考慮原子亞穩(wěn)態(tài)的镥金屬蒸發(fā)過程模擬研究

賴贛平 張曉衛(wèi)

1) (清華大學(xué)工程物理系,北京 100084)

2) (粒子輸運(yùn)與富集技術(shù)國防科技重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300180)

镥-177 是目前全球醫(yī)用同位素的研究熱點(diǎn)之一,可使用通過電子束物理氣相沉積技術(shù)(EB-PVD)輔助生產(chǎn)和加工的镥-176 經(jīng)由反應(yīng)堆輻照制得.金屬蒸發(fā)過程是EB-PVD 的重要一環(huán),金屬原子蒸氣的各宏觀特征量分布將直接影響后續(xù)的沉積鍍膜過程.本文基于直接模擬蒙特卡羅方法,將原子亞穩(wěn)態(tài)引入碰撞假設(shè),建立了金屬蒸發(fā)過程的二維和三維模型,對是否考慮镥原子亞穩(wěn)態(tài)的金屬蒸發(fā)過程中各宏觀特征量進(jìn)行分析比較,并對中心處宏觀特征量隨狹縫開口大小和蒸發(fā)源表面溫度的變化特點(diǎn)進(jìn)行討論.研究結(jié)果表明,原子亞穩(wěn)態(tài)會(huì)導(dǎo)致經(jīng)過束流裝置的金屬原子蒸氣數(shù)密度降低、運(yùn)動(dòng)速度和速度的離散程度上升,同時(shí)狹縫開口大小和蒸發(fā)源表面溫度均會(huì)引發(fā)金屬原子蒸氣宏觀特征量分布的變化.在二維模型基礎(chǔ)上進(jìn)行的三維模擬結(jié)果與其變化一致,本工作可為電子束金屬蒸發(fā)過程的實(shí)驗(yàn)研究提供參考和指導(dǎo).

1 引言

金屬元素镥具有多種同位素,其中镥-177 是目前全球醫(yī)用同位素的研究熱點(diǎn)之一.镥-177 的半衰期為6.64 d,其發(fā)射的β 射線可應(yīng)用于腫瘤的放射性靶向治療,同時(shí)伴隨發(fā)射的γ射線可應(yīng)用于SPECT 顯像[1].隨著镥-177 藥物的快速研發(fā)和臨床研究,镥-177 的市場需求量逐年上升,掌握镥-177 的制取工藝是目前相關(guān)領(lǐng)域的重點(diǎn)研究目標(biāo)[2-4].镥-177 可通過反應(yīng)堆輻照镥-176 制得[5],镥-176 則可使用電子束物理氣相沉積技術(shù)(electron beam physical vapor deposition,EB-PVD)進(jìn)行輔助生產(chǎn)和加工.EB-PVD 是目前制備和加工高熔點(diǎn)金屬和非金屬材料的重要方法之一,具有蒸發(fā)溫度高、鍍膜純度高、熱效率高、精密易控等優(yōu)點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于航空航天、國防軍工等領(lǐng)域,如鋼帶表面鍍膜、熱障涂層制備等[6-9].金屬蒸發(fā)過程的目的是將固態(tài)金屬轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘僭诱魵?一般將其劃分為金屬在坩堝內(nèi)的熔化流動(dòng)和液態(tài)金屬表面的蒸發(fā)膨脹兩部分.金屬蒸發(fā)過程是EB-PVD 的重要環(huán)節(jié)之一,金屬原子蒸氣的熱布居分布、密度分布、速度分布、溫度分布等各項(xiàng)物理特性分布對于之后的沉積鍍膜過程具有一定的影響,同時(shí)與金屬蒸氣原子的利用率等相互關(guān)聯(lián)[10].

