基于紅外光譜的SSA-ELM石墨烯成分含量預(yù)測分析

吳宇強(qiáng) 董宇欣

摘 要：為提高石墨烯成分含量軟測量精度，提出一種基于紅外光譜的SSA-ELM的石墨烯成分含量預(yù)測算法。針對(duì)ELM模型預(yù)測性能受其初始權(quán)值和閾值的影響，運(yùn)用SSA算法對(duì)ELM模型的初始權(quán)值和閾值進(jìn)行優(yōu)化選擇。將石墨烯材料的紅外光譜吸光度作為ELM的輸入，石墨烯含量作為ELM的輸出，建立紅外光譜的石墨烯成分含量預(yù)測模型。試驗(yàn)分析表明，與GA-ELM、PSO-ELM、 ELM等方法比較，使用SSA-ELM的石墨烯成分含量預(yù)測模型的預(yù)測精度最高，為石墨烯成分含量軟測量提供了新的方法。

關(guān)鍵詞：紅外光譜；樽海鞘群算法；極限學(xué)習(xí)機(jī)；石墨烯；軟測量

中圖分類號(hào)：TP391；TQ327.6

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A文章編號(hào)：1001-5922（2023）04-0114-04

Prediction and analysis of SSA-ELM graphene component content based on infrared spectroscopy

WU Yuqiang，DONG Yuxin

（Yanan University，Yanan 716000，Shaanxi China）

Abstract：In order to improve the soft measurement accuracy of graphene content，an algorithm for graphene content prediction based on infrared spectrum was proposed.According to the influence of the initial weight and threshold of ELM model，the SSA algorithm wasused to optimize the initial weight and threshold of ELM model.The prediction model of graphene content in infrared spectrum was established，using the infrared spectroscopic absorption of graphene material as the input of ELM，and the graphene content as the output of ELM.The results show that compared with GA-ELM，PSO-ELM and ELM，SSA-ELM has the highest accuracy in predicting graphene content，providing a new method for soft measurement of graphene content.

Key words：infrared spectrum;salp swarm algorithm;extreme learning machine;graphene;soft measurement

石墨烯自被發(fā)現(xiàn)以來，因?yàn)閮?yōu)異的力學(xué)性能和良好的導(dǎo)電性能被認(rèn)為是理想的銅基復(fù)合材料增強(qiáng)體。目前世界上最高強(qiáng)度和最硬的材料于一體的是石墨烯，這種材料的抗拉強(qiáng)度是125 GPa，彈性模量也達(dá)到了1.1 TPa，強(qiáng)度極限為42 N/m2；同時(shí)，在室溫條件下，石墨烯是最優(yōu)異的導(dǎo)電材料［1］。因此，在銅基復(fù)合材料中加入適量的石墨烯不僅能使其具有良好的導(dǎo)電性能，還能增強(qiáng)其力學(xué)性能。

目前被廣泛地應(yīng)用于工業(yè)領(lǐng)域的基于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的軟測量方法中技術(shù)最成熟的是神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)技術(shù)。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)技術(shù)中的極限學(xué)習(xí)機(jī)（ELM）屬于單層的前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法，其典型優(yōu)勢是訓(xùn)練的速度非常快，具有訓(xùn)練速度快、復(fù)雜度低的優(yōu)點(diǎn)，目前被廣泛地應(yīng)用于模式識(shí)別、故障診斷、機(jī)器學(xué)習(xí)、軟測量等領(lǐng)域。然而由于參數(shù)的起始值以及隱含層偏執(zhí)選擇會(huì)極大的影響ELM模型的性能，本文重點(diǎn)對(duì)ELM模型的參數(shù)初始值進(jìn)行了有針對(duì)性的優(yōu)化基礎(chǔ)上，提出了樽海鞘群算法（SSA），該算法也改善了隱含層偏置值，并將SSA-ELM應(yīng)用紅外光譜的石墨烯成分含量預(yù)測研究。試驗(yàn)結(jié)果表明，與GA-ELM、PSO-ELM、 ELM等方法比較，使用SSA-ELM的石墨烯成分含量預(yù)測模型的預(yù)測精度最高，這為石墨烯成分含量軟測量提供了新的方法。

