmental Sciences, 2019,32(3):390-398.

[32] 肖致美,徐 虹,蔡子穎,等.天津市“十三五”期間PM2.5減排效果評(píng)估 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2023,44(6):3054-3062.Xiao Z M, Xu H, Cai Z Y, et al. Assessment of emission reduction effect of major air pollution control measures on PM2.5concentrations during 13th Five-Year Period in Tianjin [J]. Environmental Sciences, 2023,44 (6):3054-3062.

[33] 孟麗紅,郝 囝,邱曉濱,等.新冠肺炎疫情期間天津市重污染天氣的邊界層特征 [J]. 環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報(bào), 2022,12(3):701-709. Meng L H, Hao J, Qiu X B, et al. Boundary layer characteristics of heavy pollution process in Tianjin during the epidemic period of COVID-19 [J]. Journal of Environmental Engineering Technology, 2022,12(3):701-709.

[34] 李婷苑,陳靖揚(yáng),翁佳烽,等.廣東省臭氧污染天氣型及其變化特征 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2022,42(5):2015-2024. Li T Y, Chen J Y, Weng J F, et al. Ozone pollution synoptic patterns and their variation characteristics in Guangdong Province [J]. China Environmental Science, 2022,42(5):2015-2024.

[35] 孫 璐,田文壽,張文煜,等.上海周邊地區(qū)海陸風(fēng)特征及其對(duì)PM2.5和O3濃度的影響研究[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2022,42(9):339-350. Sun L, Tian W S, Zhang W Y, et al. Characteristics of sea-land breezes and their impact on PM2.5and O3in Shanghai and adjacent areas [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2022,42(9):339-350.

[36] 王 宏,鄭秋萍,洪有為,等.2017年漳州海陸風(fēng)特征與冬春季污染物濃度關(guān)系 [J]. 氣象與環(huán)境學(xué)報(bào), 2020,36(3):33-40. Wang H, Zheng Q P, Hong Y W, et al. Characteristics of sea-land breeze and its relationship with pollutant concentrations during winter and spring in 2017 in Zhangzhou [J]. Journal of Meteorology and Environment, 2020,36(3):33-40.

[37] 李 源,陸彥彬,白 宇,等.基于天津臭氧污染特點(diǎn)的氣象條件與天氣分型研究 [J]. 中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè), 2022,38(5):56-64. Li Y, Lu Y B, Bai Y, et al. Study of meteorological conditions and weather types based on ozone pollution characteristics in Tianjin [J]. Environmental Monitoring in China, 2022,38(5):56-64.

[38] 董志超,徐占杰,王 爽,等.天津市PM2.5中氮含量及同位素的晝夜及季節(jié)變化 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2021,41(3):1014-1023. Dong Z C, Xu Z J, Wang S, et al. Diurnal and seasonal variations of nitrogen contents and isotopic composition of total nitrogen in PM2.5in Tianjin [J]. China Environmental Science, 2021,41(3):1014-1023.

[39] Miao Y C, Li J, Miao S G, et al. Interaction between planetary boundary layer and PM2.5pollution in megacities in China: a review [J]. Current Pollution Reports, 2019,5(4):261-271.

[40] 吳 蒙,羅 云,吳 兌,等.珠三角干季海陸風(fēng)特征及其對(duì)空氣質(zhì)量影響的觀測(cè) [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2016,36(11):3263-3272. Wu M, Luo Y, Wu D, et al. Observation on the characteristics of sea-land breezes and its influence to air quality over Pearl River Delta region during dry season [J]. China Environmental Science, 2016,36(11):3263-3272.

[41] 姚 青,馬志強(qiáng),郝天依,等.京津冀區(qū)域臭氧時(shí)空分布特征及其背景濃度估算[J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2021,41(11):4999-5008. Yao Q, Ma Z Q, Hao T Y, et al. Temporal and spatial distribution characteristics and background concentration estimation of ozone in Beijing-Tianjin-Hebei region [J]. China Environmental Science, 2021,41(11):4999-5008.

[42] 謝靜晗,李 颯,肖鐘湧.50年來(lái)中國(guó)臭氧總量時(shí)空變化特征 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2022,42(7):2977-2987. Xie J H, Li S, Xiao Z Y. Investigating the temporal and spatial variabilities of total ozone over China for the past 50 years [J]. China Environmental Science, 2022,42(7):2977-2987.

