壓水堆中環(huán)形軸向非均勻MA 嬗變棒的中子學(xué)性能研究

葉濱 吳洋坤

摘要： 為提高次錒系核素（Minor Actinides， MA）在壓水堆中的嬗變效率，同時(shí)利用MA 核素展平堆芯軸向功率分布，研究工作以177 壓水堆堆芯結(jié)構(gòu)作為參考，利用蒙特拉洛程序RMC 計(jì)算研究環(huán)形軸向非均勻MA嬗變棒的中子學(xué)性能。嬗變棒為中空的環(huán)形結(jié)構(gòu)，嬗變材料為MA 與UO2的均勻混合物，其中MA 質(zhì)量份額為1 wt%、3 wt%以及5 wt%，MA 核素在嬗變棒上沿軸向進(jìn)行非均勻填充，分別開展了三、五、七段式嬗變棒的中子學(xué)性能研究。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)：（1）該嬗變棒具有優(yōu)良的嬗變性能，當(dāng)環(huán)形嬗變材料厚度的2 mm 時(shí)，軸向分5 段的環(huán)形軸向非均勻嬗變棒的嬗變率最高，可達(dá)64.55%；（2）相較于環(huán)形軸向均勻嬗變棒，該環(huán)形軸向非均勻嬗變棒具有良好的軸向功率展平效果，可將軸向功率峰因子由1.778 降低至1.390；（3）壓水堆堆芯裝載MA 嬗變棒后，可顯著優(yōu)化堆芯在高硼濃度下的慢化劑溫度反應(yīng)性效應(yīng)，使堆芯在1 300×10-6的硼濃度下依然具有負(fù)的溫度效應(yīng)。

關(guān)鍵詞： 壓水堆 次錒系核素 嬗變率 展平軸向功率 中子學(xué)性能

中圖分類號(hào)： TL421.1 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A 文章編號(hào)： 1672-3791（2023）24-0165-05

核電站卸料的乏燃料中常常包含長壽期的高放射性核素，如次錒系核素（Minor Actinides，MA），其包含了237Np、241Am、243Am、244Cm 等核素，它們的半衰期可長達(dá)數(shù)十年甚至上百萬年（如237Np 半衰期T1/2=2.14×106年）。如何妥善處理高放射性的MA 核素成為了各個(gè)國家的難題［1-2］，也是影響核能可持續(xù)發(fā)展的重要因素。嬗變是目前為止唯一可行的縮短放射性核素壽命的方法［3］。目前可提供較大范圍中子場(chǎng)的裝置有熱中子堆［4-5］、快中子堆［6-7］、加速器驅(qū)動(dòng)次臨界系統(tǒng)（ADS）等。根據(jù)國際原子能機(jī)構(gòu)（IAEA）2022 年年底公布的數(shù)據(jù)可知，世界范圍內(nèi)的商業(yè)核反應(yīng)堆無論是在運(yùn)或在建，都是壓水反應(yīng)堆占主導(dǎo)地位［8］。

法國、日本和美國的科學(xué)家都曾對(duì)利用熱中子堆嬗變MA 核素進(jìn)行研究［9-12］，其中以日本的研究較為深入。這些研究表明，在熱中子堆加入MA 核素會(huì)導(dǎo)致反應(yīng)堆的反應(yīng)性下降，但是通過調(diào)整反應(yīng)堆中的硼濃度和可燃毒物數(shù)量，也可對(duì)堆芯反應(yīng)性產(chǎn)生積極影響。國內(nèi)，華北電力大學(xué)、西安交通大學(xué)、中國原子能科學(xué)研究院以及西南科技大學(xué)等科研機(jī)構(gòu)和高校對(duì)熱中子堆嬗變MA 核素也進(jìn)行了相關(guān)研究［13-15］。他們提出了諸多嬗變方案，如將MA 制成單獨(dú)的嬗變棒、將MA 添加進(jìn)入或替換可燃毒物棒等，這些研究結(jié)果均表明熱中子堆可以對(duì)次錒系核素進(jìn)行較為有效的嬗變。

