20Hz高時(shí)空分辨X射線單色光動(dòng)態(tài)顯微CT研究

仇正杰 李 可 謝紅蘭1, 杜國浩1, 鄧 彪1, 肖體喬1,

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海 201800）

2（中國科學(xué)院上海高等研究院 上海同步輻射光源 上海 201204）

3（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

X射線動(dòng)態(tài)顯微CT（Micro Computed Tomography）技術(shù)能夠無損地獲得研究對(duì)象內(nèi)部三維結(jié)構(gòu)的演化信息，是研究活體樣本和開展原位實(shí)驗(yàn)的有力手段［1-2］，在材料科學(xué)、生物醫(yī)學(xué)、地質(zhì)科學(xué)等領(lǐng)域都有著廣泛的應(yīng)用，如利用X 射線動(dòng)態(tài)顯微CT 原位觀測紅外激光照射下聚丙烯和聚碳酸酯聚合物材料的熔化、鼓泡和灰化過程［3］，原位研究鋁合金材料加載情況下的裂紋演化［4］，原位觀測蠕蟲內(nèi)部呼吸道的劇烈運(yùn)動(dòng)［5］等。為了提高動(dòng)態(tài)顯微CT的時(shí)間分辨率以實(shí)現(xiàn)實(shí)時(shí)觀測更快的各種快過程，大部分的實(shí)驗(yàn)都采用X射線白光照射以提高光通量密度，例如本課題組基于上海光源BL09B線站彎鐵白光實(shí)現(xiàn)了25Hz（每秒鐘采集25 組CT 數(shù)據(jù)）動(dòng)態(tài)顯微CT，實(shí)時(shí)觀測了活體蚱蜢腿部的伸展過程［6］。但白光照射帶來的高輻射劑量對(duì)于活體生物樣品的正常生理活動(dòng)有著嚴(yán)重影響，限制了該方法在活體生物體系中的應(yīng)用［7］。同時(shí)，白光照射包含多波長的X 射線，導(dǎo)致了樣品的定量吸收或相位信息的丟失，限制了該方法對(duì)于復(fù)雜樣品三維結(jié)構(gòu)演化的定量研究［8］。

為了解決X 射線動(dòng)態(tài)顯微CT 采用X 射線白光照射帶來的輻射劑量大和樣品相位信息丟失的問題，實(shí)現(xiàn)對(duì)活體樣品的長時(shí)間觀測和復(fù)雜樣品三維結(jié)構(gòu)演化的定量研究，可以采用X 射線單色光對(duì)樣品進(jìn)行照射成像。根據(jù)樣品特性選擇吸收系數(shù)較低的特定波長X 射線，可以大大減少樣品受到的輻射劑量。另一方面，單色光照射避免了白光照射中存在的色散問題，通過相位恢復(fù)可以有效地獲得樣品的相位信息，因此利用單色光照明進(jìn)行相襯成像效果很好，并可以實(shí)現(xiàn)復(fù)雜樣品三維結(jié)構(gòu)演化的定量研究。隨著高亮度同步輻射光源、高速CMOS（Complementary Metal-Oxide-Semiconductor）成 像探測器、高效閃爍體的迅猛發(fā)展為實(shí)現(xiàn)X 射線單色光動(dòng)態(tài)顯微CT提供了條件［6］，使其能夠有效應(yīng)用于動(dòng)態(tài)樣品的原位研究中，如原位觀察鋁銅合金固化過程中顯微結(jié)構(gòu)隨時(shí)間演化的三維空間分布［9-10］，原位表征蛋白食品內(nèi)部孔隙隨時(shí)間衰減的四維結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)［11］等。本課題組基于上海光源BL13W1線站采用14keV X 射線單色光實(shí)現(xiàn)了2Hz 時(shí)間分辨率和13μm 空間分辨率（探測器有效像素尺寸6.5μm）的單色光動(dòng)態(tài)顯微CT，首次觀察到昆蟲呼吸過程中氣囊運(yùn)動(dòng)的各向異性［12］。然而，由于單色化后的X 射線在通量密度上比原來的白光低大約3個(gè)量級(jí)，在相同的實(shí)驗(yàn)條件下，要實(shí)現(xiàn)相同的成像空間分辨率，單張投影的曝光時(shí)間顯著增加，大大降低了動(dòng)態(tài)顯微CT的時(shí)間分辨率。因此，在X射線單色光動(dòng)態(tài)顯微CT中，成像的空間分辨率和時(shí)間分辨率存在著制約關(guān)系，在實(shí)際研究中往往需要結(jié)合實(shí)驗(yàn)條件選擇合適的參數(shù)平衡兩者［13］，目前，最好的單色光動(dòng)態(tài)CT 實(shí)驗(yàn)是在日本Spring-8 光源BL24XU 線站開展的石蠟加熱融化實(shí)驗(yàn)，在10keV單色光條件下達(dá)到了13.3Hz的時(shí)間分辨率和10μm的空間分辨率（探測器有效像素尺寸5μm）［14］。

