氨氣/氫氣混合燃料在燃氣輪機運行工況下的火用損特性

付忠廣 李大川 盧茂奇 謝凱

摘要：將氨氣（NH3）和氫氣（H2）的混合燃料應用于燃燒系統(tǒng)，對中國實現(xiàn)“碳中和”戰(zhàn)略目標具有重要意義；為解析NH3/H2混合燃料在燃氣輪機等動力裝置中的能質轉換行為，降低燃燒系統(tǒng)的不可逆損失，對NH3/H2混合燃料燃燒過程的火用

損特性進行討論；采用均質燃燒模型模擬F級、H級燃氣輪機在升負荷條件下值班火焰點燃預混燃料的過程，比較不同摻混率及運行壓力下的火用損率，在此基礎上分析當量比對化學反應中放熱和火用損的影響。結果表明：NH3/H2混合燃料作為甲烷（CH4）的替代燃料可以降低燃燒過程中的總火用損率;45%～50%的H2摻混率區(qū)間可以使F級燃氣輪機的總火用損率最小，50%～55%的H2摻混率可以使H級燃氣輪機的總火用損率最??；路徑N2H2→NNH→N2引起的火用損率變化顯著，并對燃燒過程中的火用損率降低起主導作用;而排氣引起的火用損率主要源于組分OH的高貢獻比；在當量比恒定的情況下，優(yōu)化放熱和火用損權衡關系的最佳方法是控制當量比為0.9;在可變當量比策略下，由富燃過渡到貧燃的燃燒過程可以保證較小的化學成本特征及污染物排放。

關鍵詞：氨氣/氫氣雙燃料； 燃氣輪機燃燒； 火用損； 化學動力學； 數(shù)值模擬

中圖分類號： O 64?? 文獻標志碼：A

引用格式：付忠廣，李大川，盧茂奇，等.氨氣/氫氣混合燃料在燃氣輪機運行工況下的火用損特性［J］.中國石油大學學報（自然科學版），2023，47（4）：174-182.

FU Zhongguang， LI Dachuan， LU Maoqi， et al. Exergy loss characteristic of ammonia/hydrogen blended fuel under gas turbine operating conditions ［J］. Journal of China University of Petroleum （Edition of Natural Science），2023，47（4）：174-182.

Exergy loss characteristic of ammonia/hydrogen blended fuel under gas turbine operating conditions

FU Zhongguang1， LI Dachuan1， LU Maoqi1， XIE Kai2

（1.School of Energy， Power and Mechanical Engineering， North China Electric Power University， Beijing 102206， China；

2. School of Intelligent Manufacturing， Weifang University of Science and Technology，

Weifang 262799， China）

Abstract：The application of ammonia （NH3） and hydrogen （H2） blends in the combustion system is of great importance for China to achieve the strategic goal of "Carbon Neutrality". In order to analyze the energy-mass conversion behavior of NH3/H2 blends in power units such as gas turbines and to reduce irreversible losses in the combustion system，? the exergy loss characteristic of NH3/H2 blends during combustion was discussed. The homogeneous combustion model was used to simulate the process of ignition of premixed fuel by the duty flame in F-class and H-class gas turbines under the rising load， and the effect of the equivalent ratio of the heat release and exergy loss on the chemical reaction was analyzed by considering the exergy loss rate at different blending rates and operating pressures. The results reveal that NH3/H2 blends as an alternative fuel to methane （CH4） can reduce the total exergy loss rate during combustion. The total exergy loss of the F-class gas turbine can amount to a minimal value when the H2 blending rate ranges from 45% to 50%.The exergy loss rate caused by the path N2H2→NNH→N2 changes significantly and plays a dominant role in the combustion process， while the exergy loss rate caused by the exhaust gas is mainly due to the high contribution of the component OH. In addition， the best way to optimize the trade-off relationship between heat release and room loss is to control the equivalence ratio to 0.9 under a constant equivalence ratio. Under a variable equivalence ratio strategy， the transition from rich to lean combustion process can ensure smaller chemical cost characteristics and pollutant emissions.

