納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)中的梯度熱導(dǎo)率*

吳志鵬 張創(chuàng) 胡世謙 馬登科 楊諾?

1) (華中科技大學(xué)能源與動力工程學(xué)院,武漢 430074)

2) (杭州電子科技大學(xué)物理系,杭州 310018)

3) (云南大學(xué)物理與天文學(xué)院,昆明 650091)

4) (南京師范大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,南京 210000)

納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)中的梯度變化熱導(dǎo)率,是納米尺度熱傳導(dǎo)中的新現(xiàn)象.背后的新機(jī)理,為解決納米器件散熱等工程問題提供理論基礎(chǔ).首先回顧了近期在納米體系中發(fā)現(xiàn)的熱傳導(dǎo)新現(xiàn)象.然后,重點(diǎn)圍繞“熱點(diǎn)”梯度熱導(dǎo)率,闡述了不同維度體系的梯度熱導(dǎo)率變化規(guī)律.并根據(jù)原子振動模式與聲子散射的變化,闡釋了梯度熱導(dǎo)率的物理機(jī)制.最后,概述了納米“熱點(diǎn)”的梯度熱導(dǎo)率特性給納米器件散熱帶來的新挑戰(zhàn)和新機(jī)遇,并對未來在該方向研究進(jìn)行展望.

1 引言

隨著單個晶體管尺寸減小至納米級,芯片集成度越來越高.隨之而來的納米“熱點(diǎn)”(局部高溫)會造成芯片性能損失、漏電并加速老化.“熱點(diǎn)”問題引起了工業(yè)界和科學(xué)界的高度重視.“熱點(diǎn)”是由芯片中功率密度的大幅增加(例如GaN 射頻功率放大器功率密度可達(dá)50 kW/cm2[1]),以及功能模塊不均勻分布,導(dǎo)致的隨時間和空間變化的局部高溫區(qū)域[2-4].

微納電子器件散熱能力受材料本征熱導(dǎo)率直接影響.宏觀尺度導(dǎo)熱問題,通?？梢杂酶道锶~定律描述.該定律指出,宏觀體系的熱導(dǎo)率是材料的本征性質(zhì),只與材料組分和溫度有關(guān),不受材料尺寸和形狀的影響.通常宏觀體系中的缺陷、應(yīng)力和晶界等因素[5-9]會影響熱輸運(yùn),從而會對體系的熱導(dǎo)率造成一定影響.而對于低維納米體系而言,其導(dǎo)熱規(guī)律與宏觀體系相比表現(xiàn)出明顯差異,因此對低維納米體系導(dǎo)熱規(guī)律和調(diào)控的探索具有科學(xué)研究和工程應(yīng)用價值[10-13].

近年研究發(fā)現(xiàn)傅里葉定律不再適用于解釋微納體系導(dǎo)熱新現(xiàn)象.例如尺寸效應(yīng),即低維納米材料的本征熱導(dǎo)率會隨尺寸變化.對于準(zhǔn)一維體系(碳納米管和硅納米線等[14])分子動力學(xué)模擬研究發(fā)現(xiàn),其熱導(dǎo)率隨長度的增加會呈現(xiàn)冪指數(shù)發(fā)散,熱導(dǎo)率κ與長度L的依賴關(guān)系為κ∝Lβ[7,15,16],式中冪指數(shù)β表示熱導(dǎo)率隨尺寸的增大而發(fā)散的趨勢.后續(xù)實(shí)驗(yàn)研究也證實(shí)了上述理論預(yù)測[17].對于準(zhǔn)二維體系,石墨烯的研究[18-20]顯示二維納米材料熱導(dǎo)率也會隨著長度的增加而呈現(xiàn)對數(shù)發(fā)散,依賴關(guān)系可表述為κ∝logL.為區(qū)別宏觀熱傳導(dǎo),這種隨著體系尺寸變化的熱導(dǎo)率現(xiàn)象被稱為反常熱導(dǎo)率[21-25].

