• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    多級厭氧系統(tǒng)對土霉素菌渣無害化處理的中試研究

    2023-08-25 07:36:39徐建清陳舟舟陳代杰林挺譚俊黃鎮(zhèn)宇儲消和劉鵬宇
    中國抗生素雜志 2023年4期
    關(guān)鍵詞:無害化

    徐建清?陳舟舟?陳代杰?林挺?譚俊?黃鎮(zhèn)宇?儲消和?劉鵬宇

    摘要:目的 研究多級厭氧系統(tǒng)對土霉素菌渣的減量化和無害化處理的水平以及沼泥對沙化土壤和紫花苜蓿的改良促進(jìn)作用。方法 以化學(xué)需氧量(COD)為減量化驗證參數(shù),土霉素含量為無害化驗證參數(shù),通過檢測處理前后COD和土霉素的變化考察多級厭氧系統(tǒng)的降解效率。以土壤養(yǎng)分和植物萌芽率及株高為資源化驗證參數(shù),以土壤中土霉素抗性基因含量為無害化驗證參數(shù),通過檢測施加沼泥前后各參數(shù)的變化考察沼泥的資源化和無害化利用。結(jié)果 經(jīng)3個周期的多級厭氧系統(tǒng)處理,土霉素菌渣中COD降解率達(dá)到87.58%,土霉素含量降解率達(dá)到99.44%;施加沼泥至沙化土壤后,有機質(zhì)含量增加1645.74%,全氮含量增加3654.39%,全磷含量增加29.17%,全鉀含量增加31.08%,紫花苜蓿株高提高166.16%,土壤中抗性基因intⅠ1、tetC和tetW含量下降,抗性基因tetM含量無明顯變化,抗性基因tetQ含量顯著上升。結(jié)論 多級厭氧系統(tǒng)能夠?qū)崿F(xiàn)土霉素菌渣的減量化和無害化處理,沼泥具有改良沙化土壤養(yǎng)分和促進(jìn)植物生長的效果,對部分抗性基因有促降解作用,但仍需關(guān)注抗性基因tetQ的變化。

    關(guān)鍵詞:多級厭氧系統(tǒng);土霉素菌渣;抗性基因;減量化;無害化

    中圖分類號:R978.1文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

    Pilot study on the harmless treatment of oxytetracycline residues

    by multi-stage anaerobic system

    Xu Jian-qing1,2, Chen Zhou-zhou2, Chen Dai-jie2, Lin Ting2, Tan Jun3,

    Huang Zhen-yu4, Chu Xiao-he1, and Liu Peng-yu2

    (1 Collaborative Innovation Center of Yangtze River Delta Region Green Pharmaceuticals, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310014; 2 School of Pharmacy, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240; 3 Shanghai Institute of Pharmaceutical Industry, Shanghai 201203; 4 College of Food Science and Technology, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310014)

    Abstract? ? Objective To study the level of reduction and harmless treatment of oxytetracycline residues by multi-stage anaerobic system and the improvement and promotion of sludge on desertified soil and alfalfa. Methods Taking chemical oxygen demand (COD) as a reduction verification parameter, and oxytetracycline content as a harmlessness verification parameter, the degradation efficiency of the multi-stage anaerobic system was investigated by detecting changes in COD and oxytetracycline before and after treatment. Taking soil nutrients, plant germination rate and plant height as resource verification parameters, and oxytetracycline ARGs content in soil as harmless verification parameters, resources and harmless utilization of the sludge is investiged by detecting the changes of various parameters before and after applying sludge. Results After 3 cycles of multi-stage anaerobic system treatment, the degradation rate of COD in the oxytetracycline residues reached 87.58%, and the degradation rate of oxytetracycline content reached 99.44%; after applying sludge to the sandy soil, the organic matter content increased by 1645.74 %, total nitrogen content increased by 3654.39%, total phosphorus content increased by 29.17%, total potassium content increased by 31.08%, alfalfa plant height increased by 166.16%, and the contents of ARGs intI1, tetC and tetW in the soil decreased significantly, the content of tetM did not change significantly, and the content of tetQ increased significantly. Conclusion The multi-stage anaerobic system can achieve the reduction and harmless treatment of oxytetracycline residues. The sludge can improve the nutrients of sandy soil and promote the growth of plant, and it can promote the degradation of some ARGs content, but still need to pay attention to the changes of tetQ.

    Key words? ? Multi-stage anaerobic system; Oxytetracycline residues; ARGs; Reduction; Harmlessness

    抗生素菌渣中粗蛋白、粗纖維等有機質(zhì)含量豐富,資源化價值高,抗生素菌渣在2008年因殘留抗生素進(jìn)入土壤后影響農(nóng)作物生長[1]、易污染排放地的微生物群落導(dǎo)致超級細(xì)菌的誕生[2]、又進(jìn)一步滲透轉(zhuǎn)移至地表水和地下水[3]等一系列危害被專家組委會定義為高危固廢,后被列入《國家危險廢物名錄》[4],只能選擇成本大且存在二次污染風(fēng)險的填埋和焚燒方法[5];而我國現(xiàn)存藥企數(shù)量多、規(guī)模小,對于產(chǎn)生的大量抗生素菌渣缺乏科學(xué)有效的處理?;诖?,抗生素菌渣的無害化處理和資源化利用成為研究熱點[6]。本研究采用的土霉素菌渣屬于四環(huán)素抗生素中的一種,廣泛應(yīng)用于禽類獸類魚類的動物飼料中,用于抵抗防范養(yǎng)殖物病害[7]。隨著土霉素生產(chǎn)技術(shù)的提高以及抗病效果優(yōu)異,土霉素產(chǎn)量和需求逐年上漲,其生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的菌渣也逐漸成為新的環(huán)境處理問題[8]。