Keywords：ammonia/hydrogen dual-fuel; gas turbine combustion; exergy loss; chemical kinetics; numerical simulation

為能源動力的燃燒系統(tǒng)尋找合適的替代燃料以減少CO2排放是至關重要的，實現(xiàn)這一目標最直接的方法是找到可靠的無碳燃料［1］。H2是無碳燃料的理想選擇，但由于供應基礎設施、運輸成本、安全等因素的限制，H2完全替代碳基燃料的還面臨著諸多問題和挑戰(zhàn)［2］。NH3作為有效的氫載體與能量載體，也是一種可以應用于燃燒系統(tǒng)的無碳燃料［3］。可再生電力可以為NH3的合成工藝提供動力，甚至實現(xiàn)無碳化的NH3生產(chǎn)［4］。根據(jù)國際能源協(xié)會的報告，NH3存儲與運輸便利，具有顯著的經(jīng)濟優(yōu)勢［4］。然而與普通的碳氫燃料相比，NH3的低位發(fā)熱量偏小，可燃性較差，NH3/空氣的層流火焰速度低及火焰穩(wěn)定性差［5］。因此改善燃燒性能對于NH3作為燃料的成功應用是必要的。添加H2是同時實現(xiàn)無碳燃燒和火焰增強的合理途徑［6-7］。國內外圍繞NH3/H2混合燃料燃燒的火焰特征、熱力學第一定律效率及污染物排放開展了一系列的工作［8-11］。然而實際燃燒過程存在一系列不可逆性損失。為深入理解燃料燃燒過程的能質轉換行為，需要對這些損失進行定量分析。對于燃燒中不可逆性損失可以使用熱力學第二定律進行

火用損計算分析［12］ 。諸多學者圍繞摻NH3或摻H2的熱力學第二定律效率開展了研究。如孫國軍等［13］分析了摻混NH3的CH4/空氣層流預混火焰的火用損特性，NH3/CH4燃料的總火用損率在當量比為1附近達到最小；CH4亞機制對化學

火用的主要貢獻在低NH3摻混率下不會隨NH3的添加而顯著改變。Wang等［14］數(shù)值計算了微燃室中CH4/H2預混火焰的熵產(chǎn)，確定了不同H2質量分數(shù)下對熵產(chǎn)最具貢獻的基元反應?；贜H3/H2混合燃料的火用特性少有關注，筆者根據(jù)非平衡熱力學分析方法［15］將熵守恒方程與化學動力學相結合，分析NH3/H2燃料在燃燒系統(tǒng)中的火用，旨在進一步理解NH3/H2燃料在燃燒過程的能質轉換行為。

1 火用計算方法

采用0-D封閉均質燃燒模型用于模擬燃氣輪機升負荷過程中值班火焰點燃預混燃料的過程?；贑HEMKIN中的SENKIN程序求解質量和能量隨時間變化的守恒方程。其中時間積分采用分段線性格式，通過時間步長Δt（s）的敏感性分析，將無量綱時間步長（時間步長與停留時間的比值）設為0.001，以保證計算的準確性。

參考F級、H級燃氣輪機的設計參數(shù)［16］，選擇運行壓力p為1.5和2.3 MPa的NH3/H2混合燃燒。由于燃氣輪機實際運行時處于貧燃工況，考慮燃-空當量比Φ=0.6，在此基礎上討論H2摻混率α為5%～90%對火用損的影響。α的定義為

α=XH2XH2+XNH3 . （1）

式中， X為氣體物質的量分數(shù)。

在燃燒過程中總火用損失包括：①化學反應中的總熵產(chǎn)損失，表示為Ereaction；②燃料未充分燃盡使得剩余燃料或燃料碎片仍然具有化學火用，稱為不完全燃燒火用損失，表示為Einc。這兩部分火用損表示為

Eoverall=Ereaction+Einc.（2）

從火用平衡角度進行分析，

Ereaction=EH+EW+ED.

