用于中國散裂中子源閃爍體中子探測器的6LiF/ZnS(Ag)閃爍屏性能研究

蔣俊杰,黃 暢,魏亞東,唐 彬,于 潛,周詩慧,蔡小杰,鄧 強

(1.東莞理工學(xué)院,廣東 東莞 523808;2.華南師范大學(xué),廣東 廣州 510006;3.散裂中子源科學(xué)中心,廣東 東莞 523803;4.中國科學(xué)院 近代物理研究所,甘肅 蘭州 730000;5.蘭州大學(xué),甘肅 蘭州 730000;6.鄭州大學(xué),河南 鄭州 450001;7.西南科技大學(xué),四川 綿陽 621010;8.深圳大學(xué),廣東 深圳 518060)

與X射線相比,中子具有穿透能力極強、對輕元素敏感、同位素分辨以及磁結(jié)構(gòu)微觀分析等不可替代的優(yōu)勢,被稱為研究物質(zhì)結(jié)構(gòu)和動力學(xué)性質(zhì)的理想探針[1-2]。自1932年查德威克發(fā)現(xiàn)中子以來,中子散射、中子成像等中子科學(xué)技術(shù)在凝聚態(tài)物理、高分子化學(xué)、生命科學(xué)、納米材料科學(xué)、航空等領(lǐng)域中獲得了廣泛應(yīng)用[3-4]。我國先后建成了3大中子源:中國先進(jìn)研究堆、中國綿陽研究堆和中國散裂中子源(CSNS)[2,5-7]。其中,CSNS作為一個大科學(xué)裝置平臺,目前正在進(jìn)行用于服務(wù)不同研究領(lǐng)域的多種中子譜儀建設(shè)。中子探測器是中子譜儀中最重要的設(shè)備,其性能優(yōu)劣將直接決定中子譜儀分辨能力的強弱。基于新型閃爍材料和光電技術(shù)的大面積閃爍體型中子探測器,可實現(xiàn)對熱中子的高效率、高分辨率、實時探測[8],而其中基于6LiF/ZnS(Ag)閃爍體和波移光纖結(jié)構(gòu)的大面積位置靈敏型熱中子探測器是近些年的研究熱點[9-10]。CSNS正在建設(shè)的中子譜儀中,工程材料中子衍射譜儀和能量分辨中子成像譜儀均采用6LiF/ZnS(Ag)閃爍體型中子探測器作為譜儀的主探測器。

6LiF/ZnS(Ag)閃爍屏是閃爍體型中子探測器的重要組成部分,其中子探測效率及發(fā)光產(chǎn)額會直接影響探測器的應(yīng)用[7]。英國的AST公司是當(dāng)前主流的6LiF/ZnS(Ag)閃爍屏供應(yīng)商,其生產(chǎn)的6LiF/ZnS(Ag)閃爍屏被廣泛運用于中子譜儀探測器,為了提高閃爍體中子探測器的性能進(jìn)而實現(xiàn)CSNS中子譜儀性能的改善,需要研究不同類型的閃爍屏的相對熱中子探測效率和發(fā)光產(chǎn)額。本文利用CSNS的20號束線,系統(tǒng)研究AST公司多種6LiF/ZnS(Ag)閃爍屏樣品的相對熱中子探測效率和中子信號積分譜,并通過刻度XP2020多陽極光電倍增管得到這些樣品的出射光產(chǎn)額,選取出用于閃爍體中子探測器的最佳閃爍屏材料。

1 實驗測試

1.1 閃爍屏樣品

實驗測試AST公司樣品11種,待測樣品中,ZnS(Ag)與6LiF的質(zhì)量比包括3種,分別為2∶1、3∶1、4∶1;閃爍屏厚度也包括3種,分別為200、300、400 μm。襯底類型包含兩種,塑料(PE)和鋁(Al)。由于塑料基材對閃爍光到漫反射效率更高,廠家提供的市場化標(biāo)準(zhǔn)樣品更多采用塑料基材,但實際應(yīng)用中,考慮到鋁金屬對熱中子的雜散截面更小,所以也定制了若干鋁基材產(chǎn)品。表1為被測閃爍屏樣品的相關(guān)參數(shù)。