通常判斷傅里葉定律是否適用,可以通過比較體系尺寸和聲子平均自由程(聲子在連續(xù)兩次碰撞間距離的平均值)之間關(guān)系.當(dāng)體系尺寸遠(yuǎn)大于聲子平均自由程時,聲子服從擴(kuò)散性(diffusive)輸運(yùn),傅里葉定律適用.當(dāng)體系尺寸接近聲子平均自由程時,聲子之間散射不充分,彼此耦合較弱[26],服從準(zhǔn)彈道(quasi-ballistic)輸運(yùn),用傅里葉定律描述會出現(xiàn)較大偏差;當(dāng)尺寸遠(yuǎn)小于聲子平均自由程時,聲子服從彈道(ballistic)輸運(yùn)[10,11].此時聲子之間不會發(fā)生散射、彼此沒有耦合,處于非平衡狀態(tài)不會建立溫度梯度,傅里葉定律完全不適用[27].

在納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)研究中發(fā)現(xiàn)熱導(dǎo)率不再均勻,沿徑向從內(nèi)向外逐漸增大,即梯度熱導(dǎo)率[28-30].該現(xiàn)象同樣不再服從傅里葉定律.在宏觀體系內(nèi),該現(xiàn)象僅出現(xiàn)在組分梯度變化的功能性復(fù)合體系中[31,32].而在微觀體系內(nèi),該現(xiàn)象卻出現(xiàn)在均勻單一的晶體結(jié)構(gòu)中.因此,納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)中的梯度熱導(dǎo)率,是制約芯片等微納器件散熱的主要原因之一.

本文將對納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)中的梯度導(dǎo)熱研究進(jìn)展進(jìn)行階段性總結(jié).首先,介紹納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)特征和早期相關(guān)研究.然后,依次從準(zhǔn)一維、準(zhǔn)二維到三維“熱點(diǎn)”系統(tǒng),給出梯度導(dǎo)熱規(guī)律.最后,概述梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象背后的物理機(jī)制.

2 納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)簡介

圖1 展示了不同維度的納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)的結(jié)構(gòu),p表示系統(tǒng)內(nèi)任意一點(diǎn),l和L分別為幾何中心或頂點(diǎn)到高溫和低溫?zé)嵩吹木嚯x,θ為頂角,r為p點(diǎn)的半徑.圖1(a)展示的是準(zhǔn)一維“熱點(diǎn)”結(jié)構(gòu),即納米錐,頂角θ∈(0°,180°) ;圖1(b)和圖1(c)分別是二維和三維納米“熱點(diǎn)”結(jié)構(gòu).系統(tǒng)中的“熱點(diǎn)”如紅色部分所示,溫度為Th,低溫端如藍(lán)色部分所示,溫度Tc.

圖1 納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)示意圖 (a)準(zhǔn)一維結(jié)構(gòu),例如碳納米錐(臺);(b)二維結(jié)構(gòu),例如石墨烯圓盤;(c)三維結(jié)構(gòu)剖視圖Fig.1.Schematic diagram of nanometer “hot spot” system: (a) Quasi-one-dimensional structures,such as carbon nanocones and truncated carbon nanocones;(b) two-dimensional structures,such as graphene disks;(c) three-dimensional cross-sectional view of the structure.

宏觀“熱點(diǎn)”問題,例如內(nèi)部含有高溫線熱源的圓柱導(dǎo)熱,采用傅里葉定律描述.設(shè)定圓柱的內(nèi)部高溫和外壁低溫?zé)嵩吹臏囟萒h和Tc,采用圓柱坐標(biāo)系表示,該問題可簡化為沿半徑方向的一維導(dǎo)熱問題.導(dǎo)熱微分方程和邊界條件為

然而,對于微觀納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng),研究顯示其熱輸運(yùn)不再服從傅里葉定律[33].當(dāng)熱點(diǎn)半徑越小,結(jié)果偏離傅里葉定律越大.通過求解玻爾茲曼輸運(yùn)方程(BTE),發(fā)現(xiàn)當(dāng)內(nèi)熱源半徑小于平均自由程的時候,熱輸運(yùn)能力明顯變小[33].