（3）

式中，EH和EW分別為通過熱傳遞和功傳遞的火用，J/kg;ED為通過化學反應傳遞的火用，J/kg。

對于定容、絕熱、均質燃燒過程，由于傳熱和流動沒有火用傳遞，也不產(chǎn)生邊界功，計算時將式（3）中的傳熱項和功傳遞項均設為零。根據(jù)Gouy-Stodla方程［17］確定火用損（ED），其表達式為

ED=T0Sg.（4）

式中， T0為環(huán)境溫度，設為298 K;Sg為熵產(chǎn)率。

根據(jù)非平衡熱力學理論，封閉系統(tǒng)域內由化學反應［18］產(chǎn)生的熵產(chǎn)率Sg為

*ρdSgdt=-∑iμiωiT，（5） *

其中

μi=hi－Tsi+RTlnxipp0.

式中，ρ為系統(tǒng)濃度，mol/m3；T為局部溫度，K；ωi為所有化學反應產(chǎn)生第i種組分的速率，mol/（m3·s）；μi為第i種組分的化學勢，J/kg；

R為氣體常數(shù)，J/（kg·K）；xi，hi和si分別為組分i的物質的量分數(shù)、比焓，J/kg和比熵，J/（kg·K）；p0為環(huán)境壓力，設為0.1 MPa。

由化學反應引起的火用損率fED和不完全燃燒火用損率fEinc表示為

fED=EDEinit ，（6）

fEinc=EfinEinit .（7）

式中， Einit和Efin分別為燃燒系統(tǒng)中混合物初始狀態(tài)和最終狀態(tài)的化學火用，J/kg。

2 化學機制選取和驗證

燃燒過程中溫度、組分物質的量分數(shù)和反應速率等是獲得熵產(chǎn)與火用損的必要參數(shù)。Acampora等 ［19］指出火用損是參與化學過程的各個反應對熵產(chǎn)貢獻的結果，這受到所采用化學機制的影響，而全局簡化機制往往不能準確地預測熵產(chǎn)量。因此需要選擇一種適合的化學機制來描述這些熱動力學數(shù)據(jù)。

國內外學者對氨氫燃燒機制進行了廣泛的理論和試驗研究，表1為近6 a公布的NH3/H2燃燒機制。

He等［10］利用快速壓縮機（RCM）進行試驗，公布了NH3/H2混合物在高壓條件下燃燒的著火延遲時間。為了選取適用性較好的機制，圖1繪制了壓力為2 MPa，溫度為950～1 300 K條件下著火延遲時間預測值和試驗值對比。由圖1可見，6種機制均不能保證在寬范圍運行條件下獲得較高精度的預測值。Gotama機制計算結果存在過度預測，而其他機制的計算值則表現(xiàn)為一定程度的低估。Mei機制的預測結果明顯優(yōu)于其他4種機制。與He等［10］的試驗數(shù)據(jù)對比，Gotama機制預測值的平均相對誤差是Mei機制的5.74倍。對于著火延遲時間測量值變化趨勢的再現(xiàn)，Mei機制預測的準確性要明顯優(yōu)于Gotama機制。

層流燃燒速度是驗證化學動力學機制的基礎數(shù)據(jù)，在溫度T為298.15 K條件下對比了Mei機制、Gotama機制預測值和試驗測量值，結果如圖2所示。為了獲取基于上升壓力的NH3/H2/空氣層流燃燒速度，Mei等［8］、Gotama等［9］分別使用球形膨脹法進行試驗，Wang等［11］使用熱通量法進行試驗。從圖2（a）可以看出，當H2摻混率小于40%時，Mei機制、Gotama機制預測值的平均相對誤差分別為6.0%、12.9%?？紤]到試驗值7.2%的不確定度［8］，Mei機制預測的準確性明顯優(yōu)于Gotama機制。當H2摻混率大于50%時，兩種機制預測值的平均相對誤差均大于15%。

從圖2（b）、（c）可以看出，相對于Wang等［11］的試驗測量值，在Φ≥1的區(qū)間內Gotama機制預測值的平均相對誤差為4.5%，Mei機制預測值的平均相對誤差為5.6%;然而在Φ<1的區(qū)間內，Gotama機制預測值的平均相對誤差為4.6%，Mei機制預測值的平均相對誤差為4.4%。總體而言，對比Wang等試驗測量值4.6%的不確定度，Mei機制良好地再現(xiàn)了NH3/H2/空氣的層流燃燒速度變化趨勢，且表現(xiàn)出令人滿意的預測準確性。