1 試驗(yàn)儀器

ASD光譜儀波長范圍為400～2 500 nm，波長精度為±1 nm，主要由連接探頭、主機(jī)箱和筆記本電腦組成。

2 樽海鞘群算法

2.1 初始化種群

自然界中的樽海鞘捕食屬于一種群體行為，受該行為的啟示Seyedali等學(xué)者提出了SSA算法［2］，在算法中假設(shè)了具有N個(gè)種群的樽海鞘的捕食搜索空間將達(dá)到N×D維，其中D代表了優(yōu)化問題的維度。為了獲得樽海鞘種群的初始化結(jié)果，學(xué)者們提出了初始化公式：

XN×D=rand（N，D）×（ub－lb）+lb（1）

在式（1）中，首先定義F=［F1，F(xiàn)2，…，F(xiàn)D］T代表搜索空間的食物;同時(shí)，使用X=［Xn1，Xn2，…，XnD］T標(biāo)記樽海鞘的活動(dòng)坐標(biāo)，并定義了樽海鞘活動(dòng)空間的上限值［ub1，ub2，…，ubD］T和下限值lb=［lb1，lb2，…，lbD］T。且由于樽海鞘是群體活動(dòng)的一部分，需要區(qū)分領(lǐng)導(dǎo)維和普通追隨者維，使用值X1d和Xmd，分別指代，并使用d=1，2，3，…，D表征領(lǐng)導(dǎo)維數(shù)編號(hào)并使用m=2，3，…，N指導(dǎo)普通追隨者的代碼。

2.2 領(lǐng)導(dǎo)者位置更新

在樽海鞘群體捕食策略中，領(lǐng)導(dǎo)者負(fù)責(zé)引領(lǐng)整個(gè)群里來找到食物，映射到SSA算法中，其核心在于領(lǐng)導(dǎo)者的定位并隨機(jī)更新位置的策略要求比較高，其更新策略：

X1d=Fd+c1（（ubd－lbd）c2+lbd，c30.5Fd－c1（（ubd－lbd）c2+lbd，c3<0.5（2）

式中：c2、c3為控制參數(shù)，c2、c3∈［0，1］的隨機(jī)數(shù)，主要為了加強(qiáng)領(lǐng)導(dǎo)者位置更新的個(gè)體多樣性、隨機(jī)性以及SSA算法的全局搜索能力。

c1為收斂因子：

c1=2e－（4t/T）2（3）

式中：t為當(dāng)前循環(huán)參數(shù)值；T為整個(gè)循環(huán)的次數(shù)。

2.3 更新追隨者位置

從文獻(xiàn)［3］中可以看出，追隨的位置僅與初始位置、速度和加速度相關(guān)。其更新公式：

R=12（Xm－1d-Xmd）（4）

Xm'd=Xmd+R=12（Xmd+Xm－1d）（5）

式中：R為運(yùn)動(dòng)距離；Xm'd、Xmd分別為第 m個(gè)跟隨者第 d維度的位置和更新后的位置。

3 利用SSA-ELM法進(jìn)行石墨組分的計(jì)算

3.1 極限學(xué)習(xí)機(jī)

與常規(guī)神經(jīng)網(wǎng)路比較， ELM的特點(diǎn)是訓(xùn)練時(shí)間短，運(yùn)算更容易，且其模型的構(gòu)造如圖1所示。

使用（Xi，Ti）表示訓(xùn)練樣本，對(duì)于N個(gè)訓(xùn)練樣本而言，將Xi=［xi1，xi2，…，xin］T∈Rn表征為輸入值，對(duì)于訓(xùn)練樣本值Ti=［ti1，ti2，…，tin］T∈Rm代表為目標(biāo)向量，X、T是 n ×Q、m ×Q的矩陣， Q是訓(xùn)練樣本量。由此， ELM的輸出可以由具有 L的隱含層神經(jīng)元數(shù)目來表達(dá)［5］：

∑Li=1βig（Wi·Xj+bi）=oj，j=1，2，...，N（6）

式中：Wi=［wi1，wi2，…，win］T為輸入權(quán)重；βi為輸出權(quán)重；bi為第i個(gè)隱含層節(jié)點(diǎn)的偏置；g（x）為激勵(lì)函數(shù)；Wi·Xj為Wi和Xj的內(nèi)積。ELM模式的學(xué)習(xí)目的是將式（7）中的錯(cuò)誤減至最少［6］：