上海光源快速X 光成像線站（BL16U2）是上海光源二期工程的新建線站之一，可以提供多種時(shí)間分辨的快速X 射線成像方法，包括百皮秒級(jí)X 射線單脈沖成像、微秒級(jí)X 射線二維動(dòng)態(tài)成像以及毫秒級(jí)X 射線三維動(dòng)態(tài)顯微CT。為了滿足上海光源廣大用戶要求實(shí)現(xiàn)高時(shí)空分辨、高密度分辨地實(shí)時(shí)觀測樣品內(nèi)部三維結(jié)構(gòu)演化過程，開展相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究的迫切需求，本文基于BL16U2 線站波蕩器光源的高通量密度的X 射線單色光，結(jié)合高速轉(zhuǎn)臺(tái)系統(tǒng)和課題組自研的高效高分辨X 射線快速成像探測系統(tǒng)，搭建了一套高時(shí)空分辨的X 射線單色光動(dòng)態(tài)顯微CT系統(tǒng)，并以速發(fā)型聚氨酯發(fā)泡材料體系作為研究對(duì)象進(jìn)行了驗(yàn)證性實(shí)驗(yàn)，在15keV單色光條件下成功實(shí)現(xiàn)了20Hz 的時(shí)間分辨率（50ms 采集一套CT數(shù)據(jù)）和4μm空間分辨率（探測器有效像素尺寸2.2μm），實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明了該系統(tǒng)的高時(shí)間分辨能力、高空間分辨能力和高襯度分辨能力，并通過一系列定量分析結(jié)果體現(xiàn)了該系統(tǒng)對(duì)復(fù)雜運(yùn)動(dòng)體系進(jìn)行四維時(shí)空定量分析的優(yōu)越性，為上海光源快速X 光成像線站用戶開展高時(shí)空分辨復(fù)雜原位研究提供了強(qiáng)大的實(shí)驗(yàn)研究平臺(tái)。

1 基于BL16U2線站的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)搭建

1.1實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)構(gòu)成

快速X光成像線站的光束線主要設(shè)備包括周期長度18mm的液氮冷卻低溫波蕩器光源（Cryogenic Permanent Magnet Undulator，CPMU）、白光狹縫、水平偏轉(zhuǎn)鏡、液氮冷卻雙晶單色器、單色光狹縫、金剛石窗，其光學(xué)布局如圖1（a）所示。光束線提供白光（粉光）模式和單色光模式，其光束高差為25mm，樣品處的光斑尺寸為2.5mm×1.5mm。儲(chǔ)存環(huán)束流強(qiáng)度200mA時(shí)，樣品位于距光源點(diǎn)38m處，10keV時(shí)的樣品處光子通量密度為4.24×1013s-1·mm-2，表明該線站的單色光通量密度足夠高，為實(shí)現(xiàn)高時(shí)間分辨的X射線單色光動(dòng)態(tài)CT提供必要條件。

圖1 快速成像線站實(shí)驗(yàn)裝置(a) 線站光束線布局，(b) X射線單色光動(dòng)態(tài)顯微CT實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 Experimental setup of BL16U2 beamline(a) Layout of the beamline, (b) Experimental setup for monochromatic X-ray dynamic micro-CT