本工作基于世界上最為成熟的熱中子反應(yīng)堆技術(shù)——壓水堆開展MA 核素的嬗變研究，設(shè)計(jì)了4 種適用于壓水堆的環(huán)形軸向非均勻MA 嬗變棒，并對(duì)其中子學(xué)性能開展計(jì)算研究，一方面致力于提高M(jìn)A 核素在壓水堆中的嬗變效率，另一方面探索將MA 核素資源化的途徑與方法，例如：利用MA 核素展平堆芯軸向功率分布、優(yōu)化堆芯在高濃度硼酸條件下的慢化劑溫度效應(yīng)等。

1 堆芯模型與計(jì)算方法

本工作選用華龍一號(hào)177 堆芯［15］為參考堆芯，利用蒙特卡洛程序RMC2.0 開展中子學(xué)性能的計(jì)算研究，數(shù)據(jù)庫為ENDF/B-VII。RMC2.0 是清華大學(xué)反應(yīng)堆工程計(jì)算分析實(shí)驗(yàn)室（REAL）開發(fā)的適用于多種堆型的蒙特卡羅輸運(yùn)軟件。堆芯無毒、冷態(tài)時(shí)有效增殖系數(shù)（keff）為1.377（剩余反應(yīng)性為0.274）［15］，堆芯熱功率為3 050 MW，線功率密度為173.8 W/cm，計(jì)算結(jié)果的相對(duì)誤差控制在0.1% 以內(nèi)。

2 環(huán)形軸向非均勻MA 嬗變棒的設(shè)計(jì)方案

MA 核素成分為壓水堆燃料組件達(dá)到卸料燃耗深度33 GWd/t 卸料后在乏燃料水池中冷卻3 年后的摩爾成分，主要是237Np/241Am/243Am/244Cm=56.2%/26.4%/12%/5.4%［13］。由于MA 核素具有較大的熱中子俘獲截面，會(huì)導(dǎo)致堆芯添加MA 核素后keff會(huì)在一定程度上有所下降，因此嬗變棒材料并未單純使用MA 核素，而是采用MA 與UO2 （235U：3.1 wt%）的混合物，用以補(bǔ)償堆芯添加MA 核素導(dǎo)致的keff下降。為了避免嬗變棒對(duì)壓水堆堆芯中子能譜產(chǎn)生嚴(yán)重影響，研究人員對(duì)嬗變棒在堆芯內(nèi)的數(shù)量進(jìn)行控制。為了使嬗變棒具有良好的嬗變效率之外，還能兼具展平堆芯軸向功率分布的作用，同時(shí)為了盡可能降低空間效應(yīng)對(duì)MA 核素嬗變率的影響，研究人員將嬗變棒幾何結(jié)構(gòu)上設(shè)計(jì)為環(huán)形軸向分段式結(jié)構(gòu)，各段嬗變材料中MA 核素的含量不同。嬗變棒外徑始終保持與堆芯使用的UO2燃料棒外徑相同，研究工作中通過改變環(huán)形嬗變材料內(nèi)徑尺寸達(dá)到改變嬗變材料厚度的目的；環(huán)形嬗變材料中MA 核素的濃度沿軸向從中間至兩端依次減小。嬗變棒徑向和軸向結(jié)構(gòu)示意圖分別見圖1。

軸向非均勻的嬗變棒的設(shè)計(jì)方案具體如下。（1）方案A：軸向均勻分為3 段，其中兩端的MA 質(zhì)量份額為1%，中間段的MA 質(zhì)量份額為5%；（2）方案B：軸向均勻分為3 段，但其中兩端的MA 質(zhì)量份額改為3%，中間段的MA 質(zhì)量份額為5%；（3）方案C：軸向均勻分為5段，從兩端至中間段，MA 核素的質(zhì)量份額依次為1%、3%、5%；（4）方案D：軸向均勻分為7 段，從兩端至中間段，MA 核素的質(zhì)量份額依次為0、1%、3%、5%。

嬗變棒在燃料組件內(nèi)的位置見圖2，其中燃料富集度為3.1% 的組件共裝載36 個(gè)組件，燃料富集度為2.4% 的組件裝載60 組，堆芯最中心的1 組燃料組件無嬗變棒。整個(gè)堆芯總共裝載1 536 根嬗變棒。

