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    Chinese Abstracts

    2023-06-07 09:19:42
    CHINESE JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS 2023年5期

    Keggin結(jié)構(gòu)多酸光熱催化異丁烷選擇氧化制備甲基丙烯酸....497

    王羲傳,孫瀟,衛(wèi)澤躍,章軒宇,黃偉新?(中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)物理系,精準智能化學(xué)重點實驗室,教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心,安徽省教育廳表界面化學(xué)與能源催化重點實驗室,合肥 230026)

    摘 要:本文對比研究了Keggin結(jié)構(gòu)的Cs2.9Cu0.34V0.49PMo12O40多酸熱催化和光熱催化異丁烷選擇氧化制備甲基丙烯酸反應(yīng).光的引入同時增加了異丁烷轉(zhuǎn)化率和甲基丙烯酸選擇性,從而顯著提高了甲基丙烯酸收率.光的促進效應(yīng)在較低反應(yīng)溫度下尤為顯著.表征結(jié)果表明,催化劑表面甲基丙烯醛氧化生成甲基丙烯酸反應(yīng)是異丁烷選擇氧化生成甲基丙烯酸反應(yīng)的速控步,而光照促進了催化劑表面吸附的甲基丙烯醛與表面羥基反應(yīng)生成甲基丙烯酸.研究結(jié)果表明了熱催化和光催化在異丁烷選擇氧化制備甲基丙烯酸反應(yīng)中的協(xié)同效應(yīng).因此,光熱催化是溫和條件下實現(xiàn)烷烴選擇氧化反應(yīng)的可行途徑.

    關(guān)鍵詞:光熱催化反應(yīng),熱催化反應(yīng),選擇氧化,反應(yīng)機理,原位表征

    利用瞬態(tài)吸收光譜揭示碳量子點和二硫化鉬的能量轉(zhuǎn)移動力學(xué).503

    吳瑞祥?,劉馨,王肖帥,雒靜靜,李斌,王圣智,苗向陽?(山西師范大學(xué)物理與信息工程學(xué)院,原子分子和材料光譜測量與分析山西省重點實驗室,太原 030031)

    摘 要:零維碳量子點與二維材料的結(jié)合,在光電器件中有著廣泛的應(yīng)用.本文利用穩(wěn)態(tài)熒光光譜和瞬態(tài)吸收光譜,研究了碳量子點和二硫化鉬之間的能量轉(zhuǎn)移動力學(xué).研究發(fā)現(xiàn)碳量子點的瞬態(tài)吸收光譜圖中存在光誘導(dǎo)吸收和受激發(fā)射物理過程,復(fù)合體系中涉及到碳量子點的本征熒光發(fā)射和缺陷態(tài)發(fā)射.在碳量子點溶液中加入二硫化鉬后,處于最低未占據(jù)分子軌道上的碳量子點把能量轉(zhuǎn)移給二硫化鉬,使得390 nm處的本征熒光發(fā)生淬滅現(xiàn)象.繼續(xù)增加二硫化鉬濃度,發(fā)現(xiàn)在490 nm處的缺陷態(tài)發(fā)生淬滅,而且缺陷態(tài)的向上吸收過程也被抑制.結(jié)果表明,處于缺陷態(tài)上的碳量子點會通過另外一種方式能量轉(zhuǎn)移給二硫化鉬.通過改變二硫化鉬的濃度,有效地控制了碳量子點與二硫化鉬之間的兩條能量傳遞路徑,為提高器件的性能奠定了基礎(chǔ).

    關(guān)鍵詞:能量轉(zhuǎn)移,瞬態(tài)吸收光譜,碳量子點,二硫化鉬

    Ar+和trans-/cis-C2H2Cl2解離電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)的離子速度成像研究...........................................................509

    陳子昕,胡婕,支亞亞,吳春曉,田善喜?(中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)物理系,合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心,合肥 230026)

    摘 要:本文利用離子速度成像方法研究了Ar+和trans-/cis-C2H2Cl2的解離電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng),根據(jù)產(chǎn)物離子影像明確了三個反應(yīng)通道的解離機制.其中,脫氯碎片離子C2H2Cl+是主要產(chǎn)物,大多數(shù)分布在靶分子附近,表明解離過程主要是在大碰撞參數(shù)下通過能量共振的電荷轉(zhuǎn)移后發(fā)生;同時,有少量的C2H2Cl+分布在質(zhì)心附近,這是由C2H2Cl2和Ar+在小碰撞參數(shù)下發(fā)生的緊密碰撞導(dǎo)致的.次要產(chǎn)物C2HCl+展現(xiàn)出與C2H2Cl+相似的速度分布.而截面最低的產(chǎn)物C2HCl2+經(jīng)歷了大碰撞參數(shù)下的能量共振電荷轉(zhuǎn)移后快速脫氫,基本分布在靶分子附近.

