基于“兩步法”的空氣含氚廢水載帶實驗研究

楊博，程文龍，年永樂，趙銳，許張敏

(中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 工程科學(xué)學(xué)院，安徽 合肥，230027)

目前，PUREX 流程是乏燃料后處理的經(jīng)典工藝，該流程會產(chǎn)生大量的低濃度含氚廢水[1]，含氚廢水中的氚以氚化水(HTO)的形式存在，HTO排放進環(huán)境中后能通過多種途徑進入人體，長時間存在于身體內(nèi)會對人體造成不可逆的傷害[2]。隨核能工業(yè)的發(fā)展，含氚廢水的生產(chǎn)量和排放量也與日俱增，因此世界各國對氚排放的管控越加嚴格，目前含氚廢水的排放方式主要有向江河海洋釋放排放、深井處置等[3]。對處于內(nèi)陸的核電站而言，大氣擴散稀釋排放[4]是一個方便的選擇，其中空氣載帶含氚廢水技術(shù)應(yīng)用較廣?？諝廨d帶技術(shù)基于空氣加濕原理，即空氣與含氚廢水混合進行傳熱傳質(zhì)，稀釋廢水中氚濃度后向大氣排放。國內(nèi)的空氣載帶技術(shù)方案主要有掛布載帶法[5]和高壓微霧法[4]，其中掛布載帶法占地面積大、加濕效率低，缺點明顯，而高壓微霧法噴嘴所需壓力較高，載帶量低，加濕過程受環(huán)境空氣濕度影響較大，仍需進一步研究。

HOSSEINI 等[6]開發(fā)了一種圓筒型單噴嘴的真空噴霧閃蒸脫鹽器，發(fā)現(xiàn)流體工質(zhì)在55～75 ℃的溫度條件下系統(tǒng)蒸發(fā)率達到3.6%～6.7%，為了獲得更好的性能需要對蒸發(fā)室和噴嘴的設(shè)計參數(shù)進行優(yōu)化。在噴嘴布置方面，DHURANDHAR等[7]研究了小型逆流式引風(fēng)機冷卻塔中噴嘴角度和類型的影響，發(fā)現(xiàn)最合適的噴嘴角度為90°，在全錐型、空心錐型和螺旋型3種噴嘴樣式中，全錐型噴嘴最高效率能達82%。FATHINIA 等[8]研究發(fā)現(xiàn)5 個噴嘴遠距離布置比近距離布置時的蒸發(fā)效果好，多噴嘴比單噴嘴效果要好。SUN等[9]對噴霧蒸發(fā)系統(tǒng)中噴嘴高度進行了研究，發(fā)現(xiàn)距離為1.0～1.6 m 時冷卻效率最高。在蒸發(fā)室形狀方面，WU等[10]提出一種變徑噴霧塔，并對單噴嘴側(cè)噴面噴霧、單噴嘴中間噴霧、雙噴嘴對撞噴霧進行了研究，模擬結(jié)果表明雙噴嘴對撞具有更好的吸收性能。SHI等[11-12]開發(fā)了一種旋流式噴霧海水淡化室，在進氣溫度為75～150 ℃條件下，發(fā)現(xiàn)蒸發(fā)量隨氣液比、進氣速度和進液溫度增加而增加，最后趨于穩(wěn)定，通過提高進氣熱空氣的溫度，可以顯著提高蒸發(fā)性能，并建議控制進料液體和進氣的溫度，以平衡蒸發(fā)性能和能量效率。MA等[13]對燃料電池加濕過程進行了數(shù)值模擬，結(jié)果表明加濕性能隨進風(fēng)速度增加而降低，隨水溫的升高而增加。在填料方面，XU等[14-15]發(fā)現(xiàn)填料對氣液之間傳熱有積極作用，在相同傳熱能力下能增加加濕塔內(nèi)部結(jié)構(gòu)的緊湊性。