X 射線單色光動(dòng)態(tài)顯微CT 實(shí)驗(yàn)裝置如圖1（b）所示，主要分為高速轉(zhuǎn)臺(tái)系統(tǒng)以及快速X 射線成像探測系統(tǒng)。轉(zhuǎn)臺(tái)底座為PI公司的H850六軸六足位移臺(tái)，用于調(diào)整轉(zhuǎn)臺(tái)和樣品的位置和姿態(tài)，重復(fù)精度0.2μm。高速轉(zhuǎn)臺(tái)采用了地心科技的RSML-100 機(jī)械直驅(qū)轉(zhuǎn)臺(tái)，最高轉(zhuǎn)速可達(dá)1 800 r·min-1。轉(zhuǎn)臺(tái)上方安裝了一套Kohzu 的YM07A-S1 手動(dòng)X、Y軸位移臺(tái)，用于調(diào)整樣品旋轉(zhuǎn)軸心對(duì)中。成像探測系統(tǒng)是一套課題組自研的快速X 射線成像探測器，由一套自研的大數(shù)值孔徑三鏡頭光學(xué)轉(zhuǎn)換系統(tǒng)和一臺(tái)PCO Dimax HS4高速相機(jī)組合而成。采用自研的大數(shù)值孔徑的透鏡組顯著提升了透鏡組的耦合效率，進(jìn)而顯著提升成像探測器的時(shí)間分辨率。該光學(xué)轉(zhuǎn)換系統(tǒng)包括三種放大倍率的鏡頭組，分別為2倍（2×）、5倍（5×）、10倍（10×），其數(shù)值孔徑分別為0.15、0.3、0.4，是目前商業(yè)標(biāo)準(zhǔn)鏡頭數(shù)值孔徑的兩倍，其耦合效率是商業(yè)鏡頭的4倍。每個(gè)鏡頭組前面都配備了LuAG：Ce閃爍晶體，三組鏡頭對(duì)應(yīng)的閃爍晶體厚度分別為100μm、50μm、50μm。高速相機(jī)的像素尺寸為11μm，像素個(gè)數(shù)為2000（H）×2000（V），圖像位深12 bit，全視場下最高幀率可達(dá)每秒2 277幀，在減小成像視場的情況下能夠達(dá)到更高的拍攝幀率。因此，整套成像探測系統(tǒng)的有效像素尺寸在三種放大倍率下分別為5.5μm、2.2μm 和1.1μm。

1.2 驗(yàn)證性實(shí)驗(yàn)參數(shù)

實(shí)驗(yàn)樣品：單色光動(dòng)態(tài)顯微CT的實(shí)驗(yàn)樣品選用速發(fā)型聚氨酯發(fā)泡材料，該材料主要分為黑料和白料兩種液態(tài)組分，黑料的主要成分為異氰酸酯，白料的主要成分為聚醚多元醇，同時(shí)包含水、硬脂酸鈣、辛酸亞錫等反應(yīng)助劑。當(dāng)黑料與白料混合時(shí)會(huì)發(fā)生劇烈反應(yīng)，生成聚氨酯基體并釋放二氧化碳，產(chǎn)生大量微米級(jí)別的氣泡。實(shí)驗(yàn)中，先后將15μL 的黑料和白料先后加入內(nèi)徑2mm 的管狀聚甲基丙烯酸甲酯（Polymethylmethacrylate，PMMA）材質(zhì)反應(yīng)容器中，并充分?jǐn)嚢枰员ＷC反應(yīng)充分進(jìn)行。

成像參數(shù)：儲(chǔ)存環(huán)流強(qiáng)200mA，調(diào)節(jié)插入件磁場間隙為10.2mm，對(duì)應(yīng)波蕩器三次諧波的中心錐能量為15keV，單色器也調(diào)節(jié)到15keV。樣品高速轉(zhuǎn)臺(tái)轉(zhuǎn)速設(shè)置為600 r·min-1（每秒10 圈），每半圈采集一組CT，即每秒20 組CT，時(shí)間分辨率為50ms。探測器切換到5×放大倍率，有效像素尺寸2.2μm。探測器到樣品的距離為230mm，在保證空間分辨率的同時(shí)提高相位襯度。高速相機(jī)的拍攝幀率設(shè)置為5000s-1，單張投影圖的曝光時(shí)間為181μs，圖像尺寸為1 200×500 像素，每組CT 包含250 張投影圖。整個(gè)采集過程持續(xù)了1.1s，共采集了22 組CT 數(shù)據(jù)共計(jì)5 500張投影圖像，投影采集結(jié)束后采集了白場像和暗場像各5 張，白場像為將樣品移出視場后拍攝的光斑像，暗場像為沒有X 射線照射時(shí)的拍攝的像，用于后續(xù)重構(gòu)過程中的圖像背景校正。將采集到的投影圖導(dǎo)入課題組自研PITRE軟件進(jìn)行相位恢復(fù)，再使用自研GPU 加速并行重構(gòu)軟件進(jìn)行CT 重構(gòu)，最后使用Thermo Fisher Scientific 公司的Avizo軟件進(jìn)行后續(xù)的三維顯示和數(shù)據(jù)定量分析，完整的流程如圖2所示。