    近年來對土霉素菌渣的減量化處理大多采用物理處理(填埋)、化學(xué)處理(焚燒)、生物處理(好氧堆肥和厭氧消化)。其中填埋處理是較為普遍的固廢處理方式,技術(shù)成本低,處理量大,然而填埋存在需要占用大量土地、滲透液污染環(huán)境、處理時間長等問題;焚燒處理是將菌渣在800℃至1200℃的焚燒爐中進(jìn)行燃燒,土霉素殘留的去除效果較好,缺點是前期設(shè)備投入和后期燃料消耗的成本過高,同時焚燒不當(dāng)會導(dǎo)致二次污染[9];好氧堆肥是利用微生物通過高溫發(fā)酵對有機質(zhì)進(jìn)行腐化和降解從而達(dá)到土霉素菌渣的無害化,郭夢婷[10]研究發(fā)現(xiàn),10、50、100和150 mg/kg土霉素殘留處理在30 d堆肥后土霉素的降解率分別為27.22%、81.06%、88.3%和82.64%;厭氧消化是指在沒有游離氧的條件下,以厭氧微生物為主對有機物進(jìn)行降解、穩(wěn)定的一種無害化處理方式[11]。傳統(tǒng)的厭氧消化以單極厭氧罐為主,本研究采用的多級厭氧系統(tǒng)進(jìn)行了分級分相工藝優(yōu)化,使得厭氧消化3個階段的反應(yīng)效率達(dá)到最大。

    本研究采用多級厭氧降解技術(shù)對土霉素菌渣進(jìn)行減量化和無害化處理,該反應(yīng)系統(tǒng)此先已在阿卡波糖、螺旋霉素等制藥廢渣中應(yīng)用,效果顯著[12]。

    四環(huán)素類抗生素的固-液吸附分配系數(shù)遠(yuǎn)高于常見的磺胺類抗生素,易在土壤中吸附積累,破壞微生物群落,使其產(chǎn)生抗性基因,進(jìn)而破壞土壤生態(tài)系統(tǒng)中的物質(zhì)能量雙鏈條。同時,蔬菜作物亦可能直接吸收四環(huán)類抗生素,威脅食品安全[13]。本研究通過實驗室花盆小試來驗證土霉素菌渣經(jīng)過多級厭氧降解后對生態(tài)環(huán)境的影響[14],以期為土霉素菌渣的無害化處理與資源化利用提供相關(guān)研究借鑒。

    1 試驗材料與方法

    1.1 土霉素發(fā)酵菌渣及接種污泥來源

    土霉素發(fā)酵菌渣取自內(nèi)蒙古某制藥廠,呈棕黃色顆粒狀,pH約為8~10,在厭氧處理前需將其粉碎后加水?dāng)噭蚺涑晒腆w含量為40 g/L的菌渣液,再由螺桿泵泵入多級厭氧系統(tǒng)進(jìn)行中試試驗。多級厭氧系統(tǒng)的接種污泥取自內(nèi)蒙古某制藥廠污水站UASB反應(yīng)器中的厭氧污泥,污泥含量約為40~50 g/L。

    1.2 中試設(shè)備及運行過程

    多級厭氧系統(tǒng)主要由3部分組成,一是配料預(yù)處理池,主要用于配制中試試驗所用的土霉素菌渣液;二是主反應(yīng)器,包括水解酸化池、pH調(diào)節(jié)池和3個串聯(lián)的厭氧罐,是土霉素菌渣厭氧降解的主要場所;三是污泥沉淀及濃縮池,主要用于厭氧污泥回流及產(chǎn)生的沼泥濃縮。中試試驗所用的配料預(yù)處理池有效容積為2 m3,配備攪拌混勻裝置;水解酸化池有效容積為0.25 m3,接種污泥為池體有效容積的1/2;pH調(diào)節(jié)池有效容積為0.1 m3,該池配置酸堿加藥裝置,用于調(diào)節(jié)水解酸化池出料的pH;3個厭氧罐的直徑為0.7 m,高度為3.6 m,每個厭氧塔的有效容積為1 m3,接種污泥為各個厭氧塔有效容積的1/2,每個厭氧塔配備回流泵,可進(jìn)行厭氧罐內(nèi)污泥的循環(huán)攪拌,各個厭氧罐外側(cè)設(shè)有電加熱套,可穩(wěn)定維持運行溫度35℃;污泥沉淀池的有效容積為0.3 m3,污泥濃縮池的有效容積為2 m3(圖1)。

    多級厭氧系統(tǒng)對土霉素菌渣的處理過程為:將菌渣和清水在配料預(yù)處理池中混合,配成固態(tài)含量為40 g/L的菌渣液,多級厭氧系統(tǒng)為序批式處理,每天泵入系統(tǒng)中處理菌渣液量為250 L,菌渣液在水解酸化池中反應(yīng)停留時間為1 d,然后泵入pH調(diào)節(jié)池中進(jìn)行pH調(diào)節(jié),控制進(jìn)入1號厭氧罐的物料pH為6.9~7.2。菌渣液依次經(jīng)過1~3號厭氧罐處理,總厭氧停留時間為12 d,每天開啟厭氧罐的回流泵循環(huán)攪拌1 h。3號厭氧罐出料進(jìn)入污泥沉淀池后,上清沼液排出,底部沉淀的厭氧污泥泵入污泥濃縮池進(jìn)一步依靠重力沉降濃縮,定期將污泥濃縮池中上清排出,底部濃縮沼泥最后經(jīng)疊螺機統(tǒng)一進(jìn)行固液分離,獲得固體厭氧沼泥。多級厭氧運行過程中1~3號厭氧罐均會產(chǎn)生沼氣,通過設(shè)置排氣管,將3個罐產(chǎn)生的沼氣統(tǒng)一收集,因產(chǎn)量有限暫時無法利用,故收集后點燃處理。運行過程中檢測pH、化學(xué)需氧量(COD)及抗生素殘留含量變化[15]。

    1.3 多級厭氧系統(tǒng)運行參數(shù)檢測

    1.3.1 pH及COD檢測

    pH檢測采用酸度計電極法[16]測定,COD檢測采用快速消解分光光度法:將樣品稀釋至COD含量500 mL/L以內(nèi),吸取稀釋液2.5 mL,加入重鉻酸鉀標(biāo)準(zhǔn)溶液0.7 mL,搖勻,再加入濃硫酸4.8 mL,搖勻,165℃消解10 min。降溫2 min后加入蒸餾水2.5 mL,混勻靜置冷卻至室溫,分光光度計波長600 nm下檢測。與標(biāo)準(zhǔn)曲線進(jìn)行比較計算得出COD含量[17]。

