• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    利用TOP-DOWN法評定電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法測定土壤樣品中鉛元素含量的不確定度

    2023-08-08 08:59:46蔡凌霄賈苒白正偉王飛龍
    化學(xué)分析計量 2023年7期
    關(guān)鍵詞:中鉛鉛含量土壤環(huán)境

    蔡凌霄,賈苒,白正偉,王飛龍

    (中石化煉化工程(集團)股份有限公司洛陽技術(shù)研發(fā)中心,河南洛陽 471003)

    土壤是覆蓋在地殼表面的一層疏松多孔體,由固、液、氣三相組成。固體部分主要由巖石風(fēng)化而來,其成土母巖的重金屬元素含量決定了土壤中重金屬元素的自然背景值,同時影響土壤中重金屬元素的環(huán)境背景值。土壤環(huán)境中的鉛含量不僅受土壤母質(zhì)礦物中的本底值影響,同時還受采礦與冶煉、農(nóng)業(yè)活動、工業(yè)生產(chǎn)、污水灌溉以及大氣沉降等人為因素的影響。在城市中,汽車尾氣、工業(yè)活動、油煤燃燒及垃圾焚燒等形成的氣體或粉塵中往往含有鉛,其經(jīng)過雨水沖刷及自然沉降進(jìn)入土壤環(huán)境,從而導(dǎo)致土壤中的鉛含量升高。據(jù)調(diào)查,我國城市土壤中鉛的背景值范圍為16~31 mg/kg,中位值為23 mg/kg[1-2]。

    2014 年環(huán)境保護部與國土資源部聯(lián)合發(fā)布了《全國土壤污染狀況調(diào)查公報》,其中指出我國土壤環(huán)境狀況總體不容樂觀,部分地區(qū)土壤污染較重,耕地土壤環(huán)境質(zhì)量堪憂,工礦業(yè)廢棄地土壤環(huán)境問題突出,工礦業(yè)、農(nóng)業(yè)等人為活動以及土壤環(huán)境背景值高是造成土壤污染或超標(biāo)的主要原因。全國土壤污染類型以無機型為主,無機污染物(鎘、汞、砷、銅、鉛、鉻、鋅、鎳8 種)超標(biāo)點位數(shù)占全部超標(biāo)點位的82.8%,鉛元素被列為重點監(jiān)控的五大元素之一[3]。同時GB 15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)》以及GB 36600—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量 建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)》均根據(jù)土地的使用類型對鉛元素設(shè)置了風(fēng)險篩選值和管制值,其中鉛元素設(shè)置的最低風(fēng)險篩選值為70 mg/kg。

    土壤中鉛元素含量是評價農(nóng)用地及建設(shè)用地土壤環(huán)境質(zhì)量的不可或缺的指標(biāo),其測量結(jié)果的準(zhǔn)確度直接關(guān)系到土壤污染風(fēng)險的評價與管控,故需對土壤中鉛含量測量結(jié)果的可靠程度進(jìn)行評定與判斷,即對測量結(jié)果的不確定度進(jìn)行分析。實驗室評定不確定度的方法主要有GUM 法和TOP-DOWN法。GUM法是一種自下而上的不確定度評定方法,需要對分析方法的不確定度來源逐一分析,對于復(fù)雜的化學(xué)分析檢測,GUM法評定不確定度存在計算過程繁瑣等問題。TOP-DOWN 法是一種自上而下的不確定度評定方法,通過TOP-DOWN 法可以對實驗室的長期質(zhì)量控制狀態(tài)進(jìn)行分析評價,環(huán)境領(lǐng)域的化學(xué)分析檢測受樣品前處理等因素影響顯著,使用TOP-DOWN 法進(jìn)行不確定度評定有一定優(yōu)勢。筆者使用TOP-DOWN法對電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-OES)法測定土壤中鉛進(jìn)行不確定度評定,并將TOP-DOWN法評價結(jié)果與GUM法評定結(jié)果進(jìn)行了對比。