綜上所述，綜合考慮上升壓力條件下著火延遲時間和層流燃燒速度的預測對比情況，Mei機制在目前公布的NH3/H2化學動力學機制中是表現(xiàn)最好的。因此采用Mei機制開展熱力學第二定律的計算分析。

3 結果與討論

3.1 H2摻混率對火用損率影響

基于火用損計算方法和選取的化學動力學機制，圖3為不同α時總火用損率的分布情況（TInitial為初始溫度）。系統(tǒng)的熵變ΔS包括熵產(chǎn)和熵流，由于絕熱定容系統(tǒng)不與外界環(huán)境進行熱量、質量和功的交換，熵流可以忽略不計，熵變等于熵產(chǎn)。使用燃燒始末態(tài)熵產(chǎn)差值進行驗算，以p=1.5 MPa、α=50%為例，其燃燒始末態(tài)熵產(chǎn)差的絕對值為732.18 J/（kg·K），而Sg沿時間積分的總熵產(chǎn)為731.91 J/（kg·K），相對誤差為0.037%。所有工況計算值的平均相對誤差約為0.2%，體現(xiàn)出計算結果的準確性。鑒于目前工業(yè)燃氣輪機的燃料以天然氣為主，CH4是天然氣中最主要的組分，計算了相同初始工況下純甲烷的總火用損率進行對比。由圖3可以看出，無論H2摻混率如何變化，相比于CH4的總火用損率，NH3/H2燃料的總火用損率明顯減少了1.10%～1.67%。這一結果也從熱力學第二定律的角度證實了用NH3/H2替代CH4燃料具有良好的火用效率。在不同的運行壓力條件下，火用損率的變化趨勢是一致的：即隨著H2摻混率增加，fED與fEinc分別呈單調下降與上升變化；總火用損率隨著H2摻混率增加先降低后升高，在α=50%附近達到極小值，如圖3中紅色點劃線標注區(qū)域。對比圖3（a）和（b）可以發(fā)現(xiàn)，當運行壓力升高時，同摻混率下的fED、fEinc都略有下降，且fEinc的降幅更顯著。這歸因于高壓比使分子間的碰撞能量轉移更為迅速，凈反應速率也隨之提高［21］，使得燃燒反應更加充分。此外實現(xiàn)最小總火用損率的H2摻混率（α*）隨著壓力增加略有升高，具體表現(xiàn)為：對于F級燃機的運行壓力（1.5 MPa），α*處于45%～50%區(qū)間內，比CH4的總火用損率低了1.26%；對于H級燃機的運行壓力（2.3 MPa），α*處于50%～55%區(qū)間內，比CH4的總火用損率低了1.10%。

考慮到fED對總火用損率的突出貢獻，從化學動力學角度進一步分析H2摻混率增加對fED的影響。類比Ando等［22］定義的反應類，提出了NH3/H2燃料的反應類，如表2所示。圖4為不同H2摻混率下各反應類的fED。受到H2對NH3取代效應的影響［23］，隨著α增加，由H2-化學體系主導的RC（1）-（2）引起的fED升高，而由NH3-化學體系主導的RC（3）-（6）引起的fED降低。考慮到總fED單調下降的趨勢，可以說明NH3相關化學反應（RC（3）-（6））是影響fED變化的主要因素。另一方面，對于fED而言，當α≤70%時，RC（3）-（6）引起的fED比H2-化學體系主導的fED高0.03%～5.72%；一旦α過渡至80%～90%時，RC（1）-（2）引起的fED比RC（3）-（6）引起的fED高1.25%～3.70%。在α≤70%條件下，fED由NH3主導；在α>70%條件下，由于H2添加對于NH3的取代效應［23］，H2O和HO2生成與消耗反應為代表的H2-化學體系成為影響fED的關鍵。