圖2 驗(yàn)證性實(shí)驗(yàn)流程圖Fig.2 Flow chart of the verification experiment

2 相位恢復(fù)以及切片重構(gòu)算法

根據(jù)X射線的復(fù)折射率公式：n=1-δ+iβ，其中，δ為折射指數(shù)，β為吸收指數(shù)。對(duì)于15keV 的X 射線，聚氨酯的δ=1.01×10-6，β=6.22×10-10，前者約是后者的1 600［15］，因此，相位襯度成像相對(duì)于吸收襯度成像對(duì)弱吸收樣品具有更高的靈敏度。由于探測器只能記錄強(qiáng)度信息，不能探測到相位信息，需要對(duì)每個(gè)角度的投影圖進(jìn)行相位恢復(fù)處理，本實(shí)驗(yàn)采用課題組自研軟件PITRE［16］中基于相移吸收二元性的Paganin［17］單 距 相 位 恢 復(fù) 算 法（Phase-Attenuation Duality Paganin Algorithm，PAD-PA）［18］：

式中：φθ（x，y）為該投影對(duì)應(yīng)的相位恢復(fù)圖；Iθ（x，y，z）為旋轉(zhuǎn)角為θ、樣品到探測器距離為z的投影圖；ε為δ與β的比值；λ為X射線的波長。（ξ，η）則代表了實(shí)空間中點(diǎn)（x，y）對(duì)應(yīng)的傅里葉空間中的空間頻率。

將0°～180°的所有相位恢復(fù)圖導(dǎo)入到課題組自研的基于GPU并行計(jì)算的快速重構(gòu)軟件進(jìn)行CT重構(gòu)，重構(gòu)算法采用濾波反投影算法（Filtered backprojection algorithm）來獲得三維折射指數(shù)分布δ（x，y，z）［19］，如下：

式中：*表示一維卷積，而ν為CT 重建過程中的濾波。

快速重構(gòu)軟件安裝在裝有CenOS 7 系統(tǒng)的DELL T5820工作站，并配備英特爾酷睿i9-9900X處理器（3.5 GHz）和RTX 2080 圖形處理器（2 944個(gè)流處理器，8 GB GDDR6 顯存），內(nèi)存Kingston DDR4（64 GB）。重構(gòu)流程主要包括如圖3所示的4個(gè)步驟：從硬盤讀取投影數(shù)據(jù)；在CPU 上對(duì)相位恢復(fù)圖每一行投影數(shù)據(jù)φθ（x）的一維傅里葉變換P（ω）做濾波處理；在GPU 上實(shí)現(xiàn)反投影運(yùn)算；寫重構(gòu)數(shù)據(jù)到硬盤［20］。

圖3 重構(gòu)流程圖Fig.3 Reconstruction flow chart

3 聚氨酯發(fā)泡材料單色光動(dòng)態(tài)CT實(shí)驗(yàn)

3.1 CT成像系統(tǒng)的空間分辨能力驗(yàn)證

為了驗(yàn)證該套單色光動(dòng)態(tài)CT 成像系統(tǒng)的空間分辨能力，使用分辨率測試卡作為樣品成像，測試卡型號(hào)為JIMA RT RC-02，光子能量15keV、自研的快速X 光成像探測器切換到5×鏡頭時(shí)的實(shí)際空間分辨率測試結(jié)果如圖4（a）所示，所需曝光時(shí)間為2ms，其中4μm線寬可以清晰分辨。作為對(duì)比，圖4（b）為線站已經(jīng)配備的高分辨快速成像探測器的分辨率測試結(jié)果，所需曝光時(shí)間為50ms，該探測器由來自O(shè)ptique Peter 公司的光學(xué)轉(zhuǎn)換裝置和濱松的Flash4.0 相機(jī)組合而成，像素陣列2048（H）×2048（V），圖像位深16 bit，全視場最高幀率每秒25 幀。相機(jī)基礎(chǔ)像素6.5μm，結(jié)合奧林巴斯4×放大鏡頭探測器，探測器實(shí)際有效像素尺寸1.625μm。使用條紋可見度K=（Imax-Imin）/（Imax+Imin）來對(duì)圖4的兩幅圖像的對(duì)比度進(jìn)行評(píng)估，現(xiàn)有探測器的條紋可見度僅為12/242=0.049，而自研成像探測系統(tǒng)可以達(dá)到45/405=0.11，是現(xiàn)有探測器的兩倍以上。從圖4可以發(fā)現(xiàn)，自研快速X 射線成像探測器在空間分辨率與現(xiàn)有探測器相近的情況下，具有更高的探測效率與成像對(duì)比度。