    1 實驗部分

    1.1 主要儀器與試劑

    ICP-OES 儀:AVIO 200 型,美國珀金埃爾默公司。

    鉛元素標(biāo)準(zhǔn)溶液:(1 000±2) mg/L,德國默克公司。

    土壤標(biāo)準(zhǔn)樣品:(1)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)編號為GBW 07408(GSS-8),鉛質(zhì)量分?jǐn)?shù)標(biāo)稱值為(21±2) mg/kg;(2)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)編號為GBW 07456(GSS-27),鉛質(zhì)量分?jǐn)?shù)標(biāo)稱值為(41±2) mg/kg;中國地質(zhì)科學(xué)院地球物理地球化學(xué)勘查研究所。

    硝酸:優(yōu)級純。

    實驗用水為超純水。

    1.2 儀器工作條件

    RF 功率:1 300 kW;霧化器載氣流量:0.8 L/min;等離子體氣體流量:15 L/min;輔助氣體流量:0.2 L/min;泵流量:1.50 mL/min。

    1.3 實驗步驟

    美國環(huán)境保護署標(biāo)準(zhǔn)EPA 6010D—2018給出了使用電感耦合等離子體光譜法測定土壤樣品中鉛元素含量的檢測程序,并形成了技術(shù)規(guī)定[4-7],其具體檢測流程為:(1)稱取適量已風(fēng)干的土壤樣品;(2)使用氫氟酸-高氯酸(混酸體系)進(jìn)行酸溶法土壤樣品預(yù)處理;(3)樣品預(yù)處理溶液澄清透明后,使用5%硝酸進(jìn)行定容;(4)使用鉛標(biāo)準(zhǔn)儲備溶液逐級稀釋,配制系列鉛標(biāo)準(zhǔn)工作溶液;(5)制作標(biāo)準(zhǔn)曲線;(6)測定土壤樣品溶液,計算測定結(jié)果[8-10]。

    2 TOP-DOWN 法評定酸消解法測定土壤中鉛的測量不確定度

    2.1 TOP-DOWN法評定測量不確定度的基本原理

    TOP-DOWN 法是一種自上而下的實驗室測量不確定度評價方法。在測試系統(tǒng)處于統(tǒng)計受控的狀態(tài)下,測試系統(tǒng)基于質(zhì)量控制數(shù)據(jù)的測量不確定主要來源于兩個方面。一個來源是測試系統(tǒng)量值溯源的不確定度,另一個來源是測試系統(tǒng)長期運行的重復(fù)性引入的不確定度。評定測試系統(tǒng)量值溯源不確定度時,主要考慮測試系統(tǒng)的偏倚引入的不確定度,其它在量值溯源過程中引入的不確定度分量可以忽略不計。而對于測試系統(tǒng)長期重復(fù)性引入的不確定度,可使用測試系統(tǒng)的中間精密度進(jìn)行表征估算[11]。因此,在使用TOP-DOWN 法評價測試系統(tǒng)的不確定度時,合并測試系統(tǒng)偏倚引入的不確定度和中間精密度估算得到的不確定度,兩者累積即可作為測試系統(tǒng)不確定度的估計值。

    2.2 TOP-DOWN法評定酸消解法測定土壤中鉛的測量不確定度分量計算

    2.2.1 評定數(shù)據(jù)來源

    評定數(shù)據(jù)采用實驗室土壤中鉛含量質(zhì)量控制數(shù)據(jù),質(zhì)量控制樣品為土壤標(biāo)準(zhǔn)樣品GBW 07408(GSS-8)10組;土壤標(biāo)準(zhǔn)樣品GBW 07456(GSS-27)5 組。標(biāo)準(zhǔn)樣品的標(biāo)稱值、平均值、實際測量值、數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)化的結(jié)果及相對偏倚見表1及表2。

    表1 GSS-8鉛含量質(zhì)控樣品標(biāo)準(zhǔn)值及測量數(shù)據(jù)

    表2 GSS-27鉛含量質(zhì)控樣品標(biāo)準(zhǔn)值及測量數(shù)據(jù)