    1.3.2 樣品中土霉素含量檢測

    樣品前處理:采用流動相配比溶液對土霉素菌渣進(jìn)行提取,樣品與提取溶液的體積比為1:500,超聲30 min,220 r/min搖床1 h,超聲30 min,濾液過濾并洗滌濾餅,合并濾液。液相條件:液相儀器-Agient 1200型高效液相色譜儀,配紫外檢測器;色譜柱為ZORBAX Eclipse XDB-C18;柱溫35℃;流動相為磷酸二氫鉀:乙腈=80:20;流速為1 mL/min;時間為15 min;波長為355 nm[18]。檢測方法定量限0.1 mg/L,檢測限0.01 mg/L。

    1.4 土霉素菌渣的多級厭氧產(chǎn)物(沼泥)對環(huán)境影響的效果考察

    1.4.1 沼泥對紫花苜蓿的影響

    (1)紫花苜蓿發(fā)芽指數(shù)的測定? ? 用玻璃平板為載體,鋪上一層吸水紙,滴加蒸餾水浸濕吸水紙,在紙上擺放20粒苜蓿種子,間隔分明,最后加入10滴沼泥浸提液,用蒸餾水做對照,每組處理做3個平行,生化恒溫箱中25℃培養(yǎng),48 h后測種子發(fā)芽率和根長,并計算GI。

    (2)紫花苜蓿株高的測定? ? 試驗植物選取紫花苜蓿,培養(yǎng)基質(zhì)選取沙化土壤,采用高15 cm,底面半徑6 cm的圓柱形花盆,底部5 cm用純沙土鋪墊,上層10 cm采取沼泥和沙土的混合土樣,以沼泥施加量為變量設(shè)置四個處理,分別為沼泥施加量:0 t/ha(以下簡稱空白組)、沼泥施加量:10 t/ha(以下簡稱低施加量組)、沼泥施加量:20 t/ha(以下簡稱中施加量組)、沼泥施加量:30 t/ha(以下簡稱高施加量組)。每組處理做3個平行,每個平行種植生長狀況相近的10株紫花苜蓿苗,白天室溫控制在20℃~26℃,晚上室溫停止控溫,隨環(huán)境變化,每日早晚八點各澆水一次,每個處理溫度控制和澆水一致且試驗全程不添加其他肥料和營養(yǎng)物質(zhì)。每6 d記錄各組紫花苜蓿株高變化。

    1.4.2 沼泥對土壤的影響

    (1)土壤樣品取樣及前處理? ? 土壤取樣:五點法取樣,每個花盆平面選取隨機不相近的五點,每個點面積1 cm2,鏟去每個選中點的上方2 cm土樣,再用小鏟挖出1 cm3土樣,將每個花盆挖出的五個土樣混合均勻。樣品前處理:將采回的土樣,放在塑料布上,攤成薄薄的一層,置于室內(nèi)通風(fēng)陰干。在土樣半干時,須將大土塊搟碎,完全干后,再進(jìn)行小心研磨,防止結(jié)塊。

    (2)土壤養(yǎng)分含量測定? ? 對初始沙土、沼泥及沙土-沼泥混合土樣進(jìn)行土壤養(yǎng)分檢測。土壤有機質(zhì)采用重鉻酸鉀容量法—外加熱法測定,全氮采用凱氏定氮法測定,全磷指標(biāo)采用堿熔法測定,全鉀指標(biāo)采用氫氟酸消解法測定[16]。

    (3)土壤中抗性基因測定? ? 在PCR反應(yīng)體系中,加入SYBR熒光染料,SYBR熒光染料特異性地?fù)饺隓NA雙鏈后,發(fā)射熒光信號。提取土壤樣品基因組DNA后進(jìn)行qPCR,反應(yīng)條件為:95℃預(yù)變性5 min后,95℃變性15 s,退火30 s,72℃延伸30 s,共35個循環(huán),最后72℃延伸7 min。檢測項為16S、整合子intⅠ1及抗性基因tetC、tetM、tetQ和tetW。

    1.5 數(shù)據(jù)處理與分析

    數(shù)據(jù)處理采用Microsoft Excel 2016和SPSS 26統(tǒng)計軟件計算,圖形處理采用Microsoft Excel 2016完成。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 多級厭氧系統(tǒng)的運行參數(shù)變化

    2.1.1 pH變化

    多級厭氧設(shè)備運行時pH變化情況如下圖2所示。數(shù)據(jù)中整體pH呈現(xiàn)配料池>3號罐>2號罐>1號罐>酸化池的規(guī)律,其中在熱堿裂解土霉素菌渣的配料池中會加入較大量的氫氧化鈉,導(dǎo)致pH上升,而進(jìn)入酸化池后,經(jīng)過1 d的停留時間,pH出現(xiàn)較大幅度的降低,其原因是在此階段進(jìn)行水解酸化反應(yīng),隨后為達(dá)到主體罐的最適pH,在泵入主體罐前進(jìn)行pH調(diào)節(jié),導(dǎo)致后續(xù)主體罐的pH上升。其中1號罐受到酸化池和人工調(diào)節(jié)的影響最大,pH波動也較為明顯。而2號罐和3號罐在經(jīng)過1號罐的緩沖調(diào)節(jié)之后,受到的影響已經(jīng)大大下降,逐漸趨于穩(wěn)定。

    2.1.2 COD變化

    多級厭氧設(shè)備運行時COD變化情況如圖3所示,數(shù)據(jù)顯示土霉素菌渣經(jīng)過多級處理后,COD含量逐級? ? ?降低。其中經(jīng)過酸化池的處理COD降解效率最強,最大時能達(dá)到55.92%的降解幅度,最后經(jīng)過3號罐反應(yīng)后整體能達(dá)到最大為87.58%的COD降解幅度。表明多級厭氧系統(tǒng)能夠較好地實現(xiàn)土霉素菌渣的減量化處理。