圖5繪制了α=30%、50%、70%條件下NH3燃料的主反應路徑，以進一步分析fED降低的原因。其中反應路徑上的數(shù)字表示該路徑形成的火用損率。從圖5中可以看出，在α≤70%條件下，RC（5）反應類中HNO→NO路徑引起的火用損率幾乎不受H2質量分數(shù)的影響。此外，雖然NH2→NH帶來的火用損率在RC（4）反應類中占比最高，但受α的影響很小。RC（4）反應類引起的火用損率變化主要來源于NH2→N2以及NH2→N2H2路徑。當燃料中H2濃度增加時，NNH反應類引起的火用損率變化對fED的降低起主導作用。從圖5中也可看出，當H2質量分數(shù)從30%提升至70%時，相比于NH3的H提取反應（R156-R158）以及NH2碎片反應（R80、R97），路徑N2H2→NNH→N2引起的火用損率存在1.016%～1.057%的變化。Zheng等［7］曾指出，H2含量增加會提升峰值燃燒溫度，高溫的抑制效應使得N2H2→NNH→N2反應路徑的反應速率降低。受此影響下N2H2→NNH→N2路徑引起的火用損率顯著降低。

H2摻混率對fEinc的影響是本研究關注的另一重點，圖6為排氣混合物中組分對fEinc的貢獻。由圖6可知，除NO外，H2摻混率與其余4種組分引起的不完全燃燒火用損呈正相關。排氣混合物的fEinc主要取決于OH（相對貢獻度52.9%～62.8%），其次是H2（相對貢獻度14.6%～18.9%）。這可以從以下方面進行解釋：①對于標準物質的量化學火用較高的組分H、O、H2、OH，其對火用損的貢獻度與在排氣和參考環(huán)境的分壓差關聯(lián)緊密［24］;②H2摻混率的提升使得R1、R17、R91、R157的反應進程向右推進，這促進了OH自由基的生成;③排氣中仍存在H2剩余，這也使得H2組分對fEinc影響顯著。這一結果也進一步顯示當采用NH3/H2燃料作為替代燃料時，應關注于燃料混合物中的H2是否充分反應，這有利于控制OH、H2組分排放以降低fEinc。當壓力提升時，各組分貢獻的fEinc略有降低，這說明運行壓力的提高有利于H2的充分燃燒。

3.2當量比對反應放熱和火用損影響

基于α*的定義和區(qū)間，只考慮兩種運行壓力下總火用損率最小的情況，選擇pa=1.5 MPa、αa=47.5%以及pb=2.3 MPa、αb=52.5%進一步分析討論。從貧燃（Φ=0.6）過渡至富燃（Φ=1.4）條件下，繪制了fED與fEinc的變化規(guī)律，如圖7（圖中，@15%O2指折合燃燒產(chǎn)物中氧氣的體積分數(shù)為15%條件下）

所示。由圖7可知，隨著當量比增加，fED的減小與fEinc的大幅上升同時發(fā)生，總火用損率表現(xiàn)為單調上升的趨勢，且富燃時的上升幅度相比于貧燃時更顯著。這一現(xiàn)象在兩種壓力下具體一致性。需要注意的是，當Φ=1.0過渡至Φ=1.1時，fEinc將高于fED。因此fEinc的變化成為了主導總火用損率分布的關鍵，這與Dunbar等 ［12］、Chavannavar等 ［15］的研究結果一致。主要原因可歸結于部分H2以及NH3產(chǎn)生的活性基團在富燃條件的不完全燃燒損失。該結果也表明，采用NH3/H2替代燃料應規(guī)避整個燃燒過程處于Φ>1.1的富燃氣氛。

進一步考慮燃料熱釋放與火用損平衡關系是必要的，這可以體現(xiàn)化學反應的成本特征［25］。Wei等［25］指出對同一化學反應的放熱率和火用損率具有相同的趨勢效應，不可能同時增加放熱并減少火用損。因此采用參數(shù)γ表示化學反應中單位熱釋放下的火用損失，以表明成本特征。