    對表1 和表2 中的相對標(biāo)準(zhǔn)化數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計分析,圖1 為測量結(jié)果的質(zhì)量控制圖。由圖1 可以看出,測量相對標(biāo)準(zhǔn)化結(jié)果的上控制限為114.7%,下控制限為82.9%,相對標(biāo)準(zhǔn)化值在92%~108%之間隨機浮動。圖2是測量相對標(biāo)準(zhǔn)化結(jié)果的正態(tài)概率圖,從圖2 中可以看出,15 組測量結(jié)果符合正態(tài)分布,測試系統(tǒng)統(tǒng)計受控。

    圖1 質(zhì)量控制圖

    圖2 測量結(jié)果正態(tài)概率圖

    2.2.2 期間精密度相對不確定度分量uR',rel計算

    質(zhì)量控制樣品使用兩組水平不同的標(biāo)準(zhǔn)土樣GSS-8 和GSS-27,鉛質(zhì)量分?jǐn)?shù)標(biāo)稱值分別為(21±2)mg/kg 和(41±2) mg/kg,由表1 和表2 的質(zhì)量控制數(shù)據(jù)可知,土壤中鉛含量測定在兩種運行質(zhì)量控制樣品的期間精密度分別為6.01%和3.89%,如表3所示。

    表3 鉛含量質(zhì)控樣品的精密度

    EPA6010D—2018 測定土壤樣品鉛含量的重復(fù)性要求測量平均值的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為±20%,故可認(rèn)為在GSS-8和GSS-27的標(biāo)稱值下精密度無顯著性差別,即可將兩個樣品標(biāo)準(zhǔn)化數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)偏差合并作為EPA6010D—2018的期間精密度的相對不確定度分量uR',rel:

    2.2.3 偏倚相對不確定度分量ub,rel計算

    根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)RB 141—2018 化學(xué)檢測領(lǐng)域測量不確定度評定[11]中的公式(8),計算質(zhì)量控制樣品多水平的偏倚相對不確定度分量,其評定公式如式(1):

    式中:bi,rel——相對偏倚的平均值(見表1和表2);

    n——2,兩組水平不同的標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù);

    2.2.4 擴展不確定度U的計算

    在包含概率95%下,擴展因子為2時,鉛含量測定值的相對擴展不確定度:

    GSS-8 中鉛含量測定值的擴展不確定度U=0.184×21 ≈3.9 mg/kg,GSS-27中鉛含量測定值的擴展不確定度U=0.184×41 ≈7.5 mg/kg。

    3 GUM 法評定土壤樣品中鉛元素含量的不確定度評定

    3.1 GUM法不確定度的來源分析

    ICP-OES 法測定土壤中鉛質(zhì)量分?jǐn)?shù)w(mg/kg)的數(shù)學(xué)模型如式(2):

    式中:w——樣品中金屬元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù),mg/kg;

    ρ1——利用標(biāo)準(zhǔn)工作曲線計算的樣品中金屬元素的質(zhì)量濃度,mg/L;

    ρ0——利用標(biāo)準(zhǔn)工作曲線計算的空白樣品中金屬元素的質(zhì)量濃度,mg/L;

    md——稱取土壤樣品的干物質(zhì)質(zhì)量,g;

    V——土壤樣品定容體積,mL。

    結(jié)合1.3實驗步驟和式(2),GUM法的主要不確定度來源有:(1)標(biāo)準(zhǔn)貯備溶液引入的不確定度;(2)標(biāo)準(zhǔn)工作曲線最小二乘法擬合濃度引入的不確定度;(3)樣品稱量引入的不確定度;(4)樣品溶液稀釋定容引入的不確定度;(5)測試過程中隨機效應(yīng)產(chǎn)生的不確定度(重復(fù)性的不確定度分量)[12-13]。

    3.2 不確定度分量的計算

    3.2.1 標(biāo)準(zhǔn)貯備溶液濃度引入的不確定度

    標(biāo)準(zhǔn)儲備溶液是使用市售的有證鉛標(biāo)準(zhǔn)溶液,質(zhì)量濃度為(1 000±2) mg/L,其中擴展因子為k=2,故標(biāo)準(zhǔn)貯備溶液引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    3.2.2 標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(L)

