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    活性炭纖維陰極電芬頓氧化法改善污泥脫水性能

    2023-10-19 07:28:42邢海雙孟家琪
    化工環(huán)保 2023年5期

    邢海雙,馮 凡,郭 波,陳 越,孟家琪

    (太原理工大學 環(huán)境科學與工程學院,山西 晉中 030600)

    隨著城市化進程的加快,污水處理廠的規(guī)模和數(shù)量不斷增加,由此產(chǎn)生的剩余污泥也與日俱增。剩余污泥經(jīng)脫水處理后,含水率為75%~85%,為了進一步降低剩余污泥含水率、減少污泥產(chǎn)量、降低運輸和處置費用,亟需開發(fā)新的污泥脫水工藝。目前,常用的污泥預處理技術有超聲波法[1]、芬頓氧化法[2]、臭氧氧化法[3]、水熱處理法[4]和微波處理法[5]等。其中,芬頓氧化法因其操作簡單、反應速度快、脫水效果好等優(yōu)點,在剩余污泥預處理中應用較為廣泛。但傳統(tǒng)芬頓氧化法運行成本高、H2O2儲存和運輸困難、存在一定的安全隱患和環(huán)境風險[6]。電芬頓氧化法的陰極可以通過還原O2自行產(chǎn)生H2O2(式1),有效避免了大量使用H2O2帶來的問題和風險[7]。在電芬頓氧化體系中添加Fe0,一方面Fe0可以在陽極被氧化為Fe2+,有利于催化芬頓反應,另一方面所生成的Fe3+在陰極被還原為Fe2+,有利于維持體系中Fe2+的濃度,減少Fe2+的流失。H2O2的連續(xù)產(chǎn)生和Fe2+的陰極再生,使電芬頓氧化法成為一種更高效、更環(huán)保的工藝[8]。

    本工作以活性炭纖維(ACF)為陰極,F(xiàn)e0為催化劑,采用電芬頓氧化法強化污泥脫水性能,考察了初始pH、電流密度、Fe0加入量、極板間距、曝氣量和處理時間等因素對污泥脫水性能的影響,表征了處理前后污泥的表面形貌和結構特征,分析了污泥胞外聚合物(EPS)中蛋白質(zhì)和多糖的變化,探討了污泥的脫水機理。

    1 實驗部分

    1.1 材料與試劑

    污泥取自太原市某污水處理廠污泥回流池,在4 ℃條件下冷藏保存,存放時間不超過72 h。污泥的基本性質(zhì)見表1。實驗所用試劑均為分析純。

    表1 實驗污泥的基本性質(zhì)

    1.2 電芬頓氧化實驗

    電芬頓氧化裝置為有機玻璃制成的矩形反應槽,有效容積1 L。以網(wǎng)狀Ti/RuO2-IrO2電極(蘇州舒爾泰工業(yè)科技有限公司)作陽極,ACF電極(江蘇南通森友炭纖維有限公司)作陰極,將兩電極分別連接到直流穩(wěn)壓穩(wěn)流電源(蘇州舒爾泰工業(yè)科技有限公司)的輸出端。將500 mL污泥置于反應槽中,調(diào)節(jié)pH至一定值,加入一定量的Fe0,對反應槽的陰極表面進行曝氣,在攪拌轉速為150 r/min的條件下反應一定時間??疾斐跏紁H、電流密度、Fe0加入量、極板間距、曝氣量和反應時間等因素對污泥脫水性能的影響。

    1.3 分析與表征

    采用布氏漏斗法[9]測定SRF,采用重量法[10]測定污泥含水率,采用改良的熱提取法[11]提取EPS,采用苯酚—硫酸法[12]測定多糖含量,采用改良型BCA法蛋白質(zhì)濃度測定試劑[13]測定蛋白質(zhì)含量。

    采用熒光分光光度計(RF6000型,日本島津株式會社)對EPS中有機物的組分、含量和分布進行三維熒光光譜(3D-EEM)分析;采用傅里葉變換紅外光譜儀(Spectrum Two型,美國鉑金埃爾默科技公司)表征EPS 中的主要官能團;采用掃描電子顯微鏡(Zeiss Sigma 300型,德國卡爾蔡司公司)觀察污泥的表面形態(tài)。

