中子探測用有機(jī)閃爍體的研究進(jìn)展

胡萬平 張貴宇,2 張?jiān)讫?庹先國,2

1（四川輕化工大學(xué) 自動(dòng)化與信息工程學(xué)院 宜賓 644000）

2（四川輕化工大學(xué) 人工智能四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 宜賓 644000）

中子不帶電，與物質(zhì)的原子核之間沒有庫侖斥力，難以直接探測，但可以通過核反應(yīng)產(chǎn)生的次級(jí)帶電粒子或光子實(shí)現(xiàn)中子探測。中子探測方法主要包括：核反沖法、核裂變法、核反應(yīng)法和核活化法［1］。有機(jī)閃爍體是一組由電離輻射在分子水平上激發(fā)的輻射探測器，利用中子與氫核的核反應(yīng)產(chǎn)生的反沖質(zhì)子（核反沖法）實(shí)現(xiàn)中子探測。但是中子探測中存在非彈性散射和慢中子俘獲等作用，伴有大量γ 射線［2］，并且有機(jī)閃爍體對(duì)快中子和γ射線敏感，因此，n/γ甄別是中子探測的關(guān)鍵。此外，加載適量金屬元素形成的負(fù)載有機(jī)閃爍體可以提高熱中子的探測效率。中子和γ射線在有機(jī)閃爍體中誘發(fā)的熒光脈沖包含瞬時(shí)和延遲衰變成分，主要表現(xiàn)為延遲熒光的差異，這種差異取決于激發(fā)粒子的能量損失［3］，脈沖形狀甄別（Pulse Shape Discrimination，PSD）技術(shù)正是根據(jù)這種脈沖波形差異實(shí)現(xiàn)n/γ 甄別。這一特性使得具有PSD 功能的有機(jī)閃爍體廣泛應(yīng)用于特殊核材料檢測、核不擴(kuò)散、輻射防護(hù)和國土安全等領(lǐng)域［4］。早期的PSD技術(shù)只能通過復(fù)雜的模擬電路實(shí)現(xiàn)，隨著高性能模數(shù)轉(zhuǎn)換器（Analog-to-Digital Converter，ADC）、數(shù) 字 信 號(hào) 處 理（Digital Signal Processing，DSP）技術(shù)和現(xiàn)場可編程門陣列（Field Programmable Gate Array，F(xiàn)PGA）的發(fā)展，數(shù)字PSD技術(shù)逐漸取代模擬PSD 技術(shù)，同時(shí)機(jī)器學(xué)習(xí)（Machine Learning，ML）技術(shù)也為n/γ甄別提供了一種新的思路。

1 有機(jī)閃爍體中的中子探測原理

1.1 有機(jī)閃爍體的閃爍機(jī)理

有機(jī)閃爍體主要是由碳原子和氫原子構(gòu)成的具有一定對(duì)稱性的有機(jī)分子組成，這種對(duì)稱性形成了π電子結(jié)構(gòu)。所有的有機(jī)閃爍體都遵循相同的基本原理，即不同粒子的脈沖信號(hào)具有不同的衰減時(shí)間。驅(qū)動(dòng)這些原理的物理機(jī)制存在于π電子的單態(tài)和三重態(tài)中［5］。有機(jī)閃爍體產(chǎn)生閃爍光的物理機(jī)制如圖1 所示。具有π 電子結(jié)構(gòu)的有機(jī)分子被電離輻射激發(fā)到較高的單態(tài)，然后激發(fā)態(tài)分子通過振動(dòng)耗散部分能量，達(dá)到激發(fā)態(tài)的最小能量，最終去激發(fā)回到基態(tài)。激發(fā)能和去激發(fā)能之間的差異是產(chǎn)生閃爍光的原因。

圖1 有機(jī)閃爍體產(chǎn)生閃爍光的物理原理Fig.1 Physical mechanism of organic scintillators producing scintillating light

圖1中一系列單態(tài)（自旋為0）標(biāo)記為Sx，一系列三重態(tài)（自旋為1）標(biāo)記為Tx。Sxx或Txx是Sx或Tx之間的振動(dòng)態(tài)。在具有π電子結(jié)構(gòu)的單個(gè)分子的能級(jí)躍遷過程中，主要伴隨著瞬時(shí)熒光、磷光和延遲熒光的產(chǎn)生［6］。瞬時(shí)熒光是由單態(tài)S10去激發(fā)回到基態(tài)S0的振動(dòng)態(tài)S0x產(chǎn)生的。磷光是由處于單態(tài)S10的π 電子發(fā)生“內(nèi)系統(tǒng)交叉”進(jìn)入三重態(tài)T1再去激發(fā)回到基態(tài)S0的過程中產(chǎn)生的。處于三重態(tài)T1的π電子被熱激發(fā)回到S1，然后正常去激發(fā)回到基態(tài)S0的過程中產(chǎn)生延遲熒光。

1.2 脈沖形狀甄別原理

中子和γ射線在有機(jī)閃爍體中分別形成反沖質(zhì)子和電子，具有相同能量的質(zhì)子和電子不會(huì)產(chǎn)生相同量的熒光；由于猝滅效應(yīng)，質(zhì)子產(chǎn)生的熒光大大減少；與電子相比，質(zhì)子激發(fā)出密度更大的π電子三重態(tài)［7］。這就導(dǎo)致了來自中子的瞬時(shí)熒光比γ射線少，而延遲熒光比γ 射線多，n/γ 脈沖信號(hào)也因此表現(xiàn)出差異性。PSD正是利用這一原理實(shí)現(xiàn)n/γ甄別的，脈沖波形具體差異示意圖如圖2所示。

