天津設(shè)施蔬菜土壤重金屬積累及風險評價研究

張慧　王曉風　趙會薇　李夢琦　張余良　肖輝

摘??? 要：為探明天津市設(shè)施土壤中重金屬累積現(xiàn)狀及風險，調(diào)查分析了天津市10個涉農(nóng)區(qū)的設(shè)施土壤（0～20 cm）中Cd、Pb、As、Hg、Cr、Cu、Zn、Ni8種重金屬的積累及生態(tài)風險評價。結(jié)果表明：Cd是天津市設(shè)施土壤唯一的污染物，平均含量為0.55 mg·kg-1，超過天津市背景值的551%；靜海區(qū)、西青區(qū)2個采樣點的Cd超過風險篩選值，超出率為8.46%、37.54%，Cd在西青區(qū)表現(xiàn)為中等危害。其余7種重金屬在各區(qū)均表現(xiàn)為輕度危害。10個區(qū)中，東麗區(qū)、靜海區(qū)、薊州區(qū)的綜合污染指數(shù)為0.72、0.80、0.73，屬于警戒級別；西青區(qū)的綜合污染指數(shù)為1.03，輕度污染；其余6區(qū)的綜合污染指數(shù)均在0.7以內(nèi)，為安全級。10個區(qū)的潛在生態(tài)風險指數(shù)均低于150，表現(xiàn)為輕微生態(tài)危害。綜上所述，天津市設(shè)施種植中要著重注意Cd的富集問題及修復(fù)措施。

關(guān)鍵詞：設(shè)施土壤；重金屬；風險評價；天津

中圖分類號：X825???????? 文獻標識碼：A????????? DOI 編碼：10.3969/j.issn.1006－6500.2023.08.012

Accumulation and Risk Assessment of Heavy Metals in Facility Vegetable Soil in Tianjin

ZHANG Hui1， WANG Xiaofeng1， ZHAO Huiwei2， LI Mengqi1， ZHANG Yuliang1， XIAO Hui1

（1. Institute of Agricultural Resources and Environment， Tianjin Academy of Agricultural Sciences， Tianjin 300384， China; 2. The Semi-arid Agriculture Science and Technology Research Center of China， Shijiazhuang， Hebei 050051， China）

Abstract： To explore the accumulation risk of heavy metals in facility soils， the investigation of Cd， Pb， As， Hg， Cr， Cu， Zn and Ni of 10 agricultural districts in Tianjin were analyzed.The results showed that Cd was the only pollutant in the facility soil in Tianjin， with an average of 0.55 mg·kg-1， which exceeded the background value of Tianjin by 551%.Cd in Jinghai and Xiqing district exceeded the risk screening value by 8.46% and 37.54%. Cd in Xiqing district was moderately harmful.The other 7 heavy metals showed less harm in other districts.Among the 10 districts， Nemero composite pollution index of Dongli， Jinghai and Jizhou district was 0.72， 0.80 and 0.73， belonged to the alert level.The Nemero composite pollution index of Xiqing district was 1.03， indicating mild pollution.The Nemero composite pollution index of the other 6 districts was within 0.7， considered as safety.The potential ecological index of the 10 districts was lower than 150， indicating slight ecological harm.In conclusion， Cd enrichment should be cared in Tianjin facility planting.

Key words： facility soil; heavy metals; risk assessment; Tianjin

設(shè)施蔬菜生產(chǎn)在承載著人口、資源等多重壓力中大力發(fā)展起來[1]。我國設(shè)施蔬菜約有467萬hm2，占到全球覆蓋面積的80%以上[2]，是一項解決我國人多地少、制約可持續(xù)發(fā)展的有效技術(shù)工程。另一方面，設(shè)施蔬菜存在有機肥、化肥和農(nóng)藥的過量投入，導(dǎo)致酸堿化、質(zhì)量失衡、重金屬積累等一系列土壤退化問題[3]。土壤質(zhì)量的降低會導(dǎo)致產(chǎn)量受損，而重金屬的積累將會影響食品的品質(zhì)與安全[4]。