    通過對比pH在多級厭氧系統(tǒng)各個階段和各級設(shè)備的變化以及COD各個階段和各級設(shè)備的變化中發(fā)現(xiàn),酸化池在試驗前期對COD的降解效率并不高這與前期酸化池pH波動較大對應(yīng),而2號罐和3號罐的COD降解效率在整個試驗階段都較為穩(wěn)定,對應(yīng)了這二者較為穩(wěn)定的pH變化。這表明pH對多級厭氧系統(tǒng)具有重要指導(dǎo)意義,維持pH的穩(wěn)定能較好地促進(jìn)多級厭氧系統(tǒng)對土霉素菌渣的減量化處理。

    2.1.3 土霉素含量變化

    多級厭氧系統(tǒng)以12 d為一個周期,在經(jīng)過三個周期的運行后pH和COD變化都基本穩(wěn)定。穩(wěn)定后在3號罐出料口取樣檢測土霉素含量,檢測結(jié)果如圖4~5所示,與初始的土霉素菌渣進(jìn)行比較。初始時土霉素含量為17.95 mg/L,而經(jīng)過多級厭氧處理后,已檢測不到土霉素的存在。檢測方法定性限0.01 mg/L,

    據(jù)此得知多級厭氧系統(tǒng)對土霉素菌渣中土霉素殘留降解率達(dá)到99.44%以上,顯著地表明多級厭氧系統(tǒng)有利于土霉素菌渣的無害化處理。葉東旭[19]研究結(jié)果表明,靜態(tài)厭氧消化運行15 d后,有23.92%的土霉素通過水解途徑而降解,通過生物降解途徑降解的土霉素達(dá)到37.82%,總體降解率為61.74%。通過半連續(xù)流單相中溫厭氧反應(yīng)器對土霉素總體降解率最高可達(dá)到87.04%。對比表明多級厭氧系統(tǒng)相比較傳統(tǒng)的厭氧消化處理,對土霉素降解效率更高。

    土霉素菌渣經(jīng)過加水稀釋后在配料池中含量為4.1 mg/L,經(jīng)過酸化池水解酸化后略有降低,限制于停留時間過低,土霉素降解量不高,進(jìn)入主罐后有顯著的下降趨勢,其中1號罐降解效率達(dá)到了50.98%,效果最強,這也驗證了多級厭氧第一段水解酸化效果能達(dá)到最大化,從而促進(jìn)對土霉素的降解和無害化處理。

    2.2 土霉素菌渣的多級厭氧產(chǎn)物對環(huán)境的影響

    2.2.1 沼泥對紫花苜蓿的影響

    紫花苜蓿發(fā)芽指數(shù)試驗結(jié)果如圖6所示,圖中數(shù)據(jù)顯示施加沼泥后的土壤混合物并不會對苜蓿種子造成毒害作用,并且存在一定程度的促進(jìn)萌發(fā)效果。

    紫花苜蓿生長株高隨不同處理的結(jié)果如圖7所示,圖中數(shù)據(jù)顯示施加沼泥后紫花苜蓿株高有顯著的提升,這也反映出在生長階段土霉素菌渣經(jīng)過多級厭氧系統(tǒng)處理后的沼泥并不會抑制紫花苜蓿的生長。反而由于富含有機質(zhì)和全氮,促進(jìn)了苜蓿的生長。結(jié)果反應(yīng)多級厭氧系統(tǒng)有利于土霉素菌渣的無害化處理,并具有改造為植物有機肥的潛力。

    2.2.2 沼泥對土壤養(yǎng)分含量的影響

    沙化土壤養(yǎng)分在施入沼泥后的變化情況如圖8所示,數(shù)據(jù)顯示各項指標(biāo)均有提升,且提升幅度隨沼泥施加量的增加而增加,其中有機質(zhì)和全氮含量受到沼泥的影響最顯著,提升效果十分明顯,沼泥高施加量組有機質(zhì)提升達(dá)到了1645.74%,全氮提升達(dá)到了3654.39%。全磷和全鉀提升幅度較小,高施加量組全磷提升幅度為29.17%,全鉀為31.08%。造成這種現(xiàn)象的主要原因是多級厭氧系統(tǒng)的原料土霉素菌渣主要是微生物培養(yǎng)基和破碎的細(xì)胞,含有豐富的有機質(zhì)和蛋白質(zhì),再經(jīng)過多級厭氧降解一部分后,仍存在較小分子的有機物和蛋白質(zhì)。沼泥的施入極大地改良了沙化土壤的養(yǎng)分含量,這表明多級厭氧系統(tǒng)有利于土霉素菌渣的資源化處理。

    2.2.3 沼泥對土壤土霉素抗性基因含量的影響

    在試驗前0 d和經(jīng)過30 d的花盆小試后取部分土樣,分析各組間土樣中土霉素抗性基因的差異,數(shù)據(jù)結(jié)果如圖9所示。intⅠ1、tetC、tetM、tetQ和tetW 5項指標(biāo)代表土壤中土霉素抗性基因數(shù)量,數(shù)據(jù)顯示在空白土樣中也檢查出存在intⅠ1、tetC、tetM、tetQ和tetW抗性基因,但在空白土樣中并未檢測出土霉素的存在,這表明天然的自然環(huán)境中也會因為各種非直接傳播例如空氣、水循環(huán)系統(tǒng)等帶來土霉素抗性細(xì)菌。在經(jīng)過30 d的試驗后,各類抗性基因均有所變化。其中抗性基因intⅠ1在30 d后空白組與施加沼泥的試驗組中的低施加量組和中施加量組無明顯變化,而高施加量組出現(xiàn)抗性基因intⅠ1的降低,表明施加沼泥對降低土壤中intⅠ1含量有較小的促進(jìn)作用,且這個促降解作用需在施加量大的前提下才會觸發(fā);抗性基因tetC在30 d后相比較于空白組,各個試驗組均有大幅度降低,且隨著沼泥施加量的增大,抗性基因tetC下降越明顯,表明施加沼泥對降低土壤中tetC含量有顯著的促進(jìn)作用;抗性基因tetM在30 d后空白組與施加沼泥的試驗組無明顯變化,表明土壤中tetM含量變化與施加沼泥無顯著關(guān)系;抗性基因tetQ在30 d后相比較于空白組,施加沼泥的三個處理的tetQ含量均有所增加,這表明施加沼泥會增加土壤中tetQ含量。抗性基因tetW在30 d后相比較于空白組,各個試驗組均有大幅度降低,且隨著沼泥施加量的增大,抗性基因tetW下降越明顯,表明施加沼泥對降低土壤中tetW含量有顯著的促進(jìn)作用。