最近有研究可將溫度分辨率下探至10–250 nm[34-37].利用增強(qiáng)拉曼可以測量分辨率為10 nm 的局部溫度[34],但探測光和加熱光是同一束光、在同一位置,因此無法測量到“熱點(diǎn)”附近的溫度分布.通過雙波長閃光拉曼系統(tǒng)探測到分辨率為50 nm的溫度分布[36],但其加熱/探測區(qū)域的光斑半徑較大(為340 nm/400 nm),且難以獲得多點(diǎn)溫度分布.因此,目前測量納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)的溫度分布場還存在一定困難.

通?？蓪⒏叩蜏?zé)嵩粗g區(qū)域看作“黑盒子”,利用兩端溫差和熱流定義有效熱導(dǎo)率(κeff)描述其導(dǎo)熱性能.估算有效熱導(dǎo)率的表達(dá)式為[33]

式中,κbulk表示體塊熱導(dǎo)率,Λ是聲子平均自由程.那么“黑盒子”里面的導(dǎo)熱具體是什么情況? 這正是本文主體部分討論的內(nèi)容.

低維體系實(shí)驗(yàn)中經(jīng)常會形成納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng).例如拉曼法,將激光注入樣品上形成“熱點(diǎn)”系統(tǒng),通過改變激光功率和溫度以獲得拉曼峰的偏移信息,從而得到樣品熱導(dǎo)率[38].拉曼法假設(shè)系統(tǒng)導(dǎo)熱服從傅里葉定律,聲子呈現(xiàn)擴(kuò)散輸運(yùn),熱導(dǎo)率值不依賴“熱點(diǎn)”尺寸和樣品尺寸.因此這種方法有待進(jìn)一步改進(jìn),加入考慮準(zhǔn)彈道輸運(yùn)因素.

時域熱反射(TDTR)法測量熱導(dǎo)率時,也會形成“熱點(diǎn)”系統(tǒng).TDTR 法也需要注入激光加熱樣品,并通過另一較弱激光探測溫度隨時間的衰減,以獲得樣品熱導(dǎo)率[39,40].該法所測得的是有效熱導(dǎo)率.基于這種方法和“熱點(diǎn)”系統(tǒng)準(zhǔn)彈道輸運(yùn)的特性,通過改變“熱點(diǎn)”(光斑)尺寸可以獲得不同自由程聲子的導(dǎo)熱貢獻(xiàn)[41-43].

3 納米“熱點(diǎn)”的梯度熱導(dǎo)率

對于上述“黑盒子”內(nèi)導(dǎo)熱的研究發(fā)現(xiàn),不同維度的納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)均存在梯度導(dǎo)熱現(xiàn)象[28-30].梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象是指在從高溫“熱點(diǎn)”出發(fā)延徑向向外到冷源之間的區(qū)域,距離中心不同半徑處的熱導(dǎo)率隨半徑增大呈現(xiàn)梯度增大的現(xiàn)象.

首先,以碳納米錐為例,介紹準(zhǔn)一維結(jié)構(gòu)中的梯度導(dǎo)熱問題.由于尺寸效應(yīng)的存在,研究中需要控制納米系統(tǒng)尺寸的變化,因此,Ma 等[29]在計(jì)算中保持碳納米管與碳納米錐的頂端直徑以及二者沿母線的長度相等.研究發(fā)現(xiàn),頂角為0°的碳納米管的梯度指數(shù)α為0,即納米管軸向各位置處的熱導(dǎo)率相等,不具有梯度熱導(dǎo)率的現(xiàn)象.當(dāng)頂角大于0°時,碳納米錐熱導(dǎo)率的梯度指數(shù)α突然增加,熱導(dǎo)率隨著距錐頂距離的增大而增大,表現(xiàn)出梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象.但是隨著頂角角度的增加,梯度指數(shù)α>1 并維持在一個范圍內(nèi),沒有明顯的變化.這一結(jié)果表明,梯度指數(shù)α對結(jié)構(gòu)不對稱性的變化不敏感,而從熱輸運(yùn)對稱的納米管到不對稱的碳納米錐的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變是一個定性的過程,反映了梯度熱導(dǎo)率可能與體系結(jié)構(gòu)的不對稱性有關(guān).

