氟鋰鈹熔鹽熱中子散射效應(yīng)對熔鹽堆中子學(xué)性能的影響

張志成 胡繼峰 陳金根 蔡翔舟

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海 201800）

2（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

3（中國科學(xué)院先進(jìn)核能創(chuàng)新研究院 上海 201800）

核數(shù)據(jù)是反應(yīng)堆堆芯物理模擬計(jì)算中最基本的數(shù)據(jù)，直接關(guān)系到核工程的可靠性、安全性和經(jīng)濟(jì)性［1］。在熱堆中，大量裂變中子被慢化材料慢化為熱中子，當(dāng)熱能區(qū)中子能量低于一定范圍時（如4eV），與散射核的熱運(yùn)動能量以及原子間化學(xué)鍵的結(jié)合能相當(dāng)，不能認(rèn)為散射核處于靜止?fàn)顟B(tài)。當(dāng)中子與運(yùn)動的散射核碰撞時，除損失能量外，還可能獲得能量，發(fā)生向上散射。此外，熱能區(qū)低能中子的德布羅意波長與原子的間距相近，不同散射中子間可能發(fā)生干涉效應(yīng)。因此，熱中子散射截面不僅與中子能量相關(guān)，還受到介質(zhì)的物理化學(xué)性質(zhì)影響［2-3］。若簡單將散射核當(dāng)作自由運(yùn)動的核子處理，調(diào)用兩種模型的散射截面進(jìn)行反應(yīng)堆臨界計(jì)算，在結(jié)果上存在一定差異［4-5］。

熔鹽堆是第四代核能系統(tǒng)國際論壇組織（The Generation Ⅳ International Forum，GIF）給出的6 種候選堆型中唯一使用液態(tài)燃料的反應(yīng)堆［6］，其在固有安全性、中子經(jīng)濟(jì)性、減少放射性廢物產(chǎn)生及防核擴(kuò)散等方面具有顯著優(yōu)勢［7-8］。氟鋰鈹（FLiBe）熔鹽具有高溫穩(wěn)定性好、高熱導(dǎo)率、高比熱、中子輻照下化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定等特點(diǎn)而作為熔鹽堆燃料載體和冷卻劑的首選［9］。熔鹽中所包含的F、Li、Be 核素均為輕核，具有一定的慢化性，相較于石墨、水、重水等傳統(tǒng)慢化劑，其對數(shù)能降處于同一數(shù)量級，且熔鹽堆中熔鹽用量較大，因此，對熔鹽堆的反應(yīng)性存在一定影響［10-11］，理論分析表明，F(xiàn)LiBe 熔鹽熱中子散射效應(yīng)對美國熔鹽實(shí)驗(yàn)堆（Molten Salt Reactor Experiment，MSRE）有效增殖因數(shù)keff的影響可達(dá)0.8%［11］。目前，對熔鹽熱散射研究僅針對特定能譜，分析其對熔鹽堆反應(yīng)性的影響，對熔鹽堆中子學(xué)性能的影響方面研究較少，第四代核能系統(tǒng)要求核數(shù)據(jù)導(dǎo)致的有效增殖因數(shù)keff不確定度小于0.3%［12］。為了優(yōu)化熔鹽堆堆芯物理設(shè)計(jì)，提高未來綜合競爭能力，研究FLiBe熔鹽的熱中子散射效應(yīng)對熔鹽堆中子學(xué)性能的影響至關(guān)重要［13］。

基于上述分析，本文基于65MW熔鹽堆對添加FLiBe 熔鹽熱中子散射數(shù)據(jù)前后反應(yīng)堆能譜、有效增殖因數(shù)、燃料溫度反應(yīng)性系數(shù)等中子學(xué)性能的變化進(jìn)行了研究。在保證堆芯熔鹽總用量不變的情況下通過改變單組件熔鹽體積份額、增減熔鹽通道個數(shù)得到不同堆芯能譜，分析不同能譜下熔鹽的熱中子散射截面對中子學(xué)性能的影響。