    采用由標(biāo)準(zhǔn)貯備溶液稀釋而成的標(biāo)準(zhǔn)工作溶液對發(fā)射光譜進(jìn)行校正,每種溶液均用電感耦合等離子發(fā)射光譜儀測定3 次,得到相應(yīng)的發(fā)射光強度Y,用最小二乘法擬合,得到直線方程Y=103.7+17 274.9ρ。根據(jù)CNAS-GL 06:2018[14]附錄E4,有相關(guān)實驗數(shù)據(jù)計算得最小二乘法擬合所產(chǎn)生的標(biāo)準(zhǔn)不確定度為u(L) =0.004 40,相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度為urel(L) =0.027 35。

    3.2.3 樣品稱量引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(m)

    實驗中使用感量為0.1 mg 的電子分析天平,根據(jù)檢定證書天平的稱量允差為±0.000 1 g。取均勻分布,k= 3,則天平兩次稱量引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    稱樣質(zhì)量為0.191 5 g,則稱量引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    3.2.4 樣品溶液定容引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(V)

    3.2.5 測量重復(fù)性引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(R)

    選取標(biāo)準(zhǔn)樣品GSS-8 進(jìn)行重復(fù)性實驗,重復(fù)測定標(biāo)準(zhǔn)土中的鉛含量,依據(jù)測定數(shù)據(jù)計算,測量結(jié)果及過程隨機效應(yīng)引入的不確定度:

    3.3 合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度uc(w)和擴展不確定度 U

    酸消解測定土壤中鉛含量測定的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    故測定GSS-8 標(biāo)土中鉛含量測定值的擴展不確定度為U=2×uc(w) =2.8 mg/kg。

    4 結(jié)語

    TOP-DOWN法評定酸溶/電感耦合等離子體光譜法測定土壤樣品GSS-8 中鉛元素含量的擴展測量不確定度U=3.9 mg/kg,GUM法評定酸溶/電感耦合等離子體光譜法測定土壤樣品GSS-8 中鉛元素含量的擴展測量不確定度U=2.8 mg/kg,兩種方法的評定結(jié)果基本一致。與GUM法評定的擴展測量不確定相比,TOP-DOWN法評定結(jié)果偏高,這主要由于GUM法在評定重復(fù)性引入的不確定度分量時使用的是實驗室短期內(nèi)的精密度數(shù)據(jù),而TOPDOWN 法中使用的是實驗室長期的中間精密度來評價重復(fù)性引入的不確定度,并且考慮了測試系統(tǒng)的偏倚引入的測量不確定度分量。

    從TOP-DOWN 法和GUM 法的整個評定過程來看,在實驗室積累了足夠質(zhì)量控制樣品數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上,TOP-DOWN 法評定測量不確定度的步驟更易于操作,整體計算量較小,且TOP-DOWN法考慮到了測試系統(tǒng)中的系統(tǒng)偏倚,更能反映出整個測量系統(tǒng)的長期精密度和準(zhǔn)確度。與GUM 法相比,TOP-DOWN 法評定的測量不確定度更能代表實驗室的真實檢測能力。