圖4 快速X射線成像探測器空間分辨率測試結(jié)果(a) 自研成像探測系統(tǒng)有效像素尺寸2.2μm時(shí)橫向及縱向空間分辨率達(dá)到4μm（曝光時(shí)間2ms），(b) 線站現(xiàn)有成像探測系統(tǒng)有效像素尺寸1.625μm時(shí)橫向及縱向空間分辨率達(dá)到4μm（曝光時(shí)間50ms）Fig.4 Test results of spatial resolution of the fast X -ray imaging detector(a) Horizontal and vertical spatial resolutions of the selfdeveloping imaging detection system reached 4μm when the effective pixel size is 2.2μm (exposure time 2ms),(b) Horizontal and vertical spatial resolutions of the current imaging detection systemreached 4μm when the effective pixel size is 1.625μm (exposure time 50ms)

3.2 CT成像系統(tǒng)的相位襯度分辨能力驗(yàn)證

由于聚氨酯發(fā)泡材料本身由碳、氫、氧等輕元素構(gòu)成，屬于X射線弱吸收體系，適合用來驗(yàn)證我們成像系統(tǒng)的相位襯度成像能力。分別使用相位恢復(fù)前后的投影數(shù)據(jù)進(jìn)行切片重構(gòu)，得到了未經(jīng)過相位恢復(fù)的吸收像（圖5（a））和經(jīng)過相位恢復(fù)的相位像（圖5（c））。從兩張切片圖可以看到，未經(jīng)相位恢復(fù)的吸收像中氣泡內(nèi)外對(duì)比度很低，而相位像中氣泡內(nèi)外灰度值差異明顯。通過兩者的灰度分布直方圖（圖5（b）和圖5（d））也可以更加直觀地看出，根據(jù)吸收信息重構(gòu)得到的灰度直方圖中只有一個(gè)峰，說明根據(jù)吸收信息難以通過閾值分割將氣泡和聚氨酯基底分割開；而包含相位信息的吸收像圖5（c）的灰度直方圖中，由于氣泡和聚氨酯基底的相位因子差異顯著，兩者被分割為兩個(gè)峰，從左到右依次表示氣泡和聚氨酯基底。此外，在氣泡密集、結(jié)構(gòu)復(fù)雜的區(qū)域，強(qiáng)烈的邊緣增強(qiáng)效應(yīng)造成了嚴(yán)重的偽影，影響后期圖像分割與定量分析的精度，而相位恢復(fù)后的切片的邊緣增強(qiáng)效應(yīng)造成的偽影更少。

圖5 相位恢復(fù)前后的氣泡重構(gòu)切片的圖像質(zhì)量對(duì)比(a、c) 相位恢復(fù)前后同一位置的切片圖，(b、d) 相位恢復(fù)前后的灰度分布直方圖Fig.5 Comparison of the image quality of the bubble reconstruction slices before and after phase retrieval the slice image and its histogram at the same position before(a, b) and after phase retrieval (c, d)