傳統(tǒng)噴霧加濕研究主要針對噴霧塔塔型[10]、噴嘴數(shù)量及布置[16-17]、進塔氣液參數(shù)[18-19]、填料參數(shù)[20-21]等方面對加濕效率進行優(yōu)化，忽略了在含氚廢水評價標準中的載帶量這一重要指標。噴霧加濕技術(shù)被廣泛應(yīng)用于化工生產(chǎn)和加工方面，但在乏燃料后處理方面相關(guān)文獻報道較少?；诖耍疚奶岢鲆环N新型熱空氣除濕-加濕的載帶含氚廢水系統(tǒng)，并結(jié)合填料提出一種新型的多噴嘴加濕塔結(jié)構(gòu)方式。該系統(tǒng)新穎之處在于噴霧塔前端增加了除濕系統(tǒng)，能更有效增強傳熱傳質(zhì)，同時使用多噴嘴陣列來實現(xiàn)高載帶量的要求。

1 “兩步法”含氚廢水載帶系統(tǒng)

1.1 系統(tǒng)組成和運行原理

所設(shè)計的“兩步法”含氚廢水載帶系統(tǒng)主要由溶液除濕器、風(fēng)道加熱器和噴霧加濕塔3部分組成，整個系統(tǒng)結(jié)構(gòu)如圖1 所示，運行原理如下：1) 除濕再生過程。除濕過程由溶液除濕器內(nèi)除濕溶液循環(huán)完成，環(huán)境空氣經(jīng)過風(fēng)機鼓入除濕器，與循環(huán)噴淋的高濃度除濕鹽溶液接觸，直接進行熱濕交換，濃溶液表面水蒸氣壓力與環(huán)境空氣的水蒸氣分壓力之差作為水分遷移的動力，濃溶液濃度降低轉(zhuǎn)變?yōu)橄∪芤汉筮M行再生，環(huán)境空氣溫濕度降低形成干冷風(fēng)。2) 加熱過程。為了提升干冷風(fēng)的吸濕能力，干冷風(fēng)經(jīng)過風(fēng)道加熱器的電熱絲進行加熱處理后形成熱干風(fēng)。3) 加濕過程。加濕過程由噴霧加濕塔內(nèi)的廢水自循環(huán)噴淋實現(xiàn)，經(jīng)過風(fēng)道加熱器的熱干風(fēng)在噴霧加濕塔內(nèi)與雙層噴淋廢水直接接觸換熱，液體溫度升高，一部分蒸發(fā)成水蒸氣，一部分以液滴形式隨氣體進行漂移，一部分未蒸發(fā)完成進入塔的底部進行再循環(huán)，氣體溫度降低、濕度升高，從頂端的出口風(fēng)機排入環(huán)境中。

圖1 “兩步法”含氚廢水載帶系統(tǒng)原理示意圖Fig. 1 Schematic diagram of two-step tritium-containing wastewater carrier system

1.2 新型多層霧化加濕塔

霧化加濕塔是霧化液體的裝置，是霧化加濕性能測試裝置中最重要的部件。本文采用空氣與液體逆流布置的方式，空氣從加濕塔側(cè)面中心處進入塔內(nèi)，液體通過噴嘴霧化成微米級的液滴向下噴射，與熱空氣發(fā)生強烈的熱質(zhì)交換。加濕塔的結(jié)構(gòu)直接影響霧化加濕的效果，圖2 所示為霧化加濕器的二維結(jié)構(gòu)，塔的直徑為733 mm，塔的總高度為3 100 mm，從底部向上共分為3個區(qū)即微霧加濕區(qū)(1 083 mm)、填料加濕區(qū)(883 mm)、氣液整流區(qū)(267 mm)。微霧加濕區(qū)和填料加濕區(qū)布置了2層噴嘴陣列，每層15 個共30 個噴嘴，樣式如圖3(a)所示，采用如圖3(b)所示均勻布置的方式；填料樣式如圖3(c)所示，填料加濕區(qū)布置了散堆填料，氣液整流區(qū)布滿了散堆填料，填料能夠防止未蒸發(fā)的液態(tài)水滴被加濕后的空氣裹挾出去，空氣與液體在微霧加濕區(qū)進行一輪加濕，之后進入填料加濕區(qū)進行二輪加濕，再通過氣液整流區(qū)排出室外。MIYATAKE 等[22]的研究證明噴霧蒸發(fā)效率與溶質(zhì)質(zhì)量分數(shù)無關(guān)，淡水和鹽水的蒸發(fā)性能隨著過熱度的增加而減小。本實驗中，進口熱空氣的溫度高于328 K，根據(jù)MIYATAKE等[22]的研究，從蒸發(fā)效率來看，淡水和鹽水的差別可以忽略不計，因此選用淡水作為工作流體。