目前,國內(nèi)外已有眾多相關(guān)學(xué)者針對金屬蒸發(fā)過程進(jìn)行了大量的理論和實(shí)驗(yàn)研究,包括坩堝內(nèi)金屬熔池和蒸發(fā)空間內(nèi)的金屬原子蒸氣的各項(xiàng)物性研究.就金屬原子蒸氣而言,熔池表面溫度與表面面積、熔池表面金屬原子蒸氣的Knudsen 數(shù)、電子槍的功率和束寬[11,12]、背景氣體[13]和束流裝置[14-17]等因素都會(huì)對金屬原子蒸氣的密度、溫度、運(yùn)動(dòng)速度等宏觀物理量產(chǎn)生影響.Fan 等[18]利用元素周期表外推金屬蒸氣輸運(yùn)系數(shù),對釔蒸氣使用直接模擬蒙特卡羅方法(direct simulation Monte Carlo,DSMC)進(jìn)行模擬,得到與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相符合的結(jié)果.在現(xiàn)有的理論研究中,金屬原子通常被認(rèn)為均處于基態(tài),不考慮其余能級的作用.然而金屬蒸發(fā)過程通常需要在較高的溫度下進(jìn)行,此時(shí)由于熱布居分布有相當(dāng)比例的原子處于更高的亞穩(wěn)態(tài)上,因此研究原子亞穩(wěn)態(tài)對于金屬蒸發(fā)的影響是十分必要的,對镥而言更是如此.Balakrishnan 等[19]研究了電子能級對鈦氣相沉積的影響,模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為相符.謝國鋒等[20]曾對二維平面蒸發(fā)的亞穩(wěn)態(tài)原子退激過程進(jìn)行理論模擬,得到原子蒸氣密度分布、速度分布、溫度分布等數(shù)據(jù),但其并未對原子的亞穩(wěn)態(tài)分布進(jìn)行細(xì)致分析討論,得到的結(jié)果較為粗略.

本文基于DSMC 方法[21],引入考慮原子亞穩(wěn)態(tài)的碰撞假設(shè),建立金屬蒸發(fā)過程的二維和三維模型.基于此模型,首先考察是否考慮原子亞穩(wěn)態(tài)對金屬蒸發(fā)過程各項(xiàng)宏觀特征量分布的影響,然后討論中心位置處金屬蒸氣各項(xiàng)宏觀特征量針對關(guān)鍵參數(shù)的變化特點(diǎn),最后在二維模擬結(jié)果基礎(chǔ)上進(jìn)行三維模擬,為后續(xù)針對金屬蒸發(fā)過程的研究和實(shí)際生產(chǎn)過程起到一定的借鑒和參考作用.

2 物理模型

2.1 蒸發(fā)裝置與金屬蒸發(fā)過程簡介

蒸發(fā)裝置主要由坩堝、束流裝置、蒸發(fā)區(qū)域和基底幾部分組成.固態(tài)金屬放置于坩堝之中,電子束轟擊加熱固態(tài)金屬使之熔化形成液態(tài)金屬熔池,熔池表面的金屬原子則繼續(xù)受熱蒸發(fā)膨脹成為蒸氣原子.金屬蒸氣原子進(jìn)入上方蒸發(fā)區(qū)域后發(fā)生劇烈碰撞,其中一部分原子返回液態(tài)金屬表面被重新吸收,另一部分原子則遠(yuǎn)離蒸發(fā)源進(jìn)一步蒸發(fā)膨脹形成金屬原子蒸氣.金屬原子蒸氣通過束流裝置的狹縫口形成原子蒸氣束流進(jìn)入蒸發(fā)區(qū)域,最終運(yùn)動(dòng)到基底或蒸發(fā)裝置側(cè)壁處發(fā)生冷凝并附著于其上.

2.2 碰撞假設(shè)

在金屬蒸發(fā)過程中,金屬原子從液態(tài)金屬熔池表面進(jìn)入上方蒸發(fā)區(qū)域形成金屬原子蒸氣.在一定的溫度之下,蒸氣原子將會(huì)依照Boltzmann 分布確定其熱布居狀態(tài),即在各能級的分布比例.Boltzmann 分布如下式所示[22]:

其中,Ni,gi和Ei與Nj,gj和Ej分別為 處于第i激發(fā)態(tài)和第j激發(fā)態(tài)的原子數(shù)、能級簡并度和能級能量,k為Boltzmann 常數(shù),T為金屬原子蒸氣的溫度.

镥的熔點(diǎn)為1936 K,沸點(diǎn)為3668 K.镥前5 個(gè)能級在2000–3000 K 溫度下的熱布居分布比例如圖1 所示,各能級使用能級1–5 進(jìn)行編號,其中能級3 和能級4 的熱布居分布比例擴(kuò)大了10 倍,能級5 的熱布居分布比例擴(kuò)大了1000 倍.

圖1 镥前5 個(gè)能級的熱布居分布比例Fig.1.Thermal population distribution proportion of lutetium’s first five energy levels.

從圖1 可見,镥能級5 的熱布居分布比例與前4 個(gè)能級相差2–3 個(gè)數(shù)量級,因此在實(shí)際計(jì)算模擬時(shí)只需考慮镥的前4 個(gè)能級即可.

