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    304不銹鋼電極和鎳電極在稀硫酸中的電化學(xué)腐蝕

    2023-08-08 08:12:06馬冰怡蘇永進(jìn)韓東梅
    電鍍與涂飾 2023年14期
    關(guān)鍵詞:腐蝕電流極化曲線電流密度

    馬冰怡,蘇永進(jìn),韓東梅

    中山大學(xué)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院,廣東 珠海 519082

    304不銹鋼是按照美國ASTM標(biāo)準(zhǔn)生產(chǎn)出來的一種不銹鋼,18%以上的鉻及8%以上的鎳含量使其具有耐高溫、耐腐蝕、加工性良好等優(yōu)點(diǎn),因此被廣泛運(yùn)用于管道制造、建筑裝飾、機(jī)械加工等領(lǐng)域,但其在酸性環(huán)境下也存在著被腐蝕的傾向[1-3]。鎳因其成本相對鉑族貴金屬較低,且對于析氫反應(yīng)有催化活性而被應(yīng)用于電解制氫催化劑,在電解過程中溶液中的H+會對鎳電極造成侵蝕,因此對鎳電極腐蝕情況的研究有著重要的意義[4-6]。本文介紹基于塔菲爾(Tafel)曲線研究不同濃度電解液下304不銹鋼和鎳兩種金屬腐蝕行為的方法。

    1 原理[5-7]

    當(dāng)電子轉(zhuǎn)移步驟成為電極反應(yīng)的控制步驟時,在有外電流通過電極的情況下,電極電位會偏離平衡電極電位,電極上氧化還原反應(yīng)的速率也發(fā)生改變,這種變化持續(xù)到該電極上的還原反應(yīng)電流密度或氧化反應(yīng)電流密度與外電流密度相等為止,即電極反應(yīng)達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。式(1)為穩(wěn)態(tài)電化學(xué)方程式,即巴特勒?褔爾默方程[7](Butler–Volmer equation),可以描述電極上的電流隨電極電勢的變化。

    式中j是電極的外電流密度(單位:A/m2),j0為交換電流密度(單位:A/m2),φ為電極電勢(單位:V),φeq為平衡態(tài)電勢(單位:V),T為熱力學(xué)溫度(單位:K),z為電極反應(yīng)中涉及的電子數(shù)目,F(xiàn)為法拉第常數(shù),R為氣體常數(shù),αa為負(fù)極(陽極)傳遞系數(shù)(無量綱),αc為正極(陰極)傳遞系數(shù)(無量綱),n為電荷轉(zhuǎn)移數(shù),(φ?φeq)表示活化過電位(后文以η表示,取絕對值)。

    其中陽極電流密度ja可表示為式(2)。

    陰極電流密度jc可表示為式(3)。

    式中ηa=φ?φeq,表示陽極極化過電位;ηc=φeq–φ,表示陰極極化過電位。

    當(dāng)有外電流通過時,電極發(fā)生極化,陽極極化電流密度Ja可表示為式(4)。

    陰極極化電流密度Jc可表示為式(5)。

    在本文的實(shí)驗(yàn)中,304不銹鋼和鎳腐蝕過程中的傳遞系數(shù)αa、αc近似取0.5,n= 2,因此當(dāng)|η| > 60 mV時,體系進(jìn)入強(qiáng)極化區(qū)。通過將極化曲線強(qiáng)極化區(qū)外延并相交,可以得到腐蝕電位φcorr和腐蝕電流密度jcorr,以此來對金屬的腐蝕行為進(jìn)行研究。

    陽極極化較強(qiáng)(即ηa較大)時,式(4)中的第一項(xiàng)要比第二項(xiàng)大得多,可將第二項(xiàng)忽略不計而得到式(6)。

    陰極極化較強(qiáng)(即ηc較大),式(5)中的第一項(xiàng)遠(yuǎn)大于第二項(xiàng),可將第二項(xiàng)忽略不計,得到式(7)。

