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    冷蒸氣發(fā)生-原子熒光法測(cè)定海水中超痕量汞

    2023-10-25 05:12:08未敏孟范勝侯愛(ài)霞
    化學(xué)分析計(jì)量 2023年9期
    關(guān)鍵詞:汞燈硼氫化蒸氣

    未敏,孟范勝,侯愛(ài)霞

    (北京海光儀器有限公司,北京 101300)

    隨著沿海地區(qū)工業(yè)化的快速發(fā)展,每年高達(dá)1 500萬(wàn)噸的含汞污染物不斷被排放至海洋中[1]。而汞對(duì)人體具有較大的危害,長(zhǎng)期接觸汞會(huì)導(dǎo)致腎損害[2-4]和老年癡呆癥;慢性或急性汞中毒都會(huì)造成肝臟損害[5-6];皮膚接觸汞,還會(huì)引發(fā)接觸性皮炎,海水中的無(wú)機(jī)汞還能通過(guò)非生物甲基化轉(zhuǎn)化為具有劇毒神經(jīng)毒素的甲基汞(MeHg)[7]。此外,海水中的汞含量也是判斷海水水質(zhì)分類的依據(jù)之一[8]。因此,準(zhǔn)確監(jiān)測(cè)海水中汞含量,了解海水中汞含量的變化趨勢(shì),對(duì)海洋重金屬污染預(yù)警具有重要意義。

    海水的含鹽量為35 g/L 左右,基體中除了大量的NaCl外,還含有大量的SO42-,Ca2+,Mg2+等離子及有機(jī)質(zhì)。而海水中汞元素的含量基本上都在μg/L量級(jí)或更低[9-11],傳統(tǒng)的分析方法由于光譜干擾以及檢出限高等問(wèn)題,不能準(zhǔn)確測(cè)定海水中的汞含量。冷蒸氣發(fā)生-原子熒光法由于采用低濃度的還原劑,氫化物及其它元素不足以發(fā)生化學(xué)反應(yīng),并且在反應(yīng)過(guò)程中減少了氫氣和水蒸氣的產(chǎn)生,降低了由此可能產(chǎn)生的干擾和光散射,因此可以獲得很高的分析靈敏度和較好的重現(xiàn)性[12-14]。

    雖然冷蒸氣發(fā)生-原子熒光法測(cè)汞具有很高的靈敏度,但是激發(fā)光源汞燈的特殊放電特性、充氣壓力、溫度影響發(fā)光強(qiáng)度以及電流和光強(qiáng)之間的非線性關(guān)系,造成了汞燈光強(qiáng)容易漂移的特性。筆者采用具有高穩(wěn)定度汞燈漂移校準(zhǔn)系統(tǒng)的原子熒光光度計(jì)作為檢測(cè)器,儀器通過(guò)特有的紫外光學(xué)傳感器對(duì)汞燈能量進(jìn)行精準(zhǔn)的數(shù)字化控制,保證了數(shù)據(jù)測(cè)量的穩(wěn)定性,結(jié)合汞在室溫下即可還原生成汞蒸氣的特性,通過(guò)對(duì)實(shí)驗(yàn)條件的優(yōu)化,建立了冷蒸氣發(fā)生-原子熒光法測(cè)定海水中超痕量汞的實(shí)驗(yàn)方法,該方法具有靈敏度高、準(zhǔn)確性強(qiáng)和穩(wěn)定性好的優(yōu)點(diǎn)。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    原子熒光光度計(jì):HGF-V4型,北京海光儀器有限公司。

    恒溫水浴鍋:LC-WB-4 型,上海力辰科技有限公司。

    電子分析天平:BS142S型,感量為0.1 mg,賽多利斯科學(xué)儀器(北京)有限公司。

    硫酸:優(yōu)級(jí)純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    過(guò)硫酸鉀、鹽酸羥胺、重鉻酸鉀、硼氫化鉀、氫氧化鉀:均為分析純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    汞單元素標(biāo)準(zhǔn)溶液:質(zhì)量濃度為1 000 μg/mL,標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)編號(hào)為GBW 08617,中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院。