亞穩(wěn)態(tài)能級的壽命也是需要考察的因素.通常而言,原子的亞穩(wěn)態(tài)能級壽命為毫秒量級.如果原子兩次碰撞的平均時(shí)間間隔遠(yuǎn)短于原子的亞穩(wěn)態(tài)能級壽命,則可不考慮其影響;如果兩者相近,則需對此著重考慮;如果遠(yuǎn)大于能級壽命,則考慮亞穩(wěn)態(tài)能級已無實(shí)際意義.結(jié)合實(shí)際工況的具體討論見3.2 節(jié).

兩個(gè)原子的非彈性碰撞滿足動(dòng)量守恒和能量守恒,二維非彈性碰撞的能量變化示意圖如圖2 所示.在質(zhì)心坐標(biāo)系中,存在如下的能量守恒關(guān)系:

圖2 二維非彈性碰撞的能量變化示意圖Fig.2.Schematic diagram of the energy change in a twodimensional inelastic collision.

其中,i,j與i′,j′分別為兩原子碰撞前后各自的能級,Ei,Ej與,分別為各能級的能量,Ek和分別為兩原子碰撞前后相對于質(zhì)心系的總動(dòng)能.

碰撞后兩原子所處的新能級不確定,可視作為一個(gè)概率事件.為確保兩原子碰撞后相對于質(zhì)心系的總動(dòng)能非負(fù),使碰撞過程具有實(shí)際物理意義,需要對碰撞后兩原子所處的能級i′和j′進(jìn)行限制.碰撞后兩原子所處的能級i′和j′的概率P(i′,j′) 可以通過下式進(jìn)行計(jì)算:

利用(3)式進(jìn)行隨機(jī)抽樣,即可確定碰撞后兩原子所處的能級i′和j′.之后再利用(2)式,即可得到兩原子碰撞后相對于質(zhì)心系的總動(dòng)能,進(jìn)而可求出兩原子碰撞后的相對速度大小.最后對空間進(jìn)行各向同性分布抽樣,即可確定相對速度的方向.

2.3 宏觀特征量的計(jì)算方法

本文主要考察的宏觀特征量包括金屬原子蒸氣的數(shù)密度n、總運(yùn)動(dòng)速度的離散程度T和x,y,z方向平均速度ux,uy,uz.三者可分別反映金屬原子蒸氣的空間分布狀態(tài)、熱運(yùn)動(dòng)狀態(tài)和平動(dòng)狀態(tài).具體計(jì)算公式[23]分別為

其中,M為每個(gè)模擬分子所代表的真實(shí)蒸氣原子數(shù),N為采樣得到的總模擬分子數(shù),f為采樣次數(shù),V為空間體積,m為金屬蒸氣原子質(zhì)量,vi=(vxi,vyi,vzi) 為第i個(gè)模擬分子的運(yùn)動(dòng)速度.為便于后續(xù)分析與討論,進(jìn)行歸一化處理,得到

其中,nS,TS和vS分別 為蒸發(fā)源表面的模擬分子數(shù)密度、溫度和模擬分子正方向平均速度.為方便敘述,后文統(tǒng)一將歸一化符號“*”略去.

3 模擬結(jié)果

3.1 金屬蒸發(fā)模型參數(shù)

二維模型可以清晰展現(xiàn)出各宏觀特征量的空間分布情況和關(guān)鍵參數(shù)對金屬原子蒸氣的影響,得到定性的分析結(jié)果.在此基礎(chǔ)之上搭建的三維模型可為后續(xù)電子束金屬蒸發(fā)過程的實(shí)驗(yàn)研究提供理論支持.