    2 結果與討論

    2.1 陰極材料的選擇

    以鈦板、石墨板、ACF作陰極,考察不同陰極材料對污泥脫水性能的影響,結果見圖1。由圖1可見:在初始pH 3.0、電流密度 30 mA/cm2、Fe0加入量 0.5 mmol/L、極板間距 2 cm、曝氣量1 L/min、反應時間30 min的條件下,以鈦板、石墨板和ACF作陰極,污泥經(jīng)電芬頓氧化處理后,SRF分別降低至0.46×1012,0.41×1012,0.30×1012cm/g,含水率分別降低至72.8%,71.2%,68.6%,表明以ACF作陰極污泥的脫水效果最佳。

    圖1 不同陰極材料對污泥脫水性能的影響

    2.2 影響污泥脫水性能的主要因素

    2.2.1 初始pH

    在電流密度30 mA/cm2、Fe0加入量0.5 mmol/L、曝氣量1.00 L/min、極板間距2 cm、反應時間30 min的條件下,考察初始pH對污泥脫水性能的影響,結果見圖2。由圖2可見:初始pH為 2.0~7.0時,隨著pH的升高,SRF和含水率先略有減小,后逐漸增大;當pH為 3.0時,污泥的脫水性能最好,SRF和含水率分別由初始的1.09×1012cm/g和80.5%下降至0.29×1012cm/g和68.4%。這是因為酸性環(huán)境下,F(xiàn)e2+能夠催化H2O2產(chǎn)生·OH,從而有利于氧化破解EPS和細胞壁膜,促進污泥中結合水的釋放。當pH過低時,過量的H+會與·OH反應生成H2O,降低了芬頓試劑的氧化效率[14]。綜上,適宜的初始pH為3.0。

    圖2 初始pH對污泥脫水性能的影響

    2.2.2 電流密度

    在初始pH 3.0、Fe0加入量 0.5 mmol/L、極板間距2 cm、曝氣量1.00 L/min、反應時間 30 min的條件下,考察電流密度對污泥脫水性能的影響,結果見圖3。由圖3可見:隨著電流密度的增加,SRF和含水率均先降低后增加;當電流密度從10 mA/cm2增加至30 mA/cm2時,SRF和含水率分別從0.99×1012cm/g和74.2%降低至0.30×1012cm/g和68.9%;繼續(xù)增加電流密度至40 mA/cm2時,SRF和含水率分別升高至0.46×1012cm/g和72.7%,進一步增加電流密度至60 mA/cm2時,SRF和含水率分別升高至0.66×1012cm/g和74.0%。這是因為當電流密度較低時,增加電流密度能夠提高陰極H2O2的產(chǎn)量,從而增加·OH的生成量,有利于污泥脫水,但過高的電流密度會產(chǎn)生過量的H2O2,消耗體系中的·OH,影響污泥的脫水效果。綜上,適宜的電流密度為30 mA/cm2。

    2.2.3 Fe0加入量

    在初始pH 3.0、電流密度30 mA/cm2、極板間距2 cm、曝氣量1.00 L/min、反應時間30 min的條件下,考察Fe0加入量對污泥脫水性能的影響,結果見圖4。由圖4可見:當Fe0加入量為0.5 mmol/L時,SRF和含水率分別為0.30×1012cm/g和68.3%;繼續(xù)增加Fe0加入量,SRF和含水率逐漸上升,這是因為過量的Fe0會導致過量Fe2+的產(chǎn)生,進而會消耗產(chǎn)生的·OH(式(2)),影響·OH對污泥EPS的破解。因此,適宜的Fe0加入量為0.5 mmol/L。

    2.2.4 極板間距

    在初始pH 3.0、電流密度30 mA/cm2、Fe0加入量0.5 mmol/L、曝氣量1.00 L/min、反應時間30 min的條件下,考察極板間距對污泥脫水性能的影響,結果見圖5。由圖5可見:當極板間距從6 cm減小到2 cm時,SRF和含水率分別從0.61×1012cm/g和74.0%降低至0.30×1012cm/g和68.5%;進一步減小極板間距至1 cm時,SRF和含水率均有所上升。隨著極板間距的減小,極板間電阻降低,電源電壓和能量消耗也相應降低;但當極板間距過小時,陰極上產(chǎn)生的Fe2+易被氧化成Fe3+,最終影響污泥的脫水性能。綜上,適宜的極板間距為2 cm。