土壤重金屬是一種重要的潛在污染物，在生物體內(nèi)富集會造成持久的污染，主要來源有土壤母質(zhì)、交通、工業(yè)、礦采等方面，其中農(nóng)藥、化肥、有機肥的大量施用是設(shè)施農(nóng)業(yè)重金屬重要的人為污染源[5]。研究表明，雞糞、秸稈與復(fù)合肥的長期施入可導(dǎo)致設(shè)施土壤重金屬不同程度的積累，產(chǎn)生污染，增加其生態(tài)風險[6]。王倩倩[7]研究發(fā)現(xiàn)，Cd、Cu、Zn與土壤養(yǎng)分具有較高的同源性，主要受到設(shè)施農(nóng)業(yè)種植過程中施肥制度的影響。進一步通過地球化學(xué)模型LeachXS模擬顯示，有機肥的施用通過提高液相中溶解性有機物和重金屬含量提升了土壤重金屬的活性[8]，增加農(nóng)產(chǎn)品的重金屬積累風險。多數(shù)研究區(qū)域的設(shè)施蔬菜土壤受到重金屬的污染積累影響，一種或幾種重金屬決定了區(qū)域的土壤污染風險水平。山東省設(shè)施蔬菜土壤中Cd、Hg、Zn為主要污染物[9]，江蘇省土壤中的Pb為主要污染物，且設(shè)施土壤全量與有效態(tài)Pb、Cr、Cd含量往往高于常規(guī)大田土壤[10]。重金屬積累常常又與種植年限顯著相關(guān)[11]。盧維宏等[11]采用線性關(guān)系擬合模型預(yù)測，堿性土壤中有效態(tài)Cu在19年后累積量達到風險限量值，Zn在91年后達到風險限量值。掌握重金屬的污染現(xiàn)狀，開展多區(qū)域調(diào)查及評價是保障農(nóng)資質(zhì)量與安全的重要工作。

土壤重金屬污染評價中廣泛應(yīng)用的有內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法、富集因子法、地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法等方法[12]。其中，潛在生態(tài)指數(shù)法是最常用的重金屬污染評價方法。采用單因子和綜合污染指數(shù)方法評價河北省4個設(shè)施蔬菜生產(chǎn)縣的重金屬，青縣 Cd等級為二級（尚清潔），其他均為一級（清潔）[13]。王莉霞等[14]采用潛在生態(tài)風險指數(shù)評價天水市設(shè)施土壤重金屬90%以上點位處于安全水平，潛在生態(tài)風險為輕微—中度等級，Hg是最大的潛在風險因子。評估長期施肥措施的潛在風險，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，雞糞、秸稈、K2SO4、生石灰與復(fù)合肥處理下土壤的綜合污染狀況最為嚴重，20年后污染將加劇[6]。

天津地處華北平原東北部，轄16個行政區(qū)，其中涉農(nóng)區(qū)有10個，以種植菠菜、西紅柿、芹菜、黃瓜、辣椒等蔬菜為主，是北方地區(qū)的重要蔬菜供應(yīng)區(qū)之一。近年來，設(shè)施蔬菜種植面積不斷擴大[15]，重金屬持久性累積，對蔬菜安全生產(chǎn)和蔬菜產(chǎn)業(yè)可持續(xù)發(fā)展及人體健康造成潛在威脅。例如，在天津市武清區(qū)的土壤調(diào)查中發(fā)現(xiàn)，設(shè)施菜地比露天菜地表層土壤具有更高的Cu、Zn和Cd，并且淺層土壤比深層土壤更容易聚集Cu、Zn和Cd。分析天津市郊區(qū)土壤的污染源，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，Cr和Ni主要為自然源，Cu、Zn、Pb和Cd來自自然源和人為源，As則主要為人為源[16]。本研究以天津涉農(nóng)區(qū)的設(shè)施蔬菜土壤為對象，調(diào)查分析土壤重金屬含量及評價污染風險，旨在為設(shè)施農(nóng)業(yè)的可持續(xù)發(fā)展和農(nóng)產(chǎn)品的安全供應(yīng)提供參考。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

