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    食品及食品包裝材料中塑化劑的檢測(cè)研究進(jìn)展

    2023-06-29 12:52:30任理順黃夏周俊帆肖猷雷侯軍
    中國(guó)食品 2023年8期
    關(guān)鍵詞:塑化劑二氯甲烷正己烷

    任理順 黃夏 周俊帆 肖猷雷 侯軍

    在各種食品包裝中,塑料包裝使用極為廣泛。塑料包裝加工過(guò)程中,廠家往往會(huì)在塑料的聚合材料中加入一定的塑化劑。塑化劑是一種具有毒性且可能會(huì)殘留在食品中的物質(zhì),會(huì)影響公眾健康。本文對(duì)食品及食品包裝材料中塑化劑的檢測(cè)展開研究,采用超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜測(cè)定法,檢測(cè)食品樣品及食品包裝材料中的塑化劑含量,以期為我國(guó)提升食品加工產(chǎn)業(yè)的安全性貢獻(xiàn)力量。

    一、材料與方法

    1.實(shí)驗(yàn)儀器。高效液相色譜儀、樣品管理器、柱溫箱、二元溶劑管理器、三重四極桿串聯(lián)質(zhì)譜、超聲清洗器、固相萃取儀、真空泵、氮吹儀、離心機(jī)、電子天平、純水儀、容量瓶、移液槍、玻璃瓶、尼龍濾膜等。

    2.實(shí)驗(yàn)試劑。甲醇、乙腈、乙酸乙酯、二氯甲烷、正己烷、丙酮、甲酸、硅膠柱、弗羅里硅土柱、OasisHLB柱、C18柱等。實(shí)驗(yàn)中使用的塑化劑檢測(cè)樣品共10種,分別為:TMP、TEP、TPrp、TnBP、TiBP、TBEP、TCEP、TCPP、TPhP、TmCP等。

    3.溶液配置。(1)塑化劑儲(chǔ)備液配置。稱取10種塑化劑標(biāo)準(zhǔn)品,每種標(biāo)準(zhǔn)品稱取10.0mg,將標(biāo)準(zhǔn)品置于10mL的棕色容量瓶中,加入5mL甲醇后搖晃均勻。待塑化劑標(biāo)準(zhǔn)品完全溶于甲醇后,以甲醇進(jìn)行定容,得到1mg/mL的塑化劑儲(chǔ)備液,將所有儲(chǔ)備液放置于4℃的樣品管理器中保存。

    (2)塑化劑混合標(biāo)準(zhǔn)溶液配置。使用移液槍在10種塑化劑儲(chǔ)備液中各取10μL,將其全部轉(zhuǎn)移至10mL的容量瓶中,以甲醇完成定容,搖勻后得到10μg/mL的塑化劑混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,同樣將配置出的溶液放置于4℃的樣品管理器中保存。實(shí)驗(yàn)開始前,使用10μg/mL的塑化劑混合標(biāo)準(zhǔn)溶液配置出濃度為1、2、5、10、20、100、200、500ng/mL的混標(biāo)檢測(cè)樣品,混標(biāo)檢測(cè)樣品必須現(xiàn)配現(xiàn)用。

    4.樣品預(yù)處理。選擇市場(chǎng)上常見的某品牌餅干及其包裝作為檢測(cè)樣品,然后對(duì)檢測(cè)樣品進(jìn)行處理。食品樣品處理方法:將餅干樣品打碎并充分混勻,稱取1.0g樣品,置于50mL離心管中,加入2mL純水搖勻,之后再次加入10mL正己烷,再次搖勻。搖勻后,將樣品放入超聲清洗器中,40℃提取20min,后放入離心機(jī)中,1000r/min離心5min,取其上清液作為檢測(cè)樣品,同時(shí)進(jìn)行空白實(shí)驗(yàn)。

    食品包裝樣品處理方法:將包裝樣品剪碎,確保每片碎片小于1cm*1cm,稱取0.5g,置于40mL玻璃瓶中,加入10mL正己烷/二氯甲烷混合溶液,搖勻。然后將樣品放置于超聲清洗器中,40℃提取20min,靜置10min。再樣品置于離心機(jī)中,1000r/min離心5min,得到樣品上清液。使用移液槍取1mL上清液,轉(zhuǎn)移至硅膠固相萃取小柱上,使用正己烷進(jìn)行淋洗,并使用乙酸乙酯/乙腈混合溶液進(jìn)行洗脫。收集洗脫液,并轉(zhuǎn)移至試管中,置于氮吹儀下進(jìn)行氮吹,直至液體近干后,在試管中以甲醇/水混合溶液定容至1mL,搖晃均勻后過(guò)尼龍濾膜后即可進(jìn)行檢測(cè)。