    3 結(jié)論

    (1)多級厭氧系統(tǒng)能夠?qū)⑼撩顾鼐腃OD含量降解87.58%,其中酸化池環(huán)節(jié)COD降解效率最佳,可達(dá)到55.92%,實現(xiàn)土霉素菌渣的減量化處理。

    (2)多級厭氧系統(tǒng)能夠?qū)⑼撩顾鼐耐撩顾睾繌?7.95 mg/L降解至檢測限以下,實現(xiàn)降解率99.44%以上,實現(xiàn)高效土霉素菌渣的無害化處理。

    (3)pH對多級厭氧系統(tǒng)降解土霉素具有重要的指導(dǎo)意義,維持pH穩(wěn)定在6.8~7.3范圍之內(nèi)能夠達(dá)到反應(yīng)系統(tǒng)的最大效率。

    (4)土霉素菌渣經(jīng)多級厭氧處理后的沼泥含有豐富的有機質(zhì)和全氮,能顯著地提高土壤養(yǎng)分含量,且能夠促進(jìn)紫花苜蓿種子的萌芽和苜蓿植株的生長,具有作為土壤改良劑和生物有機肥料的潛力,實現(xiàn)土霉素菌渣的資源化處理。

    (5)沼泥施加后,土壤中抗性基因變化趨勢各異,其中抗性基因intⅠ1、tetC和tetW含量均有所下降,抗性基因tetM不受沼泥施加的影響,抗性基因tetQ含量出現(xiàn)上升趨勢,需在應(yīng)用時關(guān)注tetQ含量變化。

    參 考 文 獻(xiàn)

    姚建華, 牛德奎, 李兆君, 等. 抗生素土霉素對小麥根際土壤酶活性和微生物生物量的影響[J]. 中國農(nóng)業(yè)科學(xué), 2010, 43(4): 721-728.

    賈璦, 胡建英, 孫建仙, 等. 環(huán)境中的醫(yī)藥品與個人護(hù)理品[J]. 化學(xué)進(jìn)展, 2009, 21(Z1): 389-399.

    Cheng D M, Liu X H, Wang L, et al. Seasonal variation and sediment–water exchange of antibiotics in a shallower large lake in North China[J]. Sci Total Environ, 2014, 476-477: 266-275.

    國家危險廢物名錄(2021年版)[J]. 中華人民共和國國務(wù)院公報, 2021(4): 18-46.

    展海銀, 周啟星. 環(huán)境中四環(huán)素類抗生素污染處理技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報, 2021, 11(3): 571-581.

    陳冠益, 劉環(huán)博, 李健, 等. 抗生素菌渣處理技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 環(huán)境化學(xué), 2021, 40(2): 459-473.

    曾巧云, 丁丹, 檀笑. 中國農(nóng)業(yè)土壤中四環(huán)素類抗生素污染現(xiàn)狀及來源研究進(jìn)展[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報, 2018, 27(9): 1774-1782.

    秦松巖, 李杭, 山丹, 等. 四環(huán)素類抗生素生產(chǎn)廢水處理現(xiàn)狀與研究進(jìn)展[J]. 天津理工大學(xué)學(xué)報, 2016, 32(2): 50-54.

    李再興, 田寶闊, 左劍惡, 等. 抗生素菌渣處理處置技術(shù)進(jìn)展[J]. 環(huán)境工程, 2012, 30(2): 72-75.

    郭夢婷. 高土霉素殘留豬糞的高效好氧堆肥技術(shù)研究[D]. 浙江工商大學(xué), 2012.

    朱培, 張建斌, 陳代杰. 抗生素菌渣處理的研究現(xiàn)狀和建議[J]. 中國抗生素雜志, 2013, 38(9): 647-651.

    朱培, 張建斌, 李繼安, 等. 多級厭氧法處理螺旋霉素工業(yè)發(fā)酵菌渣效果的研究[J]. 環(huán)境工程學(xué)報, 2014, 8(2): 703-708.

    吳小蓮, 向壘, 莫測輝, 等. 長期施用糞肥蔬菜基地蔬菜中典型抗生素的污染特征[J]. 環(huán)境科學(xué), 2013, 34(6): 2442-2447.

    楊濤, 劉鵬宇, 徐亞強, 等. 多級厭氧系統(tǒng)處理阿卡波糖廢渣的中試[J]. 環(huán)境工程, 2021, 39(4): 123-127.

    劉鵬宇, 何志勇, 陳佳容, 等. 四級串聯(lián)厭氧反應(yīng)器對阿卡波糖廢渣的減量處理[J]. 環(huán)境工程, 2017, 35(7): 126-130.

    魯如坤. 土壤農(nóng)業(yè)化學(xué)分析方法[M]. 北京: 中國農(nóng)業(yè)科技出版社, 2000.

    國家環(huán)境保護(hù)總局. 中華人民共和國環(huán)境保護(hù)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn). HJ/T 399-2007水質(zhì)化學(xué)需氧量的測定快速消解分光光度法[S]. 北京: 中國環(huán)境科學(xué)出版社, 2017: 1-7.

    錢昊, 汪電雷, 李瑋. 計算機輔助設(shè)計優(yōu)化鹽酸四環(huán)素有關(guān)物質(zhì)HPLC分析方法[J]. 中國抗生素雜志, 2021, 46(4): 279-286.

    葉東旭. 厭氧消化工藝處理含土霉素污水廠污泥研究[D]. 哈爾濱: 哈爾濱工業(yè)大學(xué), 2015.