二維和三維模型示意圖如圖3 所示.由于整個(gè)二維模型為軸對稱結(jié)構(gòu),因此實(shí)際的模擬區(qū)域?yàn)橛野氩糠?另一半?yún)^(qū)域的模擬結(jié)果通過鏡像得到.蒸發(fā)裝置下方為坩堝,坩堝上表面中央設(shè)置有一個(gè)長度為a的蒸發(fā)源.以蒸發(fā)源的尺寸a作為基準(zhǔn),整體的蒸發(fā)裝置模擬蒸發(fā)區(qū)域?yàn)橐粋€(gè)寬度和高度分別為 20a和 40a的矩形.蒸發(fā)源上方設(shè)置有一個(gè)寬度和高度均為 10a的矩形束流裝置,束流裝置分為側(cè)壁和上壁兩部分,并將面對蒸發(fā)源的一側(cè)定義為內(nèi)側(cè),另一側(cè)定義為外側(cè).束流裝置上方設(shè)置有一個(gè)寬度為a的狹縫.三維模型則是在二維模型的基礎(chǔ)之上沿y軸正方向進(jìn)行延展,整個(gè)模型基于x軸和y軸對稱,因此實(shí)際的模擬區(qū)域?yàn)檎麄€(gè)區(qū)域的1/4,其余區(qū)域的模擬結(jié)果通過鏡像得到.此時(shí),蒸發(fā)源為一個(gè)長度和寬度分別為a和 0.4a的矩形,狹縫為一個(gè)長度和寬度分別為 8a和a的矩形.在y軸正方向上,蒸發(fā)裝置尺寸為 20a,束流裝置尺寸為10a.與蒸發(fā)源表面蒸氣原子的平均自由程相比,a大致相當(dāng)于1000 倍的平均自由程長度.

圖3 二維和三維模型示意圖 (a) 二維模型;(b) 三維模型Fig.3.Schematic diagram of two-dimensional and three-dimensional models: (a) Two-dimensional model;(b) three-dimensional model.

二維模擬計(jì)算分為考慮镥元素原子亞穩(wěn)態(tài)和不考慮镥元素原子亞穩(wěn)態(tài)兩種工況.蒸發(fā)源的表面溫度為TS,蒸發(fā)源表面的蒸氣原子速度分布使用方向?yàn)檫h(yuǎn)離蒸發(fā)源表面、溫度為TS的半邊Maxwell分布[24],蒸發(fā)裝置和束流裝置壁面溫度均為 0.5TS,蒸發(fā)裝置內(nèi)壁和束流裝置外側(cè)壁面均為完全吸收邊界,束流裝置內(nèi)側(cè)壁面和底面的吸收率為0.8.本文使用的蒸氣原子碰撞模型為變徑硬球(variable hard sphere,VHS)模型.二維模型總網(wǎng)格數(shù)為20000,三維模型總網(wǎng)格數(shù)為2000000,時(shí)間步長為5×10-8s,模擬原子蒸氣于第40000 步達(dá)到穩(wěn)定并開始采樣,二維模型總模擬步數(shù)為200000,三維模型總模擬步數(shù)為300000.模擬原子蒸氣達(dá)到穩(wěn)定時(shí),二維模型總宏粒子數(shù)為40000–50000,三維模型總宏粒子數(shù)約為120000.

3.2 二維模擬結(jié)果

在二維模型兩種工況之下,金屬原子蒸氣的數(shù)密度n、總運(yùn)動(dòng)速度的離散程度T,x方向平均速度ux和z方向平均速度uz的空間分布如圖4 所示.為便于進(jìn)行比較,每張圖的左半部分為不考慮镥原子亞穩(wěn)態(tài)的模擬結(jié)果,右半部分為考慮镥原子亞穩(wěn)態(tài)的模擬結(jié)果.

圖4 金屬原子蒸氣各宏觀特征量的二維空間分布(左為不考慮原子亞穩(wěn)態(tài),右為考慮原子亞穩(wěn)態(tài)) (a) 數(shù)密度 n ;(b) 總運(yùn)動(dòng)速度的離散程度 T ;(c) x 方向平均速度 ux ;(d) z 方向平均速度uzFig.4.Two-dimensional spatial distribution of macroscopic characteristic quantities of metal atomic vapor (left is not considering atomic metastable states,right is considering atomic metastable states): (a) Number density n ;(b) the discrete degree of total motion velocity T ;(c) average velocity ux in the x -direction;(d) average velocity uz in the z -direction.