基于相移吸收二元性的Paganin 單距相位恢復(fù)算法進(jìn)行相位恢復(fù)時(shí)，由于計(jì)算得到的相位恢復(fù)圖φθ（x，y）是與X射線波長λ相關(guān)的函數(shù)。白光包含一個(gè)波段的X射線，λ值不是一個(gè)定值，因此，若進(jìn)行相位恢復(fù)無法得到準(zhǔn)確的φθ（x，y），白光動(dòng)態(tài)顯微CT無法得到樣品準(zhǔn)確的定量相位信息。單色光動(dòng)態(tài)顯微CT則避免了這一問題，使用單一能量的X射線確定了唯一的λ值，便能得到準(zhǔn)確的相位恢復(fù)圖。圖6（a）為經(jīng)相位恢復(fù)后重構(gòu)得到的相位像，對(duì)圖6（a）中劃線線段處進(jìn)行線性分析，得到了其相位因子分布圖如6（b）所示，其中曲線峰谷部分對(duì)應(yīng)氣泡部分的相位因子，曲線峰值部分則對(duì)應(yīng)聚氨酯基底部分的相位因子。圖6（b）顯示，經(jīng)過相位恢復(fù)后的重構(gòu)切片得到的聚氨酯相位因子數(shù)值與理論值（δ=1.01×10-6）相一致，表明單色光動(dòng)態(tài)顯微CT 能夠得到樣品準(zhǔn)確的定量信息。

圖6 相位恢復(fù)后的重構(gòu)切片(a)和線段處的線性分析(b)Fig.6 Reconstruction slice after phase retrieval (a) and linear analysis (b) at the line segment

3.3 CT成像系統(tǒng)的時(shí)間分辨能力驗(yàn)證

如圖7所示，選取不同時(shí)刻的重構(gòu)切片同一層（第400層）進(jìn)行對(duì)比，可以觀察到，在時(shí)間維度上氣泡在二維截面中的變化。從圖7可以看到，圈中的氣泡從0時(shí)刻起開始緩慢縮小，0.3s 開始縮小速度加快，并最終在1.1s 時(shí)在該層中消失，說明前期該氣泡的中間位置位于切片高度，后期由于運(yùn)動(dòng)和體積變化最終離開了該層切片所處的高度。切片之間的最小時(shí)間間隔為50ms，證明成像系統(tǒng)的動(dòng)態(tài)CT時(shí)間分辨率可以達(dá)到50ms。

圖7 氣泡第400層切片隨時(shí)間的變化(a) 初始狀態(tài)的切片，(b～f) 0.05s、 0.1s、0.3s、0.7s、1.1s時(shí)刻的切片F(xiàn)ig.7 Bubble variation over time at the 400th slice(a) The slice in the initial state, (b～f) The slice at time 0.05s, 0.1s, 0.3s, 0.7s, and 1.1s

3.4 高精度三維定量分析能力驗(yàn)證

基于成像系統(tǒng)的高空間分辨能力、襯度分辨能力以及時(shí)間分辨能力，對(duì)發(fā)泡過程中微氣泡的運(yùn)動(dòng)過程進(jìn)行的三維定量分析。圖8（a）展示了初始時(shí)刻氣泡的三維空間分布，剔除掉超出視場導(dǎo)致部分缺失的，一共追蹤到998個(gè)完整的氣泡?？梢钥吹剑髿馀葜饕植荚诠茏又行牟糠?，而小氣泡主要分布在四周邊緣部分。圖8（b）為氣泡直徑的統(tǒng)計(jì)直方圖，分布范圍為50～300μm，呈現(xiàn)近似高斯分布，大部分氣泡的直徑在110μm 左右，直徑在80～140μm的氣泡占了總體的56%。

圖8 初始時(shí)刻氣泡的三維空間分布(a)與氣泡直徑的統(tǒng)計(jì)直方圖(b)Fig.8 Three-dimensional spatial distribution of bubbles at the initial time (a), statistical histogram of bubble diameter (b)

利用數(shù)字體圖像相關(guān)（Digital Volume Correlation，DVC）技術(shù)，將三維結(jié)構(gòu)劃分為250μm×250μm×250μm 的子區(qū)域，通過比較初始時(shí)刻和1.1s 時(shí)刻各子區(qū)域的三維圖像來檢索全場位移，最終獲得了這段時(shí)間內(nèi)子區(qū)域的三維運(yùn)動(dòng)矢量場（圖9），箭頭的方向代表各子區(qū)域的整體位移方向，箭頭的大小代表子區(qū)域位移變化量。從圖9可以看出，處于PMMA 管邊緣位置的較小的氣泡整體呈向下移動(dòng)的趨勢，而靠近管中心位置的大氣泡整體則呈向上移動(dòng)的趨勢。