    猜你喜歡
    中鉛鉛含量土壤環(huán)境
    MSA鍍液體系下鍍錫板面鉛含量影響因素分析
    早、晚稻對土壤鉛吸收差異性研究
    食品包裝紙中鉛測定結(jié)果的不確定度評定
    上海包裝(2019年2期)2019-05-20 09:10:48
    有機氯農(nóng)藥對土壤環(huán)境的影響
    土壤環(huán)境安全及其污染防治對策
    土壤環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測的現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢
    城市環(huán)境變化對銀杏樹輪中鉛含量的影響
    微波輔助浸取廢棄電路板中鉛錫銻
    環(huán)保部對《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》修訂草案公開征求意見
    干法灰化和微波消解石墨爐原子吸收法對茶葉中鉛含量測定的比較
    黑人操中国人逼视频| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 久久影院123| 99久久精品国产亚洲精品| 国产精品二区激情视频| 精品少妇久久久久久888优播| 一区二区av电影网| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 国产免费一区二区三区四区乱码| 性高湖久久久久久久久免费观看| 欧美黄色片欧美黄色片| 91精品三级在线观看| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 午夜福利乱码中文字幕| 亚洲中文字幕日韩| 亚洲色图综合在线观看| 国产精品偷伦视频观看了| 大陆偷拍与自拍| 无遮挡黄片免费观看| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲美女黄色视频免费看| 两性夫妻黄色片| 女警被强在线播放| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 免费在线观看日本一区| 亚洲中文日韩欧美视频| 国产在线免费精品| 亚洲中文字幕日韩| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 男女午夜视频在线观看| 日韩人妻精品一区2区三区| 国产淫语在线视频| 欧美成人午夜精品| 亚洲综合色网址| 欧美国产精品一级二级三级| 精品少妇久久久久久888优播| 亚洲欧美清纯卡通| 国产男女内射视频| 国产色视频综合| 久久天堂一区二区三区四区| 国产高清视频在线播放一区 | 制服诱惑二区| 亚洲国产精品999| 欧美亚洲日本最大视频资源| 国产人伦9x9x在线观看| 天堂8中文在线网| 99国产精品一区二区三区| 日韩中文字幕欧美一区二区| a级毛片黄视频| 日日夜夜操网爽| 成年女人毛片免费观看观看9 | 亚洲视频免费观看视频| 欧美乱码精品一区二区三区| 一个人免费在线观看的高清视频 | 9色porny在线观看| 国产精品亚洲av一区麻豆| 国产成人啪精品午夜网站| 日韩视频在线欧美| 老司机深夜福利视频在线观看 | 黄色视频在线播放观看不卡| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 美女大奶头黄色视频| 啦啦啦免费观看视频1| 一二三四在线观看免费中文在| 在线观看免费午夜福利视频| 久久人妻熟女aⅴ| 一二三四在线观看免费中文在| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 伊人亚洲综合成人网| 老司机午夜十八禁免费视频| 国产男女内射视频| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 亚洲国产精品一区三区| av在线播放精品| 咕卡用的链子| 悠悠久久av| 亚洲,欧美精品.| 日韩欧美免费精品| 男女边摸边吃奶| av福利片在线| 久久久久视频综合| 黑人欧美特级aaaaaa片| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 亚洲色图综合在线观看| 性少妇av在线| 欧美日韩视频精品一区| 91av网站免费观看| 国产三级黄色录像| 涩涩av久久男人的天堂| 国产精品一区二区精品视频观看| 精品卡一卡二卡四卡免费| 黄片播放在线免费| 欧美精品一区二区免费开放| 国产三级黄色录像| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 窝窝影院91人妻| 久久久精品94久久精品| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 热99国产精品久久久久久7| 飞空精品影院首页| 一个人免费看片子| 国产一卡二卡三卡精品| av视频免费观看在线观看| 18禁国产床啪视频网站| 久久久国产精品麻豆| 国产亚洲精品久久久久5区| 嫁个100分男人电影在线观看| 亚洲伊人久久精品综合| 国产黄频视频在线观看| 免费在线观看黄色视频的| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 日韩中文字幕视频在线看片| av在线播放精品| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 性色av一级| 日韩视频在线欧美| 免费高清在线观看日韩| 美女主播在线视频| 成人三级做爰电影| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 美女视频免费永久观看网站| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 亚洲 国产 在线| 亚洲五月色婷婷综合| 日韩免费高清中文字幕av| 精品少妇久久久久久888优播| 美女扒开内裤让男人捅视频| 视频区图区小说| 麻豆av在线久日| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 欧美黄色片欧美黄色片| 久久天堂一区二区三区四区| 一个人免费看片子| 