天津市地處華北平原的北部，海河的下游，總面積11 660 km2，大部分屬于沖積平原，以砂性土、壤質(zhì)土、黏性土為主。溫帶大陸性季風氣候，年平均氣溫為11.6 ℃，降雨量為500～610 mm。

1.2 試驗設(shè)計

2021年在天津市的北辰區(qū)（BC）、寶坻區(qū)（BD）、濱海新區(qū)（BH）、東麗區(qū)（DL）、靜海區(qū)（JH）、津南區(qū)（JN）、薊州區(qū)（JZ）、寧河區(qū)（NH）、武清區(qū)（WQ）、西青區(qū)（XQ）10個區(qū)的設(shè)施蔬菜取樣，對其進行土壤重金屬的調(diào)查和評價。依據(jù)集中種植設(shè)施蔬菜的代表性，共采集66個點，每個采樣點3個重復(fù)，用不銹鋼土鉆采樣，深度0～20 cm。原子吸收光譜儀測定Cd、Pb、As、Hg、Cr、Cu、Zn、Ni8種土壤重金屬指標[17]。鑒于天津鹽堿地土壤pH > 7.5采用GB 15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風險管控標準（試行）》中“pH > 7.5的其他”作為標準及參考天津市重金屬背景值[18]（表1）進行評價。

1.3 土壤重金屬污染和風險評價方法

采用單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法對土壤重金屬污染進行評價，公式如下：

式中，Pi表示單因子指數(shù)，Pi<1表示土壤未收改評價因子污染，Pi>1代表收到重金屬污染，Pi值越大，污染越重；Ci表示重金屬的實測值；Si表示重金屬的評價標準（本研究采用篩選值作為評價標準，表2）；P綜合表示內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)；Piave表示單因子指數(shù)平均值；Pimax表示i采樣點重金屬污染單項污染指數(shù)的最大值。

土壤重金屬生態(tài)風險采用Hakanson提出的潛在生態(tài)風險指數(shù)法（The potential ecological risk index，RI）評價，計算公式如下：

式中，RI為評價區(qū)域土壤的潛在生態(tài)危害指數(shù)（表2）；Eri為評價區(qū)域土壤中某一污染物的潛在生態(tài)危害指數(shù)；Tri為評價區(qū)域內(nèi)某一污染物的毒性響應(yīng)系數(shù)（Cd=30，Hg=40，As=10，Cr=2，Cu=Ni=Pb=5，Zn=1）[19]；Cri為污染物的污染系數(shù)；C測 i?? 為污染物的實測濃度；Cni為該元素的評價標準。

1.4 數(shù)據(jù)統(tǒng)計與分析

土壤重金屬含量區(qū)間差異采用單因子方差分析，利用R 3.5.1 （R Development Core Team）的 “agricolae” 和 “stats”數(shù)據(jù)包進行統(tǒng)計分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 設(shè)施蔬菜土壤重金屬含量分析

天津10個涉農(nóng)區(qū)的設(shè)施蔬菜土壤中，Cd、As、Hg、Cu、Zn平均含量為0.55、10.83、0.12、34.30、107.20 mg·kg-1，比天津背景值高出511%、13%、43%、19%、35%，主要與近幾年肥料、農(nóng)藥大量使用和大氣沉降增加有關(guān)；Pb、Cr、Ni平均含量為19.09、50.41、30.04 mg·kg-1，比天津背景值低9%、40%、10%，重金屬的降低主要與植物的重金屬轉(zhuǎn)移、富集相關(guān)。