圖2 霧化加濕塔二維結(jié)構(gòu)示意圖Fig. 2 Schematic diagram of two-dimensional structure of atomizing humidification tower

圖3 噴嘴及填料示意圖Fig. 3 Schematic diagram of nozzle and filler

1.3 實驗臺和測量儀器

霧化空氣加濕載帶含氚廢水性能測試裝置如圖4所示，包括干熱風(fēng)供給系統(tǒng)、霧化空氣加濕系統(tǒng)、料液供給系統(tǒng)和數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)。通過給水泵將塔底部的水輸送到霧化加濕塔內(nèi)部的兩排噴嘴陣列上，噴嘴將液體破碎霧化成小液滴均勻分布在霧化加濕塔中，室外空氣通過溶液除濕機除濕到設(shè)定的含濕量，再通過溶液除濕機內(nèi)部的風(fēng)機送入空氣加熱器被加熱到設(shè)定的溫度，再進入霧化加濕塔中與霧化的液滴進行熱質(zhì)交換。

圖4 霧化空氣加濕載帶含氚廢水性能測試裝置Fig. 4 Test device of atomization air humidification carrier tape tritium-containing wastewater performance

料液供給系統(tǒng)主要包括自來水源、Y 型過濾器、浮球閥、離心泵、閥門等，霧化加濕塔底部側(cè)面開有小孔，通過管道與自來水管道出口相連，加濕塔底部距離水面高度為400 mm，水面設(shè)有浮球閥，用來控制水面高度。加濕塔底部另一側(cè)與離心泵相連，實驗用的離心泵額定功率為1 200 W，最大流量為4 m3/h，最大揚程為80 m，由于其在為管網(wǎng)提供壓力時水量會遠比噴嘴陣列的噴霧量多，因此，離心泵在抽取霧化加濕塔底部的儲水后，分為3 路，其中2 路持續(xù)穩(wěn)定地將水輸送到噴嘴陣列管網(wǎng)中，另1路通過設(shè)有節(jié)流閥的管道回流到塔的底部。管網(wǎng)系統(tǒng)的噴淋壓力為0.2～0.5 MPa，噴嘴類型為空心錐壓力旋流噴嘴，噴霧平均直徑為40 μm。

干熱風(fēng)供給系統(tǒng)包括溶液除濕機、電加熱器。溶液除濕機采用氯化鋰溶液為工作介質(zhì)，除濕后含濕量最低為2.0 g/kg，風(fēng)量最大為800 m3/h，機外余壓為200 Pa，功率為3.1 kW?？諝饧訜崞鞯墓β蕿?5 kW，電壓為380 V，加熱最高溫度為150 ℃，通過溫度控制箱設(shè)定空氣需要加熱到的溫度，即初始目標值A(chǔ)，當空氣的實際溫度超過設(shè)定的初始目標值時，設(shè)定溫度控制偏差B，當實際溫度與設(shè)定溫度之差比溫控偏差大時，接觸器自動斷開，加熱管不再加熱。當空氣的實際溫度比設(shè)定的初始目標值低并超過溫度控制偏差范圍時，加熱管將重新運行以繼續(xù)加熱。