中文字幕制服av| 免费少妇av软件| 国产在线免费精品| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 国产成人av教育| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 高清黄色对白视频在线免费看| 男女边摸边吃奶| 久久精品成人免费网站| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 一区在线观看完整版| 亚洲精品自拍成人| 欧美精品一区二区大全| 一进一出抽搐动态| 最新在线观看一区二区三区| 国产精品 欧美亚洲| 亚洲精品av麻豆狂野| 五月天丁香电影| 黄色视频在线播放观看不卡| 少妇 在线观看| 日韩中文字幕欧美一区二区| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 久久亚洲精品不卡| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 18禁国产床啪视频网站| 久久久国产精品麻豆| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 一级,二级,三级黄色视频| 在线观看免费午夜福利视频| 婷婷丁香在线五月| 亚洲国产精品一区三区| 91老司机精品| 丁香六月欧美| av一本久久久久| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 高潮久久久久久久久久久不卡| 黄片播放在线免费| 国产99久久九九免费精品| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 男人爽女人下面视频在线观看| 久久人人爽人人片av| 亚洲精品中文字幕在线视频| 久久久久久久国产电影| 在线观看人妻少妇| 午夜影院在线不卡| 国产精品久久久av美女十八| 亚洲 国产 在线| 国产野战对白在线观看| kizo精华| 亚洲性夜色夜夜综合| 大香蕉久久成人网| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 亚洲第一av免费看| 两个人免费观看高清视频| 国产一区二区激情短视频 | 国产97色在线日韩免费| 久久热在线av| 久久热在线av| 美女扒开内裤让男人捅视频| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 久久久久网色| 丝袜脚勾引网站| 国产亚洲一区二区精品| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 老司机靠b影院| 亚洲成人免费av在线播放| 亚洲少妇的诱惑av| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 久久久久久久国产电影| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产在线一区二区三区精| 精品亚洲成国产av| 无遮挡黄片免费观看| 日韩三级视频一区二区三区| av超薄肉色丝袜交足视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 咕卡用的链子| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 老熟妇仑乱视频hdxx| 考比视频在线观看| 亚洲欧美激情在线| 日韩一区二区三区影片| 少妇精品久久久久久久| 一二三四社区在线视频社区8| 满18在线观看网站| 免费在线观看黄色视频的| 青春草亚洲视频在线观看| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 亚洲欧美一区二区三区黑人| 久久人妻熟女aⅴ| 国产精品成人在线| 正在播放国产对白刺激| 超碰成人久久| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 99re6热这里在线精品视频| 国产有黄有色有爽视频| 日韩人妻精品一区2区三区| 99久久国产精品久久久| 亚洲精品国产色婷婷电影| 亚洲精品国产av成人精品| 水蜜桃什么品种好| 男人舔女人的私密视频| 搡老岳熟女国产| 老汉色av国产亚洲站长工具| 久久免费观看电影| 十分钟在线观看高清视频www| 日韩中文字幕视频在线看片| 国产成人影院久久av| 国产黄色免费在线视频| 十八禁高潮呻吟视频| 国产日韩欧美在线精品| 18禁国产床啪视频网站| 91av网站免费观看| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 性色av乱码一区二区三区2| 又大又爽又粗| 国产亚洲精品久久久久5区| 天堂中文最新版在线下载| 男女边摸边吃奶| 99热网站在线观看| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 久久久久国产精品人妻一区二区| 亚洲欧美激情在线| 人妻 亚洲 视频| 亚洲av电影在线进入| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 99香蕉大伊视频| 中文字幕色久视频| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 99国产精品99久久久久| 我要看黄色一级片免费的| 99热全是精品| 久久久久久久国产电影| 国产日韩欧美在线精品| 99re6热这里在线精品视频| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲国产日韩一区二区| 国产精品成人在线| 男女国产视频网站| 午夜激情av网站| 精品国产一区二区三区四区第35| 国产精品av久久久久免费| 在线观看免费午夜福利视频| 国产高清videossex| 亚洲美女黄色视频免费看| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 人人澡人人妻人| 一二三四在线观看免费中文在| 久久狼人影院| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 亚洲熟女精品中文字幕| 高清av免费在线| 