統(tǒng)計分析發(fā)現(xiàn)，土壤中的Pb、As、Hg、Cr4種重金屬的分布存在明顯的地域差異性（P< 0.05），而Cd、Cu、Zn、Ni4種重金屬的區(qū)域差異不明顯（表3）。主要污染物為Cd，其中靜海區(qū)Cd含量為（0.65±0.11）mg·kg-1、西青區(qū)Cd含量為（0.83±0.36） mg·kg-1，采樣點的Cd含量超過風險篩選值的8.46%、37.54%。這可能會對農(nóng)產(chǎn)品、土壤環(huán)境造成風險，應(yīng)當加強土壤和農(nóng)產(chǎn)品的協(xié)同監(jiān)測，采取安全利用措施。其余7種重金屬均在風險篩選值范圍內(nèi)，且遠低于相應(yīng)的風險篩選值。

2.2 設(shè)施蔬菜土壤重金屬污染指數(shù)分析

單因子污染指數(shù)如表4所示。其中，鎘在靜海區(qū)、西青區(qū)的單因子污染指數(shù)為1.08、1.38，大于1，代表土壤中存在鎘污染，其余地區(qū)在標準以內(nèi)。Pb的單因子污染指數(shù)在0.10～0.16，As的單因子污染指數(shù)在0.24～0.47，Hg的單因子污染指數(shù)在0.01～0.12，Cr的單因子污染指數(shù)在0.15～0.34，Cu的單因子污染指數(shù)在0.23～0.37，Zn的單因子污染指數(shù)在0.29～0.50，Ni的單因子污染指數(shù)在0.10～0.12，均在1以下，代表了土壤未受到該重金屬的污染。由此計算的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)顯示，10個區(qū)中，東麗區(qū)、靜海區(qū)、薊州區(qū)的綜合污染指數(shù)為0.72、0.80、0.73，在指數(shù)0.7以上，需要警戒該區(qū)域的重金屬污染，污染水平為尚清潔；西青區(qū)的綜合污染指數(shù)為1.03，在指數(shù)1.0以上，表明該區(qū)存在輕度的重金屬污染，需要注意產(chǎn)品中的重金屬含量。

2.3 設(shè)施蔬菜土壤重金屬生態(tài)風險評價

單一重金屬潛在危害指數(shù)（表5）顯示，Cd在西青區(qū)的單一重金屬潛在危害指數(shù)表現(xiàn)為中等生態(tài)危害，數(shù)值為41.26，高于40輕微危害標準；Cd在其他9個區(qū)表現(xiàn)為輕微危害。Pb在天津10個涉農(nóng)區(qū)的潛在危害指數(shù)為0.52～0.79，As的潛在危害指數(shù)為2.43～4.70，Hg的潛在危害指數(shù)為0.42～4.95，Cr的潛在危害指數(shù)為0.29～0.67，Cu的潛在危害指數(shù)為1.16～1.87，Zn的潛在危害指數(shù)為0.29～0.50，Ni的潛在危害指數(shù)為0.50～0.60。這7種重金屬的潛在危害指數(shù)均在40以下，表現(xiàn)為輕微危害。

土壤重金屬潛在區(qū)域生態(tài)風險評價結(jié)果（表5）表明，北辰區(qū)、寶坻區(qū)、濱海新區(qū)、東麗區(qū)、靜海區(qū)、津南區(qū)、薊州區(qū)、寧河區(qū)、武清區(qū)、西青區(qū)的生態(tài)風險指數(shù)，分別為35.66、28.78、34.95、37.78、41.39、33.46、37.20、27.28、30.39、53.68，均在150標準以下，均表現(xiàn)為輕微生態(tài)危害。