1 模型與方法

1.1 計(jì)算模型

熔鹽堆堆芯［14-15］計(jì)算模型結(jié)構(gòu)如圖1所示，主要參數(shù)見表1。堆芯主要包括活性區(qū)、上下熔鹽腔室和外圍石墨反射層。堆芯活性區(qū)由256個含燃料通道的正六棱柱的石墨組件構(gòu)成，堆芯熱功率為65MW，工作溫度設(shè)置為900K，燃料鹽成分為65.31%LiF-28.67%BeF2-4.78%ZrF4-1.24%UF4，熱 膨脹系數(shù)為-5.29×10-4g·cm-3·K；在整個燃料通道群頂部和底部設(shè)置熔鹽腔室，熔鹽腔室為高10cm、直徑256cm 的柱形；側(cè)面和上下反射層材料為石墨，設(shè)置底部和頂部反射層厚度為30cm，側(cè)反射層厚度為23cm。熔鹽流經(jīng)上下腔室和熔鹽通道，堆芯其他區(qū)域?yàn)槭?/p>

表1 堆芯主要參數(shù)Table 1Main parameters of the reactor core

圖1 堆芯計(jì)算結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Structural diagram of calculation model for the reactor core

1.2 計(jì)算方法

本文使用通用蒙特卡羅粒子輸運(yùn)程序進(jìn)行反應(yīng)堆的臨界計(jì)算［16］。蒙特卡羅方法是模擬大量粒子行為，通過概率論的方法進(jìn)行求解所需的物理量。蒙特卡羅程序通用性很強(qiáng)，可應(yīng)用于中子、光子、光子-電子耦合以及中子-光子耦合等多種情景。該程序輸入靈活，通過給定柵元卡、面卡和數(shù)據(jù)卡等信息可以完整描述堆芯模型在體積結(jié)構(gòu)、材料等方面的細(xì)節(jié)；并且輸出數(shù)據(jù)豐富，可給出堆芯系統(tǒng)的有效增殖因數(shù)、核素反應(yīng)率、中子能譜等參數(shù)的計(jì)算結(jié)果，在新型反應(yīng)堆設(shè)計(jì)、中子物理分析等方面得到廣泛認(rèn)可。本文利用蒙特卡羅程序?qū)嵤┡R界計(jì)算時，輸入的粒子數(shù)為30萬，迭代1050代并跳過前50次迭代，最終得到的統(tǒng)計(jì)誤差在10-4以內(nèi)，滿足計(jì)算要求。

1.3 熔鹽熱中子散射數(shù)據(jù)簡介

計(jì)算使用的ACE格式的FLiBe熔鹽熱中子散射數(shù)據(jù)是基于梅龍偉等［11，17］研制熱散射律（Thermal Scattering Law，TSL）文件加工而成的。梅龍偉等利用分子動力學(xué)程序DL_POLY，基于液態(tài)FLiBe熔鹽的動力學(xué)行為選取適合的力場，計(jì)算得到不同離子配對的徑向分布函數(shù)和不同溫度下離子擴(kuò)散常數(shù)的變化曲線。選合適的平移權(quán)重，把液態(tài)FLiBe 熔鹽中三種核素各自作為主散射核，分別進(jìn)行處理，利用第一性原理計(jì)算得到的束縛態(tài)聲子態(tài)密度，使用NJOY 程序加工了熔鹽熱中子散射截面，并選取ICSBEP［18］中的部分基準(zhǔn)題進(jìn)行了臨界基準(zhǔn)檢驗(yàn)，keff偏差大多在0.1%以內(nèi)，可用于熔鹽堆堆芯物理計(jì)算。

2 結(jié)果和討論

2.1中子能譜

堆芯中子能譜是指反應(yīng)堆內(nèi)中子通量按能量的分布，是反應(yīng)堆物理設(shè)計(jì)的重要中子學(xué)參數(shù)。基于65MW熔鹽堆，利用熔鹽的自由氣體模型數(shù)據(jù)和熱中子散射數(shù)據(jù)模擬計(jì)算了堆芯中子能譜，如圖2所示。從圖2中可以看到，F(xiàn)LiBe熔鹽的熱中子散射效應(yīng)使得堆芯能譜變硬，即在0.05～0.08eV 能區(qū)中子通量減少（圖3（a）），這是由于部分低能中子與束縛態(tài)原子發(fā)生向上散射而獲得能量，進(jìn)入較高能群；而0.2～0.4eV 能區(qū)中子通量增加（圖3（b）），這是由于隨著能量的上升，靶核的熱運(yùn)動相較于中子自身能量逐漸變得可以忽略，熱中子向上散射效應(yīng)減弱，更低能量的中子散射進(jìn)入該能量區(qū)間的數(shù)量大于散射出該區(qū)間的中子。能譜的變硬將直接影響堆內(nèi)核素的反應(yīng)率，進(jìn)而對其他相關(guān)物理參數(shù)產(chǎn)生影響。