從圖4 可以觀察到金屬原子蒸氣在蒸發(fā)裝置中的運(yùn)動(dòng)具有明顯的特征.當(dāng)蒸發(fā)源達(dá)到一定溫度之后,大量金屬原子脫離液態(tài)金屬表面形成金屬原子蒸氣,此處的原子蒸氣具有極高的數(shù)密度.原子蒸氣在蒸發(fā)源上方發(fā)生劇烈碰撞,其中一部分原子蒸氣返回液態(tài)金屬表面被重新吸收,另一部分則遠(yuǎn)離蒸發(fā)源并進(jìn)一步膨脹,導(dǎo)致原子蒸氣的運(yùn)動(dòng)速度增大,同時(shí)原子蒸氣的數(shù)密度減小.此時(shí)原子蒸氣的平動(dòng)動(dòng)能主要由內(nèi)能轉(zhuǎn)化而來,因此原子蒸氣的速度離散程度也逐漸下降.由于束流裝置阻擋,狹縫附近的束流裝置內(nèi)側(cè)有較多的蒸氣原子囤積,導(dǎo)致原子蒸氣數(shù)密度升高.原子蒸氣被束流裝置阻擋之后,一部分原子蒸氣被束流裝置吸收,其余原子蒸氣則被反射回束流裝置腔內(nèi).這部分被反射的原子蒸氣與其他原子蒸氣發(fā)生碰撞,使得原子蒸氣的運(yùn)動(dòng)速度發(fā)生劇烈變化,導(dǎo)致原子蒸氣的速度離散程度明顯升高.束流裝置的側(cè)壁和上壁分別對原子蒸氣x和z方向平均速度產(chǎn)生了較大的約束作用.當(dāng)金屬原子蒸氣通過狹縫之后,金屬原子蒸氣的宏觀特征量如速度、數(shù)密度、速度的離散程度等變化逐漸減小,形成穩(wěn)定的金屬原子蒸氣束流,并最終運(yùn)動(dòng)到基底或蒸發(fā)裝置內(nèi)壁發(fā)生冷凝附著于其表面.

可以看出,在考慮原子亞穩(wěn)態(tài)之后,蒸發(fā)源處豎直方向上數(shù)密度的值明顯降低;原子蒸氣在中心束流處速度的離散程度明顯升高,同時(shí)其在豎直方向上的變化幅度明顯大于水平方向;原子蒸氣x和z方向平均速度均有一定程度的提升,后者的提升更為顯著.出現(xiàn)該現(xiàn)象的原因是,原先處于高能級的蒸氣原子經(jīng)過大量的碰撞,能級能量逐漸轉(zhuǎn)換為原子蒸氣的平動(dòng)動(dòng)能和熱運(yùn)動(dòng)動(dòng)能,這體現(xiàn)為原子蒸氣平動(dòng)速度的提升和熱運(yùn)動(dòng)的加劇.是否考慮亞穩(wěn)態(tài)并不會(huì)影響從蒸發(fā)源處進(jìn)入的蒸氣原子數(shù)目,而考慮原子亞穩(wěn)態(tài)之后更高的z方向平均速度導(dǎo)致原子蒸氣在豎直方向上的數(shù)密度減小.束流裝置內(nèi)側(cè)附近的速度離散程度在考慮能級亞穩(wěn)態(tài)之后出現(xiàn)了一定程度的降低,這是因?yàn)橛胁糠衷诱魵獾钠絼?dòng)動(dòng)能轉(zhuǎn)化為蒸氣原子的能級能量而不是原子蒸氣的熱運(yùn)動(dòng)動(dòng)能.

在蒸發(fā)源表面溫度為TS時(shí),镥考慮原子亞穩(wěn)態(tài)的能級占比分布圖如圖5 所示.從圖5 可以看出,在蒸發(fā)區(qū)域內(nèi),絕大部分蒸氣原子處于能級1即基態(tài),各亞穩(wěn)態(tài)主要出現(xiàn)于蒸發(fā)源表面和束流裝置上壁及側(cè)壁內(nèi)側(cè),尤其在束流裝置拐角處具有較高的占比.這是因?yàn)?蒸發(fā)源表面的高能態(tài)原子主要來源于出射原子熱布居分布比例符合Boltzmann分布的蒸發(fā)源,隨著碰撞的發(fā)生高激發(fā)態(tài)的蒸氣原子逐漸退回基態(tài),蒸氣原子的亞穩(wěn)態(tài)能級能量轉(zhuǎn)化為原子蒸氣的平動(dòng)動(dòng)能和熱運(yùn)動(dòng)動(dòng)能;束流裝置內(nèi)側(cè)的高能態(tài)原子則來源于被束流裝置阻擋反射的原子蒸氣,這部分原子蒸氣與未反射原子蒸氣相比具有較大的相對運(yùn)動(dòng)速度,導(dǎo)致碰撞之后蒸氣原子具有足夠的能量激發(fā)到高能態(tài),此時(shí)能量由原子蒸氣的動(dòng)能重新轉(zhuǎn)化為蒸氣原子的亞穩(wěn)態(tài)能級能量.