    5.樣品檢測(cè)。本實(shí)驗(yàn)主要使用的檢測(cè)方法為超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜測(cè)定法,液相色譜儀檢測(cè)條件與質(zhì)譜儀檢測(cè)條件如下。液相色譜儀檢測(cè)條件:液相色譜儀的固定相為C18柱(2.1mm*50mm,1.7μm),柱溫設(shè)置為30℃,流動(dòng)相A為純水儀產(chǎn)出的純水,B為乙腈。液相色譜儀的樣品流速定為0.3mL/min,室溫為20℃,檢測(cè)的單次進(jìn)樣量為5μL。檢測(cè)數(shù)據(jù)的處理通過(guò)SPSS20.0完成。質(zhì)譜儀檢測(cè)條件:質(zhì)譜儀的檢測(cè)離子源采用電噴霧離子源,模式為電噴霧正離子模式,霧化氣為氮?dú)?,去溶劑氣同樣為氮?dú)?,碰撞氣為氬氣。質(zhì)譜儀的參數(shù)設(shè)置、操作控制、檢測(cè)數(shù)據(jù)收集和處理等,均在儀器自行配備的軟件Masslynx V4.2上進(jìn)行。

    二、結(jié)果與分析

    1.色譜條件優(yōu)化結(jié)果。(1)色譜柱的優(yōu)化。在優(yōu)化色譜柱種類時(shí),本實(shí)驗(yàn)分別考察了塑化劑混合標(biāo)準(zhǔn)溶液在C18色譜柱和T3色譜柱上的保留時(shí)間長(zhǎng)短與分離情況。結(jié)果發(fā)現(xiàn),檢測(cè)的10種塑化劑在C18色譜柱上不僅保留時(shí)間較為適宜,檢測(cè)峰較明顯,同時(shí)靈敏度較強(qiáng),響應(yīng)強(qiáng)度較高。所以,本實(shí)驗(yàn)選擇C18柱作為檢測(cè)塑化劑的色譜柱。

    (2)流動(dòng)相的優(yōu)化。調(diào)查研究顯示,當(dāng)液相色譜儀的流動(dòng)相為甲醇時(shí),部分具有親脂性和難揮發(fā)性的塑化劑會(huì)出現(xiàn)檢測(cè)峰,說(shuō)明實(shí)驗(yàn)中存在一定的空白污染。過(guò)往研究顯示,塑化劑檢測(cè)中的空白污染大多與流動(dòng)相的選擇有關(guān),可能是由于試劑在制備和純化時(shí)接觸到了含有塑化劑分子的容器,如塑料管道或塑料過(guò)濾膜等。而當(dāng)使用乙腈為流動(dòng)相時(shí),塑化劑檢測(cè)峰數(shù)量減少,獲得的色譜圖更加干凈,說(shuō)明乙腈減少了實(shí)驗(yàn)過(guò)程中非樣品物質(zhì)對(duì)檢測(cè)結(jié)果的影響。與此同時(shí),檢測(cè)結(jié)果顯示,當(dāng)選擇乙腈作為流動(dòng)相時(shí),部分異構(gòu)體塑化劑間的分離度更高。所以,本實(shí)驗(yàn)選擇乙腈作為檢測(cè)塑化劑的流動(dòng)相。

    2.質(zhì)譜條件優(yōu)化結(jié)果。所有樣品均在電噴霧正離子模式下進(jìn)行檢測(cè),實(shí)驗(yàn)中需將20μg/L標(biāo)準(zhǔn)塑化劑混合溶液以10μL/min的速度轉(zhuǎn)移至質(zhì)譜儀中,并使用甲酸甲醇混合溶液進(jìn)行稀釋。完成優(yōu)化后,10種塑化劑的質(zhì)譜參數(shù)如表1所示。分析可知,10種塑化劑中,豐度較高且檢測(cè)結(jié)果較為穩(wěn)定的定量碎片離子的m/z為98.9,該離子的對(duì)應(yīng)結(jié)構(gòu)式為H4PO4+,因此,本實(shí)驗(yàn)選擇該離子作為塑化劑檢測(cè)的定量離子。