∑Nj=1‖oj－tj‖=0，j=1，2，...，N（7）

由式（6）和式（7）可知，即存在一組參數(shù)βi、Wi和bi使得式（8）成立：

∑Li=1βig（Wi·Xj+bi）=tj，j=1，2，...，N（8）

式（8）的矩陣形式為［7］：

Hβ=T（9）

式中：H、β分別為隱含層神經(jīng)元的輸出和輸出加權(quán)。

用式（9）可以獲得輸出層權(quán)重矩陣中的最小二乘解的估算β^：

minβ‖T－βTH‖22（10）

β^=HHT－1HHT（11）

3.2 適應(yīng)度函數(shù)

基于傳統(tǒng) SSA的方法，提出了一種基于SSA的方法的權(quán)值Wi以及隱含層偏置bi提高為了ELM模型的預(yù)測的準(zhǔn)確率，對(duì)ELM模型的初始輸入權(quán)值Wi和隱含層偏置bi進(jìn)行優(yōu)化選擇，在 ELM模型中，以平均偏差為最小時(shí)，最優(yōu)的參數(shù)是初始輸入權(quán)重 Wi和隱含層偏差bi：

minf（Wi，bi）=1n∑ni=1（x（i）－xpred（i））2

s.t.Wi∈［Wimin，Wimax］ bi∈［bimin，bimax］（12）

式中：n為訓(xùn)練樣本數(shù)量；x（i）、xpred（i）分別為 i個(gè)樣品的真實(shí)數(shù)值和預(yù)計(jì)數(shù)值；［Wimin，Wimax］與［bimin，bimax］分別為ELM模式的第1個(gè)初始輸出權(quán)重 W和第 i個(gè)隱藏層偏差 b的上限，且W∈［-1，1］和b∈［-1，1］。

3.3 算法步驟

為實(shí)現(xiàn)石墨烯成分含量預(yù)測，基于紅外光譜的石墨烯成分含量SSA-ELM預(yù)測模型的算法步驟可描述為：

第1步，輸入數(shù)據(jù)初始化（石墨烯光譜數(shù)據(jù)和含量數(shù)據(jù)）。輸入數(shù)據(jù)并讀取輸入的結(jié)果，完成歸一化的數(shù)據(jù)預(yù)處理，并對(duì)輸入數(shù)據(jù)按照4∶1的比率分割為訓(xùn)練數(shù)據(jù)集合測試數(shù)據(jù)集；

第2步，參數(shù)初始化。主要是對(duì)SSA算法中的樽海鞘的種群規(guī)模N設(shè)置初始值，同時(shí)定義循環(huán)次數(shù)T，代入式（1）中獲得樽海鞘種群，其中領(lǐng)導(dǎo)者活動(dòng)的上下限值使用ELM獲得；

第3步，獲得訓(xùn)練集的樽海鞘整體適應(yīng)值。主要是對(duì)訓(xùn)練集應(yīng)用ELM模型算法后應(yīng)用式（12）獲取值；

第4步，根據(jù)樽海鞘的整體適應(yīng)值結(jié)果，識(shí)別領(lǐng)導(dǎo)者和追隨者以及相應(yīng)的食物，將個(gè)體適應(yīng)度按等級(jí)進(jìn)行排序，確定最適合的樽海鞘作為當(dāng)前的食物；其余N-1號(hào)的樽海鞘，將以第1位的樽海鞘為首，其余的則是追隨者；

第5步，按式（2）和式（5）更新SSA算法的領(lǐng)導(dǎo)者位置和追隨者位置；

第6步，對(duì)于新的樽海鞘群里使用式（12）計(jì)算適應(yīng)度。并將其中的每個(gè)個(gè)體的適應(yīng)度與對(duì)應(yīng)的食物的適應(yīng)度之差，如果差值大于0，則對(duì)應(yīng)選擇新的樽海鞘替換原樽海鞘位置值；

第7步，重復(fù)執(zhí)行步驟3～步驟6，當(dāng)達(dá)到t>T的臨界值時(shí)，得到最佳食物位置，利用 ELM的最小初值和最大的內(nèi)含層偏移，將最小的初值和最大的內(nèi)含層偏差引入到 ELM中。利用 IR技術(shù)對(duì)SSA-ELM進(jìn)行了石墨組分的計(jì)算。