[43] 何 禮,束 炯,鐘方潛,等.上海海陸風(fēng)特征及其對(duì)臭氧濃度的影響 [J]. 環(huán)境監(jiān)測(cè)管理與技術(shù), 2019,31(3):17-21. He L, Shu J, Zhong F Q, et al. Characteristics of sea-land breeze and its impact on ozone concentrations in Shanghai [J]. The Administration and Technique of Environmental Monitoring, 2019,31(3):17-21.

[44] 郝 囝,蔡子穎,韓素芹,等.基于模式過(guò)程分析技術(shù)天津地區(qū)PM2.5污染氣象成因分析 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2022,43(5):2373-2382. Hao J, Cai Z Y, Han S Q, et al. Research on causes of severely polluted weather in Tianjin based on process analytical technology [J]. Environmental Science, 2022,43(5):2373-2382.

致謝：本研究的數(shù)據(jù)收集工作由天津市經(jīng)濟(jì)技術(shù)開發(fā)區(qū)生態(tài)環(huán)境局協(xié)助完成,在此表示感謝

Impact characteristics of typical atmospheric circulation on the combined pollution of PM2.5and O3in Tianjin.

XU Ya-zi1, YANG Yi-cheng1, LIU Yong-ji2, MENG Peng2, SUN Nai-xiu1, WU Lin1*, MAO Hong-jun1

(1.State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, Tianjin Key Laboratory of Urban Transport Emission Research, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China；2.TEDA Ecology and Environment Bureau, Tianjin 300450)., 2023,43(10)：5078～5087

To investigate the impact of sea-land breezes on PM2.5and O3pollution in coastal cities, the observation pollution and meteorological data of China National Environmental Monitoring Centre and ERA5 hourly data from 2016 to 2020 were analyzed to elucidate the influence of sea-land breezes circulation characteristics on PM2.5and O3levels in the coastal areas of Tianjin. The results showed there were 411sea-l and breezes days between 2016 and 2020, the sea-land breezes circulation frequently occurred from April to September, with the lowest frequency in December. The variation in seasonal characteristics of sea-land breezes circulation led to different impacts on PM2.5and O3levels. Land breeze circulation leads to PM2.5accumulation in coastal areas, and sea breeze circulation has a certain diffusion effect on PM2.5in winter. Sea-land breezes circulation change the distribution of O3in coastal areas, resulting in reduced valley values and increased daytime peaks of O3The peak concentration of O3in urban, suburban, and coastal locations were 4.1,8.9,16.0μg/m3higher than the average peak value. The influence on peak value decreases as the distance from the coastline increases. A total of 94days of PM2.5and O3combined pollution from 2016 to 2020, and sea-land breezes occurred during 17 of these days. On PM2.5and O3combined pollution days with sea-land breezes, land breeze circulation transmitted PM2.5from the central urban area to the coast, while the sea breeze exhibited a scavenging effect on PM2.5. The photochemical net decomposition rate of O3during land breeze circulation was higher than those days without sea-land breezes, while the photochemical net generation time of O3was longer during the sea breeze circulation. The effects of sea-land breezes circulation on O3and PM2.5reduced the frequency of PM2.5and O3composite pollution. Sea-land breezes' transport and redistribution of PM2.5and O3to coastal areas have a complex impact on regional pollution.

sea-land breezes；PM2.5；O3；combined pollution；distribution characteristics

X51

A

1000–6923(2023)10-5078-10

2023-03-06

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2022YFC3703600,2022YFE0135000);天津市科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目(20YFZCSN01000)

* 責(zé)任作者, 副研究員, wulin@nankai.edu.cn

許雅姿(1999-),女,河北邢臺(tái)人,南開大學(xué)碩士研究生,主要方向?yàn)榇髿獬粞鹾皖w粒物特征研究.xyzhebei@163.com.

許雅姿,楊亦成,劉永吉,等.典型大氣環(huán)流對(duì)天津市大氣PM2.5與O3復(fù)合污染的影響特征 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2023,43(10):5078-5087.

Xu Y Z, Yang Y C, Liu Y J, et al. Impact characteristics of typical atmospheric circulation on the combined pollution of PM2.5and O3in Tianjin [J]. China Environmental Science, 2023,43(10):5078-5087.