3 嬗變棒對(duì)堆芯keff及中子能譜的影響

為了在研究環(huán)形嬗變材料的厚度和MA 含量對(duì)堆芯keff的影響，研究人員計(jì)算研究了當(dāng)環(huán)形嬗變材料厚度為0.5 mm、1 mm、1.5 mm、2 mm、2.5 mm、3 mm 時(shí)MA在嬗變材料中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為1%、2%、3% 的情況下嬗變棒對(duì)堆芯keff 的影響（如圖3 所示）。由圖3 可見，MA 核素的添加均會(huì)使堆芯keff產(chǎn)生不同程度的下降，MA 的裝載量越多，對(duì)keff的影響就越大；但是隨著嬗變材料環(huán)形厚度的增加，使keff 下降的速度逐漸變緩。在研究嬗變棒對(duì)中子能譜的影響時(shí)，選擇堆芯裝載MA 核素最多的方案（MA 含量5%、環(huán)形嬗變材料厚度為3 mm 的軸向均勻嬗變棒）與干凈堆芯的中子能譜進(jìn)行對(duì)比（如圖4 所示），由圖可知MA 裝載量最大的嬗變方案對(duì)堆芯能譜的影響并不顯著。

4 嬗變棒參數(shù)的選擇

在對(duì)嬗變棒的幾何參數(shù)和材料進(jìn)行選擇時(shí)，計(jì)算研究了MA 與UO2 的比例、嬗變棒管壁厚度對(duì)嬗變率的影響以及MA 質(zhì)量份額分別為1%、3%、5% 時(shí)堆芯540 d 滿功率運(yùn)行后的嬗變情況，計(jì)算結(jié)果如圖5 所示。從圖5 可知，當(dāng)MA/UO2混合材料中MA 的質(zhì)量份額為1% 和3% 時(shí)，MA 核素總的嬗變率隨著嬗變材料厚度的增加而增加。當(dāng)混合材料中MA 質(zhì)量份額為5% 時(shí)，MA 核素總嬗變率先隨著管壁厚度的增加而增加，在管壁厚度為1.5 mm 時(shí)達(dá)到最大嬗變率，在這之后，隨著嬗變材料厚度的增加嬗變率卻在逐漸減小。這是由兩個(gè)原因?qū)е碌模海?）由于隨著嬗變材料中MA核素質(zhì)量份額的不斷增加，相對(duì)應(yīng)的UO2含量也在減少，于是由UO2 裂變所產(chǎn)生的中子數(shù)逐漸減少，這部分中子對(duì)MA 的嬗變減??；（2）當(dāng)嬗變棒嬗變材料厚度增大時(shí)，外圍材料對(duì)內(nèi)層材料產(chǎn)生了空間自屏效應(yīng)，導(dǎo)致內(nèi)層MA 核素接觸中子的概率下降，于是出現(xiàn)MA 核素嬗變率下降的現(xiàn)象。當(dāng)環(huán)形嬗變材料厚度較小時(shí)（小于2 mm），MA 核素比例為3% 時(shí)嬗變率最大；當(dāng)環(huán)形嬗變材料厚度較大時(shí)（大于2 mm），MA核素比例為1% 時(shí)嬗變率最大。綜合考慮嬗變棒的嬗變效率以及嬗變棒對(duì)堆芯keff 的影響，研究人員選擇環(huán)形嬗變材料厚度為2 mm 的嬗變棒為研究對(duì)象。

5 MA 核素嬗變效果分析

將設(shè)計(jì)的4 種環(huán)形軸向非均勻嬗變棒裝載入堆芯計(jì)算研究堆芯在3 050 MWth 水平下連續(xù)運(yùn)行540 d 后嬗變情況，將各種核素的嬗變率列于表1。為了更直觀地對(duì)比各種MA 核素在堆芯內(nèi)的變化情況，我們將4種環(huán)形軸向非均勻嬗變棒的嬗變率展示于圖6。由表1 和圖6 可見，4 種嬗變棒均能有效嬗變掉大部分的MA核素。除244Cm 外，其他3 種核素的嬗變率均達(dá)到50%圖4 嬗變棒對(duì)堆芯能譜的影響 以上，其中241Am幾乎全部消失。244Cm雖有一定程度的增多，但是由于其在MA 核素中所占比例較小，因此對(duì)MA 核素總的嬗變率影響并不顯著。4 種環(huán)形軸向非均勻嬗變棒方案中，軸向分為5 段的方案C 的嬗變率最高，達(dá)到了64.55%；軸向分為七段的方案D 嬗變效果最差，嬗變率為61.36%。以方案C 為例，堆芯中裝載的MA 總質(zhì)量為73.47 kg，經(jīng)過540 d 嬗變掉的MA 核素質(zhì)量為31.62 kg。而一座百萬千瓦級(jí)壓水堆每年產(chǎn)生的MA 核素的總量大約為26.4 kg，若采取方案C 能嬗變掉的MA 總質(zhì)量約為1.2 個(gè)百萬千瓦級(jí)壓水堆MA 一年的MA 產(chǎn)量。