3 討論與結(jié)論

自20世紀90年代以來，我國設(shè)施蔬菜種植取得了重大成就，保障了周年生產(chǎn)及均衡供應(yīng)，同時也面臨著諸多問題，投入高、土壤質(zhì)量退化問題突出。設(shè)施蔬菜的土壤重金屬富集能力高于一般露天蔬菜。調(diào)查發(fā)現(xiàn)，設(shè)施蔬菜中化肥、有機肥的投入是露天蔬菜的2.77倍、1.25倍[20]。隨著種植年限的增長，土壤中重金屬的全量和有效量含量呈明顯累積趨勢。種植年限超過15年的土壤中全量Cu、Zn和Cd 達到了露天的1.57倍、2.16倍、1.67倍，與土壤有機質(zhì)間關(guān)系顯著，表現(xiàn)為來源上的高度相似性[2]。李樹輝[21]調(diào)查北方典型區(qū)域的設(shè)施菜地的研究表明，重金屬的輸入途徑主要來自于化肥和有機肥，其中有機肥對設(shè)施菜地重金屬的輸入量遠遠超過化肥，氮肥和鉀肥對土壤重金屬累積的影響較小。任順榮等[22]發(fā)現(xiàn)，長期施用尿素對土壤中Cd、Cr、As和Hg影響較小，但要注意磷肥對土壤Cd積累的顯著影響[23]。進一步對雞糞、豬糞、牛糞、羊糞、農(nóng)作秸稈、菜籽餅、味精下腳料、糠醛渣和造紙廢棄物的重金屬含量分析發(fā)現(xiàn)，這些有機物和廢棄物是造成不同的重金屬污染的重要來源，同時均存在Cd含量超標問題[24]，尤以豬糞中重金屬超標最為嚴重，說明Cd污染面源廣、風險大。

本研究分析了8種重金屬，同樣發(fā)現(xiàn)Cd為天津設(shè)施蔬菜的唯一重要污染物，設(shè)施土壤的平均Cd含量為0.55 mg·kg-1，超過天津市背景值的551%；靜海區(qū)、西青區(qū)采樣點的Cd超過風險篩選值的8.46%、37.54%，Cd僅在西青區(qū)的潛在危害指數(shù)表現(xiàn)為中等生態(tài)危害，其他區(qū)表現(xiàn)均表現(xiàn)為輕微生態(tài)危害。Cd在山東、河南、吉林、甘肅設(shè)施蔬菜土壤的每年積累速率分別為0.033、0.001、0.035、0.025 mg·kg-1，參考以上4個地方的每年平均積累速率0.023 mg·kg-1[21]，天津設(shè)施土壤將在2.17年后超過污染篩選值，對農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量具有很大的潛在風險。Cd是農(nóng)業(yè)活動的標志元素，常作為農(nóng)藥的有效成分被廣泛使用，易揮發(fā)和遷移[25]。設(shè)施土壤Cd污染主要來源于大量施用的有機肥、化肥、農(nóng)藥，以及灌溉用水。

綜合評價來看，東麗區(qū)、靜海區(qū)、薊州區(qū)的綜合污染指數(shù)屬于警戒級別；西青區(qū)的綜合污染指數(shù)在指數(shù)1.0以上，存在輕度污染；其余6個區(qū)的綜合污染指數(shù)為安全級。10個區(qū)的潛在區(qū)域生態(tài)風險評價結(jié)果均表現(xiàn)為輕微生態(tài)危害，表明天津地區(qū)設(shè)施蔬菜土壤重金屬污染整體生態(tài)危害較小。西青區(qū)、靜海區(qū)是天津蔬菜的重要產(chǎn)區(qū)，具有特色的國家地理標志產(chǎn)品，尤其是蘿卜、西瓜、小棗種植面積大，肥力和水力投入較大，具有廣泛的潛在污染源。劉雅明等[26]運用相關(guān)性矩陣分析發(fā)現(xiàn)，西青區(qū)、靜海區(qū)的重金屬鉻、鎘、鉛、汞存在極顯著關(guān)系，變化存在極顯著的協(xié)同性，存在同源污染。宇妍[16]發(fā)現(xiàn)，天津設(shè)施蔬菜土壤Cd的來源主要為人為源，而Ni、As、Cd 和 Pb 更多的主要源于成土母質(zhì)，表明化肥、農(nóng)藥、有機肥和污水灌溉等人為活動在重金屬積累中貢獻最大，在重金屬的治理降污中應(yīng)先從這幾個方面入手。