    3.樣品預(yù)處理的優(yōu)化。(1)提取溶劑的優(yōu)化。本實(shí)驗(yàn)主要選擇了正己烷/二氯甲烷、丙酮/正己烷、丙酮3種常用溶劑,其對(duì)塑化劑的提取效果如圖1所示。分析可知,丙酮作為塑化劑提取溶劑時(shí),回收率相對(duì)較低,正己烷/二氯甲烷作為提取溶劑時(shí),效率相對(duì)較高。與此同時(shí),丙酮/正己烷為提取塑化劑時(shí),提取過(guò)程中聚合物會(huì)呈現(xiàn)出絮狀,可能是聚合物發(fā)生了微溶脹反應(yīng),而正己烷/二氯甲烷作為提取溶劑時(shí),聚合物并不會(huì)發(fā)生溶解反應(yīng),能夠?qū)⑵渫耆珡纳锨逡褐谐ィ佑欣跇悠分兴芑瘎┑尼尫?。所以,我們選擇正己烷/二氯甲烷作為提取劑。

    (2)洗脫液的優(yōu)化。本實(shí)驗(yàn)選擇了三種不同的洗脫液,包括乙腈/乙酸乙酯、丙酮和二氯甲烷/丙酮,在進(jìn)行不同洗脫液對(duì)塑化劑回收率影響的實(shí)驗(yàn)時(shí),我們發(fā)現(xiàn)只有使用乙腈/乙酸乙酯,才能完全洗脫正相柱上的塑化劑,塑化劑的回收率相對(duì)較高。所以,本實(shí)驗(yàn)選擇乙腈/乙酸乙酯作為洗脫液。

    三、方法驗(yàn)證

    1.線性關(guān)系和靈敏度。本實(shí)驗(yàn)主要采取標(biāo)準(zhǔn)曲線法來(lái)驗(yàn)證線性關(guān)系,標(biāo)準(zhǔn)曲線的縱坐標(biāo)為樣品檢測(cè)出的色譜峰的面積,橫坐標(biāo)為樣品中所含塑化劑的濃度,檢測(cè)結(jié)果如表2所示。分析可知,當(dāng)10種塑化劑的濃度在1-500μg/kg時(shí),均呈現(xiàn)出較好的線性關(guān)系,R2值均大于0.995,說(shuō)明使用超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜測(cè)定法檢測(cè)塑化劑具有一定的可靠性。同時(shí),將配置好的系列塑化劑混合標(biāo)準(zhǔn)溶液添加至空白樣品和空白溶劑中,并設(shè)置3倍和10倍的信噪比計(jì)算檢出限和定量限,結(jié)果如表2所示。由表2可知,10種塑化劑的檢出限范圍為0.02-2.0μg/kg,定量限范圍為0.4-6.7μg/kg。

    2.回收率和精密度。使用10μg/mL塑化劑混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,配制出3個(gè)不同濃度水平的混合溶液,分別為低濃度(10μg/kg)、中濃度(20μg/kg)與高濃度(40μg/kg),將這些混合溶液加入空白樣品中進(jìn)行檢測(cè),最后計(jì)算得出加標(biāo)回收率。再將不同濃度的樣品在相同時(shí)間、檢測(cè)條件下重復(fù)進(jìn)行測(cè)定,每份樣品檢測(cè)6次,對(duì)比計(jì)算即可得出日內(nèi)精密度,對(duì)同一濃度的樣品連續(xù)檢測(cè)6d,對(duì)比計(jì)算即可得到日間精密度。檢測(cè)結(jié)果顯示,10種塑化劑的平均回收率范圍為65.2%-131.4%,日內(nèi)精密度范圍為1.5%-8.7%,日間精密度范圍為2.6%-9.8%,檢測(cè)方法回收率均超過(guò)50.0%,日內(nèi)與日間精密度均小于11.0%,說(shuō)明該檢測(cè)方法具有一定的可重復(fù)性。

    綜上,本實(shí)驗(yàn)對(duì)食品及食品包裝材料中塑化劑的檢測(cè)方法展開了研究,探討了超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜測(cè)定法檢測(cè)塑化劑的最佳條件:色譜柱選擇C18色譜柱;流動(dòng)相選擇乙腈;質(zhì)譜定量離子選擇H4PO4+;提取溶劑選擇正己烷/二氯甲烷;洗脫液選擇乙腈/乙酸乙酯。經(jīng)過(guò)線性關(guān)系、靈敏度、回收率和精密度的檢驗(yàn),證明超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜測(cè)定法是測(cè)定食品及食品包裝中塑化劑的良好方法。

    作者簡(jiǎn)介:任理順(1982-),男,土家族,重慶黔江人,助理工程師,大學(xué)本科,研究方向?yàn)楫a(chǎn)品質(zhì)量檢驗(yàn)檢測(cè)。

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