圖2 FLiBe熱散射對中子能譜的影響Fig.2 Influence of FLiBe thermal scattering on the neutron spectrum

2.2 有效增殖因數(shù)和反應(yīng)率

反應(yīng)堆有效增殖因數(shù)keff和堆內(nèi)各個核素的反應(yīng)道反應(yīng)率與堆芯能譜密切相關(guān)。針對上述模型計(jì)算得到的自由氣體模型下有效增殖因數(shù)keff為1.245 95，考慮了熔鹽的熱中子散射后keff為1.24503（統(tǒng)計(jì)偏差在5×10-5以內(nèi)），熔鹽的熱中子散射導(dǎo)致有效增殖因數(shù)降低了9.2×10-4。由keff的定義可知，keff的大小主要由中子產(chǎn)生率和中子總消失率的比值決定。自由氣體模型計(jì)算的中子泄漏率為12.449 8%，而熱中子散射數(shù)據(jù)計(jì)算的中子泄漏率為12.454 6%，兩者相差極小，可認(rèn)為泄漏率不發(fā)生變化。表2統(tǒng)計(jì)了自由氣體模型和考慮熔鹽熱中子散射效應(yīng)下堆內(nèi)主要核素反應(yīng)道的反應(yīng)率，由此可以看出，能譜變硬對235U 俘獲反應(yīng)率、238U 的俘獲反應(yīng)率、裂變反應(yīng)率和熔鹽的吸收影響較小，但導(dǎo)致了235U 裂變反應(yīng)率減少，這意味著燃料中易裂變核素235U中子俘獲裂變比增大，堆內(nèi)中子產(chǎn)生率減小，keff隨之減小。

表2 熔鹽堆中反應(yīng)道的反應(yīng)率變化Table 2 Changes in neutron activity in the MSR

圖30 .05～0.08eV (a)和0.2～0.4eV (b)區(qū)間FLiBe熱散射對中子能譜的影響Fig.3 Influence of FLiBe thermal scattering on the neutron spectrum in the ranges of 0.05～0.08eV (a) and 0.2～0.4eV (b)

2.3 溫度反應(yīng)性系數(shù)

溫度反應(yīng)性系數(shù)指核反應(yīng)堆運(yùn)行中堆芯溫度變化引起的反應(yīng)性的變化，是反應(yīng)性相對溫度的變化率，為保證反應(yīng)堆具有固有安全性，溫度反應(yīng)性系數(shù)必須為負(fù)值，這樣即使堆芯溫度意外升高也能保證逐漸恢復(fù)至安全狀態(tài)。針對熔鹽堆而言，總溫度反應(yīng)性系數(shù)主要由石墨慢化劑溫度系數(shù)和燃料溫度系數(shù)兩部分組成，本文重點(diǎn)分析了熔鹽的熱散射對燃料溫度系數(shù)的影響。燃料溫度系數(shù)由燃料的密度反應(yīng)性系數(shù)和多普勒反應(yīng)性系數(shù)組成，前者由于溫度升高導(dǎo)致燃料體積膨脹，密度減小，堆內(nèi)易裂變核素降低從而引起反應(yīng)性降低。后者由于溫度上升導(dǎo)致核素的中子共振吸收峰展寬，中子吸收增加，核裂變的中子數(shù)量減少，反應(yīng)堆堆芯反應(yīng)性降低。

本文利用通用蒙特卡羅程序，分別單獨(dú)改變?nèi)剂消}的核素密度和溫度得到密度系數(shù)和多普勒系數(shù)，燃料的總溫度系數(shù)通過同時改變密度與溫度計(jì)算得到。設(shè)置溫度變化范圍為800～1000K，溫度變化步長100K，分別計(jì)算僅改變?nèi)剂消}密度、溫度和兩者同時改變下不同溫度點(diǎn)的有效增殖因數(shù)，線性擬合得到燃料的密度系數(shù)、多普勒系數(shù)和總溫度系數(shù)（圖4）。