天津地處海河下游，東臨渤海灣，地下水位高，土壤鹽漬化程度嚴重，土壤肥力低下，導(dǎo)致該地設(shè)施農(nóng)田對有機肥、改良劑需求量高[15]，因此帶來的重金屬積累風險較大。尋求合理的改良辦法是保證鹽堿地設(shè)施農(nóng)業(yè)可持續(xù)健康發(fā)展的重要途徑。化學(xué)與生物方法是目前常用重金屬修復(fù)措施，例如：合理施用石灰、生物炭、腐植酸、海泡石等化學(xué)鈍化修復(fù)物質(zhì)，調(diào)節(jié)土壤 pH、有機質(zhì)等來降低土壤重金屬生物有效性[27]，以達到緩解其造成的環(huán)境脅迫效應(yīng)、降低在蔬菜可食用部分中的累積量和健康風險。添加園林腐熟物以及復(fù)合改良劑都可以降低有效鐵、有效錳、有效銅含量。羥基磷灰石和生物炭組合可以有效降低58.44%土壤有效態(tài)Cd[28]。利用微生物的吸附和轉(zhuǎn)化作用可以降低土壤重金屬，Tunali等[29]報道頭孢菌能夠有效吸附Pb，吸附量隨著pH變化。為更好地改善土壤性質(zhì)，綠肥種植對土壤肥力及土壤重金屬有效性等有著重要影響。種植豆科綠肥在顯著改善土壤養(yǎng)分、提高土壤質(zhì)量的同時，能夠降低土壤有效Cd含量[30]。種植C/N較高的褐皮山黧豆顯著降低土壤As有效性，對Cd、As富集能力較高[31]。

天津市的設(shè)施蔬菜保障了周邊城市供應(yīng)，同時也存在土壤質(zhì)量問題的不確定性。本研究調(diào)查了天津10個涉農(nóng)區(qū)設(shè)施土壤Cd、Pb、As、Hg、Cr、Cu、Zn、Ni8種重金屬。通過評價發(fā)現(xiàn)，Cd平均含量為0.55 mg·kg-1，超過天津市背景值的551%；靜海區(qū)、西青區(qū)2個采樣點的Cd超過風險篩選值，超出率為8.46%、37.54%，是天津市唯一的重要污染物，Cd在西青區(qū)表現(xiàn)為中等危害。其余7種重金屬在各區(qū)均表現(xiàn)為輕度危害。東麗區(qū)、靜海區(qū)、薊州區(qū)的綜合污染指數(shù)屬于警戒級別；西青區(qū)的綜合污染指數(shù)為輕度污染；其余6區(qū)的綜合污染指數(shù)為安全級。10個區(qū)的潛在生態(tài)風險指數(shù)均表現(xiàn)為輕微生態(tài)危害。通過本次調(diào)查，未來在設(shè)施蔬菜種植中要著重注意Cd的富集問題及尋求良好的修復(fù)措施。

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收稿日期：2022-11-16

基金項目：河北省創(chuàng)新能力提升計劃項目（19244010D）；天津市農(nóng)業(yè)科學(xué)院青年科技創(chuàng)新項目（2021008）；天津市創(chuàng)新平臺專項（19PTZWHZ00040）

作者簡介：張慧（1987—），女，山東濟南人，助理研究員，博士，從事土壤生態(tài)學(xué)研究。

通訊作者簡介：肖輝（1981—），男，山東泰安人，副研究員，碩士，從事土壤生態(tài)學(xué)研究。