    2.2.5 曝氣量

    在初始pH 3.0、電流密度 30 mA/cm2、Fe0加入量0.5 mmol/L、極板間距2 cm、反應時間 30 min的條件下,考察曝氣量對污泥脫水性能的影響,結果見圖6。由圖6可見:隨著曝氣量的逐漸增大,SRF和含水率先降低后增加,當曝氣量為1 L/min時,SRF和含水率降至最低,繼續(xù)增大曝氣量,SRF和含水率開始逐漸上升。增加曝氣量能夠提高陰極區(qū)的溶解氧,增加電解質(zhì)與陰極表面的傳質(zhì)速率,提高H2O2的產(chǎn)量[15]。然而,當曝氣量過高時,在高空氣流速下,過多的氧氣不能完全附著在電極上,增加了陰極區(qū)O2還原的難度[16]。因此,適宜的曝氣量為1.00 L/min。

    圖6 曝氣量對污泥脫水性能的影響

    2.2.6 反應時間

    在初始pH 3.0、電流密度 30 mA/cm2、Fe0加入量0.5 mmol/L、極板間距2 cm、曝氣量1.00 L/min的條件下,考察反應時間對污泥脫水性能的影響,結果見圖7。由圖7可見:隨著反應時間的增加,SRF和含水率先降低后增加,當反應時間為30 min時,SRF和含水率降至最低,分別為0.31×1012cm/g和69.2%;進一步延長反應時間,SRF和含水率逐漸升高,表明污泥脫水性能開始變差,這可能是因為隨著反應時間的延長,EPS中釋放出的蛋白質(zhì)和多糖逐漸增加,粒徑變小,黏度升高,不利于污泥脫水。因此,適宜的反應時間為30 min。

    圖7 反應時間對污泥脫水性能的影響

    綜上,采用電芬頓氧化法處理污泥的最佳工藝條件為:初始pH 3.0、電流密度30 mA/cm2、Fe0加入量0.5 mmol/L、極板間距為2 cm、曝氣量1.00 L/min、反應時間30 min。

    2.2.7 與傳統(tǒng)芬頓氧化法的比較

    在最佳工藝條件下,比較電芬頓氧化法與傳統(tǒng)芬頓氧化法對污泥的脫水性能,結果見圖8。由圖8可見:經(jīng)電芬頓氧化處理后,污泥SRF和含水率分別由初始的1.09×1012cm/g和80.5%下降到0.29×1012cm/g和68.2%;而經(jīng)傳統(tǒng)芬頓氧化后,SRF和含水率僅降低至0.52×1012cm/g和74.9%。由此可見,電芬頓氧化法對污泥的脫水效果更好。

    圖8 不同處理方法對污泥脫水性能的影響

    2.3 電芬頓氧化法對污泥形態(tài)的影響

    圖9為原始污泥和電芬頓氧化后污泥的SEM照片。由圖9a可見:原始污泥呈現(xiàn)出高度光滑、完整、致密的絮體表面。經(jīng)電芬頓氧化處理后(圖9b),污泥絮體變得細碎且不規(guī)則,表面粗糙、有大孔。表明,經(jīng)電芬頓氧化后,污泥的表面形態(tài)和絮體結構均發(fā)生了實質(zhì)性變化,粗糙的表面和更大的孔隙結構更有利于提高污泥的脫水性能。

    2.4 電芬頓氧化對污泥Zeta電位與粒徑的影響

    電芬頓氧化前后污泥Zeta電位與粒徑的變化見圖10。由圖10可見:經(jīng)電芬頓氧化后,污泥顆粒的中位粒徑(D50)從19.67 μm降低到13.57 μm,表明電芬頓氧化導致污泥崩解,分解成更小的顆粒;Zeta電位由初始的-18.86 mV上升到-7.30 mV,靜電斥力降低有利于污泥絮體的聚集,脫水性能得到改善[17]。

    圖10 電芬頓氧化前后污泥Zeta電位與粒徑的變化

    2.5 EPS組分的變化

    EPS的主要組分是蛋白質(zhì)和多糖,二者占EPS總量的70%~80%[18]。根據(jù)結構和形態(tài)的不同,EPS可分為可溶性EPS(S-EPS)、松散結合型EPS(LB-EPS)和緊密結合型EPS(TB-EPS)。EPS組分的含量和分布對污泥絮體的表面電荷、穩(wěn)定性和疏水性有明顯影響[19]。電芬頓氧化前后,不同EPS中蛋白質(zhì)和多糖的含量變化見圖11。由圖11可見:經(jīng)電芬頓氧化后,S-EPS中蛋白質(zhì)含量從18.57 mg/L上升到147.61 mg/L,增加了6.9倍,多糖含量從2.32 mg/L上升到19.66 mg/L,增加了7.5倍;TB-EPS中蛋白質(zhì)含量從179.29 mg/L降低至53.39 mg/L,多糖含量從49.60 mg/L降低至14.27 mg/L;LB-EPS含量變化較小。表明電芬頓氧化能夠破壞污泥絮體,使TB-EPS向S-EPS轉化,從而改善污泥的脫水性能。