    猜你喜歡
    無害化
    湖北出臺磷石膏無害化處理技術(shù)規(guī)程
    兩種高溫法無害化處理病死動物滅菌效果比較
    湖南飼料(2021年3期)2021-07-28 07:06:00
    規(guī)?;B(yǎng)殖場糞污無害化處理技術(shù)
    電解錳含鉻廢渣無害化處置場技術(shù)改造方案
    病死畜禽無害化處理長效機制建設(shè)經(jīng)驗探討
    病死畜禽無害化處理的主要問題與對策
    高值無害化利用 廢白土大有可為
    蔬菜制種廢棄物無害化處理措施
    人間(2015年22期)2016-01-04 12:47:34
    硫化砷渣的無害化處理研究
    活禽的檢疫管理及無害化處理
    久久久久久久久久久免费av| 我的女老师完整版在线观看| 中文字幕av电影在线播放| 国产 精品1| 夜夜爽夜夜爽视频| 伊人亚洲综合成人网| 日本vs欧美在线观看视频| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | av女优亚洲男人天堂| 97精品久久久久久久久久精品| 精品人妻熟女av久视频| 亚洲精品456在线播放app| 精品一品国产午夜福利视频| 日本黄大片高清| 十分钟在线观看高清视频www| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 久久精品久久精品一区二区三区| 成人漫画全彩无遮挡| 搡老乐熟女国产| xxxhd国产人妻xxx| 亚洲精品第二区| 日韩视频在线欧美| 满18在线观看网站| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 亚洲综合精品二区| 国产乱人偷精品视频| 国产精品.久久久| 69精品国产乱码久久久| 黄色毛片三级朝国网站| 乱人伦中国视频| 国产成人精品福利久久| 精品久久久久久电影网| 最近手机中文字幕大全| 中文字幕久久专区| 男女啪啪激烈高潮av片| 99九九线精品视频在线观看视频| 飞空精品影院首页| videosex国产| 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| h视频一区二区三区| 三级国产精品欧美在线观看| 欧美少妇被猛烈插入视频| 亚洲精品日本国产第一区| 国产色爽女视频免费观看| 99视频精品全部免费 在线| 欧美精品一区二区免费开放| 天堂8中文在线网| 国产69精品久久久久777片| 亚洲国产精品999| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 日韩强制内射视频| 午夜激情福利司机影院| 日韩一区二区视频免费看| 满18在线观看网站| 精品一区在线观看国产| 18禁动态无遮挡网站| 免费看光身美女| 一区在线观看完整版| 久久久久人妻精品一区果冻| 午夜激情福利司机影院| 黄色配什么色好看| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 一级毛片我不卡| videos熟女内射| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 极品人妻少妇av视频| 精品少妇内射三级| 亚洲av成人精品一区久久| 永久网站在线| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 欧美日韩av久久| 午夜免费观看性视频| 伊人亚洲综合成人网| 一级毛片电影观看| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 精品国产露脸久久av麻豆| 美女国产视频在线观看| 老司机亚洲免费影院| 欧美一级a爱片免费观看看| 三级国产精品欧美在线观看| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 少妇熟女欧美另类| www.av在线官网国产| 最新中文字幕久久久久| 2021少妇久久久久久久久久久| av在线老鸭窝| 国产极品天堂在线| 卡戴珊不雅视频在线播放| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 亚洲伊人久久精品综合| 久久久久久久久久久免费av| 亚州av有码| 男人爽女人下面视频在线观看| 亚洲丝袜综合中文字幕| 制服诱惑二区| av在线播放精品| 国产爽快片一区二区三区| 国产男女超爽视频在线观看| 久久人人爽人人爽人人片va| 秋霞在线观看毛片| 精品酒店卫生间| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 亚洲综合精品二区| 国产午夜精品一二区理论片| 精品国产乱码久久久久久小说| 亚洲成人手机| 久久久国产欧美日韩av| 亚洲av国产av综合av卡| 美女福利国产在线| 中文字幕久久专区| 亚洲av国产av综合av卡| videossex国产| 一级爰片在线观看| 久久久国产精品麻豆| 色网站视频免费| 九九爱精品视频在线观看| 日韩免费高清中文字幕av| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 人妻 亚洲 视频| 男女免费视频国产| 国产精品人妻久久久影院| 卡戴珊不雅视频在线播放| 婷婷色av中文字幕| 国产精品不卡视频一区二区| 国产免费福利视频在线观看| 十分钟在线观看高清视频www| 免费观看的影片在线观看| 伊人久久国产一区二区| 国产av精品麻豆| 少妇人妻 视频| 最近中文字幕高清免费大全6| 国产成人aa在线观看| 高清在线视频一区二区三区| 亚洲成色77777| 蜜臀久久99精品久久宅男| 99热网站在线观看| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 一级毛片电影观看| 一区二区三区免费毛片| 一边摸一边做爽爽视频免费| 免费少妇av软件| 亚洲成色77777| 最新的欧美精品一区二区| 美女国产视频在线观看| 色视频在线一区二区三区| 国产 精品1| 国产日韩欧美亚洲二区| 欧美人与善性xxx| 久久99一区二区三区| 亚洲国产av影院在线观看| 亚洲精品久久午夜乱码| 久久久精品区二区三区| 熟妇人妻不卡中文字幕| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 国产成人av激情在线播放 | av电影中文网址| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 91国产中文字幕| 国产免费一区二区三区四区乱码| 久久毛片免费看一区二区三区| 日本午夜av视频| 我要看黄色一级片免费的| 午夜视频国产福利| 久久久久久伊人网av| 熟女人妻精品中文字幕| 久久久久久久久久人人人人人人| 中国国产av一级| 99热这里只有精品一区| 久久久午夜欧美精品| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 亚洲av成人精品一区久久| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 国产色婷婷99| 久久久久精品久久久久真实原创| 亚洲精品成人av观看孕妇| 五月开心婷婷网| 午夜激情久久久久久久| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 久久人妻熟女aⅴ| 国产高清国产精品国产三级| 高清毛片免费看| 91久久精品电影网| 免费观看无遮挡的男女| 18+在线观看网站| 搡女人真爽免费视频火全软件| 国产老妇伦熟女老妇高清| 欧美激情国产日韩精品一区| 成人国产av品久久久| 日韩一本色道免费dvd| 91在线精品国自产拍蜜月| 午夜影院在线不卡| 亚洲av成人精品一二三区| 