欧美久久黑人一区二区| 午夜免费鲁丝| 午夜成年电影在线免费观看| 精品国产乱子伦一区二区三区 | 精品视频人人做人人爽| 美女午夜性视频免费| 久久久国产精品麻豆| 久久中文看片网| 最近中文字幕2019免费版| 制服诱惑二区| 欧美大码av| 黄色怎么调成土黄色| 久久国产精品影院| 欧美在线黄色| 欧美精品一区二区大全| 大片电影免费在线观看免费| 欧美人与性动交α欧美软件| 乱人伦中国视频| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 日韩人妻精品一区2区三区| 热99re8久久精品国产| 两个人看的免费小视频| 欧美日韩精品网址| 日韩欧美一区视频在线观看| 一个人免费在线观看的高清视频 | 大型av网站在线播放| 男人操女人黄网站| 人妻久久中文字幕网| av国产精品久久久久影院| 成年人午夜在线观看视频| 亚洲专区中文字幕在线| 亚洲视频免费观看视频| 99国产精品一区二区蜜桃av | 丰满少妇做爰视频| 午夜激情av网站| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 久久中文看片网| 国产免费福利视频在线观看| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 国产精品 欧美亚洲| 一区二区三区乱码不卡18| 韩国高清视频一区二区三区| tube8黄色片| 美女高潮到喷水免费观看| 丝袜人妻中文字幕| 国产成人欧美在线观看 | 国产成人系列免费观看| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 男女边摸边吃奶| 在线av久久热| 中文字幕av电影在线播放| 亚洲精品第二区| 精品一区二区三卡| videosex国产| 青草久久国产| 高清在线国产一区| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 好男人电影高清在线观看| 亚洲国产精品999| 啪啪无遮挡十八禁网站| 在线av久久热| 99久久综合免费| 丝袜在线中文字幕| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 老司机午夜福利在线观看视频 | 一本一本久久a久久精品综合妖精| av视频免费观看在线观看| 亚洲国产欧美一区二区综合| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 国产精品久久久久久精品电影小说| 国产成人系列免费观看| 亚洲精品中文字幕一二三四区 | 最新的欧美精品一区二区| 久久影院123| 国产高清视频在线播放一区 | 黄色a级毛片大全视频| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 午夜福利在线免费观看网站| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 久久精品国产综合久久久| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 男女床上黄色一级片免费看| 超色免费av| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 中文字幕制服av| 免费高清在线观看日韩| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 在线 av 中文字幕| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 成年人黄色毛片网站| 91老司机精品| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 精品少妇黑人巨大在线播放| 精品国产一区二区久久| 老司机亚洲免费影院| 少妇被粗大的猛进出69影院| 男人操女人黄网站| 一级毛片精品| 国产高清视频在线播放一区 | 久久精品人人爽人人爽视色| 日韩有码中文字幕| 多毛熟女@视频| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 精品亚洲成国产av| 最近最新免费中文字幕在线| 成人影院久久| 18禁观看日本| 国产精品 国内视频| 日本av手机在线免费观看| 男女午夜视频在线观看| 永久免费av网站大全| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲精品国产av成人精品| 日本五十路高清| 久久人妻熟女aⅴ| 免费av中文字幕在线| 亚洲专区中文字幕在线| 日本a在线网址| 久久热在线av| 国产日韩欧美亚洲二区| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 日日爽夜夜爽网站| 国产日韩欧美亚洲二区| videosex国产| 波多野结衣一区麻豆| 中文字幕av电影在线播放| 999久久久国产精品视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 国产高清视频在线播放一区 | 夫妻午夜视频| 一级黄色大片毛片| 人妻一区二区av| 桃红色精品国产亚洲av| 9色porny在线观看| 欧美 日韩 精品 国产| 久久精品人人爽人人爽视色| 高清av免费在线| 成年人免费黄色播放视频| 亚洲欧美精品自产自拍| 久久影院123| 少妇粗大呻吟视频| videosex国产| 多毛熟女@视频| 韩国精品一区二区三区| 天天操日日干夜夜撸| 人人澡人人妻人| 免费黄频网站在线观看国产| 成人手机av| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 黄片小视频在线播放| 免费不卡黄色视频| 国产视频一区二区在线看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 免费高清在线观看日韩| 亚洲精品国产一区二区精华液| 动漫黄色视频在线观看| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 国产片内射在线| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 