圖4 燃料溫度反應(yīng)性系數(shù)擬合Fig.4 Fitting of the fuel temperature reactivity coefficient

同時，利用自由氣體模型和考慮熔鹽熱中子散射效應(yīng)的反應(yīng)截面計(jì)算了兩種情況下的溫度反應(yīng)性系數(shù)，計(jì)算結(jié)果見表3。從表中結(jié)果可以看到，自由氣體模型和熱中子散射條件下計(jì)算得到的密度反應(yīng)性系數(shù)基本一致；而溫度升高導(dǎo)致的共振吸收峰展寬使得有效共振吸收增加，逃脫共振俘獲概率減小，熔鹽的熱中子散射造成的能譜變硬加劇了這一現(xiàn)象，熱中子散射條件下計(jì)算的多普勒系數(shù)數(shù)值比自由氣體模型小0.28×10-5K-1，燃料的總溫度系數(shù)也因此減小了0.25×10-5K-1。

2.4 不同能譜下熱中子散射影響

為研究不同能譜下熔鹽的熱中子散射對熔鹽堆中子學(xué)性能的影響，通過改變石墨單組件大小改變?nèi)埯}體積份額（Volume Fraction，VF）調(diào)整熔鹽堆能譜，同時增減熔鹽通道的個數(shù)以保證堆芯總體熔鹽質(zhì)量不變，計(jì)算的中子能譜變化如圖5所示。

圖5 堆芯能譜隨熔鹽體積份額的變化Fig.5Variation of the core energy spectrum with the molten salt volume fraction

從圖中可以看到，熔鹽體積份額越高，堆芯石墨裝載量越低，中子慢化能力減弱，堆芯能譜隨之變硬。分別調(diào)用兩種模型的散射截面對不同能譜下熔鹽堆進(jìn)行臨界計(jì)算時，統(tǒng)計(jì)主要反應(yīng)道的反應(yīng)率差值如圖6所示，各個熔鹽體積份額下計(jì)算得到的有效增殖因數(shù)見表4。

結(jié)果表明：隨著熔鹽體積份額的上升，能譜的變硬，熱能區(qū)中子通量減小，中子與熔鹽發(fā)生向上散射反應(yīng)減少，熔鹽的熱散射導(dǎo)致235U、238U 的俘獲反應(yīng)率和熔鹽的吸收反應(yīng)率改變量變化較小，而235U 裂變反應(yīng)率變化量減小，堆內(nèi)中子產(chǎn)生率下降的影響減弱，從而使得熔鹽的熱散射導(dǎo)致keff下降幅度由9.2×10-4下降至2×10-4（圖7）。

3 結(jié)語

本文基于65MW熔鹽堆，使用通用蒙特卡羅程序分析了液態(tài)FLiBe熔鹽的熱中子散射效應(yīng)在不同能譜下對堆芯中子能譜、有效增殖因數(shù)keff、核素反應(yīng)率、溫度反應(yīng)性系數(shù)等中子學(xué)性能的影響，主要結(jié)論如下：

比起自由氣體模型，考慮熔鹽的熱中子散射效應(yīng)后堆芯能譜因靶核的向上散射變硬，同時使得235U裂變反應(yīng)率減少，堆內(nèi)中子產(chǎn)生率下降，keff減小。燃料的多普勒系數(shù)受熱散射影響減小了0.28×10-5K-1，密度反應(yīng)性系數(shù)幾乎不變，燃料的總溫度反應(yīng)性系數(shù)減小0.25×10-5K-1。隨著堆芯能譜的變硬，熔鹽的熱中子散射帶來的keff下降變化量從9.2×10-4減少至2×10-4，這主要由235U 裂變率減少量降低所導(dǎo)致。

作者貢獻(xiàn)聲明張志成負(fù)責(zé)模型建立、分析數(shù)據(jù)并完成初稿；胡繼峰負(fù)責(zé)完善研究方案；陳金根負(fù)責(zé)指導(dǎo)研究工作方法；蔡翔舟負(fù)責(zé)提供研究思路與理論指導(dǎo)。