Brooks等［8］最早發(fā)現(xiàn)了有機(jī)閃爍體中輻射粒子的脈沖形狀差異，之后逐漸形成了根據(jù)脈沖形狀的不同（主要是慢分量）來識(shí)別粒子的PSD技術(shù)。圖3展示了有機(jī)閃爍體進(jìn)行中子探測的流程示意圖，有機(jī)閃爍體（Organic Scintillator）通過光導(dǎo)耦合到光電倍增管（Photomultiplier Tube，PMT）上組成閃爍體探測器對(duì)輻射源（Radiation Source）進(jìn)行探測，并連接 放 大 器（Amplifier）、數(shù) 據(jù) 采 集 系 統(tǒng)（Data Acquisition System）和數(shù)據(jù)收集系統(tǒng)（Data Collection System）獲取中子和γ 脈沖波形。采用數(shù)字信號(hào)處理技術(shù)對(duì)脈沖信號(hào)進(jìn)行處理，然后采用PSD技術(shù)和機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)對(duì)脈沖信號(hào)進(jìn)行甄別。

圖3 有機(jī)閃爍體進(jìn)行中子探測的流程示意圖Fig.3 Flowchart of the neutron detection experiment with organic scintillators

2 有機(jī)閃爍體的研究進(jìn)展

有機(jī)閃爍體由芳香烴化合物類苯環(huán)組成的平面分子構(gòu)成，可以在液體、氣體、塑料和晶體等狀態(tài)下制造［7］，主要包括有機(jī)晶體、液體閃爍體、塑料閃爍體和負(fù)載有機(jī)閃爍體，理想的有機(jī)閃爍體應(yīng)具有以下特性：發(fā)光效率高、線性好、發(fā)射和吸收光譜不重疊、可塑性好及合適的折射率等。常見有機(jī)閃爍體的重要物理特性［9］如表1所示。

表1 常見有機(jī)閃爍體的重要物理特性Table 1 Important physical properties of common organic scintillators

2.1 有機(jī)晶體

有機(jī)晶體一般由一種成分（化合物）組成，其中蒽晶體和芪晶體的基本性能和PSD 性能較好。Brooks［10］在1959 年成功地使用2.54 cm 厚的二苯乙烯晶體以9.5%的效率檢測到2 MeV的中子，同時(shí)將γ射線的檢測效率降低到0.007%。蒽晶體在有機(jī)閃爍體中具有最高的發(fā)光效率，并且具有光衰時(shí)間短、性能穩(wěn)定和結(jié)構(gòu)完整等優(yōu)點(diǎn)［11］，其他有機(jī)閃爍體的發(fā)光效率通常由蒽晶體光輸出的百分比表示，在開發(fā)新晶體時(shí)也經(jīng)常被用作參考。與二苯乙烯和對(duì)三聯(lián)苯等有機(jī)晶體相比，蒽具有最佳的PSD能力。二苯乙烯晶體的光輸出比較小，是蒽晶體的0.5 倍，但其發(fā)光衰減時(shí)間只有3.5～4.5 ns，相對(duì)容易制備和純化，無毒無害，具有良好的晶體透明度［12］。

有機(jī)晶體的缺點(diǎn)之一是對(duì)入射粒子的各向異性響應(yīng)，當(dāng)探測器的方向發(fā)生改變時(shí)會(huì)影響性能，Weldon等［13］使用252Cf中子源測量了5種不同的二苯乙烯晶體中質(zhì)子反沖的光輸出的各向異性，其中a軸光輸出最大。大尺寸有機(jī)晶體在中子探測領(lǐng)域具有獨(dú)特的性能優(yōu)勢，但是制備大體積閃爍體仍具有挑戰(zhàn)性。到目前為止，只有勞倫斯利弗莫爾國家實(shí)驗(yàn) 室（Lawrence Livermore National Laboratory，LLNL）通過溶液生長技術(shù)［14］生長出超過10 cm的大尺寸反式二苯乙烯單晶，與傳統(tǒng)熔融生長技術(shù)的晶體相比，品質(zhì)因數(shù)（Figure of Merit，F(xiàn)OM）值提高了30%～40%，有望用于大規(guī)模中子探測。此外，Arulchakkaravarthi 等［15］利 用 苯 乙 烯 單 晶 和Bridgeman-Stockbarger 生長法制備了200 mm（直徑）×20 mm（高）大體積復(fù)合二苯乙烯閃爍體，成功地從具有γ背景輻射的信號(hào)中分離出中子信號(hào)。有機(jī)晶體的性能還會(huì)受到純度的影響，過多的雜質(zhì)會(huì)導(dǎo)致主材料的熒光猝滅，性能變差［16］，研究人員在制備和表征高純度有機(jī)晶體方面做了巨大努力。Zaitseva的研究結(jié)果［17］表明，在混合二苯乙炔和二苯乙烯單晶的模型體系中，帶隙能量低的雜質(zhì)可能是影響有機(jī)晶體PSD性能的主要因素，降低這類影響將會(huì)提高探測器的PSD性能。