水蜜桃什么品种好| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 最近中文字幕高清免费大全6| 国产成人精品一,二区| 大香蕉久久成人网| 国产片特级美女逼逼视频| 亚洲在久久综合| 各种免费的搞黄视频| 日本黄色片子视频| 亚洲第一区二区三区不卡| 人人澡人人妻人| 午夜影院在线不卡| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 久久精品夜色国产| 大话2 男鬼变身卡| videossex国产| kizo精华| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产精品99久久99久久久不卡 | a级毛片免费高清观看在线播放| 春色校园在线视频观看| 老熟女久久久| 亚洲成色77777| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 国产精品一区二区在线不卡| 少妇熟女欧美另类| 看十八女毛片水多多多| 亚洲精品色激情综合| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 91精品三级在线观看| 一区二区av电影网| 2021少妇久久久久久久久久久| 国产精品人妻久久久久久| 欧美bdsm另类| 五月天丁香电影| 亚洲国产精品999| 亚洲国产av影院在线观看| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 丝袜喷水一区| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 免费日韩欧美在线观看| 欧美激情 高清一区二区三区| 日韩制服骚丝袜av| 人妻少妇偷人精品九色| 亚洲精品一二三| 午夜av观看不卡| 国产av国产精品国产| 丝袜在线中文字幕| freevideosex欧美| 亚洲国产精品成人久久小说| 国产成人精品在线电影| av在线播放精品| 国产av一区二区精品久久| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 国产乱来视频区| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 99久久综合免费| 亚洲无线观看免费| 久久人人爽人人爽人人片va| 亚洲欧美色中文字幕在线| 五月伊人婷婷丁香| 少妇熟女欧美另类| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 一本久久精品| 最近中文字幕2019免费版| 久久久久久久精品精品| 国产精品不卡视频一区二区| 久久久精品94久久精品| 国产日韩欧美在线精品| 一本色道久久久久久精品综合| 如何舔出高潮| 国产黄频视频在线观看| 午夜激情福利司机影院| a级毛片在线看网站| 婷婷色综合www| 亚洲国产日韩一区二区| 黄色怎么调成土黄色| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 亚洲欧洲日产国产| 国产淫语在线视频| 欧美精品国产亚洲| 国产日韩欧美在线精品| 97超视频在线观看视频| 乱码一卡2卡4卡精品| 少妇丰满av| 在线观看www视频免费| 久久热精品热| 成年人午夜在线观看视频| 最近中文字幕2019免费版| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产精品人妻久久久久久| 国产男人的电影天堂91| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 国产免费视频播放在线视频| 亚洲无线观看免费| 一级毛片电影观看| av视频免费观看在线观看| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 久久久久久久久久久丰满| 亚洲精品日韩av片在线观看| 欧美亚洲日本最大视频资源| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 自线自在国产av| 免费人妻精品一区二区三区视频| 少妇 在线观看| 成人毛片60女人毛片免费| 99九九在线精品视频| 日韩,欧美,国产一区二区三区| a级毛片免费高清观看在线播放| 免费少妇av软件| 桃花免费在线播放| 高清在线视频一区二区三区| 3wmmmm亚洲av在线观看| 欧美 日韩 精品 国产| 这个男人来自地球电影免费观看 | 欧美日韩视频精品一区| 天堂俺去俺来也www色官网| 天天操日日干夜夜撸| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 女性生殖器流出的白浆| 久久青草综合色| 午夜福利,免费看| 日韩强制内射视频| 久久亚洲国产成人精品v| 精品久久久久久久久av| av专区在线播放| 日韩中文字幕视频在线看片| 国产色爽女视频免费观看| 亚洲国产精品专区欧美| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 69精品国产乱码久久久| 国产精品久久久久久精品古装| 亚洲av中文av极速乱| 丝袜脚勾引网站| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 热re99久久国产66热| 五月开心婷婷网| 亚洲,一卡二卡三卡| 亚洲性久久影院| 青春草亚洲视频在线观看| 久久这里有精品视频免费| 一级片'在线观看视频| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 亚洲欧洲国产日韩| 丝瓜视频免费看黄片| 看非洲黑人一级黄片| 亚洲精品中文字幕在线视频| av免费观看日本| 美女视频免费永久观看网站| 日本午夜av视频| 美女视频免费永久观看网站| 成人黄色视频免费在线看| 久久久精品区二区三区| av播播在线观看一区| 99热全是精品| 国产一区二区三区av在线| 丰满饥渴人妻一区二区三| 99国产综合亚洲精品| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 久久久精品免费免费高清| 欧美日本中文国产一区发布| 最新中文字幕久久久久| 熟女人妻精品中文字幕| 大陆偷拍与自拍| 久久久精品94久久精品| 久久久久久久久久久丰满| 国产av精品麻豆| 黄色怎么调成土黄色| 久久久久久人妻| 国产精品无大码| 欧美精品亚洲一区二区| 免费看光身美女| 有码 亚洲区| 蜜桃国产av成人99| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 久久久久人妻精品一区果冻| 18禁观看日本| 色94色欧美一区二区| 成年人免费黄色播放视频| 亚洲欧洲日产国产| 一级爰片在线观看| 男人操女人黄网站| 国产日韩欧美视频二区| 国产高清不卡午夜福利| 婷婷色综合www| 亚洲av成人精品一区久久| 亚洲美女黄色视频免费看| 亚洲精品第二区| 91久久精品电影网| 在现免费观看毛片| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 男男h啪啪无遮挡| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 在线观看国产h片| 亚洲丝袜综合中文字幕| 各种免费的搞黄视频| 亚洲少妇的诱惑av| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 亚洲成人一二三区av| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 亚洲欧美一区二区三区国产| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲高清免费不卡视频| 