    圖11 電芬頓氧化前后污泥EPS中蛋白質(zhì)和多糖含量的變化

    2.6 EPS的3D-EEM分析

    圖12為電芬頓氧化前后EPS的3D-EEM譜圖。3D-EEM譜圖可劃分為5個區(qū)域:區(qū)域Ⅰ為芳香族類蛋白質(zhì),區(qū)域Ⅱ為色氨酸蛋白,區(qū)域Ⅲ為富里酸類物質(zhì),區(qū)域Ⅳ為可溶性微生物產(chǎn)物類物質(zhì),區(qū)域Ⅴ為腐殖酸[20]。由圖12可見:經(jīng)電芬頓氧化后,LB-EPS和TB-EPS的熒光強度明顯下降,S-EPS的熒光強度增強。表明電芬頓氧化促進了LB-EPS和TB-EPS向S-EPS的轉化,從而有利于污泥內(nèi)部結合水的釋放;S-EPS中區(qū)域Ⅴ的熒光強度增強,表明電芬頓氧化后,大分子有機物被破壞,通過縮合途徑轉化為腐植酸[21],使污泥表面負電荷基團數(shù)量減少[22],脫水性能提高。

    圖12 電芬頓氧化前(a)后(b)EPS的3D-EEM譜圖

    2.7 FTIR分析

    圖13為電芬頓氧化前后污泥的FTIR譜圖。由圖13可見:3 420 cm-1附近的吸收峰對應碳氫化合物相關的O—H鍵的拉伸振動[23],1 630 cm-1和1 400 cm-1處的吸收峰分別對應與蛋白質(zhì)相關的C—N鍵和N—H鍵的拉伸振動,1 120 cm-1附近的吸收峰與多糖或碳水化合物相關的C—C、C—O—C和O—H鍵的振動有關[24],620 cm-1的吸收峰對應于芳香族氨基酸和核苷酸的C—C和C—O—H鍵的環(huán)振動[23];經(jīng)電芬頓氧化后,相應物質(zhì)的吸收峰強度均有所降低,表明電芬頓氧化破壞了污泥中有機物的氫鍵和功能性親水基團,污泥的持水能力下降,疏水性能提高,有利于污泥脫水。

    圖13 電芬頓氧化前后污泥的FTIR譜圖

    3 結論

    a)以網(wǎng)狀Ti/RuO2-IrO2電極為陽極,ACF為陰極,F(xiàn)e0為催化劑,采用電芬頓氧化法處理污泥的最佳工藝條件為初始pH 3.0、電流密度30 mA/cm2、Fe0加入量0.5 mmol/L、極板間距2 cm、曝氣量1.00 L/min、反應時間30 min。在該條件,經(jīng)處理后,污泥的SRF和含水率從初始的1.09×1012cm/g和80.5%分別下降到0.29×1012cm/g和68.3%,脫水性能明顯改善。

    b)表征結果顯示,經(jīng)電芬頓氧化處理后,污泥表面粗糙度增加,粒徑減小,Zeta電位上升。

    c)經(jīng)電芬頓氧化處理后,S-EPS 中蛋白質(zhì)含量從18.57 mg/L上升到147.61 mg/L,增加了6.9倍,多糖含量從2.32 mg/L上升到19.66 mg/L,增加了7.5倍;TB-EPS中蛋白質(zhì)含量從179.29 mg/L下降到53.39 mg/L,多糖含量從49.60 mg/L下降到14.27 mg/L。表明電芬頓氧化能夠促使TB-EPS向S-EPS的轉化,從而改善污泥的脫水性能。

    d)3D-EEM和FTIR表征結果顯示:電芬頓氧化促進了EPS中大分子有機物向小分子可溶性有機物的轉化,使蛋白質(zhì)結構變得松散,污泥的持水性能下降,疏水性能增加,脫水性能得到改善。

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