2.2 液體閃爍體

液體閃爍體是由一種（或幾種）具有閃爍特性的有機(jī)物質(zhì)（溶質(zhì)）溶解在一種（或幾種）溶劑中組成的二元（或多元）混合物［18］。溶質(zhì)產(chǎn)生閃爍光，有時(shí)為了提高光產(chǎn)額，在溶劑中加入少量的波移劑（也稱為第二溶質(zhì)），以更好地匹配光電倍增管的吸收光譜；溶劑主要用于溶解溶質(zhì)和吸收輻射能量。典型的第一溶質(zhì)主要有PPO（2，5-Diphenyloxazol）、PBD（2-Phenyl，5-（4-Biphenylyl）-1，3，4-Oxadiazol）、p-Terphenyl（C18H14，PPP）等；第二溶質(zhì)主要有POPOP（1，4-bis-［2-（5-Phenyloxazolyl）］-Benzen）、BBQ（Benzimidazo-Benzisochinolin-7-on）等；常用溶劑主要有苯（C6H6）、甲苯（C7H8）、二甲苯（C8H10）等。迄今為止，已知有50多種溶液在核輻射的照射下可以產(chǎn)生閃爍光，但是光輸出足夠大并且能夠可靠地用于實(shí)驗(yàn)的液體閃爍體并不多［19］。

早期的液體閃爍體主要以有機(jī)芳香化合物甲苯、二甲苯和異丙苯為主要溶劑［20］。NE-213是第一款廣泛應(yīng)用于中子探測的液體閃爍體，由Nuclear Enterprises Limited 生產(chǎn)，通常密封在鋁或玻璃容器中，能夠制成大小和形狀不同的閃爍體。1968 年，Kuchnir 等［21］測量了由苯乙烯、NE-213、NE-213M 和NE-218 激發(fā)的中子和γ 的脈沖形狀，為隨后使用NE-213 探測中子奠定了基礎(chǔ)。Cavallaro 等［22］設(shè)計(jì)一種基于NE-213的模擬PSD快速展寬電路，避免了對(duì)電荷積分器的依賴，提高了低閾值和低能量下的PSD 性 能。Pour 等［23］使 用NE-213 完 成 了0.2～148 MeV 能量范圍內(nèi)中子響應(yīng)函數(shù)的分析和建模。Banerjee 等［24］研究了n/γ 甄別結(jié)果與BC-501A 尺寸及時(shí)間分辨率之間的關(guān)系，隨著探測器尺寸的增加，光損失更高，F(xiàn)OM 值更低。French 等［25］使用BC-501A、實(shí)驗(yàn)室級(jí)塑料閃爍體E23、和兩個(gè)塑料閃爍體（EJ-200 和EJ299-33）和差分直方圖法（Histogram-Difference Method，HDM）測量了252Cf源的中子百分比，BC-501A 的結(jié)果最為準(zhǔn)確，約29.9%是中子脈沖。Guerrero等［26］研究并測試了BC-501A的PSD性能，成功實(shí)現(xiàn)了信號(hào)能量在150 keV上的n/γ甄別。

Eljen Technology 生產(chǎn)的EJ-301 和EJ-309 等液體閃爍體同樣具有優(yōu)異的性能。Pino 等［27］探索了EJ-309 的光學(xué)輸出響應(yīng)和中子探測效率，與Geant4（GEometry ANd Tracking）和MCNP（Monte Carlo N Particle Transport Code）蒙特卡羅模擬結(jié)果一致。Jones 等［28］使用252Cf 源研究了EJ-309 的PSD 性能對(duì)角度的依賴性，當(dāng)探測器水平固定使用時(shí)，獲得了最佳PSD性能。此外，光脈沖形狀還會(huì)隨著閃爍體體積中的相互作用點(diǎn)而變化［29］，102 mm立方體EJ-309的FOM 值比102 mm×102 mm 的圓柱體EJ-309 高4.1%左右。Stevanato 等［30］證明了EJ-301 的PSD 性能略優(yōu)于EJ-309，兩者都適用于γ 背景輻射下的中子檢測，在95%的置信水平下以95%的概率探測到弱中子源。Liao 等［31］使用Geant4 模擬仿真和實(shí)驗(yàn)研究了EJ-301 和EJ-339A 的PSD 性能，實(shí)驗(yàn)和仿真結(jié)果相一致，EJ-301具有更好的PSD性能。然而，液體閃爍體存在一定毒性、易起泡、包裝復(fù)雜、閃點(diǎn)低、不易長時(shí)間儲(chǔ)存和檢測密度低等問題，因此很難在一些特殊的實(shí)驗(yàn)環(huán)境和現(xiàn)場檢測中應(yīng)用。

2.3 塑料閃爍體

塑料閃爍體本質(zhì)上就是固態(tài)聚合的液體閃爍體，容易加工成各種形狀，并且尺寸更大。Brooks［8］在1960 年首次描述了使用塑料閃爍體獲得PSD 能力的可能性。在隨后的幾十年中，由于技術(shù)限制，塑料閃爍體中的PSD 性能始終被認(rèn)為顯著低于有機(jī)晶體或液體閃爍體，引發(fā)了塑料閃爍體不適合中子探測的觀點(diǎn)［32］。Hansen 等［33］通過MCNP 模擬和實(shí)驗(yàn)研究了塑料閃爍體的尺寸和類型對(duì)n/γ 脈沖形狀的影響，從理論上證明了使用塑料閃爍體進(jìn)行中子探測的可行性。直到2012 年，Zaitseva 利用加載PPO 的聚乙烯甲苯（Polyvinyltoluene，PVT）聚合物基質(zhì)系統(tǒng)［34］證明了塑料閃爍體同樣具有良好的PSD能量，塑料閃爍體的開發(fā)才取得了突破性進(jìn)展。