    關(guān)鍵詞:離子-分子反應(yīng),解離電荷轉(zhuǎn)移,離子速度成像

    拉曼光譜研究鎳離子對雞蛋清溶菌酶淀粉樣纖維化動力學(xué)影響的濃度效應(yīng)......................................................517

    李欣霏,陳曉棟,陳寧,劉力銘,周曉國?,劉世林?(中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)物理系,合肥 230026)

    摘 要:本文采用拉曼光譜研究了Ni(II)離子在高溫和酸性條件下對雞蛋清溶菌酶淀粉樣纖維化動力學(xué)的影響.利用蛋白質(zhì)三級和二級結(jié)構(gòu)的拉曼光譜指針,檢測分析了Ni(II)離子對蛋白質(zhì)三級結(jié)構(gòu)展開和二級結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化影響的濃度效應(yīng).結(jié)果證實了金屬離子在動力學(xué)的加速作用.值得注意的是,通過對酰胺I譜帶的光譜分析并結(jié)合ThT熒光分析都表明,Ni(II)離子對于形成有組織β-片層結(jié)構(gòu)的淀粉樣纖維有抑制作用,而在組裝成其他無序結(jié)構(gòu)的聚集體時,則會表現(xiàn)出顯著的促進作用.本文為金屬介導(dǎo)的蛋白質(zhì)纖維化過程研究提供了參考信息.

    關(guān)鍵詞:淀粉樣纖維化,蛋白質(zhì)變性,動力學(xué),鎳離子,溶菌酶

    CuFe2O4空心球形納米顆粒的制備及其超級電容性能的研究..526

    張鈺a,b,朱慶廣a,趙亞奇a,楊鑫a,江凌c?(a.信陽師范學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院,信陽 464000;b.信陽市低碳能源材料重點實驗室,信陽 464000;c.中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所,分子反應(yīng)動力學(xué)國家重點實驗室,大連 116023)

    摘 要:本文以乙二醇為溶劑,聚乙烯吡咯烷酮為分散劑,通過溶劑熱法合成出高純度尖晶石型CuFe2O4納米顆粒.表征結(jié)果表明,空心球形CuFe2O4顆粒的平均直徑約為100 nm,形貌均勻,沒有明顯的團聚現(xiàn)象.將CuFe2O4作為電極活性物質(zhì),探究其在不同濃度KOH電解液中的超電容性能.結(jié)果表明,CuFe2O4空心球形納米顆粒在3 mol/L的KOH電解液中,在電流密度為5 A/g的條件下,比電容為368.2 F/g,循環(huán)2000次后的電容穩(wěn)定性保持率為91.0%.研究結(jié)果顯示,CuFe2O4電極材料在儲能系統(tǒng)中具有重要的應(yīng)用前景.

    關(guān)鍵詞:超級電容器,電極材料,復(fù)合金屬氧化物

    4H晶相的Au納米線的晶相重構(gòu)及其電催化CO氧化的行為研究................................................................533

    葉旭旭,劉冰玉,周達,陳艷霞?(中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)物理系,合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心,合肥 230026)

    摘 要:本文利用液相合成的方法成功合成了4H晶相的Au納米線.利用高分辨透射電鏡、X射線衍射、鉛-欠電位沉積和電化學(xué)循環(huán)伏安技術(shù),在去除表面吸附的油胺分子前后,分別表征4H晶相的Au納米線的晶相、表面結(jié)構(gòu)和電催化CO氧化的性能.盡管嘗試了不同的方法去除4H晶相的Au納米線表面吸附的油胺分子,例如:醋酸清、電化學(xué)氧化清洗和二乙胺取代法,但是發(fā)現(xiàn),一旦表面吸附的油胺分子被去除后,4H晶相的Au納米線的形貌都將從納米線狀轉(zhuǎn)變?yōu)閱♀徯蔚拇箢w粒,并且晶相也會由4H晶相轉(zhuǎn)變?yōu)槊嫘牧⒎较?鉛-欠電位沉積結(jié)果表明,在去除吸附的油胺分子前后,4H晶相的Au納米線表面的晶面組成基本相同,但經(jīng)過上限電位為1.3 V的電化學(xué)清洗后,4H晶相的Au納米線的CO氧化活性明顯提高.本文比較了4H晶相的Au納米線的CO氧化活性與文獻報道的三種金單晶基礎(chǔ)晶面的活性,并討論了其CO氧化活性增強的可能原因.