    海水中汞標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì):質(zhì)量濃度為(1.00 ± 0.06)μg/L,標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)編號(hào)為GBW(E) 080042,國(guó)家海洋局第二海洋研究所。

    實(shí)驗(yàn)用水為超純水,電阻率不小于18 MΩ·cm。

    1.2 原子熒光光度計(jì)工作條件

    主陰極電流:30 mA;載氣:氬氣,流量為200 mL/min;輔助氣:氬氣,流量為100 mL/min;屏蔽氣:氬氣,流量為500 mL/min;原子化方式:冷原子法;原子化器溫度:200 ℃;負(fù)高壓:290 V;采樣體積:1.5 mL。

    1.3 實(shí)驗(yàn)步驟

    1.3.1 樣品預(yù)處理

    按照GB 17378.4—2007 《海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范 第4部分 海水分析》規(guī)定方法處理海水樣品[15]:準(zhǔn)確量取10 mL 海水樣品于20 mL 比色管中,加入0.2 mL濃硫酸,0.5 mL過(guò)硫酸鉀溶液(50 g/L),在水浴中加熱煮沸1 min后,冷卻至室溫,滴加0.5 mL鹽酸羥胺溶液(100 g/L),混勻,此溶液為樣品消化液。以純水代替樣品,按照上述步驟制備空白試樣。

    1.3.2 測(cè)定

    按照1.2設(shè)置好儀器條件,在軟件的汞燈漂移校準(zhǔn)界面,設(shè)置汞燈預(yù)熱30 min,預(yù)熱完成后,將儀器管路放入對(duì)應(yīng)的試劑中,在軟件測(cè)量界面依次對(duì)載流空白、標(biāo)準(zhǔn)溶液、樣品空白溶液和樣品溶液進(jìn)行測(cè)量。繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,以所測(cè)樣品的熒光強(qiáng)度,從標(biāo)準(zhǔn)曲線中查得樣品溶液中汞質(zhì)量濃度(μg/L)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 儀器條件的優(yōu)化

    準(zhǔn)確測(cè)量海水中的超痕量汞,對(duì)檢測(cè)儀器的靈敏度要求較高,而汞燈的燈電流和儀器的負(fù)高壓直接關(guān)系到汞的響應(yīng)值大小。在保證儀器噪聲、穩(wěn)定性滿足要求的條件下,選擇汞燈電流為30 mA,負(fù)高壓為290 V,采用冷蒸氣發(fā)生的反應(yīng)方式替代氫氣火焰燃燒。為了保證石英原子化器里的除濕效果,讓實(shí)驗(yàn)條件更加穩(wěn)定,設(shè)置原子化器的溫度為200 ℃。

    HGF-V4 型原子熒光光度計(jì)具有三路氣體,分別為載氣、輔助氣、屏蔽氣,實(shí)驗(yàn)通過(guò)改變氣路的氬氣流量大小,研究不同氣路氬氣流量對(duì)0.25 μg/L汞溶液信號(hào)值的影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖1所示。

    由圖1可知,在100~1 000 mL/min范圍內(nèi),載氣流量在200 mL/min時(shí)熒光強(qiáng)度最高,之后隨著載氣流量的增加,熒光強(qiáng)度逐漸下降,這主要是因?yàn)檩d氣氣體流量增高,會(huì)稀釋生成的汞蒸氣的濃度,從而造成汞熒光強(qiáng)度的下降。HGF-V4型原子熒光光度計(jì)的輔助氣設(shè)計(jì),主要是為了進(jìn)一步除去氫化物發(fā)生反應(yīng)生成的水汽。測(cè)汞采用冷蒸氣發(fā)生的反應(yīng)方式,反應(yīng)溫和。汞的熒光強(qiáng)度隨著輔助氣流量的增大而減小,故選擇輔助氣氬氣流量為100 mL/min。屏蔽氣能夠防止原子蒸氣被周圍空氣氧化,且起到保護(hù)火焰形狀穩(wěn)定的作用。隨著屏蔽氣流量的增加,汞的熒光強(qiáng)度也逐漸增大,在500 mL/min 時(shí)達(dá)到最大值,因此選擇載氣、輔助氣、屏蔽氣流量分別為200、100、500 mL/min。