自2013 年以來，Eljen Technology 推出了5 代EJ-299 系列塑料閃爍體［35-36］：EJ299-33、EJ299-33A、EJ299-33G、EJ299-34 和EJ299-34G。初代EJ299-33自吸收較大、光輸出低，而EJ299-33G 和EJ299-33A是EJ299-333 的改良版，可塑性和PSD 性能有所提高。EJ299-34 在EJ299-33A 的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步強(qiáng)化了可塑性，目前正逐步用于快中子探測和成像領(lǐng)域。Lawrence 等［37］證明EJ299-33 相較于EJ-309，響應(yīng)矩陣條件差，光譜性能差，PSD 性能差，但是可以為液體閃爍體或晶體無法訪問的現(xiàn)場應(yīng)用帶來適度的PSD 能力。Hartman 等［38］測量了EJ299-33A 的快中子響應(yīng)函數(shù)，從響應(yīng)中去除光子事件，有效地減少了對(duì)中子響應(yīng)的影響。Pozzi 等［39］比較了EJ299-33 和EJ-309在自發(fā)裂變中子源252Cf環(huán)境中不同閾值下的PSD性能，EJ299-33在120 keV和180 keV時(shí)的FOM值分別為0.82和0.96，而EJ-309的FOM值為1.43和1.54，EJ-309具有更高的光學(xué)輸出；但當(dāng)閾值增加到180 keV時(shí)，EJ-309的甄別錯(cuò)誤率比EJ299-33更高。

2018年，Eljen Technology推出新一代塑料閃爍體EJ-276。EJ-276由芳香族溶劑、氯化溶劑、酮類溶劑等溶劑組合制成。與EJ-299 系列相比，EJ-276 和EJ-276G 具有更好的物理硬度和長期穩(wěn)定性，光產(chǎn)率比EJ299-33多20%，在n/γ分辨性能上有了顯著提高，其基本性能也更接近液體閃爍體。

Mianowski 等［40］通過閃爍體物理性質(zhì)（光產(chǎn)額、發(fā)射光譜和吸收光譜）的變化研究了EJ-276 的輻照硬度，在注量率高達(dá)1013n·cm-2情況下，閃爍體性能依然比較穩(wěn)定。 硅光倍增管（Silicon Photomultiplier，SiPM）陣列可以用于讀出EJ-276 中的閃爍光［41］，2.54 cm×2.54 cm 的EJ-276 在能量值大于250 keV時(shí)獲得1.41的FOM值，有效實(shí)現(xiàn)了n/γ甄別，但與同體積的EJ-301相比，其性能仍稍遜一籌，但是EJ-276 更適用于現(xiàn)場應(yīng)用。可見，具有高閃點(diǎn)、毒性小和便攜性好的塑料閃爍體逐漸發(fā)展成為現(xiàn)場檢測中的有機(jī)閃爍體。

2.4 負(fù)載有機(jī)閃爍體

由低Z值原子（碳?xì)浠衔铮┙M成的傳統(tǒng)有機(jī)閃爍體，僅對(duì)快中子靈敏，當(dāng)探測熱中子或低能中子時(shí)，通常需要添加鋰（Li）、硼（B）、釓（Gd）等元素來增加中子捕獲截面，這些介質(zhì)就將熱化后的中子俘獲并產(chǎn)生重帶電粒子，在有機(jī)閃爍體中產(chǎn)生閃爍光，實(shí)現(xiàn)熱中子探測［42］。但是加載材料通常具有發(fā)光的猝滅效應(yīng)，應(yīng)嚴(yán)格控制純度和劑量。

Fisher 等［43］使用摻雜有0.15 wt%6Li 的液體閃爍體進(jìn)行中子檢測，將6Li 液體閃爍體和10B 塑料閃爍體的數(shù)據(jù)與蒙特卡羅模擬進(jìn)行了比較，獲得了良好的一致性，在考慮摻雜同位素時(shí)，原則上濃度越高越好，但是必須考慮由此導(dǎo)致的光輸出減少。LiME、PPO、POPOP 和甲基丙烯酸在苯乙烯溶液中的混合物形成的基于聚苯乙烯鋰負(fù)載有機(jī)閃爍體［44］，在熱中子檢測應(yīng)用中顯示了較高的計(jì)數(shù)率和優(yōu)越的計(jì)時(shí)能力。