4 實(shí)證分析

4.1 數(shù)據(jù)預(yù)處理

對(duì)頻譜進(jìn)行預(yù)處理的主要有： FD預(yù)處理、 SD預(yù)處理、標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變量轉(zhuǎn)換預(yù)處理、 SNV預(yù)處理、 MSC預(yù)處理等［8］。原始石墨烯光譜圖像如圖2所示；FD、SD、MSC和SNV預(yù)處理結(jié)果分別如圖3～圖6所示。

選取均方根誤差（RMSE）及相關(guān)系數(shù)（R）對(duì)石墨烯組分含量的預(yù)報(bào)特性進(jìn)行評(píng)估 ［9-10］：

RMSE=1n∑nk=1（xk－predk）2（13）

R=∑nk=1xkpredk∑nk=1x2k∑nk=1pred2k（14）

式中：xk和predk分別為第k個(gè)樣本的石墨烯成分含量實(shí)際值和石墨烯成分含量預(yù)測值；n為樣本數(shù)量；RMSE用來評(píng)價(jià)石墨烯成分含量預(yù)測模型的離散程度；R用來說明石墨烯成分含量預(yù)測值和石墨烯成分含量實(shí)際值的關(guān)聯(lián)程度，R的數(shù)值越接近于1，則說明石墨烯成分含量預(yù)測值和石墨烯成分含量實(shí)際值的關(guān)聯(lián)程度越高，預(yù)測效果越好。

4.2 結(jié)果與分析

通過與GA-ELM、PSO-ELM、 ELM、 ELM、 ELM等方法進(jìn)行對(duì)比，確定了SSA-ELM在石墨烯組分中的有效性和可靠性：（1）SSA算法：樽海鞘群體數(shù)量N=10，迭代次數(shù) T=100。（2）遺傳算法［11］（GA）算法：最大迭代次數(shù)T=100，種群規(guī)模N=10，變異概率pm=0.1，交叉概率pc=0.7。（3）粒子群算法［12］：學(xué)習(xí)因子c1=c2=2，最大迭代次數(shù)T=100，種群規(guī)模N=10，慣性權(quán)重w=0.8。（4）ELM模型［13-14］：輸入層神經(jīng)元數(shù)量N1=2 740、隱含層神經(jīng)元數(shù)量N2=10以及輸出層神經(jīng)元數(shù)量為N3=1，本文收集了34個(gè)光譜數(shù)據(jù)，其中25個(gè)樣本被用來作為訓(xùn)練樣本，9個(gè)樣本被用來進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。

從圖7與表1石墨烯成分含量結(jié)果對(duì)比可知：

（1）通過石墨烯的含量在訓(xùn)練集和測試集的結(jié)果對(duì)比發(fā)現(xiàn)，對(duì)比GA-ELM，SSA-ELM

模型的石墨烯成分預(yù)測值更加精準(zhǔn)。利用PSO-ELM、 ELM等方法對(duì)石墨烯組分進(jìn)行了預(yù)測，其中，SSA-ELM模式的石墨烯組分含量預(yù)測指數(shù) RMSE最小，相關(guān)系數(shù)R為最大，因此，SSA-ELM模式的石墨烯組分含量與石墨烯組分的真實(shí)值之間的關(guān)聯(lián)度最大；

（2）利用 SSA、 GA、 PSO等方法，對(duì) ELM模型進(jìn)行初值和隱含層偏移的最優(yōu)選取，

結(jié)果表明，利用SSA-ELM、GA-ELM和PSO-ELM模型具有更好的預(yù)測準(zhǔn)確率。

5 結(jié)語

為了改善石墨烯組份的軟化測定準(zhǔn)確性，采用SSA-ELM技術(shù)建立了一種用于石墨烯組分含量的快速估算方法。針對(duì)ELM模型預(yù)測性能受其初始權(quán)值和閾值的影響，運(yùn)用SSA算法對(duì)ELM模型的初始權(quán)值和閾值進(jìn)行優(yōu)化選擇。將石墨烯材料的紅外光譜吸光度作為ELM的輸入，石墨烯含量作為ELM的輸出，建立紅外光譜的石墨烯成分含量預(yù)測模型。試驗(yàn)結(jié)果表明，與GA-ELM、PSO-ELM、 ELM等方法比較，使用SSA-ELM的石墨烯成分含量預(yù)測模型的預(yù)測精度最高，為石墨烯成分含量軟測量提供了新的方法。

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