    2.2 硼氫化鉀溶液濃度的優(yōu)化

    實(shí)驗(yàn)采用冷蒸氣發(fā)生的反應(yīng)方式,還原劑硼氫化鉀的用量較小。測(cè)試了不同濃度的硼氫化鉀溶液對(duì)0.25 μg/L 汞溶液信號(hào)值的影響,試驗(yàn)結(jié)果如圖2所示。

    圖2 不同硼氫化鉀溶液濃度對(duì)應(yīng)的汞元素?zé)晒鈴?qiáng)度

    由圖2 可知,硼氫化鉀溶液的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.01%~0.05%時(shí),汞的熒光強(qiáng)度變化不大,在硼氫化鉀溶液的質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于0.05%時(shí),汞的熒光強(qiáng)度開始下降,這可能是因?yàn)榕饸浠浫芤簼舛冗^(guò)高,生成的氫氣較多,對(duì)汞蒸氣產(chǎn)生了稀釋作用,從而造成汞熒光強(qiáng)度的下降??紤]硼氫化鉀易分解的特性,選用質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.05%的硼氫化鉀溶液作為還原劑,且在還原劑溶液中加入0.2%的氫氧化鉀來(lái)保證硼氫化鉀的穩(wěn)定性。

    2.3 載流酸度的優(yōu)化

    海水樣品使用硫酸作為酸化劑進(jìn)行預(yù)處理,為了與樣品基體保持一致,采用質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2%的硫酸溶液作為載流。由于汞元素有易揮發(fā),易被容器、管路吸附的特點(diǎn),并且這個(gè)特性在低濃度的汞溶液中更加明顯[16-18],所以在載流溶液中加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.05%的重鉻酸鉀溶液作為汞元素的穩(wěn)定劑。分別使用2%硫酸溶液、0.05%重鉻酸鉀-2%硫酸混合溶液兩種不同的載流連續(xù)測(cè)定汞標(biāo)準(zhǔn)溶液40 min,每5 min 取汞標(biāo)準(zhǔn)溶液濃度進(jìn)行對(duì)比,測(cè)定結(jié)果見(jiàn)表1。

    表1 使用不同載流液汞標(biāo)準(zhǔn)溶液測(cè)定結(jié)果

    由表1 可知,以0.05%重鉻酸鉀-2%硫酸混合溶液作為載流時(shí),汞標(biāo)準(zhǔn)溶液具有更好的穩(wěn)定性;并且與2%硫酸做載流相比,汞測(cè)量結(jié)果沒(méi)有明顯的降低,因此選用含有0.05%重鉻酸鉀的2%硫酸溶液作為載流,能夠保證實(shí)驗(yàn)結(jié)果的準(zhǔn)確性和穩(wěn)定性。

    2.4 汞燈漂移校準(zhǔn)系統(tǒng)對(duì)汞穩(wěn)定性的影響

    HGF-V4型原子熒光光度計(jì)帶有汞燈漂移校準(zhǔn)技術(shù),為了研究汞燈漂移校準(zhǔn)系統(tǒng)對(duì)汞穩(wěn)定性的影響,對(duì)0.01 μg/L的汞標(biāo)準(zhǔn)溶液連續(xù)測(cè)定30次,測(cè)定結(jié)果如圖3所示。

    圖3 開啟/關(guān)閉汞漂移校準(zhǔn)時(shí)汞的熒光強(qiáng)度

    由圖3 可知,沒(méi)有開啟汞燈漂移校準(zhǔn)系統(tǒng)的情況下,汞的測(cè)定結(jié)果整體呈增大趨勢(shì),30 次測(cè)量結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為18.87%,熒光強(qiáng)度由246.91升至457.76,漂移為84.37%。開啟汞燈漂移校準(zhǔn)系統(tǒng)后,整體走勢(shì)平穩(wěn),30 次測(cè)量結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.76%。結(jié)果表明,HGF-V4 的汞燈漂移校準(zhǔn)系統(tǒng)對(duì)測(cè)量汞元素的穩(wěn)定性有非常明顯的提高,因此選擇開啟汞燈漂移校準(zhǔn)系統(tǒng)。