Normand 等［45］開發(fā)了一種由苯乙烯混合、含有1.5 wt%的PPP 和0.01 wt%的POPOP 的含硼塑料閃爍體，通過與BC-454 含硼塑料閃爍體進(jìn)行比較，驗(yàn)證了該閃爍體的PSD性能，過零時(shí)間法在該閃爍體上運(yùn)行良好，能夠在線識(shí)別熱中子、快中子和γ 射線。最常用的10B 負(fù)載有機(jī)閃爍體有BC-523A、EJ-309B 和EJ-339 等，它們的主要物理特性如表2 所示。BC-523A 的主要成分與BC-501 的主要成分相似［46］，對(duì)熱中子、快中子和γ 射線敏感，熱中子被10B捕獲，該探測器在邊境檢測和核不擴(kuò)散等領(lǐng)域具有良好的發(fā)展前景。EJ-339A 載硼閃爍體的PSD 性能［47］比液體閃爍體（BC-501或EJ-301）更差，但它仍能滿足許多應(yīng)用，并且比常規(guī)芳香族有機(jī)溶劑的化學(xué)危害更小。Liao 等［48］使用Geant4 模擬了硼負(fù)載液體閃爍體的可靠性和PSD 性能，并證明EJ-339A具有良好的PSD性能。

表2 10B負(fù)載有機(jī)閃爍體的重要物理特性Table 2 Important physical characteristics of 10B-loaded organic scintillators

釓（Gd）在所有天然元素中具有最高的熱中子吸收截面，Lightfoot 等［49］制造了一種具有高光產(chǎn)率和透射率的釓加載液體閃爍體，用于太陽中微子探測和中子測量。文獻(xiàn)［50］報(bào)道了一種應(yīng)用于雙閃爍體系統(tǒng)的補(bǔ)償方法的原理，充當(dāng)熱中子吸收體的就是Gd負(fù)載有機(jī)閃爍體，第二個(gè)塑料閃爍體作為補(bǔ)償閃爍體來檢測中子和光子之間的相互作用，有效地檢測和分離了熱中子、快中子和γ射線。

3 有機(jī)閃爍體中的n/γ甄別方法

3.1 模擬PSD技術(shù)

由于技術(shù)的限制，早期PSD 技術(shù)只能通過模擬電路實(shí)現(xiàn)，最早的模擬PSD技術(shù)可以追溯到1959年Brooks 提出的模擬系統(tǒng)中的電荷積分（Charge Integration，CI）方法［10］。Aryaeinjad 等［51］使用CI 和過零時(shí)間（Zero-Crossing Time，ZC）兩種模擬方法開發(fā)了基于BC-501 液體閃爍體的手持式中子探測裝置，ZC 在能量低于100 keV 時(shí)具有更好的PSD 性能，而CI 在高于100 keV 分離效果更好。在模擬CI中，通常需要兩個(gè)獨(dú)立的電荷靈敏模數(shù)轉(zhuǎn)換器（Analog-to-digital Conversion，ADC），一個(gè)ADC 對(duì)脈沖上升部分進(jìn)行積分，另一個(gè)ADC則對(duì)脈沖下降部分進(jìn)行積分。在模擬ZC中，探測器信號(hào)發(fā)送到整形放大器進(jìn)行積分和微分，并使用時(shí)間振幅轉(zhuǎn)換器測量過零點(diǎn)。在隨后的一項(xiàng)研究中［52］，他們將模擬ZC與數(shù)字ZC技術(shù)進(jìn)行了比較，顯然數(shù)字ZC方法提供了更好的分離效果。近年來，Sosa 等［53］研究了基于MPD4（模擬PSD 單元）的模擬CI 和數(shù)字CI 方法之間的性能比較，數(shù)字PSD 技術(shù)的采樣率高達(dá)250 MHz，足以解析尾部脈沖形狀，整體性能提高了20%。

3.2 數(shù)字化時(shí)域甄別方法

數(shù)字PSD 技術(shù)可以分為時(shí)域和頻域甄別方法，表3總結(jié)了有機(jī)閃爍體中數(shù)字化時(shí)域和頻域甄別方法相關(guān)研究。

時(shí)域甄別方法主要包括：電荷比較法（Charge Comparsion Method，CCM）、過零時(shí)間法（ZC）、上升時(shí)間法（Risetime，RT）和脈沖梯度分析法（Pulse Gradient Analysis，PGA）等。CCM 方法［53］（也稱為CI）根據(jù)脈沖的兩個(gè)不同時(shí)間間隔的積分比值的差異來區(qū)分中子和γ，更多地利用了全部脈沖中包含的信息。ZC 方法［54］則是根據(jù)快分量和慢分量引起的電壓脈沖的上升時(shí)間不同對(duì)n/γ進(jìn)行甄別的。RT方法的基本原理［55］是通過比較電壓脈沖前沿的上升時(shí)間來甄別n/γ。PGA 方法［56］則是根據(jù)脈沖衰減信號(hào)的差異引起的梯度不同對(duì)n/γ進(jìn)行甄別。

Nakhostin［57］認(rèn)為當(dāng)量化噪聲的影響顯著時(shí)，ZC比CCM 具有更好的n/γ 甄別能力；當(dāng)量化噪聲不顯著時(shí)，CCM 略優(yōu)于ZC；并將CCM 和ZC 擴(kuò)展到FPGA，以實(shí)現(xiàn)遞歸方法。Buffler 等［61］驗(yàn)證了CCM適用于能量范圍為10～100 MeV 的中子環(huán)境。Hawkes 等［62］分析了CCM、PGA 和模型脈沖法的優(yōu)缺點(diǎn)，CCM具有更高的FOM值，并且在便攜式系統(tǒng)中最容易實(shí)現(xiàn)實(shí)時(shí)處理；PGA可以在脈沖結(jié)束之前判斷事件類型；模型脈沖法使用χ2標(biāo)準(zhǔn)擬合未知n/γ波形，可以處理堆積或失真脈沖。綜上可知數(shù)字時(shí)域甄別方法具有算法簡單、甄別效率快、易于在FPGA實(shí)現(xiàn)等優(yōu)點(diǎn)。