表1 被測閃爍屏樣品的相關(guān)參數(shù)

1.2 CSNS 20號束線

CSNS的BL20中子束線采用了退耦合窄化液氫慢化器,慢化器出來的中子經(jīng)多次準(zhǔn)直與吸收后到達(dá)距離慢化器8.95 m的束流出口,出口處中子束斑直徑為φ20 mm,中子注量率約為106cm-2·s-1,中子波長范圍為0～10 ?,相關(guān)指標(biāo)能有效滿足閃爍體中子探測器的研究需求[11]。

1.3 XP2020光電倍增管

XP2020多陽極光電倍增管具有良好的線性、背景噪聲低、單電子能譜好等特性[12],作為實驗使用的光電轉(zhuǎn)換器件,其主要性能參數(shù)列于表2。

表2 XP2020多陽極光電倍增管主要性能參數(shù)

1.4 實驗裝置

設(shè)計的閃爍屏性能測試裝置如圖1所示。CSNS的20號束線的中子注量率較大,為確保實驗正常進(jìn)行需要降低中子束流通量。中子束流經(jīng)限束孔的限束后能實現(xiàn)第1次通量降低效果,然后入射到云母單色器上,基于云母單色器的單晶特性,當(dāng)單色器與入射中子束流呈45°時,出射方向?qū)Y選出具有特定波長的中子,同時中子通量將會再次降低。中子通量經(jīng)過兩次降低后,與位于光電倍增管(PMT)前端的閃爍屏發(fā)生核反應(yīng)產(chǎn)生閃爍光。閃爍光被PMT收集后,PMT+多功能采集卡+PC所共同組成的探測器系統(tǒng)能獲得中子束流的飛行時間譜(TOF)及中子信號的積分面積譜,這兩個重要數(shù)據(jù)則顯示出閃爍屏的兩個重要指標(biāo):相對熱中子探測效率和出射光產(chǎn)額[8]。

圖1 閃爍屏性能測試裝置

2 測試結(jié)果與分析

2.1 相對熱中子探測效率

根據(jù)圖1裝置依次更換閃爍屏樣品,能獲得不同樣品的TOF。圖2～4為按照ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比分類的若干樣品的TOF。

中子波長:a——1.6 ?;b——2.8 ?;c——4.7 ?

中子波長:a——1.6 ?;b——2.8 ?;c——4.7 ?

中子波長:a——1.6 ?;b——2.8 ?;c——4.7 ?

通過TOF計算出不同波長下被測樣品的中子計數(shù)率,該樣品和標(biāo)準(zhǔn)閃爍屏(AST-23172(Al))相比,可計算出該樣品對于標(biāo)準(zhǔn)閃爍屏的相對熱中子探測效率,由此判斷出待測樣品之間熱中子探測效率性能的優(yōu)劣。圖5為按照ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比分類的若干樣品的相對探測效率對比。

ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比:a——4∶1;b——3∶1;c——2∶1

由圖5a可知,當(dāng)ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比較高時,增加閃爍屏厚度對于閃爍屏的熱中子探測效率具有明顯提升作用,對于短波長中子的探測效率提升效果優(yōu)于長波長中子。如對于波長為1.6 ?的中子,當(dāng)閃爍屏厚度從200 μm增加到400 μm時,熱中子探測效率提升約56%;而對于波長為4.7 ?的中子,熱中子探測效率僅提升約38%。由圖5b可知:隨6Li成分增加,當(dāng)閃爍屏厚度從200 μm增加到300 μm時,其熱中子探測效率會有顯著提高,同時對長波長中子探測的提升效果小于短波長中子;但當(dāng)閃爍屏厚度從300 μm增加到400 μm時,提升效果不再顯著,且閃爍屏厚度為300 μm與400 μm時熱中子探測效率差異較小。這說明當(dāng)ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比為3∶1時,300 μm的閃爍屏厚度足夠達(dá)到較高熱中子探測效率,繼續(xù)提升閃爍屏厚度無法滿足熱中子探測效率的提升要求。由圖5c可知:當(dāng)ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比達(dá)2∶1時,300 μm厚度的閃爍屏對長波長中子的探測效率高于400 μm的閃爍屏,對短波長中子的探測效率略低于400 μm的閃爍屏,這表明在用于探測長波長的中子時閃爍屏厚度為300 μm更適宜,探測短波長中子時使用400 μm厚度閃爍屏更佳。由圖5可知,無論ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比為多少,厚度為200 μm的閃爍屏的熱中子探測效率均明顯低于厚度為300 μm和400 μm的閃爍屏。這主要是因為當(dāng)閃爍屏厚度較小時,核反應(yīng)產(chǎn)生的次級粒子會有部分逃逸出去,無法沉積在閃爍屏中,故次級粒子退激發(fā)后無法產(chǎn)生足量的閃爍光。

圖6為按照閃爍屏厚度分類的若干樣品的相對探測效率對比。由圖6a可知:當(dāng)閃爍屏厚度為200 μm時,對于波長較短的中子,ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比為2∶1的閃爍屏熱中子探測效率更高,對于波長較長的中子,ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比為3∶1的閃爍屏熱中子探測效率更高。由圖6b可知:當(dāng)閃爍屏厚度為300 μm時,無論是探測波長較短還是波長較長的中子,提升6Li比重對熱中子探測效率的增加具有促進(jìn)作用。由圖6c可知:當(dāng)閃爍屏厚度為400 μm時,對于探測波長較短的中子而言,ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比為2∶1的閃爍屏熱中子探測效率更高,而對于探測波長較長的中子而言,增加6Li含量對提高熱中子探測效率作用不大。

閃爍屏厚度:a——200 μm;b——300 μm;c——400 μm

圖7為相同厚度、質(zhì)量比時基材類型對樣品中子探測效率影響的對比?？煽闯?當(dāng)閃爍屏的ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比和閃爍屏厚度相同時,閃爍屏的基材類型對閃爍屏的熱中子探測效率影響較大,PE基材明顯好于Al基材,這可能與AST公司的生產(chǎn)工藝有關(guān),因為AST公司的閃爍屏基材類型以塑料為主,塑料基材的閃爍屏生產(chǎn)工藝更完備,樣品的熱中子探測效率相對更佳。

圖7 相同厚度與質(zhì)量比下不同基材類型的閃爍屏的相對探測效率

上述實驗結(jié)果表明:所測樣品中,6LiF∶ZnS(Ag)質(zhì)量比為1∶2,基底材料為塑料,閃爍屏厚度為300 μm的AST-26139閃爍體樣品的熱中子探測效率最高。6LiF/ZnS(Ag)閃爍體的熱中子探測效率和兩個參數(shù)存在關(guān)聯(lián),閃爍體中6Li占比和閃爍體的有效厚度。理論上可通過增加6Li比重或增加閃爍屏厚度來提高閃爍體的熱中子探測效率[13]。實際中子探測時由于ZnS(Ag)的透光性較差,要保證閃爍體的出射光產(chǎn)額達(dá)到后端信號獲取要求,閃爍體的厚度不能超過ZnS(Ag)的光衰減長度,故無法通過不斷提高閃爍屏的厚度來提高探測效率[7]。當(dāng)ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比(≥2∶1)較高時,單純增加厚度對效率改善效果不顯著(受自身光吸收長度影響),此時應(yīng)采用斜入射方式在不改變出射光產(chǎn)額下增加有效厚度來提高探測效率。

2.2 出射光產(chǎn)額

根據(jù)圖1實驗裝置進(jìn)行樣品測試同時獲得不同樣品的出射光電荷譜(圖8),對出射光電荷譜進(jìn)行尋峰獲得出射光電荷譜的峰位道數(shù),再按照式(1)[12]計算得到閃爍屏的出射光產(chǎn)額。

ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比:a——2∶1;b——3∶1;c——4∶1

(1)

其中:N為出射光產(chǎn)額;Xmax為出射光電荷譜的峰位道數(shù);ec為每道所代表的電荷量(ec與采集卡種類有關(guān),取0.165 496 pC);G為PMT的增益;e為元電荷;η為量子效率。

圖8為不同ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比時若干樣品的出射光電荷譜,圖9為PMT在不同波長光子下的量子效率圖,利用該圖獲得計算發(fā)光產(chǎn)額的η。閃爍體發(fā)射閃爍光峰值波長為450 nm,計算時PMT的η取20%。

圖9 XP2020光電倍增管量子效率圖

為了計算樣品的出射光產(chǎn)額,還需對PMT進(jìn)行刻度,刻度的目的是通過改變PMT的工作電壓以獲得單個光子經(jīng)過PMT多級放大后產(chǎn)生的光電子信號個數(shù)。PMT增益測試原理圖如圖10[14]所示,其基本原理為:脈沖發(fā)生器產(chǎn)生兩路同頻信號,一路信號用于驅(qū)動LED產(chǎn)生近似單光子峰的微弱光信號進(jìn)而觸發(fā)PMT,PMT由高壓源提供工作高壓,PC端與高壓源相連接用于控制高壓升降;另外一路信號先經(jīng)過邏輯轉(zhuǎn)換電路將TTL信號轉(zhuǎn)換為NIM信號,然后進(jìn)入門產(chǎn)生器轉(zhuǎn)換為門信號作為觸發(fā)信號。PMT的輸出信號經(jīng)過延時后和門信號共同進(jìn)入QDC進(jìn)行數(shù)據(jù)采集,通過改變PMT工作高壓,得到PMT的增益刻度曲線(圖11)。

圖10 XP2020刻度原理框圖

圖11 XP2020刻度曲線

刻度獲得PMT在2 200～3 000 V的增益曲線,由圖11可知,PMT線性度良好,同時能推算出工作電壓為1 700 V時,PMT的增益為9×106,即式(1)中的G取該值。將上述參數(shù)的取值代入式(1),計算獲得各樣品的出射光產(chǎn)額,結(jié)果列于表3。

表3 AST系列閃爍屏的出射光產(chǎn)額

中子核反應(yīng)6Li(n,α)T產(chǎn)生的次級帶電粒子,在ZnS(Ag)閃爍體中電離沉積4.78 MeV能量產(chǎn)生閃爍光子約為1.6×105[15]。由表3可知,所測樣品的光產(chǎn)額約為3×103～5×103,僅為產(chǎn)生的光子數(shù)的1.875%～3.125%,由此可知,絕大多數(shù)產(chǎn)生的光子都被閃爍體自吸收[13]?？傮w而言,塑料基材的閃爍屏發(fā)光產(chǎn)額要高于鋁基材。同一種基材的閃爍屏即使其他參數(shù)有差異,但對于PMT而言,被測的不同樣品之間發(fā)光產(chǎn)額差距并不大。在探測器優(yōu)先考慮熱中子探測效率基礎(chǔ)上再兼顧一定發(fā)光產(chǎn)額,AST-26139閃爍屏仍舊是性能更佳的閃爍屏材料。

3 結(jié)論

利用CSNS 20號束線研究了英國AST公司的11種6LiF/ZnS(Ag)閃爍體樣品的性能,包括相對熱中子探測效率和出射光子數(shù)。測試結(jié)果表明,ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比為2∶1、閃爍屏厚度為300 μm,基材類型為塑料的閃爍體樣品AST-26139熱中子探測效率最佳,出射光產(chǎn)額約為4.558×103,是性能較高的閃爍體型中子探測材料。實際應(yīng)用中,可以采用斜入射結(jié)構(gòu)進(jìn)一步提高熱中子探測效率以滿足探測器的物理設(shè)計需求。