數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)主要包括溫濕度傳感器、熱電偶、渦輪流量計(氣)、渦輪流量計(水)、數(shù)據(jù)采集卡、計算機等。霧化加濕器主要性能指標包括載帶量、蒸發(fā)效率、加濕器出口相對濕度和加濕器出口溫度。載帶量和加濕效率計算式如下：

式中：C為載帶量，g/h；ρa為熱空氣密度，kg/m3；Va為熱空氣流量，m3/h；dout為霧化加濕塔出口含濕量，g/kg；din為霧化加濕塔入口含濕量，g/kg；α為加濕效率，%；mw為噴霧量，kg/h。

氣體的流量由渦輪流量計監(jiān)測，布置在如圖4所示的位置；除濕機出口空氣參數(shù)由2個溫濕度傳感器監(jiān)測，布置在出口送風(fēng)管道中心處；霧化加濕塔進出口空氣的溫濕度由4 個溫濕度傳感器監(jiān)測，兩兩布置在加濕塔進出口管道中心位置；液體的流量由渦輪流量計監(jiān)測，分別布置在2條管道支路上；監(jiān)測液體壓力的壓力表布置在2層噴嘴陣列的入口位置；并通過數(shù)據(jù)采集儀傳輸?shù)诫娔X上。

1.4 測量不確定度

在實驗過程中，一些儀器存在不確定性，可能會導(dǎo)致實驗結(jié)果的誤差，需要對實驗測量中存在的誤差進行評估。表1列出了測量儀器的型號和測量精度。MOFFAT[23]提出了一個測量不確定度的分析方法：

根據(jù)整個實驗過程中儀器的不確定度的累計情況，確定實驗過程中載帶量和加濕效率的不確定度分別為3.4%和3.6%，因此實驗結(jié)果是可靠的。

表1 實驗過程中測量儀器相關(guān)參數(shù)Table 1 Relevant parameters of measuring instruments in experiment

2 實驗結(jié)果分析

為防止霧化加濕塔出口的載帶空氣在環(huán)境中冷凝結(jié)露和回滴，本研究對該系統(tǒng)出口空氣的溫度和相對濕度加以限制，但是目前相關(guān)文獻和規(guī)定并沒有具體給出環(huán)境溫濕度和排放空氣溫濕度之間的關(guān)聯(lián)準則式，依靠現(xiàn)有乏燃料后處理廠給出的相關(guān)經(jīng)驗和熱力學(xué)知識可知，較高的排放溫度在出口處遇到冷空氣會使?jié)窨諝獍l(fā)生在凝結(jié)，并引起放射性物質(zhì)沉積[24]，因此，本實驗在出口排放溫度與環(huán)境溫度相近的基礎(chǔ)下研究該系統(tǒng)的霧化加濕性能，對入口空氣流量、入口空氣溫度、入口空氣含濕量，噴霧流量、填料等相關(guān)參數(shù)進行研究，并為相關(guān)的霧化加濕塔器提供設(shè)計參數(shù)。

2.1 “兩步法”的優(yōu)勢分析

含氚廢水載帶系統(tǒng)的入口空氣在進入霧化加濕塔之前經(jīng)過溶液除濕，有效去除了空氣中含有的水分，降低了空氣的含濕量和相對濕度，提升了空氣在塔內(nèi)的吸濕能力。為分析“兩步法”載帶系統(tǒng)的優(yōu)勢，本實驗在入塔空氣溫度為60 ℃、空氣流量為400 m3/h、噴霧溫度為26 ℃、噴霧量為1.2～3.0 L/min 條件下分別對入塔空氣進行除濕和未除濕2 種處理，2 種工況的入塔條件如表2 所示，與未除濕的工況相比的實驗結(jié)果如圖5 所示。由圖5可知：出塔溫度和出塔相對濕度減小，載帶量和加濕效率增加。溫度減小是因為除濕后的熱空氣的吸濕能力增強，導(dǎo)致氣液兩相間的蒸發(fā)效率變高；出口相對濕度減小是因為初始狀態(tài)的除濕空氣入口相對濕度較小，因此，在加濕過程中雖然加濕效果更好，但并未消除初始條件的影響，并且出口濕空氣達到飽和時的臨界噴霧量也較大。