3.3 數(shù)字化頻域甄別方法

數(shù)字化頻域甄別方法將時(shí)域特征轉(zhuǎn)化為頻域特征，提高了抗噪聲干擾能力和穩(wěn)定性。Yousefi等［58］利用小波變換（Wavelet Transform，WT）提取頻域特征來識(shí)別中子和γ，小波變換在時(shí)頻上分析非平穩(wěn)信號(hào)，消除了對(duì)時(shí)域特征的依賴，并提高了對(duì)噪聲的抗干擾能力。Singh 等［63］提出了一種基于離散小波變換（Discrete Wavelet Transform，DWT）的n/γ 甄別方法，在高計(jì)數(shù)率和大量脈沖堆積事件的條件下具有優(yōu)勢；同時(shí)評(píng)價(jià)了不同母小波的PSD性能，其中db2母小波表現(xiàn)最好。Liu 等［59］提出了一種基于傅里葉變換的頻率梯度分析（Frequence Gradient Analysis，F(xiàn)GA）方法，傅里葉變換通常被認(rèn)為是時(shí)域和頻域之間最好的變換，因?yàn)樗菚r(shí)移不變的，并通過飛行時(shí)間法（Time of Flight，TOF）驗(yàn)證了FGA 方法的FOM值優(yōu)于PGA方法。Safari等［60］提出了一種基于正弦和余弦傅里葉變換結(jié)合離散傅里葉變換（Discrete Fourier Transform Method，DFTM）將時(shí)域信號(hào)轉(zhuǎn)換為頻域信號(hào)的方法在弱光輸出和100～1 600keV 能量范圍內(nèi)具有比CCM 和FGA 更高的FOM 值，并且對(duì)噪聲具有更強(qiáng)的魯棒性。Lang 等［64］引入了基于傅里葉變換和拉普拉斯變換的PSD甄別因子，提高了0～800 keV 能量范圍內(nèi)的n/γ 甄別能力。劉明哲和柳炳琦等［65-66］分別提出了一種分形頻譜方法和基于卡爾曼濾波的脈沖堆積修正和脈沖甄別方法，解決了n/γ脈沖堆積和甄別問題，提高了甄別準(zhǔn)確率和抗噪聲干擾能力，甄別性能優(yōu)于傳統(tǒng)時(shí)域和頻域甄別方法。

3.4 監(jiān)督學(xué)習(xí)方法

機(jī)器學(xué)習(xí)（Machine Learning，ML）的優(yōu)勢在于解決低能量范圍內(nèi)的n/γ 甄別，主要分為監(jiān)督學(xué)習(xí)、無監(jiān)督學(xué)習(xí)和深度學(xué)習(xí)。當(dāng)使用監(jiān)督學(xué)習(xí)對(duì)中子和γ 進(jìn)行分類時(shí)，通常需要使用TOF 實(shí)驗(yàn)或其他的方法創(chuàng)建明確的中子和γ 數(shù)據(jù)集。表4 總結(jié)了有機(jī)閃爍體中的機(jī)器學(xué)習(xí)n/γ甄別方法相關(guān)研究。

作為一種有效的非參數(shù)模式識(shí)別工具，人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Artificial Neural Network，ANN）在低能n/γ甄別中取得了良好的效果，根據(jù)具體場景選擇合適的隱藏層和神經(jīng)元是關(guān)鍵，為了減少輸入特征的數(shù)量，一般選擇來自具有較大差異的脈沖尾部樣本。對(duì)于能量低于100 keV 的中子，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)分類器［67］可以實(shí)現(xiàn)中子和光子的分離，誤差約為5%。Liu等［75］開發(fā)了一種ANN 甄別器單元結(jié)合脈沖堆積管理單元以提高準(zhǔn)確性，并且可以同時(shí)處理堆積事件和脈沖形狀甄別，但是算法復(fù)雜性和計(jì)算負(fù)擔(dān)的問題不容忽視。Zhang等［68］提出了一種基于動(dòng)態(tài)回歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的n/γ 甄別方法，該Elman 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Elman Neural Network，ENN）包含4 層：輸入層、隱藏層、輸出層和特定內(nèi)容層-傳統(tǒng)BPNN（Back Propagation Neural Network）的附加層，使得FOM從0.907±0.034增加到0.953±0.037。

支持向量機(jī)（Support Vector Machine，SVM）的主要思想是基于訓(xùn)練樣本構(gòu)建一個(gè)線性分類器，以分離未分類的樣本。Gelfusa 等［69］將概率支持向量機(jī)和高斯混合模型（Gaussian Mixture Model，GMM）應(yīng)用于NE-213 獲得的熱核聚變中的n/γ 脈沖，概率支持向量機(jī)在大概率范圍內(nèi)具有較高FOM 值。Kr?mer 等［76］使用遺傳算法進(jìn)化出的模糊規(guī)則和SVM對(duì)252Cf-100和252Cf-400中的n/γ進(jìn)行分類，最佳進(jìn)化模糊規(guī)則在252Cf-100 輻射場中的分類精度與SVM 相當(dāng)，但在252Cf-400 輻射場中，分類精度比SVM低1.3%；SVM的總體結(jié)果優(yōu)于模糊規(guī)則算法，而模糊規(guī)則不依賴于數(shù)據(jù)維度，易于在FPGA 中實(shí)現(xiàn)。