    2.5 線性方程和檢出限

    HGF-V4原子熒光光度計(jì)具有微升級(jí)高性能順序注射進(jìn)樣系統(tǒng),所以采用儀器自動(dòng)稀釋的方法配制標(biāo)準(zhǔn)曲線,以汞標(biāo)準(zhǔn)溶液的質(zhì)量濃度(ρ,μg/L)為橫坐標(biāo),熒光強(qiáng)度IF為縱坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。在0~0.25 μg/L 范圍內(nèi),汞標(biāo)準(zhǔn)曲線的線性方程為IF=20 531.553 4ρ+60.379 2,相關(guān)系數(shù)為0.999 7。

    對(duì)空白樣品溶液連續(xù) 11 次進(jìn)樣測(cè)定,得到測(cè)定值的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為4.57%,利用3 倍標(biāo)準(zhǔn)偏差所對(duì)應(yīng)的汞質(zhì)量濃度計(jì)算方法檢出限,結(jié)果為0.000 7 μg/L,滿足海水中超痕量汞的測(cè)定要求。

    2.6 方法精密度與準(zhǔn)確度

    按照1.3方法對(duì)海水標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行處理,由于標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的汞含量較高,所以經(jīng)儀器自動(dòng)稀釋至5 倍體積后進(jìn)行測(cè)定,6次平行測(cè)定結(jié)果見(jiàn)表2。

    表2 海水標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)6次平行測(cè)定結(jié)果

    由表2 可知,海水標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)測(cè)定值的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為2.95%,相對(duì)誤差為-0.10%,且6 次測(cè)定值均在標(biāo)準(zhǔn)值范圍內(nèi),說(shuō)明方法具有很好的穩(wěn)定性和準(zhǔn)確度。

    2.7 樣品測(cè)定

    按照1.3 方法對(duì)兩份實(shí)際海水樣品進(jìn)行測(cè)定,6次平行測(cè)定結(jié)果見(jiàn)表3。從表3可知,兩個(gè)海水樣品的汞含量6次測(cè)定均值分別為0.012 、0.016 μg/L,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為6.80%、4.70%,說(shuō)明實(shí)驗(yàn)方法對(duì)分析汞含量為超痕量級(jí)的海水樣品具有較好的精密度及穩(wěn)定性。

    表3 海水樣品測(cè)定結(jié)果

    2.8 加標(biāo)回收試驗(yàn)

    為了進(jìn)一步驗(yàn)證試驗(yàn)方法對(duì)海水中超痕量汞測(cè)定的適用性,對(duì)上述兩份實(shí)際海水樣品進(jìn)行不同濃度的加標(biāo)測(cè)定,測(cè)定結(jié)果見(jiàn)表4。由表4 可知,海水實(shí)際樣品高、低兩種汞濃度的加標(biāo)回收率為86.67%~100.00%,說(shuō)明該方法能夠準(zhǔn)確測(cè)定海水中的超痕量汞含量。

    表4 海水樣品加標(biāo)回收試驗(yàn)結(jié)果

    3 結(jié)語(yǔ)

    采用具有高穩(wěn)定度汞燈漂移校準(zhǔn)系統(tǒng)的原子熒光光度計(jì)作為檢測(cè)器,通過(guò)對(duì)原子熒光光度計(jì)的儀器和檢測(cè)條件的優(yōu)化,建立了冷蒸氣發(fā)生-原子熒光法測(cè)定超痕量汞的實(shí)驗(yàn)方法,該方法對(duì)汞含量的測(cè)定具有非常高的靈敏度和穩(wěn)定性。通過(guò)對(duì)海水標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)和實(shí)際樣品的進(jìn)一步測(cè)試,表明該方法對(duì)檢測(cè)實(shí)際海水中的超痕量汞具有較高的準(zhǔn)確性和穩(wěn)定性,具有較好的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。

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