其次,發(fā)現(xiàn)二維“熱點(diǎn)”結(jié)構(gòu)具有更加明顯的梯度導(dǎo)熱特性[28].以二維納米圓盤為例,該結(jié)構(gòu)可以看成圖1(a)中納米錐的頂角θ增大至180°.Yang等[28]通過分子動力學(xué)模擬發(fā)現(xiàn),對中心有點(diǎn)熱源且直徑為8–25 nm 的石墨烯圓盤而言,它們的梯度指數(shù)α不為0,表現(xiàn)出梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象.并且后續(xù)也有研究證實(shí)了在石墨烯圓盤中存在梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象[29,30].Zhang 等[30]研究發(fā)現(xiàn),梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象不局限于特定材料,不僅在石墨烯圓盤中存在,而且可以拓展到一般的二維納米圓盤;并且梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象不局限于納米尺度,當(dāng)溫度低至幾十開爾文,石墨烯圓盤的直徑增大至20 μm 時,仍然存在梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象.二維圓盤結(jié)構(gòu)梯度熱導(dǎo)率的冪指數(shù)型公式為[30]

穩(wěn)態(tài)溫度分布為

式中,κ0為具有熱導(dǎo)率量綱的常數(shù),為二維圓盤中的歸一化協(xié)調(diào)量.值得關(guān)注的是,當(dāng)梯度指數(shù)α=0時,即為宏觀經(jīng)典的均勻熱導(dǎo)率傳熱問題.

基于二維系統(tǒng)的梯度熱導(dǎo)率表達(dá)式可以推導(dǎo)出系統(tǒng)的有效熱導(dǎo)率:

其中,α和κ0值可通過模擬結(jié)果中κ(r) 與的依賴關(guān)系得到,只需要熱點(diǎn)的尺寸信息,就能通過此(7)式估算體系有效熱導(dǎo)率(推導(dǎo)過程詳見補(bǔ)充材料(online)).

最后,以三維納米球結(jié)構(gòu)為研究對象,介紹三維“熱點(diǎn)”結(jié)構(gòu)中的梯度導(dǎo)熱現(xiàn)象.Zhang 等[30]研究發(fā)現(xiàn),三維納米球的溫度分布和熱導(dǎo)率變化與二維圓盤相似,表現(xiàn)出梯度熱導(dǎo)率特性.并且,該特性不僅在聲子彈道輸運(yùn)的情況下存在,在散射比較充分的情況下,也可能存在梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象.這可以通過調(diào)整系統(tǒng)尺寸和溫度來調(diào)控N 過程與U 過程的數(shù)量,從而產(chǎn)生或者消除梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象.在極低溫情況下,只有平均自由程長的低頻聲子對熱輸運(yùn)有貢獻(xiàn),此時宏觀的三維結(jié)構(gòu)中也存在梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象.三維結(jié)構(gòu)梯度熱導(dǎo)率的指數(shù)型公式為[30]

穩(wěn)態(tài)溫度分布為

基于三維系統(tǒng)的梯度熱導(dǎo)率表達(dá)式可以推導(dǎo)出系統(tǒng)的有效熱導(dǎo)率:

式中,γ和κ0值可通過模擬結(jié)果中κ(r) 與的依賴關(guān)系得到(推導(dǎo)過程詳見補(bǔ)充材料(online)).