2018年，Dutta等［77］使用一種改進(jìn)的主成分分析方法（Principal Component Analysis and Normalized Cross Correlation，PCA-NCC）從歸一化互相關(guān)梯度曲線中提取特征，獲得了更高的甄別效率。Alharbi等［78］證明了PCA在85～600 keV范圍內(nèi)比CCM具有更高的FOM值，脈沖形狀特征主要反映在第一主分量上，PCA 具有自動(dòng)提取脈沖形狀特征而無須調(diào)整PSD 參數(shù)和低計(jì)算成本的優(yōu)點(diǎn)。Arahmane 等［79］使用非負(fù)張量因子分解（Nonnegative Tensor Factorization，NTF）從二苯乙烯晶體探測器輸出的混合信號(hào)中提取成分，再利用PCA-SVM 模型獲得了更高的FOM值。Hosseini等［70］使用基于數(shù)據(jù)處理組方法和決策樹（Decision Tree，DT）算法重建了252Cf和241Am-Be中子源的能譜，與MCNPX-ESUT程序的模擬能譜非常吻合。

3.5 無監(jiān)督學(xué)習(xí)方法

無監(jiān)督學(xué)習(xí)方法不需要真實(shí)標(biāo)簽數(shù)據(jù)集進(jìn)行訓(xùn)練，通過聚類的方式來區(qū)分中子和γ。K-means是一種計(jì)算簡單且快速收斂的方法，將脈沖波形數(shù)據(jù)集劃分為N維空間中的點(diǎn)，識(shí)別每個(gè)聚類的中心，然后根據(jù)其更接近的聚類中心對(duì)每個(gè)脈沖波形進(jìn)行聚類。Uchida 等［71］使用期望最大化算法（Expectation Maximization，EM）和K-means 自動(dòng)識(shí)別中子和γ，GMM 作為一種聚類技術(shù)，以高效和無監(jiān)督的方式產(chǎn)生了跨越能量譜的改進(jìn)，當(dāng)分量的數(shù)量已知時(shí)，通常使用EM 迭代估計(jì)GMM 的參數(shù)。Simms 等和Blair 等［80-81］探索了通過Dirichlet 過程實(shí)現(xiàn)n/γ 聚類的非參數(shù)方法，并成功地將GMM 分類器部署在現(xiàn)場可編程門陣列（FPGA）上，在低能量下獲得更快的分類執(zhí)行速度。劉路峰等［82-83］研究了基于EJ-309液體閃爍體的k-means、GMM、DBSCAN 的n/γ 聚類方法，其中K-means方法甄別效率相對(duì)較好，后續(xù)的研究 中 利 用 PCA 和 KPCA（Kernal Principal Component Analysis）對(duì)GMM進(jìn)行改進(jìn)建立了PCAGMM、KPCA-GMM 和KPCA-GMM-ANN 等模型，獲得了更好的甄別效率。

3.6 深度學(xué)習(xí)方法

深度學(xué)習(xí)通過多層神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)來訓(xùn)練大規(guī)模數(shù)據(jù)集，被廣泛應(yīng)用于圖像識(shí)別、信號(hào)識(shí)別、自然語言處理等領(lǐng)域。近幾年，Moore等［84］使用集成學(xué)習(xí)、遞歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Recurrent Neural Network，RNN）和長短期記憶網(wǎng)絡(luò)（Long Short-Term Memory，LSTM）實(shí)現(xiàn)了n/γ甄別，集成學(xué)習(xí)分類準(zhǔn)確率達(dá)到91%，而RNN在最佳情況下僅獲得86.8%的最高分類準(zhǔn)確率；但是RNN 降低了算法的復(fù)雜性，訓(xùn)練速度也快得多。全 連 接 神 經(jīng) 網(wǎng) 絡(luò)［72］（Fully-connected Neural Network，F(xiàn)c-NN）和遞歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（RNN）不僅可以實(shí)現(xiàn)單個(gè)脈沖的PSD，還可以恢復(fù)和分類堆積脈沖，兩種算法都已在Virtex-5 XC5VSX95T FPGA 上實(shí)現(xiàn)。Yoon 等［73］使用CCM 和混淆矩陣（Confusion Matrix）驗(yàn)證了基于卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Convolutional Neutral Network，CNN）的n/γ 甄別方法具有與傳統(tǒng)人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)相同的PSD 性能，同時(shí)證明了EJ-276塑料閃爍體的性能弱于BC-501液體閃爍體。此外，Song 等［85］提出了一種基于殘差連接結(jié)構(gòu)的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，在復(fù)雜情況下的n/γ 甄別性能比CNN 更好。雖然深度學(xué)習(xí)方法在一定程度上提高了n/γ 甄別準(zhǔn)確率，但是算法復(fù)雜度也不容忽視。

4 性能評(píng)價(jià)指標(biāo)