    將式(6)和式(7)轉(zhuǎn)為對數(shù)形式,得到式(8)和式(9)。

    陽極極化:

    陰極極化:

    即可推出式(10)所示的Tafel公式。

    可以看出,若將η對lgj作圖,在強(qiáng)極化區(qū)內(nèi)則可以得到直線關(guān)系,該直線稱為Tafel直線。根據(jù)陰極、陽極Tafel直線的斜率,可分別求出表觀傳遞系數(shù)αa和αc。

    不存在濃差極化時,將兩條Tafel直線外延后相交,交點(diǎn)的橫坐標(biāo)為lgj0,縱坐標(biāo)應(yīng)為η= 0,即對應(yīng)的平衡電勢φeq,如圖1所示。

    圖1 電化學(xué)極化曲線[7]Figure 1 Electrochemical polarization curve [7]

    2 實(shí)驗(yàn)

    2.1 試劑和儀器設(shè)備

    KCl(AR)和濃硫酸(98% H2SO4)由阿拉丁提供,去離子水自制。電極包括1 cm2的304不銹鋼電極片、1 cm2的鎳電極片、鉑電極及飽和甘汞電極(SCE)。

    主要儀器有江蘇東華的DHC7000型電化學(xué)工作站、100 mL電解池和梅特勒托利多的MS104TS/02型電子天平。

    2.2 溶液配制與電極處理

    稱取一定量的KCl配成0.50 mol/L標(biāo)準(zhǔn)溶液。配制含有0.50 mol/L KCl的0.10、0.25和0.50 mol/L的H2SO4溶液。將304不銹鋼電極片和鎳電極片分別用不同細(xì)度的砂紙打磨掉表面的氧化物后用去離子水清洗。每次測量前均需打磨和清洗。

    極化曲線的測定采用三電極體系,將工作電極(分別為304不銹鋼片和鎳片)、參比電極(SCE)、輔助電極(鉑電極)置于裝有電解液的電解池中,連接導(dǎo)線后測試。

    2.3 測量極化曲線的參數(shù)設(shè)定

    1) 測開路電位(OCP),采樣間隔1 s,持續(xù)時間50 s以上。

    2) 測Tafel極化曲線,起始電位0.20 V(相對于OCP),終止電位?0.20 V(相對于OCP),階躍高度5 mV,階躍時間10 s。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 304不銹鋼的極化曲線分析

    304不銹鋼電極在不同濃度H2SO4溶液中的極化曲線如圖2所示。通過對強(qiáng)極化區(qū)極化曲線的外延而得到的腐蝕電位和腐蝕電流密度見表1。根據(jù)電化學(xué)腐蝕熱力學(xué)理論,腐蝕電位與電極的腐蝕傾向有關(guān),較正的腐蝕電位表示電極材料具有較低的腐蝕傾向,但是腐蝕電位不能真正反映出電極材料的耐蝕性,要結(jié)合實(shí)際環(huán)境和所得到的腐蝕電流密度一同分析[9]。

    表1 304不銹鋼電極在不同濃度的硫酸電解液中的腐蝕電位和腐蝕電流密度Table 1 Corrosion potential and corrosion current density of 304 stainless steel electrode in the electrolytes with different concentrations of sulfuric acid

    圖2 304不銹鋼電極在不同濃度的硫酸電解液中的極化曲線Figure 2 Polarization curves for 304 stainless steel electrodes in the electrolytes with different concentrations of sulfuric acid

    從表1可知,隨著硫酸濃度增大,304不銹鋼的腐蝕電流密度呈增大的趨勢。較大的腐蝕電流密度反映出電極較高的腐蝕速率,304不銹鋼在0.50 mol/L H2SO4溶液中的腐蝕速率最高,在0.10 mol/L H2SO4溶液中的腐蝕速率最低。304不銹鋼在H2SO4溶液中的陰、陽極反應(yīng)發(fā)生在同一個電極的不同位置,陰極析氫反應(yīng)的速率取決于溶液中H+的濃度,因此在濃度較高的H2SO4溶液中,304不銹鋼的腐蝕速率會較高,這與實(shí)驗(yàn)測得的數(shù)據(jù)相符。從圖2可以看出,304不銹鋼在濃度較高的H2SO4溶液中的陰極極化電流密度高于在低濃度H2SO4溶液中的陰極極化電流密度,進(jìn)一步驗(yàn)證了上述觀點(diǎn)。