6 環(huán)形軸向非均勻MA 嬗變棒對(duì)堆芯物理參數(shù)的影響

6.1 功率展平效果分析

圖7 給出了干凈堆芯以及5 種嬗變棒方案對(duì)堆芯軸向中子通量密度的影響情況。堆芯功率正比于堆芯中子通量密度分布，中子通量密度的空間分布決定了功率分布的非均勻程度。本工作中研究人員通過RMC2.0 的TYPE1 卡統(tǒng)計(jì)每個(gè)組件的中子通量密度，進(jìn)而統(tǒng)計(jì)得到各種嬗變方案下堆芯軸向功率峰因子，結(jié)果如圖7 和表2 所示。由圖7 可見，當(dāng)堆芯裝載軸向非均勻嬗變棒后，堆芯軸向中子通量密度出現(xiàn)了不同程度的降低，同時(shí)發(fā)現(xiàn)軸向均勻的環(huán)形嬗變棒幾乎無任何展平中子通量的效果。這是由于軸向非均勻的嬗變棒方案中間段MA 質(zhì)量份額高，兩端為MA 質(zhì)量份額較少的混合嬗變材料，MA 核素對(duì)中子具有較強(qiáng)的吸收能力，使得裝載軸向非均勻嬗變棒后，堆芯軸向中間部分中子通量密度減小較多，從而出現(xiàn)了軸向中子通量密度被展平的現(xiàn)象。由表2 可知，在4 種軸向非均勻方案中方案D 對(duì)堆芯軸向中子通量展平效果最好，可使堆芯軸向功率峰因子降低至1.390。

6.2 慢化劑溫度效應(yīng)

在這部分工作中研究人員采取方案C 來研究環(huán)形軸向非均勻嬗變棒對(duì)堆芯慢化劑溫度效應(yīng)的影響。圖8 分別給出干凈堆芯以及裝載嬗變棒后堆芯keff在不同硼濃度下隨慢化劑溫度變化的曲線。

出于安全考慮，壓水堆堆芯設(shè)計(jì)標(biāo)準(zhǔn)要求堆芯的慢化劑溫度效應(yīng)為負(fù)，由于在高硼濃度下慢化劑溫度升高時(shí)，密度減小，溶硼能力下降，會(huì)出現(xiàn)反應(yīng)性正反饋效應(yīng)，因此堆芯運(yùn)行時(shí)要求硼濃度不能高于1 300×10-6，圖8（a）能清晰地反映出高硼濃度下正的反應(yīng)性溫度效應(yīng)。由圖8（a）可以看出，干凈堆芯keff在硼濃度低于1 000×10-6 時(shí)隨著慢化劑溫度的升高而逐漸減小，即當(dāng)硼濃度小于1 000×10-6時(shí)干凈堆芯慢化劑溫度效應(yīng)為負(fù)。而當(dāng)慢化劑中硼濃度為1 300×10-6時(shí)，可以很清楚地看到堆芯裝載嬗變棒之后keff隨著慢化劑溫度的升高而逐漸增大，故慢化劑溫度效應(yīng)為正。由圖8（b）可以明確看出，堆芯嬗變棒裝載，1 300?10-6的硼濃度下keff 始終隨著慢化劑溫度的升高而減小，即慢化劑溫度效應(yīng)始終為負(fù)，說明嬗變棒的載入有效改善了高硼濃度下的溫度效應(yīng)，使堆芯在1 300×10-6的硼濃度下依然能夠具有負(fù)的反應(yīng)性溫度效應(yīng)，即有效改善了堆芯在高硼濃度下運(yùn)行的安全性。