圖5 各能級占比分布圖 (a) 能級1;(b) 能級2;(c) 能級3;(d) 能級4Fig.5.Layout of the proportion of each energy level: (a) Energy level 1;(b) energy level 2;(c) energy level 3;(d) energy level 4.

根據(jù)(2)式可知,蒸氣原子的能級能量和原子蒸氣的相對運(yùn)動(dòng)動(dòng)能可以隨著碰撞發(fā)生轉(zhuǎn)移,在碰撞越劇烈的區(qū)域能量轉(zhuǎn)移得越充分.在經(jīng)過大量的碰撞以及束流裝置的整流之后,原子蒸氣轉(zhuǎn)變?yōu)楦魑锢韰?shù)相近的金屬原子蒸氣束流.由于原子蒸氣之間的相對速度減小,相對運(yùn)動(dòng)動(dòng)能將不足以支撐蒸氣原子躍遷到高能級,使得越來越多的蒸氣原子處于基態(tài)能級.

束流裝置上壁外側(cè)區(qū)域的蒸氣原子則主要來源于被束流裝置阻擋反射的原子蒸氣,其有相當(dāng)比例處于亞穩(wěn)態(tài)能級上,這部分蒸氣原子被中心的蒸氣束流帶動(dòng)從而沿著狹縫口邊緣逸出.之后中心原子蒸氣束流在狹縫開口處發(fā)生劇烈碰撞.這部分蒸氣原子中向束流方向運(yùn)動(dòng)的參與到碰撞之中逐漸回歸基態(tài);向側(cè)向運(yùn)動(dòng)的蒸氣原子則由于側(cè)向位置的數(shù)密度較低,發(fā)生碰撞較少,得以能夠保持住亞穩(wěn)態(tài)能級繼續(xù)向側(cè)向運(yùn)動(dòng),這在圖5 中表現(xiàn)為處于亞穩(wěn)態(tài)能級的蒸氣原子向側(cè)向運(yùn)動(dòng).

最后,在此對亞穩(wěn)態(tài)能級壽命對模擬結(jié)果的影響進(jìn)行評估.本文所討論的工況在不同位置處的平均自由程有較大差異.在蒸發(fā)源表面,蒸氣原子的平均自由程約為10-5m,在狹縫開口上方約為10-3m,原子蒸氣的運(yùn)動(dòng)速度數(shù)量級約為102m/s,因此蒸氣原子兩次碰撞的平均時(shí)間間隔為10-4–10-2ms,這一般短于亞穩(wěn)態(tài)能級壽命.因此,在束流裝置內(nèi)部以及中心蒸氣束流處可不考慮亞穩(wěn)態(tài)能級壽命對蒸氣原子碰撞的影響.而在側(cè)面數(shù)密度較低的區(qū)域,可能會(huì)出現(xiàn)蒸氣原子運(yùn)動(dòng)時(shí)間間隔超出亞穩(wěn)態(tài)能級壽命的情況,但此區(qū)域?qū)Ρ疚牡闹攸c(diǎn)研究內(nèi)容關(guān)系較低,因此本模擬可不考慮亞穩(wěn)態(tài)能級壽命的影響.

3.3 狹縫開口大小對原子蒸氣宏觀特征量的影響

根據(jù)金屬真空蒸發(fā)的特點(diǎn)可知,在蒸發(fā)源中心位置處沿著垂直于蒸發(fā)源表面方向上的宏觀特征量變化最為顯著.為討論狹縫開口大小對原子蒸氣宏觀特征量的影響,取蒸發(fā)源表面溫度為TS,設(shè)置狹縫開口大小分別為a,1.5a和 2a,以及是否考慮原子亞穩(wěn)態(tài)共6 種工況.中心處的金屬原子蒸氣在6 種工況之下的數(shù)密度n、總運(yùn)動(dòng)速度的離散程度T和z方向平均速度uz如圖6 所示.圖中虛線為狹縫所在位置.

圖6 金屬原子蒸氣在蒸發(fā)源中心位置處的宏觀特征量變化曲線(不同狹縫開口大小) (a) 數(shù)密度 n ;(b) 總運(yùn)動(dòng)速度的離散程度 T ;(c) z 方向平均速度uzFig.6.Variation curves of macroscopic characteristic quantities of metal atomic vapor at the center of the evaporation source (different slit opening sizes): (a) Number density n ;(b) the discrete degree of total motion velocity T;(c) average velocity uz in the z -direction.