    從圖2還可以觀察到,在陽極極化區(qū)出現(xiàn)了陽極極化電流隨陽極極化電位升高而減小或不變的現(xiàn)象,但隨后又繼續(xù)增加,說明304不銹鋼發(fā)生了鈍化[10],但是鈍化時的電流密度仍然較大,且維鈍電位區(qū)間較小,推測是304不銹鋼表面未形成致密的鈍化膜,不能有效防止304不銹鋼的腐蝕所導(dǎo)致的。通過對比可知,鈍化電流在0.10 mol/L H2SO4溶液中最小,在0.50 mol/L H2SO4溶液中最大,且維鈍電位區(qū)間在0.10 mol/L H2SO4溶液中最寬,在0.50 mol/L H2SO4溶液中最窄,說明在低濃度硫酸溶液中304不銹鋼的腐蝕傾向較弱。

    3.2 鎳的極化曲線分析

    鎳在不同濃度H2SO4溶液中的極化曲線如圖3所示,對強(qiáng)極化區(qū)極化曲線進(jìn)行外延得到的腐蝕電位和腐蝕電流密度列于表2。相較于304不銹鋼,鎳的腐蝕電位更正,表明鎳在相同濃度的H2SO4溶液中具有更低的腐蝕傾向。鎳的腐蝕電流密度隨著硫酸濃度增大而增大,在0.50 mol/L H2SO4溶液中的腐蝕速率最高,在0.10 mol/L H2SO4溶液中的腐蝕速率最低。與304不銹鋼電極一樣,鎳電極在H2SO4溶液中陰、陽極反應(yīng)發(fā)生在同一個電極的不同位置,陰極析氫反應(yīng)的速率同樣取決于溶液中H+的濃度,因此在濃度較高的H2SO4溶液中,鎳的腐蝕速率會較高,這與實(shí)驗(yàn)測得的數(shù)據(jù)吻合。從圖3可以看出,在濃度較高的H2SO4溶液中,鎳的陰極極化電流密度高于在低濃度H2SO4溶液中時的情況,進(jìn)一步驗(yàn)證了上述觀點(diǎn)。與304不銹鋼的極化測試結(jié)果不同的是,鎳的陽極極化沒有出現(xiàn)極化電流減小的趨勢,推測是在所掃描的電位區(qū)間內(nèi),鎳的表面沒有形成鈍化膜,無法有效阻止鎳的腐蝕。

    表2 304不銹鋼電極在不同濃度的硫酸電解液中的腐蝕電位和腐蝕電流密度Table 2 Corrosion potential and corrosion current density of nickel electrode in the electrolytes with different concentrations of sulfuric acid

    圖3 304不銹鋼電極在不同濃度的硫酸電解液中的極化曲線Figure 3 Polarization curves for nickel electrodes in the electrolytes with different concentrations of sulfuric acid

    4 結(jié)語

    304不銹鋼和鎳在硫酸溶液中都會發(fā)生腐蝕,對極化曲線的Tafel區(qū)進(jìn)行外推,結(jié)果發(fā)現(xiàn)304不銹鋼和鎳的腐蝕都隨著電解液中硫酸濃度的增大而加快,但隨著極化進(jìn)行到一定程度,金屬表面可能會生成一層鈍化膜減緩金屬的腐蝕,繼續(xù)增加外電路電壓,鈍化膜可能會溶解,造成金屬腐蝕加快。因此在使用上述兩種金屬時,要注意控制介質(zhì)的酸度,將金屬的腐蝕速率控制在合理的范圍內(nèi),才能延長金屬的使用壽命。

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