    關(guān)鍵詞:晶相工程,晶相轉(zhuǎn)變,4H晶相的Au納米線,鉛-欠電位沉積,電催化CO氧化

    甲酸二聚體中氫轉(zhuǎn)移異構(gòu)化反應(yīng)的同位素效應(yīng)的量子 動力學(xué)計算................................................................545

    李豐毅a,b,劉曉溪a,b,楊興宇a,b,曹劍煒a?,邊文生a,b?(a.中國科學(xué)院化學(xué)研究所,北京分子科學(xué)國家研究中心,北京 100190;b.中國科學(xué)院大學(xué)化學(xué)科學(xué)學(xué)院,北京 100049)

    摘 要:本文對甲酸二聚體中氫轉(zhuǎn)移異構(gòu)化反應(yīng)的同位素效應(yīng)開展了量子動力學(xué)理論研究.使用本課題組發(fā)展的高效量子動力學(xué)理論方法及構(gòu)建的全維神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)從頭算勢能面,計算了四種氘取代甲酸二聚體的基態(tài)和基頻隧穿分裂值,結(jié)果與現(xiàn)有實驗測量值吻合很好.揭示了顯著的同位素效應(yīng),并發(fā)現(xiàn)同位素取代對于隧穿速率的選模激發(fā)效應(yīng)有很大影響,特別是當氧氫鍵上的氫原子被氘原子取代時影響更大.本研究有助于更好地理解雙氫轉(zhuǎn)移過程中的同位素效應(yīng).

    關(guān)鍵詞:量子動力學(xué),異構(gòu)化,同位素效應(yīng),隧穿分裂,雙氫轉(zhuǎn)移

    尺寸非對稱的中等濃度電解質(zhì)溶液的最小修正德拜-休克爾理論.................................................................553

    肖鐵軍?,周勻(貴州師范學(xué)院,貴州省納米材料模擬與計算重點實驗室,貴陽 550018)

    摘 要:本文針對尺寸非對稱的電解質(zhì)溶液發(fā)展了一種最小修正的德拜-休克爾理論.與傳統(tǒng)德拜-休克爾理論相比,此理論僅額外引入一個面電荷密度參數(shù)來描述尺寸非對稱性導(dǎo)致的靜電效應(yīng),能夠區(qū)分大小相同的陰陽離子的靜電能和超額化學(xué)勢.通過和邊界元素法相結(jié)合,此理論可以用于快速計算電解質(zhì)溶液中復(fù)雜分子的靜電溶解自由能.此理論方法應(yīng)用到了中等濃度的電解質(zhì)溶液,與超網(wǎng)鏈理論的比較證實了此理論的有效性,其精度和傳統(tǒng)的德拜-休克爾理論相比有了顯著的提高.

    關(guān)鍵詞:尺寸非對稱性,德拜-休克爾理論,靜電能,化學(xué)勢

    防曬化合物咖啡酸的直接-非絕熱動力學(xué)......................561

    康旭,祝逸飛,張娟娟,徐超,蘭崢崗?(華南師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院,華南師范大學(xué)環(huán)境研究院,廣東省化學(xué)污染與環(huán)境安全重點實驗室,環(huán)境理論化學(xué)教育部重點實驗室,廣州 510006)

    摘 要:作為防曬霜中一種廣泛使用的成分,咖啡酸具有很強的紫外線吸收能力.本文通過研究咖啡酸的光誘導(dǎo)動力學(xué),探討其光保護機制.在半經(jīng)驗電子結(jié)構(gòu)理論水平上使用直接面跳躍模擬方法研究最穩(wěn)定的咖啡酸異構(gòu)體非絕熱動力學(xué).從不同電子態(tài)開始進行動力學(xué)模擬,探討光誘導(dǎo)反應(yīng)通道對激發(fā)波長的依賴性.結(jié)果表明,氫原子解離和環(huán)變形驅(qū)動的通道主導(dǎo)了咖啡酸的非絕熱動力學(xué).同時改變激發(fā)波長會調(diào)控通道的分支比例,本研究揭示了咖啡酸化合物光保護原理的分子機制.