7 結(jié)論

本設(shè)計(jì)以華龍一號(hào)堆芯為基礎(chǔ)，設(shè)計(jì)了4 種適用于壓水堆的環(huán)形軸向非均勻MA 嬗變棒方案，并利用RMC 程序計(jì)算研究嬗變棒的中子學(xué)性能。主要結(jié)論如下：（1）當(dāng)環(huán)形嬗變材料厚度為2 mm、軸向5 段的非均勻方案嬗變效率最高；（2）環(huán)形軸向7 段式非均勻嬗變棒對(duì)堆芯軸向功率展平效果最佳；（3）環(huán)形軸向非均勻嬗變棒可有效改善堆芯在高硼濃度（1 300×10-6）下的溫度反應(yīng)性效應(yīng)。

基金項(xiàng)目： 國家自然科學(xué)基金（項(xiàng)目編號(hào)：12005178）；四川省自然科學(xué)基金項(xiàng)目（項(xiàng)目編號(hào)：2022NSFSC1242）。

參考文獻(xiàn)

[1] CASTLE， P.， Environmental Issues and the NuclearIndustry[J].Energy Policy，1995，23（2）：139-147.

[2] International Atomic Energy Agency， Guidance for theApplication of an Assessment Methodology for InnovativeNuclear Energy Systems： INPRO Manual-Overview ofthe Methodology[R]. IAEA-TECDOC-1575 Rev. 1， Vienna：IAEA，2008.

[3] HU W，LIU B，OUYANG X，et al.Minor Actinide Transmutationon PWR Burnable Poison Rods[J]. Annals ofNuclear Energy，2015，77（3）：74-82.

[4] IWASAKI T. A Study of Transmutation of Minoractinidein a Thermal Neutron Field of the AdvancedNeutron Source[J].Progress in Nuclear Energy，2002，40（3）：481-488.

[5] FIONI G，DERUELLE O，F(xiàn)ADIL M，et al.The Mini-IncaProject： Experimental Study of the Transmutation of Actinidesin High Intensity Neutron Fluxes[J]. Journal ofNuclear Science and Technology，2002，S2：876-879.

[6] WAKABAYASHI T. Transmutation Characteristics ofMA and LLFP in a Fast Reactor[J].Progress in NuclearEnergy，2002，40（3-4）：457-463.

[7] TAKAFUMI A， SHIGETAKA M， YUKINOTO M， et al.Transmutation of Technetium in the Experimental FastReactor： JOYO" [J]. Journal of Nuclear and RadiochemicalSciences，2005，6（3）：279-282.

[8] International Atomic Energy Agency.Nuclear Power Reactorsin the word[R]. IAEA-RDS-2/42， Vienna： IAEA，2022.

[9] STRANG L G，Jr. A Review of the Production of“ Special”Ratio Isotopes[C]//Proceeding of Symposium onProduction and Use of short-lived Ratio Isotopes FromReactors.Vienna：IAEA，1993：3-29.

[10] ASHRAF O，TIKHOMIROV G V，et al.A Methodology forEvaluating the Transmutation Efficiency of Long-livedMinor Actinides[J].Nuclear Engineering and Design，2021，377：111128.

[11] GUSTAVO A，EDUARDO M，Ramírez R. RecyclingAlternatives for Minor Actinide and Plutoniumin a Boiling Water Reactor[J]. Progress in NuclearEnergy，2023，155：104504.

[12] WASHINGTON J， KING J. Optimization of Plutoniumand Minor Actinide Transmutation in an AP1000 FuelAssembly via a Genetic Search Algorithm[J]. NuclearEngineering and Design，2017，311：199-212.

[13] LIU B，ZHANG W X，LIU T F，et al.The Effects of MinorActinide Transmutation on PWR Temperature Coefficients[J].Annals of Nuclear Energy，2020，143：107460.

[14] 葉濱，費(fèi)小丹，姬彥玲，等. 壓水堆中涂層式軸向非均勻MA/6LiD 嬗變棒的嬗變性能研究[J]. 核技術(shù)，2023，46（2）：020604.

[15] 李向陽，劉啟偉，李慶，等. 華龍一號(hào)反應(yīng)堆177 堆芯核設(shè)計(jì)[J]. 核動(dòng)力工程，2019，40（S1）：8-12.