γ可表示為

γ=EreactionHR .（8）

式中，HR為燃燒過程中化學反應放熱量，J/kg。

計算了Φ=0.6～1.4時γ的變化規(guī)律，如圖7所示。由圖7可知，隨著當量比增加，γ先降低后升高并在Φ=0.9附近達到最小值。此外 γ達到最小值時所對應的當量比幾乎不受壓力影響。圖7（a）與7（b）中存在0.04的差異可能是源于不同H2摻混率的影響。一旦Φ>1.1時， γ急劇上升。這一結果從火用損成本特征分析角度也顯示了采用NH3/H2替代燃料應規(guī)避整個燃燒過程處于Φ>1.1的富燃氣氛。另一方面，盡管在Φ提升至0.9的過程犧牲了部分火用效率，但獲得了更多的熱釋放使得化學成本特征最佳，這對于整個燃燒過程而言是有利的。

當量比對NOx排放的影響見圖7?？紤]到NO占NOx的質量分數(shù)超過99%，此處的NOx主要為NO。正如Valera-Medina等［6］所指出的，當量比與NOx排放量表現(xiàn)為負相關。這一現(xiàn)象與NO消耗反應如R80（NO+NH2=N2+H2O）密切相關。具體分析如下：①在貧燃條件下R67與R80存在競爭機制，且高活性O自由基易與NH2發(fā)生氧化反應生成HNO，進而HNO在O/H/OH/O2作用下進一步被氧化為NO使得NO富集;②富燃條件下NH2的剩余使得R80正向被促進，進而NO繼續(xù)被還原為N2，這使得NO在富燃條件下降低。需要注意的是，富燃條件下不利于獲得最佳的化學反應成本特征。

對于NH3/H2燃料在固定當量比運行時，采用Φ=0.9的燃-空當量比策略可以獲得最佳的化學成本特征。同時與Φ=0.6的傳統(tǒng)貧燃工況相比，盡管NOx排放量下降了54%～58%，但仍需考慮進一步降低污染物含量以滿足嚴格的排放法規(guī)。另一方面，軸向分級燃燒技術已經(jīng)普遍應用于現(xiàn)代先進燃氣輪機燃燒室，該技術可動態(tài)調節(jié)燃料和空氣比例，實現(xiàn)燃燒過程中當量比的變化［26］。對于采用分級燃燒技術的機組，可以使NH3/H2混合物的燃燒過程由Φ=1～1.1逐漸向Φ=0.9過渡，Wei等［25］和Liu等［18］也提出過類似的策略。逐漸過渡的變化策略可以提高反應在富燃條件下的停留時間，使反應更傾向于NNH反應類而不是NO/HNO反應類，盡量減少NOx的排放，同時可以使整個燃燒過程的化學成本特征均處于相對較小的水平。

4 結 論

（1）NH3/H2混合燃料作為CH4的替代燃料可以降低燃燒過程中1%～2%的總火用損率；45%～50%的H2摻混率區(qū)間可以使F級燃氣輪機的總火用損率最小，50%～55%的H2摻混率可以使H級燃氣輪機的總火用損率最小。

（2）在H2質量分數(shù)低于70%的條件下，隨著H2摻混率增加，燃燒過程火用損率降低由NNH的生成以及消耗反應主導，排氣火用損率主要取決于OH自由基和H2；當運行壓力由1.5 MPa提升至2.3 MPa時，化學反應引起的火用損率基本不變，排氣火用損率降低。

（3）最佳火用效率對應的H2摻混率條件下，當Φ增加時，NOx排放量表現(xiàn)為單調下降的趨勢，總火用損率表現(xiàn)為單調上升的趨勢，且富燃時的上升幅度相比于貧燃時更顯著；在Φ=0.9附近，化學反應中單位熱量釋放下的火用損失達到最小。

（4）對于NH3/H2燃料而言，建議采用軸向分級燃燒技術的燃氣輪機組，由Φ=1～1.1逐漸向Φ=0.9過渡的控制策略，可以使整個燃燒過程的化學成本特征及NOx排放量都處于相對較小的水平。

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（編輯 沈玉英）