通過統(tǒng)計(jì)每個(gè)氣泡在初始時(shí)刻以及1.1s 時(shí)刻的重心位置坐標(biāo)，計(jì)算這段時(shí)間內(nèi)氣泡運(yùn)動(dòng)的平均速度，從而進(jìn)一步細(xì)化分析平均速度與空間位置、直徑的關(guān)系，結(jié)果如圖10所示。圖10（a）中各圓點(diǎn)為俯視視角下各氣泡重心的位置分布，偽彩色則對(duì)應(yīng)了各氣泡的平均速度，紅色表示向上運(yùn)動(dòng)，數(shù)值為正，藍(lán)色表示向下運(yùn)行，數(shù)值為負(fù)。從總體趨勢上看，管子中心線（圖10（a）坐標(biāo)原點(diǎn)）位置的氣泡向上運(yùn)動(dòng)，管壁附近的氣泡向下運(yùn)動(dòng)，從而在管子內(nèi)部形成一組對(duì)流。所有氣泡平均速度的統(tǒng)計(jì)直方圖如圖10（b）所示，處于上升氣泡的速度主要在40μm·s-1左右，下降氣泡則只有-30μm·s-1左右，但速度差異更小，更加統(tǒng)一。從圖10（c）中氣泡平均速度與徑向距離的關(guān)系可以看出，隨著徑向距離的增加，氣泡上升的速度出現(xiàn)了明顯的下降，距離中心線約900μm為上升氣泡和下降氣泡的分水嶺，也對(duì)應(yīng)著聚氨酯發(fā)泡過程中對(duì)流的交匯層。此外，圖7（c）中下降氣泡的分布密度非常高，這也印證了圖10（b）中運(yùn)動(dòng)速度的高度均一性。進(jìn)一步統(tǒng)計(jì)氣泡平均速度與直徑的關(guān)系，如圖10（d）所示，上升氣泡的體積大體上相對(duì)于下降氣泡要更大一些，并且上升氣泡的體積更加分散，而下降氣泡體積主要集中在100μm尺寸附近。綜上所述，結(jié)合DVC 的結(jié)果以及圖10的分析可以得出，體積較大的氣泡大多位于管子中心線附近，并且上升速度較快，而體積較小的氣泡主要位于管壁附近，主要呈現(xiàn)下降趨勢，體積和速度都較為統(tǒng)一。這種現(xiàn)象的主要原因推測為氣泡浮力與反應(yīng)液體黏滯力之間的相互作用不同，浮力與氣泡的體積（半徑三次方）成正比，但周圍液體的黏滯力主要與氣泡的表面積（半徑平方）相關(guān)，所以體積大的氣泡上升速度更快，并排擠上層空間，導(dǎo)致上層的液體沿著管壁向下形成對(duì)流，管壁附近的氣泡上升速度不夠快，被迫跟著液體一起下降。

除了整個(gè)過程中平均速度的分析，基于整套系統(tǒng)的高時(shí)間分辨特性，我們可以追蹤每個(gè)氣泡在每個(gè)時(shí)間點(diǎn)上的直徑和三維空間位置，為動(dòng)力學(xué)原理研究提供了有力工具。圖11（a）中的每個(gè)點(diǎn)代表某一時(shí)刻點(diǎn)氣泡的重心位置，顏色梯度對(duì)應(yīng)了時(shí)間順序，因此氣泡運(yùn)動(dòng)的過程就體現(xiàn)為圖中一條條從藍(lán)到黃的細(xì)線。位于接近中心的軌跡方向向上且相比邊緣處的向下的軌跡更長，與DVC分析和平均速度分析的結(jié)果一致。從所有氣泡中選取處于上升運(yùn)動(dòng)的大氣泡和小氣泡各一個(gè)進(jìn)行具體分析，單獨(dú)繪制了兩者的運(yùn)動(dòng)軌跡如圖11（b）和（c）所示，前者是一條筆直的直線，且各點(diǎn)之間的間隔較為平均，表明氣泡運(yùn)動(dòng)得很穩(wěn)定。而后者為一條斜率逐漸變大的曲線，后期點(diǎn)間距明顯比前期要大，說明氣泡上升速度在加快，氣泡運(yùn)動(dòng)不穩(wěn)定。對(duì)比兩者直徑隨時(shí)間的變化曲線（圖11（d）），發(fā)現(xiàn)雖然兩者的直徑差距較大且都在增長，但大氣泡直徑的增長速度11μm·s-1，要明顯低于小氣泡直徑的增長速度24μm·s-1，說明小氣泡附近的聚合反應(yīng)相對(duì)于大氣泡更加劇烈一些。此外，通過每隔50ms 計(jì)算出來的氣泡瞬時(shí)速度隨時(shí)間的變化，可以看出大氣泡的上升速度穩(wěn)定在82μm·s-1左右，而小氣泡在1.1s 的時(shí)間內(nèi)從緩慢的27μm·s-1加速至79μm·s-1，速度已經(jīng)接近大氣泡，這說明局部反應(yīng)越劇烈，氣泡運(yùn)動(dòng)的加速度越大。