交换朋友夫妻互换小说| 精品少妇久久久久久888优播| 国产一区有黄有色的免费视频| 亚洲精品日韩在线中文字幕| av在线播放精品| tube8黄色片| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲精品久久午夜乱码| 日本五十路高清| 国产一区二区三区av在线| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 国产免费av片在线观看野外av| 女警被强在线播放| 欧美国产精品va在线观看不卡| 亚洲一区中文字幕在线| 亚洲国产精品999| 久9热在线精品视频| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 日韩欧美一区视频在线观看| 欧美日韩视频精品一区| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 宅男免费午夜| 99热网站在线观看| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 天堂中文最新版在线下载| 久久综合国产亚洲精品| 老熟女久久久| 满18在线观看网站| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 精品人妻1区二区| 欧美日韩成人在线一区二区| 美国免费a级毛片| 午夜福利,免费看| 亚洲avbb在线观看| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 电影成人av| 一区二区三区四区激情视频| 涩涩av久久男人的天堂| 高清黄色对白视频在线免费看| 黄色a级毛片大全视频| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 精品国产一区二区久久| 久久久精品区二区三区| 永久免费av网站大全| 91精品伊人久久大香线蕉| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 99国产综合亚洲精品| 欧美国产精品一级二级三级| 999久久久国产精品视频| 交换朋友夫妻互换小说| 亚洲色图综合在线观看| 日韩欧美国产一区二区入口| 麻豆av在线久日| 99久久综合免费| 国产免费av片在线观看野外av| 三级毛片av免费| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 黄色a级毛片大全视频| 久久狼人影院| 99热国产这里只有精品6| 久久人人爽人人片av| 日韩欧美免费精品| 91老司机精品| 黄片小视频在线播放| 成人三级做爰电影| 丁香六月天网| 国产黄频视频在线观看| 一本综合久久免费| 精品少妇黑人巨大在线播放| 婷婷丁香在线五月| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 69av精品久久久久久 | 国产极品粉嫩免费观看在线| 97人妻天天添夜夜摸| 亚洲av电影在线进入| 青春草亚洲视频在线观看| 波多野结衣av一区二区av| 亚洲五月婷婷丁香| 免费日韩欧美在线观看| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产精品免费大片| 少妇粗大呻吟视频| 色精品久久人妻99蜜桃| 人妻人人澡人人爽人人| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 午夜精品国产一区二区电影| 中亚洲国语对白在线视频| 国产精品熟女久久久久浪| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 日本vs欧美在线观看视频| 亚洲精品国产区一区二| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 欧美国产精品va在线观看不卡| 老司机影院毛片| 窝窝影院91人妻| 日韩三级视频一区二区三区| 丰满迷人的少妇在线观看| 精品人妻在线不人妻| 2018国产大陆天天弄谢| 精品国产一区二区三区四区第35| 成人国语在线视频| 免费黄频网站在线观看国产| 99久久精品国产亚洲精品| 国产精品影院久久| 免费观看a级毛片全部| 亚洲欧美激情在线| 亚洲国产欧美一区二区综合| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | av欧美777| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 久久影院123| 国产在线视频一区二区| 国产成人免费无遮挡视频| av有码第一页| 亚洲av日韩在线播放| 一级毛片精品| 免费观看人在逋| 免费日韩欧美在线观看| 免费看十八禁软件| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 精品久久久久久电影网| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 精品人妻一区二区三区麻豆| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 高清av免费在线| 考比视频在线观看| 国产激情久久老熟女| 国产主播在线观看一区二区| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| videos熟女内射| 一本色道久久久久久精品综合| 国产野战对白在线观看| 夜夜夜夜夜久久久久| 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲国产av影院在线观看| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 亚洲美女黄色视频免费看| 亚洲三区欧美一区| 国产精品偷伦视频观看了| 国产精品一二三区在线看| 大型av网站在线播放| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 亚洲av欧美aⅴ国产| a级毛片黄视频| 久久久久久久久久久久大奶| 欧美激情久久久久久爽电影 | 欧美一级毛片孕妇| 亚洲国产看品久久| 一级片'在线观看视频|