4 納米“熱點(diǎn)”梯度導(dǎo)熱的物理機(jī)制

梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象源于納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)中聲子弱耦合機(jī)理[26,44-46].對于宏觀體系,聲子間的散射充分、相互作用和耦合非常強(qiáng),聲子傳輸服從擴(kuò)散輸運(yùn).與之不同,在低維納米體系中,聲子模式數(shù)遠(yuǎn)小于宏觀體系,聲子之間的散射不充分、相互作用比較弱,表現(xiàn)出“熱點(diǎn)”體系中局部熱導(dǎo)率從內(nèi)向外梯度變化現(xiàn)象.聲子間耦合強(qiáng)度可通過弱耦合模型給出的耦合因子和耦合長度定量描述[26,46].

納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)中聲子本征模式數(shù)呈現(xiàn)梯度漸變特征.系統(tǒng)本征模式是體系的原子個數(shù)N和運(yùn)動維度的乘積,通常是3N個.納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)從內(nèi)向外,可看作一系列不同半徑的同心圓環(huán)(準(zhǔn)一維和二維結(jié)構(gòu))或圓殼(三維結(jié)構(gòu)).從內(nèi)向外隨著半徑增大,圓環(huán)或圓殼的原子數(shù)和模式數(shù)都不斷增大.因此,不同半徑的圓環(huán)和圓殼具有不同的導(dǎo)熱能力,隨著半徑增大,導(dǎo)熱能力通常也隨之增加.

納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)中,聲子間耦合和散射也起著重要作用.最主要的三聲子散射中,滿足準(zhǔn)動量守恒的N 過程,不會產(chǎn)生熱阻,但會影響能量和溫度分布.而U 過程不滿足準(zhǔn)動量守恒,會產(chǎn)生熱阻[47,48].

隨著溫度升高或尺寸增大,納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)中的聲子散射和耦合會不斷增強(qiáng),輸運(yùn)過程也會從彈道輸運(yùn)、準(zhǔn)彈道輸運(yùn)逐漸變?yōu)閿U(kuò)散輸運(yùn).

以石墨烯“熱點(diǎn)”為例,在極低溫或尺寸遠(yuǎn)小于聲子自由程時,聲子間散射極少,體系中聲子遷移近似服從彈道輸運(yùn).研究發(fā)現(xiàn)[30]體系穩(wěn)定后,雖然熱流恒定,但溫度梯度呈現(xiàn)非傅里葉分布,如圖2(a)和圖2(c)所示.源于結(jié)構(gòu)的不對稱性,外圍低溫?zé)嵩窗l(fā)出的聲子只有部分被內(nèi)部高溫?zé)嵩唇邮?沒有被內(nèi)熱源接收的聲子,對能量分布和溫度梯度會產(chǎn)生影響.不同半徑的同心圓環(huán)熱導(dǎo)率將隨著半徑增大而增大.

圖2 “熱點(diǎn)”石墨烯圓盤的溫度梯度分布和熱導(dǎo)率對歸一化半徑的依賴關(guān)系[30] (a),(b)固定系統(tǒng)外半徑 L=20 μm,改變系統(tǒng)的溫度;(c),(d)固定系統(tǒng)的參考溫度 T0=300 K,熱點(diǎn)溫度Th 和邊緣的溫度Tc 分別為 T0±?T/2,改變系統(tǒng)的尺寸Fig.2.Dependence of temperature gradient distribution and thermal conductivity on normalized radius of “hot spot” graphene disk[30]:(a),(b) Fix the outer radius of the system L=20 μm,change the temperature of the system;(c),(d) fix the reference temperature of the system T0=300 K,the hot spot temperature Th and the temperature Tc of the edge are T0±?T/2,respectively,change the size of the system.