表2 不同工況空氣入塔條件Table 2 Conditions of air entering tower at different working conditions

圖5 不同工況下噴霧量對系統(tǒng)性能的影響Fig. 5 Influence of spray volume on system performance at different working conditions

表3所示為相較于未除濕條件下，除濕工況的載帶量和加濕效率增加的幅度。由表3可知：在除濕后，“兩步法”含氚廢水載帶系統(tǒng)的載帶量和加濕效率最高能夠分別提升20.6%和37.2%，性能提升明顯。

表3 除濕空氣后系統(tǒng)性能的提升程度Table 3 Degrees of system performance improvement after dehumidifying air

2.2 噴霧量和空氣溫度對系統(tǒng)影響

為充分了解該系統(tǒng)性能，首先在加濕塔入口空氣含濕量為3 g/kg、風(fēng)量為420 m3/h、噴霧溫度為26 ℃條件下，研究在加濕塔入口空氣溫度分別為55、60、65和70 ℃下噴霧量對霧化加濕塔出口溫度、出口含濕量、載帶量和加濕效率的影響如圖6所示。由圖6可知：當空氣入口溫度保持不變時，隨著噴霧量的增加，加濕塔出口溫度逐漸減小，出口相對濕度增加至飽和，載帶量增加至穩(wěn)定，加濕效率減小。隨噴霧量增加，出塔溫度減小的速度逐漸平緩并趨于穩(wěn)定，入塔空氣溫度55、60、65和70 ℃下出塔溫度分別穩(wěn)定在25.0、26.6、27.4 和28.2 ℃，這是因為平均體積的空氣所能蒸發(fā)的水量是有限的，隨噴霧量增加，加濕塔中熱空氣的相對濕度也越高，液滴的蒸發(fā)也會愈加變得困難，這就使氣液之間的蒸發(fā)換熱量減少，熱量堆積在空氣中不易逸散，導(dǎo)致空氣溫度減小的速度變緩。圖6(d)顯示了系統(tǒng)加濕效率與液體流量之間并不是簡單的正比關(guān)系，雖然液相流量增加，但是在空氣在低流量下并不飽和，因此加濕效率雖然下降，但是不會呈比例下降。

圖6 不同入塔空氣溫度下噴霧量對性能的影響Fig. 6 Influence of spray volume on performance at different inlet air temperatures

當噴霧量不變時，在一定范圍內(nèi)，加濕塔入口空氣溫度越高，液相蒸發(fā)的效果越強，出口空氣溫度越高，載帶量越多，加濕效率越高，但是相對濕度的變化規(guī)律并不明顯。因此在此基礎(chǔ)上研究噴霧量分別為1.6、2.0和2.4 L/min，入口空氣流量為360 m3/h的情況下入口空氣溫度與出口相對濕度之間的關(guān)系，如圖7所示。由圖7可知：隨入口空氣溫度的升高，出口相對濕度呈現(xiàn)先下降再上升的趨勢，這是因為空氣溫度的升高會同時導(dǎo)致液滴蒸發(fā)效果變強和水蒸氣飽和壓力變大。蒸發(fā)效果變強后，空氣中水蒸氣含量增加，水蒸氣分壓力增加，根據(jù)相對濕度的定義，即濕空氣中水蒸氣分壓力和飽和壓力同時增大，然而在較低溫的時候蒸發(fā)效果不明顯，飽和點對相對濕度的影響更大，高溫時蒸發(fā)效果影響更大，因此存在一個最低的相對濕度，1.6 L/min和2.0 L/min噴霧流量下對應(yīng)的最小相對濕度分別為79.1%和88.2%，對應(yīng)的臨界溫度分別為54.6 ℃和42.2 ℃，然而在2.4 L/min條件下沒有出現(xiàn)臨界情況，這是因為在高噴霧量情況下液滴蒸發(fā)效果會增強，低溫下蒸發(fā)效果的影響會比飽和點的影響更大。