從圖6 可以看出,各宏觀特征量受到原子亞穩(wěn)態(tài)影響的變化特點(diǎn)與前文的結(jié)果一致,即數(shù)密度降低、總運(yùn)動(dòng)速度的離散程度和z方向平均速度升高.在束流裝置內(nèi)部,僅狹縫開口大小不同的金屬原子蒸氣的各項(xiàng)宏觀特征量基本一致;而在通過狹縫之后,這幾個(gè)宏觀特征量出現(xiàn)了反常的突起現(xiàn)象,突起隨著狹縫開口的收窄而逐漸向狹縫位置靠近并越發(fā)明顯,并且在考慮原子亞穩(wěn)態(tài)之后突起程度有所降低;當(dāng)狹縫開口大于 2a后,反常突起基本消失.這是因?yàn)楫?dāng)狹縫開口較小時(shí),將有大量的原子蒸氣受到阻擋反射而沿著狹縫邊沿飛出,這些原子蒸氣的運(yùn)動(dòng)方向偏向于中心位置收束,導(dǎo)致在通過狹縫之后原子蒸氣的數(shù)密度上升.同時(shí)隨著狹縫開口的收窄,這些原子蒸氣的運(yùn)動(dòng)方向偏轉(zhuǎn)也逐漸增大,導(dǎo)致突起部位越發(fā)靠近狹縫位置.隨著金屬原子蒸氣的數(shù)密度增大,原子蒸氣之間的碰撞更加頻繁,使得原子蒸氣的運(yùn)動(dòng)更加無序,這體現(xiàn)在突起部位原子蒸氣的總運(yùn)動(dòng)速度的離散程度的上升和z方向平均速度的下降[25].而在考慮原子亞穩(wěn)態(tài)之后,在突起部位部分發(fā)生碰撞的原子蒸氣的動(dòng)能轉(zhuǎn)化為蒸氣原子的亞穩(wěn)態(tài)能級能量,因此突起程度均有所削減.

3.4 蒸發(fā)源表面溫度對原子蒸氣宏觀特征量的影響

為討論蒸發(fā)源表面溫度對原子蒸氣宏觀特征量的影響,取狹縫開口大小為a,設(shè)置蒸發(fā)源表面溫度分別為TS,1.125TS和 1.25TS,以及是否考 慮原子亞穩(wěn)態(tài)共6 種工況.中心處的金屬原子蒸氣在6 種工況之下的數(shù)密度n、總運(yùn)動(dòng)速度的離散程度T和z方向平均速度uz如圖7 所示.圖中虛線為狹縫所在位置.

圖7 金屬原子蒸氣在蒸發(fā)源中心位置處的宏觀特征量變化曲線(不同蒸發(fā)源表面溫度) (a) 數(shù)密度 n ;(b) 總運(yùn)動(dòng)速度的離散程度 T ;(c) z 方向平均速度uzFig.7.Variation curves of macroscopic characteristic quantities of metal atomic vapor at the center of the evaporation source (different surface temperatures of evaporation source): (a) Number density n ;(b) the discrete degree of total motion velocity T ;(c) average velocity uz in the z -direction.

從圖7 可以看出,隨著蒸發(fā)源表面溫度的上升,金屬原子蒸氣的數(shù)密度下降速度減緩,總運(yùn)動(dòng)速度的離散程度升高,z方向平均速度降低,同時(shí)在通過狹縫之后反常突起逐漸減弱.出現(xiàn)該現(xiàn)象的原因是,蒸發(fā)源表面溫度的上升意味著蒸發(fā)速率的增大和蒸氣原子在亞穩(wěn)態(tài)能級上布居分布比例的提升.蒸發(fā)源溫度升高后,相同時(shí)間有更多的蒸氣原子從蒸發(fā)源表面進(jìn)入蒸發(fā)源上方中心位置處,同時(shí)伴隨有更多被束流裝置阻擋反射后的原子蒸氣回到中心位置,因此在此區(qū)域原子蒸氣的數(shù)密度能夠比溫度升高之前下降速度減緩;同時(shí)由于反射的原子蒸氣與其余原子蒸氣的混合碰撞更為劇烈,導(dǎo)致原子蒸氣總運(yùn)動(dòng)速度的離散程度升高以及z方向平均速度降低.狹縫開口處的異常突起是由于原子蒸氣束流受到狹縫約束被迫收窄,導(dǎo)致在狹縫開口處蒸氣束流的數(shù)密度上升、碰撞加劇進(jìn)而導(dǎo)致局部出現(xiàn)z方向平均速度下降以及總運(yùn)動(dòng)速度的離散程度上升.當(dāng)蒸發(fā)源溫度升高后,在蒸發(fā)源上方原子蒸氣碰撞加劇,原子蒸氣的數(shù)密度分布更為集中,分析數(shù)密度分布數(shù)據(jù)可以發(fā)現(xiàn)在狹縫開口處大部分原子蒸氣更加貼近中心位置,被阻擋改變運(yùn)動(dòng)方向的原子蒸氣比例降低,狹縫約束作用減弱,蒸氣束流得以維持原有狀態(tài),這即體現(xiàn)為異常突起逐漸消解.