    關(guān)鍵詞:咖啡酸,非絕熱動力學(xué),面跳躍

    基于從頭算精度的深度學(xué)習(xí)勢能模型對鋰材料進行原子模擬....573

    汪海迪a,李濤a,姚雨帆b,劉小峰a,朱衛(wèi)多a,陳昭a,李中軍a?,胡偉b?(a.合肥工業(yè)大學(xué)物理學(xué)院,合肥 230091;b.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心,合肥 230026)

    摘 要:近年來,元素鋰由于在電池和輕合金等方面的重要應(yīng)用而受到了廣泛關(guān)注.開發(fā)具有高精度和高效率的勢能模型對于鋰材料的理論模擬尤為重要.本文基于共學(xué)習(xí)策略和密度泛函理論建立了一個元素鋰的深度學(xué)習(xí)勢能面模型.深度學(xué)習(xí)模型可以實現(xiàn)接近密度泛函理論精度但計算成本更低的材料模擬.計算模擬表明,晶格參數(shù)、狀態(tài)方程、彈性、缺陷能和表面能均與第一性原理的結(jié)果基本一致.此外,基于深度學(xué)習(xí)模型的液體徑向分布函數(shù)與實驗數(shù)據(jù)完全匹配.本工作開發(fā)的深度學(xué)習(xí)模型可用于鋰材料的模擬.

    關(guān)鍵詞:深度學(xué)習(xí),鋰,密度泛函理論,勢能面

    基于分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移的紅外羥芐基-咪唑啉酮型發(fā)色團設(shè)計的理論研究...........................................................582

    宋建a?,梁文龍a,楊守寧b,楊嬅嬿b?(a.河南師范大學(xué)物理學(xué)院,新鄉(xiāng) 453007;b.河南師范大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,創(chuàng)新藥物研究與評價重點實驗室,河南省有機功能分子與藥物創(chuàng)新重點實驗室,精細化學(xué)品綠色制造河南省協(xié)同創(chuàng)新中心,新鄉(xiāng) 453007)

    摘 要:近年實驗研究表明部分基因編碼的羥芐基-咪唑啉酮類發(fā)色團是一種非常適合于活細胞成像和檢測的新型熒光探針.但這類探針的吸收和發(fā)射波長尚未進入紅外區(qū)域,這極大的限制了其應(yīng)用.本文采用量子化學(xué)方法對30個在結(jié)構(gòu)修飾上有規(guī)律的羥芐基-咪唑啉酮類發(fā)色團的單光子吸收/發(fā)射、雙光子吸收光譜等進行了研究.研究結(jié)果表明這類色團的光譜紅移與分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移密切相關(guān),通過擴大給體(frag-)或者受體(frag-3)的共軛長度或推/拉電子能力均可以實現(xiàn)單光子吸收/發(fā)射和雙光子吸收光譜的紅移.然而,中性色團和陰離子色團(去質(zhì)子化)光譜紅移機制(相關(guān)因素)完全不同.中性發(fā)色團光譜紅移波長與電荷轉(zhuǎn)移總電子數(shù)或受體接收電子數(shù)目呈高度正相關(guān).陰離子色團的紅移波長與共軛橋(frag-2)的芳香性呈高度正相關(guān).而frag-2的芳香性則會受到兩端基共軛程度的影響.帶有兩個共軛雙鍵的frag-3和高度共軛的frag-1共同作用可以誘導(dǎo)出高芳香性的frag-2,從而在該色團的陰離子形態(tài)中實現(xiàn)與中性形態(tài)方向完全相反的分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移,并使得其陰離子形態(tài)獲得顯著的光譜紅移.基于分析結(jié)果,設(shè)計和預(yù)測了一組給體被羥基萘環(huán)取代的HNI系列色團.計算表明這一系列色團在陰離子形態(tài)的單光子吸收/發(fā)射和雙光子吸收光譜相對于羥芐基-咪唑啉酮系列色團分別紅移了76~96 nm和119~146 nm.為實驗進一步合成和優(yōu)化羥芐基-咪唑啉酮類紅外發(fā)色團提供了有價值的理論指導(dǎo).