圖7 不同噴霧量下入塔空氣溫度對出塔相對濕度的影響Fig. 7 Influence of inlet air temperature on outlet relative humidity at different spray amounts

2.3 噴霧量和空氣流量對系統(tǒng)影響

空氣流量是影響霧化加濕塔的重要性能，圖8所示為進口空氣溫度為60 ℃、進口空氣含濕量為3 g/kg、噴霧溫度為26 ℃條件下噴霧流量分別為1.2、1.6、2.0 和2.4 L/min 時進口空氣流量與載帶量和加濕效率之間的關(guān)系曲線。由圖8可知：進口空氣流量增加會導(dǎo)致熱風(fēng)進口速度增大，風(fēng)速會對加濕塔內(nèi)的湍流流場有重要影響，在較低的風(fēng)速下，風(fēng)速增大會增大氣液截面的剪應(yīng)力從而加速相變過程，因此圖8(a)和(b)顯示的載帶量和加濕效率幾乎呈線性增加趨勢，但在較高的進口速度下增加的速度略有減小這是因為在此情況下氣液的接觸時間減小，并且增強的湍流流場也會減緩液相的擴散，不利于氣液之間的傳熱，會抑制蒸發(fā)。

圖8 不同噴霧量下風(fēng)量對載帶量和加濕效率的影響Fig. 8 Influence of air volume on carrying capacity and humidification efficiency with different spray volumes

2.4 填料的影響

填料因其具有對氣液的阻力和分離性，在霧化加濕塔中可以防止液態(tài)小水滴被氣體裹挾出去，同時對加濕過程也有一定的影響，本實驗2層填料布置如圖2所示，材質(zhì)為PP拉西環(huán)，填料加濕區(qū)的填料層高度為300 mm，比表面積為180 m2/m3，空隙率為0.89。表4 所示為在進口溫度為60 ℃，噴霧量為0.6～1.6 L/min，有、無填料2種情況下加濕塔出口氣體溫度、相對濕度、載帶量以及加濕效率的數(shù)值?？芍盍系氖褂脤訚襁^程有促進作用，出口溫度更低，出口相對濕度更大，載帶量和加濕效率更高，相較于無填料情況，載帶量最高提升47.8%，加濕效率最高提升37.0%。

表4 有無填料下不同噴霧量相關(guān)參數(shù)的值Table 4 Values of parameters related to different spray volumes with and without fillers

3 結(jié)論

1) 2步法含氚廢水載帶系統(tǒng)能夠有效增加入口空氣的吸濕能力，相較于未增加除濕的系統(tǒng)，出塔溫度和出塔相對濕度均減小，并且最高能夠提升20.6%載帶量和37.2%加濕效率。

2) 噴霧量和風(fēng)量增加均可以提高空氣載帶量，但在噴霧量高于1.6 L/min、風(fēng)量高于320 m3/h 時，載帶量增速明顯變緩；加濕效率隨噴霧量和風(fēng)量增加卻呈相反的趨勢，風(fēng)量增加加濕效率提高，噴霧量增加將導(dǎo)致加濕效率降低，因此建議實際操作中在風(fēng)機允許范圍內(nèi)應(yīng)選取較大的風(fēng)量參數(shù)，噴霧量應(yīng)選取曲線中載帶量緩慢增加對應(yīng)的起始流量。

3) 空氣入塔溫度增加對加濕過程有積極影響，但是較高的入塔溫度也會導(dǎo)致較高的出塔溫度；同時在低噴霧流量下出口相對濕度隨入口溫度呈現(xiàn)先降低后緩慢增加趨勢，建議空氣入塔溫度高于60 ℃。

4) 填料對加濕過程有較大的促進作用，出塔溫度下降，出塔相對濕度增加，載帶量和加濕效率相較于無填料時最高分別提升47.8%和37.0%。