隨著體系溫度或尺寸稍有增大時,體系中聲子間出現(xiàn)弱耦合,聲子輸運(yùn)服從準(zhǔn)彈道輸運(yùn),并出現(xiàn)冪指數(shù)型梯度導(dǎo)熱.隨著溫度的上升或尺寸增大,體系中激發(fā)的聲子數(shù)量增加,因此會產(chǎn)生更多的聲-聲散射,并且N 過程會明顯增多.但是,熱點(diǎn)會阻斷聲子的輸運(yùn),影響聲子散射,因此N 過程在熱點(diǎn)附近較少,從而限制了熱能的交換.相反,在遠(yuǎn)離中心的位置,N 過程更充分.因此,散射不均勻會導(dǎo)致梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象.由此可知,通過控制熱浴的溫度來維持N 過程的數(shù)量,可以實(shí)現(xiàn)在大尺寸體系中產(chǎn)生梯度熱導(dǎo)率的效果.其在圖2(b)中得到合理的驗(yàn)證,即當(dāng)內(nèi)浴的溫度接近絕對零度的時候,圓盤的直徑增大至20 μm 仍然有梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象的存在.

當(dāng)體系的溫度高于室溫或尺寸遠(yuǎn)大于聲子平均自由程時,體系中聲子傳輸服從擴(kuò)散輸運(yùn).此時,體系中聲子耦合充分,U 過程占主導(dǎo).如圖2 所示整個體系具有線性的溫度梯度和不依賴半徑的熱導(dǎo)率,傅里葉定律有效.

5 總結(jié)與展望

本文總結(jié)了納米“熱點(diǎn)”結(jié)構(gòu)的梯度變化熱導(dǎo)率,并闡釋了相關(guān)物理機(jī)制.作為微納米尺度導(dǎo)熱傳新現(xiàn)象,梯度熱導(dǎo)率存在于一維納米錐、二維納米圓盤和三維納米球等“熱點(diǎn)”系統(tǒng).這些納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)沿徑向從內(nèi)向外,不同半徑的圓環(huán)(圓殼)聲子本征振動模式數(shù)的不同,成為產(chǎn)生梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象的原因之一.另一主要原因是,當(dāng)特征尺寸縮小至平均自由程或溫度遠(yuǎn)低于室溫,聲子間出現(xiàn)弱耦合,其輸運(yùn)特性服從準(zhǔn)彈道輸運(yùn).

對于納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)導(dǎo)熱的基礎(chǔ)性研究,為微納電子器件,尤其是芯片熱管理等散熱工程領(lǐng)域提供了必要前提,有助于理解納米“熱點(diǎn)”系統(tǒng)散熱問題.梯度熱導(dǎo)率顯示“熱點(diǎn)”體系的熱導(dǎo)率由外向內(nèi)逐漸減小,導(dǎo)致系統(tǒng)中心高溫?zé)嵩吹臒岵灰讛U(kuò)散從而形成高溫.即使采用超高熱導(dǎo)率的石墨烯來加快散熱,也會導(dǎo)致散熱達(dá)不到預(yù)期效果.因此,研究梯度熱導(dǎo)率的內(nèi)在物理機(jī)制并對其進(jìn)行有效調(diào)控,將有助于解決芯片等納米器件散熱問題.

目前關(guān)于梯度熱導(dǎo)率的研究方興未艾,需要繼續(xù)探索的問題較多,此處僅列出4 點(diǎn): 1)之前的模擬研究多數(shù)選取具有無窮多模式的理想熱源,而對于納米尺寸、有限模式的熱源,梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象是否會表現(xiàn)的更加明顯;2)對于其他二維體系以及多層石墨烯是否存在梯度熱導(dǎo)率;3)低維納米體系中聲子弱耦合機(jī)理與梯度熱導(dǎo)率等新現(xiàn)象息息相關(guān),如何建立二者間的解析模型需要深入思考;4)實(shí)驗(yàn)觀測室溫梯度熱導(dǎo)率現(xiàn)象的難度主要局限在探測光斑尺寸較大帶來的溫度分辨率不夠以及實(shí)驗(yàn)測量的不確定性等問題.降低溫度有助于在較大的樣品中觀測到該現(xiàn)象,值得后續(xù)研究探索.

目前關(guān)于梯度熱導(dǎo)率的研究和探索還處在初步階段,希望通過本文的介紹,能引起更多學(xué)者持續(xù)探索的興趣,同時為解決工程應(yīng)用問題提供參考.