圖11 氣泡瞬時(shí)運(yùn)動(dòng)狀態(tài)分析（彩圖見網(wǎng)絡(luò)版）(a) 氣泡重心隨時(shí)間變化的三維軌跡圖，(b、c) 典型大、小氣泡的運(yùn)動(dòng)軌跡，(d) 兩種氣泡直徑隨時(shí)間變化的關(guān)系，(e) 兩種氣泡瞬時(shí)速度與時(shí)間的關(guān)系Fig.11 Analyses of the instantaneous state of bubbles (color online)(a) Chronological variation of central locations of all bubbles, (b, c) Moving routes of a typical large bubble and a small one,(d) Increase in diameters of two bubbles over time, (e) Relationship between instantaneous velocities of two bubbles and time

4 結(jié)語

相較于X射線白光動(dòng)態(tài)顯微CT，X射線單色光動(dòng)態(tài)顯微CT 具有更低的輻射損傷以及更高的密度分辨能力，但更低的光子通量密度嚴(yán)重限制了單色光動(dòng)態(tài)顯微CT的空間分辨率和時(shí)間分辨率，目前國際上單色光動(dòng)態(tài)顯微CT在5μm有效像素尺寸條件下已實(shí)現(xiàn)最高13.3Hz 時(shí)間分辨率。本文基于上海光源BL16U2線站波蕩器光源的高通量密度的單色光，利用高速轉(zhuǎn)臺(tái)和大數(shù)值孔徑的三鏡頭快速X 射線成像系統(tǒng)，搭建了一套高時(shí)空分辨的X 射線單色光動(dòng)態(tài)顯微CT系統(tǒng)，并以速發(fā)型聚氨酯發(fā)泡材料體系作為研究對(duì)象進(jìn)行了驗(yàn)證性實(shí)驗(yàn)，在15keV單色光條件下成功實(shí)現(xiàn)了20Hz的時(shí)間分辨率（50ms采集一套CT數(shù)據(jù)）和4μm空間分辨率（探測器有效像素尺寸2.2μm），實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明了該系統(tǒng)的高時(shí)間分辨能力、高空間分辨能力和高襯度分辨能力，并對(duì)發(fā)泡材料體系中氣泡的空間分布、平均速度、瞬時(shí)速度、膨脹速度等多個(gè)參數(shù)進(jìn)行了定量分析，探究了發(fā)泡過程的動(dòng)力學(xué)原理，證明了本文建立的高時(shí)空分辨X 射線單色光動(dòng)態(tài)顯微CT 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)對(duì)復(fù)雜運(yùn)動(dòng)體系具備四維時(shí)空定量分析能力，為上海光源快速成像線站用戶開展高時(shí)空分辨復(fù)雜原位實(shí)驗(yàn)研究提供了強(qiáng)大的實(shí)驗(yàn)研究平臺(tái)。

作者貢獻(xiàn)聲明仇正杰負(fù)責(zé)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的收集和整理、文章的起草和最終版本的修訂；李可負(fù)責(zé)實(shí)驗(yàn)的設(shè)計(jì)、數(shù)據(jù)的整理、文章最終版本的修訂；謝紅蘭負(fù)責(zé)研究的提出及設(shè)計(jì)、文章最終版本的修訂、項(xiàng)目的監(jiān)督和管理；杜國浩負(fù)責(zé)實(shí)驗(yàn)的設(shè)計(jì)、數(shù)據(jù)的整理；鄧彪負(fù)責(zé)最終版本的修訂；肖體喬負(fù)責(zé)項(xiàng)目的監(jiān)督和管理。