亚洲欧美成人精品一区二区| 精品久久国产蜜桃| 日本91视频免费播放| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 麻豆乱淫一区二区| 亚洲精品自拍成人| 亚洲欧美一区二区三区国产| 插逼视频在线观看| 日本av手机在线免费观看| 国产又色又爽无遮挡免| 久久久国产一区二区| 亚洲国产精品国产精品| 又大又黄又爽视频免费| 超碰97精品在线观看| 国产精品国产三级专区第一集| 精品国产国语对白av| 大香蕉久久网| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 日韩一区二区视频免费看| 久久久久久久久大av| 成人二区视频| 国产永久视频网站| 热re99久久国产66热| 一个人看视频在线观看www免费| 亚洲精品国产色婷婷电影| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 蜜桃国产av成人99| 亚洲精品,欧美精品| 水蜜桃什么品种好| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | av有码第一页| 免费大片18禁| 欧美变态另类bdsm刘玥| 七月丁香在线播放| 内地一区二区视频在线| 日本av免费视频播放| 久久久久国产精品人妻一区二区| 看十八女毛片水多多多| xxxhd国产人妻xxx| 国产精品国产av在线观看| 日韩精品有码人妻一区| a 毛片基地| 亚洲成色77777| 最近最新中文字幕免费大全7| 国产精品一区www在线观看| 国产高清不卡午夜福利| 精品少妇久久久久久888优播| 日韩一区二区视频免费看| 99久久中文字幕三级久久日本| 香蕉精品网在线| 日韩一本色道免费dvd| 一本久久精品| 国产精品.久久久| 青青草视频在线视频观看| 亚洲无线观看免费| 国产精品女同一区二区软件| 午夜免费男女啪啪视频观看| 日韩av免费高清视频| 黄色欧美视频在线观看| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产一区二区在线观看av| 中文字幕亚洲精品专区| 亚洲天堂av无毛| 亚洲精品456在线播放app| 午夜日本视频在线| av女优亚洲男人天堂| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 精品人妻偷拍中文字幕| 国产精品嫩草影院av在线观看| 亚洲经典国产精华液单| 国精品久久久久久国模美| av有码第一页| 大片免费播放器 马上看| 亚洲在久久综合| 精品熟女少妇av免费看| 亚洲,一卡二卡三卡| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产精品一区www在线观看| 国产精品无大码| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 精品久久国产蜜桃| 亚洲精品美女久久av网站| 99九九在线精品视频| 美女大奶头黄色视频| 成人二区视频| 最近最新中文字幕免费大全7| 人妻 亚洲 视频| 亚洲色图综合在线观看| 亚洲第一区二区三区不卡| 韩国av在线不卡| 国产国语露脸激情在线看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 性高湖久久久久久久久免费观看| 亚洲精品日本国产第一区| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 内地一区二区视频在线| 国产精品免费大片| 伊人久久精品亚洲午夜| 亚洲av免费高清在线观看| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 老熟女久久久| 免费av中文字幕在线| 亚洲精品美女久久av网站| 久久国内精品自在自线图片| 2022亚洲国产成人精品| av线在线观看网站| 男女高潮啪啪啪动态图| 国产免费现黄频在线看| 国产精品99久久99久久久不卡 | 国产一区有黄有色的免费视频| a级毛片免费高清观看在线播放| av有码第一页| 国产精品一区www在线观看| 免费观看a级毛片全部| 亚洲av成人精品一区久久| 久久综合国产亚洲精品| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 青春草国产在线视频| 亚洲综合色惰| 久久亚洲国产成人精品v| 最后的刺客免费高清国语| 亚洲精品视频女| 欧美成人午夜免费资源| 男女高潮啪啪啪动态图| 亚洲人成77777在线视频| 丝袜脚勾引网站| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 热99国产精品久久久久久7| 久久99蜜桃精品久久| 伊人久久国产一区二区| 青春草亚洲视频在线观看| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 少妇熟女欧美另类| 一级毛片 在线播放| 中国美白少妇内射xxxbb| 国模一区二区三区四区视频| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 日日啪夜夜爽| 18禁在线播放成人免费| 亚洲第一区二区三区不卡| 999精品在线视频| xxx大片免费视频| 亚洲国产日韩一区二区| 欧美日韩av久久| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 国产av一区二区精品久久| 美女内射精品一级片tv| 婷婷色麻豆天堂久久| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 搡老乐熟女国产| 国产精品久久久久久久电影| 婷婷成人精品国产| 亚洲内射少妇av| 色94色欧美一区二区| 一边摸一边做爽爽视频免费| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 亚洲性久久影院| 色婷婷久久久亚洲欧美| 日韩精品有码人妻一区| 免费看不卡的av| 婷婷色综合www| 亚洲天堂av无毛| h视频一区二区三区| 大片免费播放器 马上看| 蜜臀久久99精品久久宅男| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 久久青草综合色| 精品人妻偷拍中文字幕| 新久久久久国产一级毛片| 一级二级三级毛片免费看| 在现免费观看毛片| freevideosex欧美| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 丝瓜视频免费看黄片| 日日撸夜夜添| 国产免费又黄又爽又色| 国产高清国产精品国产三级| 欧美人与善性xxx| av国产久精品久网站免费入址| 成人毛片60女人毛片免费| 韩国av在线不卡| 亚州av有码| 大香蕉久久网| 人妻系列 视频| 国产男人的电影天堂91| 成人亚洲精品一区在线观看| a级毛色黄片| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 亚洲av福利一区| 精品酒店卫生间| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 亚洲综合色网址| 波野结衣二区三区在线| 超碰97精品在线观看| √禁漫天堂资源中文www| 国产av码专区亚洲av| 特大巨黑吊av在线直播| 日韩强制内射视频| 国产免费福利视频在线观看| 亚洲美女搞黄在线观看| 久久午夜综合久久蜜桃| 三级国产精品欧美在线观看| 国产在线一区二区三区精| 校园人妻丝袜中文字幕| 日韩av不卡免费在线播放| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 在线观看免费高清a一片| 街头女战士在线观看网站| 日韩电影二区|