3.5 三維模型結(jié)果

在三維模型工況之下,金屬原子蒸氣的數(shù)密度n、總運(yùn)動(dòng)速度的離散程度T和x,y,z方向平均速度ux,uy,uz的空間分布如圖8 所示.

圖8 金屬原子蒸氣各宏觀特征量的三維空間分布 (a) 數(shù)密度 n ;(b) 總運(yùn)動(dòng)速度的離散程度 T ;(c) x 方向平均速度 ux ;(d)y方向平均速度 uy ;(e) z 方向平均速度uzFig.8.Three-dimensional spatial distribution of macroscopic characteristic quantities of metal atomic vapor: (a) Number density n ;(b) the discrete degree of total motion velocity T ;(c) average velocity ux in the x -direction;(d) average velocity uy in the y -direction;(e) average velocity uz in the z -direction.

從圖8 可以看出,由于三維模型狹縫開口為長度為 8a,寬度為a的矩形,因此在x方向和y方向上各宏觀特征量的空間分布特點(diǎn)具有顯著差異,在x方向上各宏觀特征量主要集中于中心束流,而在y方向上則更加逸散.這是因?yàn)?在x方向上,窄狹縫口使得原子蒸氣束流更為收緊,大部分蒸氣原子在束流內(nèi)以相近的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)向上方運(yùn)動(dòng),導(dǎo)致各宏觀特征量空間分布相對集中.狹縫x方向開口與二維模擬尺寸相當(dāng),因此在這個(gè)方向上各宏觀特征量的分布特征與之前的模擬結(jié)果相近.而在y方向上,極寬的狹縫開口幾乎已經(jīng)無法對向上運(yùn)動(dòng)的原子蒸氣產(chǎn)生明顯影響,具有側(cè)向速度的原子蒸氣可以較少受到狹縫約束而繼續(xù)側(cè)向運(yùn)動(dòng),這與直接不添加束流裝置的空間分布十分接近.在3.3 節(jié)中已經(jīng)討論過狹縫開口大小對宏觀特征量的影響,當(dāng)狹縫開口大于 2a后,反常突起現(xiàn)象近乎消失,束流裝置約束作用將大打折扣.

與二維模擬的結(jié)果相比,三維模擬結(jié)果的數(shù)據(jù)分布數(shù)量級和空間分布形態(tài)均呈現(xiàn)出一致的變化規(guī)律.三維模型可為金屬原子蒸發(fā)的后續(xù)研究和實(shí)際實(shí)驗(yàn)和生產(chǎn)過程提供參考和指導(dǎo).

4 結(jié)論

本文基于DSMC 方法,就金屬镥蒸發(fā)過程中各宏觀特征量受到原子亞穩(wěn)態(tài)的影響進(jìn)行數(shù)值模擬.本文將原子亞穩(wěn)態(tài)納入原子碰撞假設(shè)之中,構(gòu)建了镥原子蒸氣蒸發(fā)過程的二維和三維模型,計(jì)算模擬了考慮原子亞穩(wěn)態(tài)條件下的金屬蒸發(fā)過程,得出結(jié)論如下: 考慮原子亞穩(wěn)態(tài)之后,在束流裝置上方金屬原子蒸氣的數(shù)密度降低、運(yùn)動(dòng)速度和速度的離散程度上升,同時(shí)金屬原子蒸氣宏觀特征量分布與狹縫開口大小和蒸發(fā)源表面溫度均有關(guān)聯(lián).在此基礎(chǔ)之上建立的三維模擬的結(jié)果與二維模型呈現(xiàn)出一致的變化規(guī)律,為電子束金屬蒸發(fā)過程的實(shí)驗(yàn)研究提供了一定的參考和指導(dǎo).