性能評(píng)價(jià)指標(biāo)反映了n 和γ 射線分離的程度和甄別效率。1971 年，Winyard 等［86］定義了用于評(píng)價(jià)n/γ甄別效率的FOM。n/γ雙高斯擬合分布示意圖如圖4所示，F(xiàn)OM具體如式（1）：

圖4 n/γ雙高斯擬合分布示意圖Fig.4 Distribution of neutrons and gamma rays: double Gaussian fitting

式中：S是兩個(gè)峰值之間的距離，F(xiàn)WHMn表示中子峰 值 的半高寬；FWHMγ表示γ 峰值的半高 寬。Zaitseva等［34］認(rèn)為當(dāng)FOM≥1.27 時(shí)，有機(jī)閃爍體具有足夠的PSD 性能；FOM 值越大，PSD 性能就越好。雖然FOM可以很好表示分離程度，但是無法計(jì)算出誤判率，因此FOM值一般不能用作機(jī)器學(xué)習(xí)方法的評(píng)價(jià)指標(biāo)。

Ranucci 等［87］提出了一種類似于FOM 的D值，表示為兩個(gè)峰值方差（Sn、Sγ）之差與平均值（νarn、νarγ）之和的平方根之比：

甄 別 錯(cuò) 誤 率（Discrimination Error Rate，DER）［68，75］一般用于評(píng)價(jià)機(jī)器學(xué)習(xí)算法的性能，定義為：

式中：Nn、Nnc、Nγ、Nγc分別表示中子事件總數(shù)、正確分類的中子事件數(shù)、γ 事件總數(shù)和正確分類的γ 事件數(shù)。

混淆矩陣可以較為直觀地反映n/γ 的分類結(jié)果［74］，進(jìn)而計(jì)算精確率（P）和召回率（R），而F1分?jǐn)?shù)（F-score）可以衡量分類器的綜合性能，根據(jù)P和R表示為：

真陽性率（True Positive Rate，TPR）和假陽性率（False Positive Rate，F(xiàn)PR）［7］也是一類通過混淆矩陣計(jì)算并用于評(píng)價(jià)n/γ分類準(zhǔn)確性的指標(biāo)。Wurtz等［88］使用ROC（Receiver Operator Characteristic）曲線來評(píng)估分類器性能，ROC 曲線下方的區(qū)域越大，分類器的性能越好。針對(duì)不同的甄別方法和技術(shù)選擇合適的性能指標(biāo)能夠更加準(zhǔn)確地評(píng)價(jià)甄別方法，或者綜合兩種或以上的性能指標(biāo)綜合評(píng)價(jià)可以更好地避免誤差影響。

5 結(jié)語

具有PSD 能力的有機(jī)閃爍體在中子探測的研究和實(shí)際應(yīng)用中都得到了廣泛的應(yīng)用，尤其是在環(huán)境輻射檢測、特殊核材料檢測、軍事、醫(yī)學(xué)、空間探測等領(lǐng)域具有重要研究意義，因此對(duì)于今后有機(jī)閃爍體的應(yīng)用以及n/γ 甄別方法的發(fā)展主要有以下幾點(diǎn)問題需注意：

1）在有機(jī)閃爍體中，有機(jī)晶體發(fā)光效率高、危害較小，但可塑性較差；液體閃爍體光輸出較高、衰減時(shí)間短、PSD 性能較好，但它們毒性較大且難以保存；有機(jī)晶體和液體閃爍體的優(yōu)異性能可以在專業(yè)實(shí)驗(yàn)室中發(fā)揮重要作用。塑料閃爍體的較好的物理穩(wěn)定性和安全性使它們?cè)诜菍?shí)驗(yàn)條件下的現(xiàn)場應(yīng)用中具有更加明顯的優(yōu)勢，而便攜式塑料閃爍體探測器也是長遠(yuǎn)的發(fā)展趨勢。加載有機(jī)閃爍體具有更高熱中子的探測效率。因此，針對(duì)不同應(yīng)用場景選擇合適的有機(jī)閃爍體探測器是成功探測中子輻射的關(guān)鍵。

2）傳統(tǒng)的數(shù)字化時(shí)域甄別方法簡單，易在FPGA 中實(shí)現(xiàn)，而頻域甄別方法具有較強(qiáng)的抗干擾能力和良好的穩(wěn)定性，但是它們的使用具有一定的局限性，難以解決低能量下的n/γ甄別。在當(dāng)前人工智能時(shí)代，機(jī)器學(xué)習(xí)和深度學(xué)習(xí)能夠適應(yīng)大量數(shù)據(jù)集的訓(xùn)練與測試，挖掘脈沖波形差異的內(nèi)在特征，而n/γ甄別問題本質(zhì)上又屬于二分類問題，因此針對(duì)復(fù)雜情況下的中子探測，開發(fā)相應(yīng)的監(jiān)督學(xué)習(xí)、無監(jiān)督學(xué)習(xí)和深度學(xué)習(xí)的n/γ甄別模型是下一步研究重點(diǎn)。

作者貢獻(xiàn)聲明胡萬平負(fù)責(zé)文獻(xiàn)調(diào)查研究和提出編寫思路，初稿寫作和修改；張貴宇負(fù)責(zé)方向指導(dǎo)和審閱；張?jiān)讫堌?fù)責(zé)調(diào)查研究和文獻(xiàn)收集；庹先國負(fù)責(zé)技術(shù)指導(dǎo)和校對(duì)。