    關(guān)鍵詞:近紅外熒光發(fā)色團,羥芐基-咪唑啉酮,單光子光譜,雙光子吸收

    鋁離子插層法制備的MoS2量子點光致熒光增強...............593

    鄺艷敏a,賀文麗a,朱智超a,陳亞茹a,馬東偉c,王曉娟a,郭立俊a?,賀宇路a,池振a,冉霞a,謝羅剛b?(a.河南大學(xué)物理與電子學(xué)院,河南省新能源材料與器件國際聯(lián)合實驗室,開封 475004;b.鄭州輕工業(yè)大學(xué)物理與電子工程學(xué)院,鄭州 450002;c.河南大學(xué)特種功能材料教育部重點實驗室,開封 475004)

    摘 要:二硫化鉬量子點是一種潛在的熒光材料,然而較低的量子發(fā)光效率限制了它的應(yīng)用.本文報道了一種用鋁離子插層劑剝離制備出高熒光二硫化鉬量子點的方法并闡釋了二硫化鉬量子點熒光增強的機理.通過對二硫化鉬量子點的性能表征和激子動力學(xué)研究,發(fā)現(xiàn)鋁離子插層劑制備的二硫化鉬量子點可以產(chǎn)生新的表面態(tài)并作為激子復(fù)合中心.新的激子輻射路徑與非輻射表面缺陷態(tài)鈍化的協(xié)同作用是二硫化鉬量子點熒光增強的原因.本研究提出了一種可以有效改善二硫化鉬量子點光學(xué)特性的方法,能夠幫助理解表面態(tài)對二維硫化物量子點發(fā)光的調(diào)節(jié)作用.

    關(guān)鍵詞:二硫化鉬,量子點,光致熒光增強,激子動力學(xué)

    雙(15-冠-5)二苯 乙烯 與堿金屬陽離子(Li+,Na+和K+)結(jié)合 的三階非線性光學(xué)響應(yīng):作為陽離子探測器的潛在應(yīng)用............601

    于海玲?,張同,馬天亮,洪波,程志強?(吉林農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,長春 130118)

    摘 要:本文用量子化學(xué)方法從理論上研究了雙(15-冠-5)二苯乙烯及其與一種或兩種堿金屬陽離子(Li+、Na+和K+)絡(luò)合的衍生物.堿陽離子的配位導(dǎo)致冠醚的部分收縮,直接影響分子的電荷分布和分子軌道能級.堿金屬離子種類的數(shù)量對吸收光譜和第二超極化率有顯著影響.在雙(15-冠-5)二苯乙烯中加入1個堿金屬離子時,吸收光譜發(fā)生明顯紅移,第二超極化率顯著升高;在雙(15-冠-5)二苯乙烯中加入2個堿金屬離子時,吸收光譜發(fā)生明顯藍移,第二超極化率顯著降低.另一方面,隨著堿金屬離子半徑的增大,所研究配合物的第二超極化率逐漸增大.表明該第二超極化率對堿金屬陽離子的數(shù)量和半徑敏感,因此可以利用三階非線性光學(xué)響應(yīng)作為檢測堿金屬離子數(shù)量和類型的信號.

    關(guān)鍵詞:雙(冠)二苯乙烯,陽離子探測器,金屬陽離子,量子化學(xué),第二超極化率

    氣相沉積法調(diào)控CsPbCl3鈣鈦礦微晶的形貌和性能...........613

    董納,尤方方,何婷,姚一,徐法強?(中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)國家同步輻射實驗室,合肥 230029)

    摘 要:CsPbCl3作為一種寬禁帶直接帶隙半導(dǎo)體材料,在近紫外區(qū)域光電探測器、激光器及高階多光子熒光探測器等領(lǐng)域具有巨大的潛在應(yīng)用價值.本文利用氣相沉積法以CsCl和PbCl2為原料對鈣鈦礦CsPbCl3微納晶體合成進行了系統(tǒng)的工藝探索.證實了CsCl與PbCl2反應(yīng)形成CsPbCl3鈣鈦礦的過程發(fā)生于原料氣相蒸發(fā)之前,而不是在氣相和襯底表面.不同條件下蒸發(fā)的CsPbCl3在襯底表面能夠形成不同形貌的微米或納米晶體,其中在較低的生長溫度下形成不規(guī)則多面體、微米棒、四面體、微米片等多種結(jié)構(gòu),而在450?C時形成穩(wěn)定、均勻、形貌單一可控的四方形CsPbCl3單晶微米片.延長生長時間只能調(diào)變微晶的尺寸和密度,但不能改變微晶的形貌,不同類型的襯底對微納晶體形貌幾乎沒有影響.光致發(fā)光結(jié)果表明CsPbCl3微納晶體的結(jié)晶性和形貌對其發(fā)光性能有明顯影響.這些實驗結(jié)果有望助力基于單個CsPbCl3微納晶體光電器件的研發(fā).

    關(guān)鍵詞:氣相沉積方法,CsPbCl3微納晶體,可控合成,光致發(fā)光

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